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Minéralogie, porosité et diffusion des solutés dans l'argilite du ...

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212 CONCLUSIONS<br />

majoritairement associé aux agrégats de pyrite, ce qui semble indiquer un phénomène de<br />

sorption. Des étu<strong>des</strong> complémentaires devront déterminer plus en détail le rôle de la pyrite à<br />

c<strong>et</strong>te échelle. L’interprétation <strong>des</strong> profils de <strong>diffusion</strong> <strong>du</strong> Cu par une solution analytique ont<br />

mis en évidence un comportement complexe de la <strong>diffusion</strong> à c<strong>et</strong>te échelle. Ce comportement<br />

ne peut être modélisé par une approche homogène considérant le phénomène de sorption par<br />

un unique coefficient de r<strong>et</strong>ard. Des co<strong>des</strong> de transport réactifs pourront être mis en œuvre<br />

afin de mieux tenir compte <strong>des</strong> phénomènes physico-chimiques existant à c<strong>et</strong>te échelle.<br />

L’acquisition <strong>des</strong> paramètres locaux de <strong>diffusion</strong> par une technique d’inversion n’est possible<br />

qu’en considérant la distribution de la minéralogie, les phénomènes réactifs aux interfaces <strong>et</strong><br />

l’anisotropie de <strong>diffusion</strong> <strong>dans</strong> le domaine argile.<br />

L’ensemble <strong>des</strong> résultats obtenus pour ces cinq étu<strong>des</strong> m<strong>et</strong> en exergue le rôle <strong>des</strong><br />

carbonates <strong>dans</strong> les processus de transfert <strong>des</strong> <strong>solutés</strong>. A c<strong>et</strong> égard, les carbonates constituent<br />

un lien multi échelles <strong>dans</strong> l’organisation structurale <strong>du</strong> Callovo-Oxfordien. Nous avons vu<br />

également que les grains de carbonates peuvent présenter <strong>des</strong> tailles de l’ordre de celle <strong>des</strong><br />

minéraux argileux. De ce fait une question se pose sur la définition de différentes échelles<br />

d’organisation, notamment entre le domaine <strong>des</strong> minéraux argileux <strong>et</strong> celui <strong>des</strong> grains non<br />

poreux. Ainsi doit-on intégrer les carbonates <strong>dans</strong> un modèle de <strong>diffusion</strong> à l’échelle<br />

microscopique ? De quelle manière agissent t-ils sur les processus de sorption <strong>et</strong> de <strong>diffusion</strong><br />

à c<strong>et</strong>te échelle ? De même entre l’échelle macroscopique <strong>et</strong> l’échelle mésoscopique, les<br />

agrégats de grains de carbonates peuvent constituer <strong>des</strong> régions supérieures au centimètre,<br />

comment intégrer ces hétérogénéités <strong>dans</strong> les modèles de <strong>diffusion</strong> à l’échelle macroscopique ?<br />

Pour les échantillons présentant <strong>des</strong> teneurs élevées en carbonates (> 60%), nous avons mis en<br />

évidence la présence de zones microporeuses entres les cristaux, de quelles manière ces zones<br />

peuvent-elles influencer la <strong>diffusion</strong> <strong>des</strong> <strong>solutés</strong> ? Sont-elles connectées en 3D ? Pour<br />

répondre à ces interrogations, le rôle de carbonates bien qu’ayant été largement abordé au<br />

cours de c<strong>et</strong>te étude devra être investigué plus en détail.<br />

Apport de la thèse au transfert <strong>des</strong> Radionucléi<strong>des</strong><br />

La méthodologie développée au cours de ce travail de thèse a permis d’améliorer les<br />

connaissances <strong>des</strong> processus de <strong>diffusion</strong> <strong>des</strong> <strong>solutés</strong> ioniques à l’échelle mésoscopique. Pour<br />

atteindre c<strong>et</strong> objectif, différentes métho<strong>des</strong> analytiques <strong>et</strong> numériques ont été combinées<br />

(Figure de conclusion). Ceci a permis de définir un modèle microstructural de l’argilite couplé

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