NSC95-EPA-Z-007-001
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表 1 光 觸 媒 還 原 CO 2 技 術 彙 整 Catalyst Light source Reaction condition Time TiO 2 350 nm Solution:5mg TiO 2 , 5ml Scavenger:2-Propanol TiO 2 /Pd/SiO 2 or Al 2 O 3 CuO-ZnO/MgO or Al 2 O 3 NA 0.5M KHCO 3 (pH=7.5) NA Main product 10 hr CH 4 < 0.29 μmol CH 4 C 2 H 6 Yield Detector Cited Reference < 1.0 μmol < 0.7 μmol GC-TCD GC-FID GC Dey et al. (2004) Subrahmanyama et al. (1999) CH Rh/TiO 2 290、370、450 nm 4 < 0.1 μmol Reactant:CO 2 (150μmol) (1999) CO < 9.2 μmol H 2 (50μmol) 6 hr GC-TCD Kohno et al. ZrO 2 < 300 nm Condition:25kPa, 373~673K, CO < 7.6 μmol (2000) MgO < 290 nm CO < 2.9 μmol (2001) Reactant:Saturated CO 2 CdS nanoparticle > 400 nm 1 hr CO < 3.0 μmol GC-TCD Fujiwara et al. (1997) Solution:DMF 2ml+TEA 1M Re(bpy)(CO) 3 [P(OEt) 3 ]SbF 6 Reactant:Saturated CO 2 GC- 365 nm 4 hr CO < 10 μmol Hori et al. (1995) Re(bpy)(CO) 3 [P(OPPh) 3 ]SbF 6 Solution:DMF/TEOA (5/1) UV/Vis Reactant:Saturated CO [Ru(bpy) 3 ] 2+ or [Co(bpy) 3 ] 2+ 2 602 nm Solution:DMF/TEOA (4/1) or 48 hr CO < 38 μmol GC-TCD Hirose et al. (2002) /cation exchange film DMF/H 2 O/TEOA (3/1/1) Metal porphyrin/Nafion Metal phthalocyanine/Nafion Pt-K 2 Ti 6 O 13 Pt-K 2 Ti 6 O 13 /Cu/ZnO SiO 2 /13%ZnS SiO 2 /40%CdS Metal/ZnS Visible light Visible light UV light >290 nm for ZnS >350 nm for CdS 280 nm Reactant:Saturated CO 2 Solution:TEA/HClO 4 (1/1) Saturated CO 2 solution, 4ml Catalyst:0.3g Saturated CO 2 solution, 68ml Reductant:2,5-dihydrofuran pH=5.5 Scavenger:2-Propanol NA HCOOH NA HPLC 6 hr H 2 HCHO CH 3 OH HCOOH < 122 μmol < 10 μmol < 10 μmol < 36 μmol 24 hr HCOO - < 10 mmol < 1.5 mmol GC-TCD GC-TCD GC-FID HPLC Premkumar et al. (1997) Guan et al. (2003) HPLC Johne et al. (1997) 1 hr formate < 0.5 μmol HPLC Inoue et al. (1995) Polyethylene Glycol (PEG) 340 nm 180mM NaHCO 3 (pH=7.4) NA Malate,C 4 NA NA Itoh et al. (2000), pH=5.5 Kuwabata et al. TiO 2 < 300 nm 5 hr urea < 5.5 μmol HPLC Scavenger:2-Propanol (1998) Ag or Cu/TiO 2 254 nm 0.2N NaOH 20 hr CH 3 OH < 75 μmol GC-FID Tseng et al. (2003) 2
