il metodo dell'attivazione neutronica

Capitolo 20Applicazioni della fisica nucleare: il metodo dell’attivazione neutronica20.1 GeneralitàIl processo di attivazione neutronica consiste nella produzione di un isotopoinstabile attraverso l’assorbimento di neutroni da parte dei nuclei presenti nelmateriale da analizzare. In generale si sfrutta la reazione (n,γ) per neutroni termici,oppure (ma molto meno nella pratica) reazioni del tipo (n,p), (n,α), (n,2n) conneutroni di fissione e veloci. Tornando alla reazione (n,γ), il fotone emesso a seguitodella reazione ha in genere una energia di 6÷8 MeV (l’energia di legame del neutronecatturato) e viene detto “pronto” in quanto emesso all’istante della reazionenucleare. Il nucleo formatosi contiene un neutrone in più e molto spesso è soggettoa decadimento β - :A A+1A+1 * A+1n +ZX →ZX ⎯⎯→ − +Y →+Y + γβ Z 1Z 1Le particelle β - e gli eventuali fotoni del decadimento non vengono emessiistantaneamente, ma con la solita legge temporale che è legata alla costante didecadimento λ del nucleodell’isotopoA +Z1 X. Se sono note le sezioni d’urto di produzione (n,γ)A +Z1 X , il flusso di neutroni impiegato e la percentuale in naturadell’isotopo precursore, si può risalire alla quantità di specie atomica selezionatapresente nel campione. Si tratta di una tecnica utilissima per l’analisi in tracce dicampioni spessi in quanto sia i proiettili (neutroni) che le particelle da rivelare(fotoni) possono attraversare discreti spessori di materia senza essere assorbiti.La tecnica dell’attivazione neutronica consiste quindi in:• esposizione del campione contenente l’elemento stabile da analizzare ad un flussodi neutroni termici (generalmente provenienti da un reattore nucleare) per untempo prefissato;• estrazione del campione irradiato e misura della radioattività γ indotta;• calcolo della quantità di elemento stabile presente, noto l’elemento radioattivo, lasezione d’urto della reazione, l’energia e la probabilità di emissione dei fotonianalizzati, ecc.ecc.Generalmente si misura l‘attività gamma anziché beta perché:l’energia dei gamma è monocromatica, pertanto definita e caratteristicadell’elemento;la radiazione gamma è penetrante, e quindi lo spessore del campione può ancheessere notevole.I vantaggi dell’analisi mediante attivazione neutronica rispetto ad analisi chimichesono:- misura simultanea di diversi elementi;- selettività: consente la misura di parametri indipendenti quali l’energia dei gammae la vita media del radionuclide;353

- vasta applicabilità: non é praticamente applicabile solo se il tempo didimezzamento è molto breve o molto lungo , oppure nel caso dei puri emettitori betacon energia molto bassa;- alta sensibilità.Gli svantaggi sono:- necessita di una sorgente di neutroni (costi, rischio, …)- nessuna possibilità di discriminazione chimica (stati di valenza, legami, ..)- non é applicabile per l’analisi di puri emettitori beta: 3 H, 14 C, 32 P, 10 Be20.2 Analisi quantitativaIndichiamo con:Φ : intensità di flusso dei neutroni [cm -2 s -1 ]σ : sezione d’urto di cattura neutronica [cm 2 ]N : numero totale di atomi dell’elemento A ZX presenti nel campione irradiaton x : numero di nuclidi radioattiviA + Z1 X presenti nel campione al tempo tϑ : abbondanza isotopica dell’elemento precursoremAllora: N = N0 ϑ , dove N 0 è al solito il numero di Avogadro.ADa notare che m rappresenta la massa dell’elemento che si vuol caratterizzarepresente nel campione, e non coincide generalmente con la massa M del campionestesso. Anzi, in genere risulta m

