NSC95-EPA-Z-007-001
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摘 要 本 研 究 目 的 在 於 突 破 傳 統 光 觸 媒 製 備 與 應 用 的 限 制 , 以 結 合 多 孔 基 材 與 添 加 閃 爍 體 的 方 式 , 開 發 創 新 的 TiO 2 光 觸 媒 材 料 , 使 用 UV-VIS、ICP、SEM/EDX、BET、XRD 等 儀 器 建 立 光 觸 媒 材 料 物 化 特 性 與 性 能 鑑 定 技 術 , 希 望 能 根 據 所 得 之 結 果 推 估 了 解 製 備 應 用 相 關 材 料 之 最 佳 參 數 條 件 。 並 將 新 型 光 觸 媒 材 料 應 用 於 CO 2 的 還 原 反 應 , 以 尿 素 為 目 標 產 物 , 使 用 HPLC 或 比 色 法 等 分 析 方 法 來 進 行 產 物 之 定 性 定 量 , 並 探 討 含 氮 反 應 物 的 種 類 與 濃 度 、 溶 劑 的 種 類 、 犧 牲 劑 的 種 類 、 光 觸 媒 的 製 備 條 件 、 溫 度 、pH 值 等 反 應 條 件 , 對 CO 2 還 原 效 能 與 生 成 尿 素 之 量 子 效 率 (quantum efficiency) 的 影 響 程 度 。 由 影 響 因 素 對 CO 2 反 應 生 成 尿 素 的 消 長 趨 勢 , 推 測 出 可 能 的 反 應 途 徑 與 機 制 ; 並 根 據 熱 力 與 動 力 學 的 討 論 , 求 取 其 反 應 速 率 常 數 、 速 率 方 程 式 、 及 相 關 的 熱 力 動 力 參 數 , 以 提 高 系 統 對 CO 2 的 處 理 效 能 與 尿 素 生 成 的 選 擇 性 , 建 立 本 系 統 的 最 適 實 驗 條 件 。 本 研 究 可 有 效 的 將 CO 2 轉 換 成 有 用 的 化 學 有 機 物 質 , 因 此 可 搭 配 其 他 的 濃 縮 分 離 技 術 , 並 評 估 其 處 理 效 果 。 此 外 , 並 將 考 慮 產 業 廢 氣 的 組 成 , 以 評 估 本 研 究 的 實 務 應 用 性 。 關 鍵 詞 : 光 觸 媒 、 二 氧 化 鈦 、 二 氧 化 碳 、 尿 素 、 輻 射 能 The purpose of this study is to develop a novel composite material to study the feasibility of photo-catalytically converting carbon dioxide (CO 2 ) by ultra-violet or higher energy radiation. This composite material is made up of nano-sized TiO 2 and BaF 2 particles deposited on various porous substrates. The synthesis of this composite will be performed using TiCl 4 hydrolysis, ethylene diamine tetraacetic acid chelating agent and calcinations at 450℃ Analytical techniques, such as UV-VIS, ICP, SEM/EDX, BET and XRD, were used to investigate the characteristics of prepared composites. An experiment of reducing to urea using UV light or 60 Co source will be performed to validate the photo-catalytic capability of the prepared composite material. The reduction behavior of CO 2 will be thoroughly examined by determining the intermediate as well as final products during the process using HPLC or Colorimetric determination. Both thermodynamic and kinetic data will be obtained by varying the experimental parameters such as nitrogen-containing reactant, solvent, sacrifice reagent, temperature as well pH value. The reasonable reaction paths and mechanism will thus be proposed. This is a part of one-year integration project. It is expected that CO 2 can be effectively converted to useful carbonated substance if combining with sophisticated adsorption, absorption or concentration techniques. Keywords: photocatalyst、titanium dioxide、carbon dioxide、urea、radiation energy I
目 錄 摘 要 .............................................................................................................................................I 目 錄 ........................................................................................................................................... II 表 目 錄 ......................................................................................................................................IV 圖 目 錄 ....................................................................................................................................... V 一 、 前 言 .................................................................................................................................... 1 二 、 研 究 目 的 ............................................................................................................................ 3 三 、 文 獻 探 討 ............................................................................................................................ 4 3-1 光 觸 媒 反 應 催 化 CO 2 之 原 理 與 機 制 ........................................................................... 4 3-2 影 響 反 應 選 擇 性 與 產 物 分 佈 之 因 素 ......................................................................... 6 3-3 光 觸 媒 固 定 化 材 料 與 添 加 閃 爍 體 之 創 新 設 計 ......................................................... 6 四 、 研 究 方 法 ............................................................................................................................ 8 4-1 進 行 步 驟 ................................................................................................................... 10 4-2 光 觸 媒 固 定 材 料 之 開 發 ........................................................................................... 10 4-3 光 觸 媒 節 能 材 料 之 開 發 ........................................................................................... 11 4-4 光 觸 媒 之 物 化 特 性 分 析 ........................................................................................... 12 4-5 CO 2 還 原 反 應 的 進 行 與 結 果 分 析 ............................................................................. 12 五 、 結 果 與 討 論 ...................................................................................................................... 14 5-1 複 合 材 料 特 性 分 析 與 性 能 鑑 定 ............................................................................... 14 5-1-1 成 份 組 成 元 素 分 析 (ICP-AES): ................................................................. 14 5-1-2 比 表 面 積 與 孔 隙 大 小 分 析 (BET):............................................................. 14 5-1-3 表 面 形 態 分 析 及 元 素 分 析 (SEM/EDX)....................................................... 15 II
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目 錄<br />
摘 要 .............................................................................................................................................I<br />
目 錄 ........................................................................................................................................... II<br />
表 目 錄 ......................................................................................................................................IV<br />
圖 目 錄 ....................................................................................................................................... V<br />
一 、 前 言 .................................................................................................................................... 1<br />
二 、 研 究 目 的 ............................................................................................................................ 3<br />
三 、 文 獻 探 討 ............................................................................................................................ 4<br />
3-1 光 觸 媒 反 應 催 化 CO 2 之 原 理 與 機 制 ........................................................................... 4<br />
3-2 影 響 反 應 選 擇 性 與 產 物 分 佈 之 因 素 ......................................................................... 6<br />
3-3 光 觸 媒 固 定 化 材 料 與 添 加 閃 爍 體 之 創 新 設 計 ......................................................... 6<br />
四 、 研 究 方 法 ............................................................................................................................ 8<br />
4-1 進 行 步 驟 ................................................................................................................... 10<br />
4-2 光 觸 媒 固 定 材 料 之 開 發 ........................................................................................... 10<br />
4-3 光 觸 媒 節 能 材 料 之 開 發 ........................................................................................... 11<br />
4-4 光 觸 媒 之 物 化 特 性 分 析 ........................................................................................... 12<br />
4-5 CO 2 還 原 反 應 的 進 行 與 結 果 分 析 ............................................................................. 12<br />
五 、 結 果 與 討 論 ...................................................................................................................... 14<br />
5-1 複 合 材 料 特 性 分 析 與 性 能 鑑 定 ............................................................................... 14<br />
5-1-1 成 份 組 成 元 素 分 析 (ICP-AES): ................................................................. 14<br />
5-1-2 比 表 面 積 與 孔 隙 大 小 分 析 (BET):............................................................. 14<br />
5-1-3 表 面 形 態 分 析 及 元 素 分 析 (SEM/EDX)....................................................... 15<br />
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