“ESPECTROSCOPIA NÃO LINEAR COM LUZ ... - DF-UFPE Pessoal

Capítulo 1 __________________________________________________________________ Introdução
que são responsáveis respectivamente pelos fenômenos de geração de segundo
harmônico e de retificação óptica. Se o campo incidente for bicromático, teremos
também a geração de soma e diferença de freqüências. Procedimentos análogos e
sucessivos vão fornecendo as soluções de ordens superiores para o deslocamento não
harmônico da nuvem eletrônica. Os diversos termos da polarização associados a estas
soluções não lineares de ordens sucessivamente mais altas representam os termos de
polarização não linear, onde o termo não linear de ordem n é dado por
P (n) (t) = -Nex (n) (t) . (1.13)
Desta forma, vemos que a polarização P pode ser expandida em uma série de
potências do campo elétrico como
P = P L + P NL = χ (1) E + χ (2) E 2 + χ (3) E 3 + ... (1.14)
onde P L = χ (1) E é a polarização linear, P NL = χ (2) E 2 + χ (3) E 3 + ... é a polarização não
linear, χ (1) é a susceptibilidade linear, que representa a solução de (1.8) (de acordo com
as equações (1.11) e (1.12)), e χ (n) são as susceptibilidades não lineares de n-ésima
ordem (n ≥ 2).
A possibilidade de se fazer uma expansão perturbativa como a realizada em
(1.7) ou, equivalentemente, em (1.14) é calcada em uma razão física. O parâmetro de
expansão é a razão entre a amplitude do campo elétrico incidente na amostra e o
campo interno atômico E a , isto é, aquele que mantém o elétron ligado ao núcleo, que é
da ordem de 3×10 10 V/m. Um campo óptico desta magnitude é obtido se pudermos
dispor de um laser com intensidades de 10 14 W/cm 2 . Assim, pode-se mostrar que, para
ω 0 >> ω [Sh84], [Bu90], tem-se
( n+1)
E
( )
~ .
n
P
P
E
a
(1.15)
Entretanto, intensidades tão altas quanto 10 14 W/cm 2 não são necessárias para
a observação de efeitos ópticos não lineares. Por exemplo, se o conjunto de dipolos
induzidos oscila coerentemente, com uma relação de fase bem definida entre eles,
então os campos que irradiam individualmente podem somar-se construtivamente para
produzir uma intensidade muito maior. Esta condição de interferência construtiva é
denominada de casamento de fase. Além disto, a intensidade necessária para
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