1971 г. Ноябрь Том 105, вып. 3 УСПЕХИ ФИЗИЧЕСКИХ НАУК М ...

542 Μ. БАСС.-Τ. ДЕЙЧ, М. ВЕБЕРКривая усиления G (ω) может сильно изменяться во времени, еслиимеются потери, зависящие от времени, такие, как поглощение из возбужденноготриплетного состояния. В то время как в рассмотренном вышепростом случае требовалось знание только сечений поглощения или излучениямежду состояниями S oи 5Ί, времени флуоресценции и квантовоговыхода, теперь дополнительно требуется знание сечения поглощения2Ί — ΤΊ, времени жизни триплетного состояния и скорости синглет-триплетнойконверсии. К сожалению, обычно таких данных не имеется. Однакодля антрацена такие расчеты были проведены. Они показали, что триплет-триплетныепереходы могут значительноискажать кривые G (ω) 320,010и, если достаточно велико, могутсделать генерацию невозможнойй 370,005Переход молекул на метастабильныйтриплетный уровень определяетсяскоростью к 8т- Если время жизниОтриплетного состояния велико (т. е.ksr^T Э* 1)' заселенность триплета ко0,010времени t после начала накачки изуравнения (96) будетτ0,005N s(t)dt. (10)Ν τ/ΝО1,00,5200 400 600Время,нсен800Рис. 9. Зависимость от времени интенсивностилампы накачки Ρ (ί) и расчетныхнормированных значений заселенностейвозбужденных синглетного NslNи триплетного ΝγΐΝ состояний для различныхзначений скорости синглеттриплетнойконверсии кет за ( τ β =2,0 нсек, %т = оо).Это — интегрирующий процесс, и придлительном импульсе накачки числомолекул на уровне Τ может составитьзначительную часть от полной заселенности.Существуют два метода,чтобы уменьшить потери, связанныес триплетной системой, и достичь генерации.Один состоит в том, чтобы1ООО достичь порога до того, как заметноечисло молекул соберется на уровнеТ. Он может быть осуществлен прииспользовании для накачки оченькороткого (длительность импульсаменьше kg l T), интенсивного импульсалазера. Второй метод состоит в том,чтобы уменьшить мгновенную заселенностьтриплета путем уменьшениявремени жизни триплетного состоянияτ Γ. Если тг 1 ~k ST, то (10) уже не будет решением (96)." Как обсуждалосьранее, х тможет быть уменьшено при оксидировании растворовкрасителей, так как это увеличивает скорость перехода Τ -ν S o.Чтобы проиллюстрировать действие триплетных потерь на изменениево времени контура усиления, рассмотрим опять спектры родамина Вв этиловом спирте на рис. 1. Заметим, что триплетное поглощение перекрываетобласть флуоресценции, в которой может возникнуть генерация.Были] выполнены расчеты 32 для нескольких значений скорости k Sr·Время жизни синглетного состояния родамина В в метиловом спирте2,0 нсек; время жизни триплетного состояния предполагалось значительнобольшим, чем TS или длительность импульса накачки. На рис. 9 приведенызаселенности возбужденного синглетного и триплетного состоянийв зависимости от времени и формы импульса накачки Ρ (t), исполь-