N0mϑnx( ti) = σΦ ( 1 − exp( − λti))AλDa questo momento n x (t) diminuisce con la solita legge esponenziale. Dopo ungenerico tempo di attesa t dalla fine dell’irraggiamento:−λtN0mϑa−λti−λtnx( t) = nx( ti) ⋅ e = σΦ ( 1 − e ) ⋅ eAλIl numero di atomi radioattiviA +Z1 X presenti nel campione dopo un tempo diirraggiamento t i ed un successivo tempo di attesa t a allora risulta essere:−λtNa0mϑ−λti−λtanx( ta) = nx( ti) ⋅ e = σΦ ( 1 − e ) ⋅ eAλA+1 *Pertanto il numero n y di atomi Y Z+ 1prodotti nel campione, a seguito deidecadimenti, in un intervallo di tempo ∆t successivo a t a sarà dato da:ta+∆tdnx−λ∆tny( ∆t) = ∫ dt = nx( ta) ⋅ ( 1 − e )dttaSe chiamiamo F la probabilità di emissione di un fotone di energia fissata nellaA+1 * Adiseccitazione: → + 1Z + 1YZ+1Y+ γ , il numero di fotoni di energia fissata emessinell’intervallo di tempo ∆t è dato da: n γ = F⋅n y Se per rivelare questi fotoni vieneutilizzato un rivelatore di efficienza intrinseca ε, visto dal campione sotto un angolo∆Ωsolido ∆Ω, l’efficienza di rivelazione risulta essere: η = ε . In questo caso il4 πnumero di fotoni rivelati nell’intervallo di tempo ∆t risulta essere:riv ∆Ωnγ= nγε= nγη = nyFη4πIn definitiva:rivN0mϑFη−λti−λta−λ∆tnγ( ∆ t) = σΦ ( 1 − e ) ⋅ e ( 1 − e )Aλln2 0.693Essendo λ = = , si può riscrivere:T T1 / 2 1 / 2⎛ ⎛ ⎞⎞⎛ ⎞ ⎛ ⎛ ⎞⎞rivN0m ϑFη T1 / 20.693t∆( )⎜i0.693t⎟a0.693 tn⎜ ⎟ ⋅ ⎜ ⎟ ⋅ ⎜ − ⎜ ⎟⎟γ∆t= σΦ ⋅ ⋅ 1 − expλexp1 expA 0.693⎝ ⎝ T1 / 2 ⎠⎠⎝ T1 / 2 ⎠ ⎝ ⎝ T1 / 2 ⎠⎠La massa incognita m si ottiene da:rivnγ( ∆t)Aλm =−λti−λtaσ Φ N ϑ F η 1 − e ⋅ e 1 − e0−λ∆t( ) ( )20.3 Standard di riferimentoPer eliminare, nella determinazione della massa m, la indeterminazione con cui sononoti σ, Φ, ϑ, η, λ e F, si ricorre spesso a misure relative. Si dispone cioè di campionistandard contenenti quantità note dell’elemento da misurare e si procede con unirraggiamento dei due campioni, quello incognito e quello di riferimento, in modo che355

estino esposti allo stesso flusso Φ di neutroni. Se chiamiamo m 0 la massa (nota congrande precisione), la massa m è data ovviamente dal rapporto:riv−λt−λt( )tn t0i0a −λ∆ 0γ∆( 1 − e ) ⋅ e ( 1 − e )m = m0⋅−λti−λta−λ∆triv( 1 − e ) ⋅ e ( 1 − e ) n ∆t0 γ( )0Spesso campione e standard vengono irradiati simultaneamente e misurati, uno dopol’altro, per lo stesso tempo. Pertanto risulta t i = t 0i e ∆t = ∆t 0 . La formulaprecedente risulta ancora più semplificata:riv−λt0anγ( ∆t)⋅ em = m0riv−λtan0( ∆t0) ⋅ eγComunque sia, gli errori sul tempo sono comunque trascurabili e l’indeterminazionesulla massa m è datada:σ22 riv( m) σ ( m ) σ ( n )0γ= +2riv 2m m0( n )γσ+2 riv( n0γ)riv 2( n )0γ=2σm( m )0201+nrivγ1+nσ ( m ) 0In genere m 0 è determinata con grande precisione eè trascurabile. Poichém0inoltre lo standard di riferimento contiene una massa notevolmente maggioredell’elemento in questione, la sua attività dopo l’irraggiamento sarà tale per cui:riv rivσ( m)1n0γ >> nγ. In definitiva quindi risulta: = Per avere una misura di m conmrivnγrivl’indeterminazione del 3% è quindi necessario che sia n γ≈ 10 3 .I valori di E γ , σ, η, F e T 1/2 di tutti i radionuclidi analizzabili con il metododell’attivazione neutronica sono riportati nella che segue.riv0γ356