二 、 研 究 目 的 本 計 畫 的 研 究 目 的 在 於 突 破 傳 統 光 觸 媒 製 備 與 應 用 的 限 制 , 以 結 合 多 孔 性 基 材 與 添 加 閃 爍 體 的 方 式 , 開 發 創 新 的 TiO 2 光 觸 媒 材 料 , 並 應 用 於 CO 2 的 還 原 反 應 ; 另 外 , 將 探 討 影 響 CO 2 還 原 反 應 的 主 要 因 素 與 最 適 實 驗 條 件 , 期 能 提 高 CO 2 的 處 理 效 能 與 尿 素 生 成 的 選 擇 性 。 本 研 究 內 容 分 述 如 下 1. 光 觸 媒 固 定 化 材 料 之 開 發 將 TiO 2 光 觸 媒 固 定 於 多 孔 性 材 料 如 陶 瓷 材 料 上 , 以 解 決 奈 米 級 觸 媒 微 粒 的 分 散 與 固 定 問 題 , 及 便 於 回 收 重 複 使 用 。 並 利 用 分 析 儀 器 進 行 光 觸 媒 複 合 材 料 的 物 化 特 性 分 析 , 以 了 解 其 元 素 組 成 、 大 小 結 構 、 比 表 面 積 等 基 本 物 化 性 質 。 2. 光 觸 媒 添 加 閃 爍 體 以 吸 收 游 離 輻 射 之 創 新 設 計 在 TiO 2 光 觸 媒 中 添 加 如 鈰 (Ce)、 鍶 (Sr)、 鋇 (Ba) 等 無 機 閃 爍 體 微 粒 , 將 游 離 輻 射 轉 化 為 光 觸 媒 所 需 要 的 激 發 光 源 , 克 服 傳 統 利 用 UV 光 的 諸 多 限 制 。 並 以 分 析 儀 器 進 行 光 觸 媒 複 合 材 料 的 物 化 特 性 分 析 , 以 了 解 其 元 素 組 成 、 大 小 結 構 、 比 表 面 積 等 基 本 物 化 性 質 。 3. 探 討 影 響 CO 2 還 原 與 尿 素 生 成 反 應 之 因 素 以 製 備 之 光 觸 媒 材 料 進 行 CO 2 還 原 實 驗 。 本 研 究 以 尿 素 為 目 標 產 物 , 探 討 含 氮 反 應 物 的 種 類 與 濃 度 、 溶 劑 的 種 類 、 犧 牲 劑 的 種 類 、 光 觸 媒 的 製 備 條 件 、 溫 度 、pH 值 等 反 應 條 件 , 對 CO 2 還 原 效 能 與 生 成 尿 素 之 量 子 效 率 (quantum efficiency) 的 影 響 程 度 。 4. 建 立 CO 2 還 原 與 尿 素 生 成 反 應 之 最 適 實 驗 條 件 由 影 響 因 素 對 CO 2 反 應 生 成 尿 素 的 消 長 趨 勢 , 推 測 出 可 能 的 反 應 途 徑 與 機 制 , 以 提 高 系 統 對 CO 2 的 處 理 效 能 與 尿 素 生 成 的 選 擇 性 , 建 立 本 系 統 的 最 適 實 驗 條 件 。 5. 評 估 與 其 他 處 理 技 術 整 合 及 產 業 應 用 之 可 行 性 本 研 究 可 有 效 的 將 CO 2 轉 換 成 有 用 的 化 學 有 機 物 質 , 因 此 可 搭 配 其 他 的 濃 縮 分 離 技 術 ; 例 如 子 計 畫 二 中 含 有 高 濃 度 CO 2 的 吸 收 液 、 子 計 畫 三 中 薄 膜 濃 縮 後 的 高 濃 度 CO 2 , 均 可 進 一 步 以 本 研 究 的 反 應 系 統 處 理 , 並 評 估 其 處 理 效 果 。 也 可 考 慮 與 子 計 畫 三 配 合 , 將 光 觸 媒 固 定 於 薄 膜 表 面 或 內 部 , 形 成 具 催 化 效 果 之 薄 膜 材 料 。 此 外 , 並 將 考 慮 產 業 廢 氣 的 組 成 , 以 評 估 本 研 究 的 實 務 應 用 性 。 3
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二 、 研 究 目 的<br />
本 計 畫 的 研 究 目 的 在 於 突 破 傳 統 光 觸 媒 製 備 與 應 用 的 限 制 , 以 結 合 多 孔 性 基 材 與 添<br />
加 閃 爍 體 的 方 式 , 開 發 創 新 的 TiO 2 光 觸 媒 材 料 , 並 應 用 於 CO 2 的 還 原 反 應 ; 另 外 , 將 探<br />
討 影 響 CO 2 還 原 反 應 的 主 要 因 素 與 最 適 實 驗 條 件 , 期 能 提 高 CO 2 的 處 理 效 能 與 尿 素 生 成<br />
的 選 擇 性 。 本 研 究 內 容 分 述 如 下<br />
1. 光 觸 媒 固 定 化 材 料 之 開 發<br />
將 TiO 2 光 觸 媒 固 定 於 多 孔 性 材 料 如 陶 瓷 材 料 上 , 以 解 決 奈 米 級 觸 媒 微 粒 的 分 散 與 固<br />
定 問 題 , 及 便 於 回 收 重 複 使 用 。 並 利 用 分 析 儀 器 進 行 光 觸 媒 複 合 材 料 的 物 化 特 性 分 析 ,<br />
以 了 解 其 元 素 組 成 、 大 小 結 構 、 比 表 面 積 等 基 本 物 化 性 質 。<br />
2. 光 觸 媒 添 加 閃 爍 體 以 吸 收 游 離 輻 射 之 創 新 設 計<br />
在 TiO 2 光 觸 媒 中 添 加 如 鈰 (Ce)、 鍶 (Sr)、 鋇 (Ba) 等 無 機 閃 爍 體 微 粒 , 將 游 離 輻 射 轉 化<br />
為 光 觸 媒 所 需 要 的 激 發 光 源 , 克 服 傳 統 利 用 UV 光 的 諸 多 限 制 。 並 以 分 析 儀 器 進 行 光 觸<br />
媒 複 合 材 料 的 物 化 特 性 分 析 , 以 了 解 其 元 素 組 成 、 大 小 結 構 、 比 表 面 積 等 基 本 物 化 性 質 。<br />
3. 探 討 影 響 CO 2 還 原 與 尿 素 生 成 反 應 之 因 素<br />
以 製 備 之 光 觸 媒 材 料 進 行 CO 2 還 原 實 驗 。 本 研 究 以 尿 素 為 目 標 產 物 , 探 討 含 氮 反 應<br />
物 的 種 類 與 濃 度 、 溶 劑 的 種 類 、 犧 牲 劑 的 種 類 、 光 觸 媒 的 製 備 條 件 、 溫 度 、pH 值 等 反 應<br />
條 件 , 對 CO 2 還 原 效 能 與 生 成 尿 素 之 量 子 效 率 (quantum efficiency) 的 影 響 程 度 。<br />
4. 建 立 CO 2 還 原 與 尿 素 生 成 反 應 之 最 適 實 驗 條 件<br />
由 影 響 因 素 對 CO 2 反 應 生 成 尿 素 的 消 長 趨 勢 , 推 測 出 可 能 的 反 應 途 徑 與 機 制 , 以 提<br />
高 系 統 對 CO 2 的 處 理 效 能 與 尿 素 生 成 的 選 擇 性 , 建 立 本 系 統 的 最 適 實 驗 條 件 。<br />
5. 評 估 與 其 他 處 理 技 術 整 合 及 產 業 應 用 之 可 行 性<br />
本 研 究 可 有 效 的 將 CO 2 轉 換 成 有 用 的 化 學 有 機 物 質 , 因 此 可 搭 配 其 他 的 濃 縮 分 離 技<br />
術 ; 例 如 子 計 畫 二 中 含 有 高 濃 度 CO 2 的 吸 收 液 、 子 計 畫 三 中 薄 膜 濃 縮 後 的 高 濃 度 CO 2 ,<br />
均 可 進 一 步 以 本 研 究 的 反 應 系 統 處 理 , 並 評 估 其 處 理 效 果 。 也 可 考 慮 與 子 計 畫 三 配 合 ,<br />
將 光 觸 媒 固 定 於 薄 膜 表 面 或 內 部 , 形 成 具 催 化 效 果 之 薄 膜 材 料 。 此 外 , 並 將 考 慮 產 業 廢<br />
氣 的 組 成 , 以 評 估 本 研 究 的 實 務 應 用 性 。<br />
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