358Tab. 20.1

359Tab. 20.1

360Tab. 20.1

20.4 Sensibilità del metodoR −λtDall’espressione: nx( t) = ( 1 − e ) si vede che per t→ ∞ si raggiunge un valore diλsaturazione dato da R/λ. In pratica (indicando con τ = 1/λ la vita media delradionuclide) non è conveniente irraggiare per tempi t i > 3τ ≈ 4T 1/2 . Inoltre,ovviamente è necessario che t a

quindi 10 volte più basso. Inoltre, nei conti fatti finora non si è tenuto conto delcontributo del fondo nella misura dell’area del picco di fotoni.La risoluzione energetica del rivelatore è essenziale in questo tipo di misure, dove sideve identificare un elemento dalla presenza delle sue righe gamma, che devonoessere separate dalle righe degli altri elementi presenti nel campione.Generalmente il rivelatore usato è un HpGe. Il fondo quindi, oltre che dallaradioattività ambientale. è costituito anche dalla presenza, ineliminabile, di piùelementi nel campione. Se l’energia dei fotoni provenienti dal “fondo” è maggiore diquella dei fotoni da rivelare, i picchi gamma che costituiscono il segnale sonosovrapposti alle spalle Compton dei fotoni di più alta energia.ElementoNucleostabileprecursoreT 1/2ϑ(%)F(%)σbarnSensibTeoricaSensibRealisticaAlluminio27 Al2.3 m1001000.242.8·10 -62.4·10 -6Arsenico76 As26.4 d100434.51.3·10 -112.0·10 -5Bromo79 Br17.6 m50.578.52.4·10 -73.3·10 -7Calcio48 Ca8.8 m0.18891.16.0·10 -56.0·10 -5Cloro37 Cl37.3 m24.5470.43.1·10 -89.5·10 -8Cromo50 Cr27.8 h4.319175.9·10 -91.7·10 -5Ferro56 Fe45.6 d0.31561.15.8·10 -92.5·10 -3Iodio127 I25.0 m100166.47.5·10 -81.4·10 -7Magnesio26 Mg9.5 m11.3700.032.2·10 -52.2·10 -5Manganese55 Mn2.6 h1009913.33.6·10 -101.1·10 -8Mercurio206 Hg46.9 d29.8774.04.4·10 -112.0·10 -4Potassio41 K12.4 h6.77181.25.0·10 -82.9·10 -5Rame63 Cu12.8 h69.1384.59.2·10 -105.7·10 -7Sodio23 Na15.0 h1001000.536.4·10 -105.4·10 -7Vanadio51 V3.7 m95.71004.99.8·10 -89.8·10 -8Zinco68 Zn13.8 h18.6950.16.1·10 -84.4·10 -5Zolfo36 S5.1 m1.00900.141.4·10 -41.4·10 -4Tab. 20.2Per diminuire il contributo delle spalle compton, spesso il lavora in anticoincidenzacon un rivelatore NaI che lo circonda in geometria quasi 4π, come illustrato nellafigura 20.1. Lo scopo della anticoincidenza, detta appunto schermo anticompton, èquello di far sì che vengano eliminati dalla acquisizione tutti quelli eventi nei quali siè verificata una coincidenza tra il rivelatore principale HpGe e lo schermo NaI. Inquesto modo viene soppresso, non solo il fondo dei raggi cosmici e della radioattivitàambientale esterna al rivelatore, ma anche gli eventi nei quali un fotone del362

campione, dopo aver subito un effetto compton nel rivelatore HpGe, sfugge ad essoed interagisce nel rivelatore NaI circostante. Questo evento avrebbe popolato laparte di spettro detta appunto “spalla compton”.In figura 20.2 è riportato un esempio di spettro ottenuto dopo una attivazioneneutronica. Come si vede i vari picchi sono impostati su un fondo continuo. In questocaso il conteggio S di fotoni rappresenta l’area “netta” del picco, a fondo sottratto.Fig. 20.1 rivelatore HpGe con schermo anti-compton in NaIFig. 20.2 spettro gamma ottenuto dopo attivazione neutronica363

Possiamo valutare separatamente l’area totale C ed il fondo B (il fondo si valutamisurando l’area del trapezio sotto il picco, oppure considerando il conteggio di unintervallo energetico adiacente, privo di picchi). Poiché il conteggio totale è pari a C= S + B, avremo: S = C –B. Sia C che B sono affetti da una indeterminazionestatistica: C ± C , B ± B e pertanto l’indeterminazione su S è data da:( C − B) ± C BS = + , cioè nell’indeterminazione dell’area S entra anchel’indeterminazione statistica del fondo. Affinché il contributo del picco S siasignificativo, la differenza tra C e B non deve essere compatibile con zero:S = C − B > ασ = α C + B , dove α rappresenta il livello di confidenza che si accetta(1σ, 2σ, 3σ). Per esempio, se si accetta un livello di confidenza del 66% (1σ), ilminimo segnale misurabile risulta essere: S min= C + B . Al limite della sensibilitàdel metodo, per valori cioè di S