Minéralogie, porosité et diffusion des solutés dans l'argilite du ...
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119 CHAPITRE 3 des variations locales de minéralogie sont présentes et peuvent modifier la diffusion des solutés. De la même manière, l’organisation des particules d’argiles à l’intérieur de la matrice argileuse peuvent influencer la diffusion. Par exemple, une forte teneur locale en grains peut conduire à une modification locale de l’arrangement des particules d’argiles induisant une diminution de la porosité de la matrice argileuse (C hapitre 2). Afin d’intégrer ces hétérogénéités locales dans des modélisations à l’échelle macroscopique, ces variations doivent être quantifiées et des techniques d’homogénéisation mises en œuvre (volume averaging, Whitaker, 1977). Néanmoins, gardant en mémoire ces considérations et admettant la séparation d’échelle effective, une expression du coefficient de diffusion macroscopique peut être écrite en première approximation selon: Da m m m p = D ⋅ G = G ⋅G ⋅ D [3.23] L’anisotropie de diffusion étudiée à l’échelle du laboratoire est classiquement interprétée par le rapport des coefficients de diffusion obtenus dans les directions perpendiculaires et parallèles au litage. Pour l’argilite de Bure, un rapport de 1,5-2 est obtenu expérimentalement pour l’eau tritiée (HTO) (Pocachard et al., 1997; Descotes et al., 2007). A l’échelle mésoscopique, l’anisotropie calculée à partir de la microstructure de l’argilite étant comprise entre 1,1 et 1,4 (3D), et ne permet pas d’expliquer entièrement l’anisotropie observée expérimentalement à l’échelle macroscopique. L’anisotropie mesurée expérimentalement à l’échelle macroscopique provient de l’orientation préférentielle des carbonates et des quartz ainsi que des minéraux argileux à l’intérieur de la matrice argileuse. Pour comparaison, la formation sédimentaire riche en minéraux argileux Opalinus Clay (Suisse) possède une anisotropie de diffusion pour l’HTO comprise entre 3,3–4,2 et 4,8–6,5 respectivement au Mont Terri et au site de Benken (Van Loon et al., 2004). Pour cette formation sédimentaire, la morphologie des grains de quartz et carbonates ne pourrait représenter qu’une faible partie de leur anisotropie conduisant à un probable fort degré d’orientation des particules d’argiles. Cette interprétation est cohérente avec les mesures d’anisotropie par diffraction de rayon X sur synchrotron acquises par Wenk et al., (2008) qui montrent une plus forte orientation des minéraux argileux pour l’Opalinus C lay que pour l’argilite de Bure. La méthodologie développée dans cette étude pourrait être appliquée à l’Opalinus C lay afin de quantifier l’anisotropie liée à la morphologie des grains minéraux (quartz et carbonates). A partir des données expérimentales d’anisotropie pour l’Opalinus C lay et l’argilite de Bure, il convient à présent de savoir quels pourraient être les facteurs diagénétiques contrôlant l’intensité d’orientation des particules d’argiles. Pour les milieux naturels, l’alignement des 0
120 CHAPITRE 3 particules d’argile est le résultat d’une orientation mécanique se produisant dans les premiers mètres de l’enfouissement (Bennet and Hulbert, 1986). A ce stade, la précipitation de phases minérales à partir de la solution (c.-à-d. carbonates, matière organique, hydroxydes) entre les particules d’argile empêche leur alignement (C lennel et al., 1999). La teneur en carbonates plus élevée pour l’argilite de Bure et la présence de grains micritiques à l’intérieur de celle-ci semblent cohérentes avec une hypothèse de précipitation des carbonates en diagenèse précoce empêchant le réalignement des particules d’argileuses. L’Opalinus C lay qui possède une teneur en carbonates plus faible (environ 10%, Thury et al., 2002) favoriserait un stade diagénétique avec un plus fort degré d’alignement des particules d’argiles, conduisant à une plus forte anisotropie de diffusion. Comme suggéré dans la section 4.1, les résultats expérimentaux d’anisotropie doivent également tenir compte que l’anisotropie de diffusion liée à l’arrangement des grains minéraux décroît avec la fraction en grains non poreux. 4.3 Relation entre l’échelle macroscopique et l’échelle mésoscopique De même que pour l’anisotropie, le facteur de géométrie macroscopique G peut être comparé à ceux obtenus expérimentalement. Melkior et al., (2007) fournissent une série de coefficients de diffusion effectifs pour l’argilite de Bure pour divers traceurs. En considérant des espèces non intéragissantes, ces coefficients de diffusion effectifs peuvent être convertis en facteur de géométrie G : D G = D a 0 De = φ ⋅ D 0 [3.24] Pour l’HTO, un facteur G de 0,072 est ainsi obtenu avec De = 2,5×10 -11 m²/s, D0 = 2,33×10 -9 m²/s et Φ= 15%. En considérant, la séparation d’échelle effective, le facteur géométrique macroscopique s’écrit : G G ⋅ = [3.25] m p G Pour un facteur Gm moyen de la matrice argileuse de 0,62 obtenu numériquement au cours de cette étude (moyenne de la diffusion perpendiculaire et parallèle en 3D), on obtient un facteur Gp dû à la géométrie des particules d’argile de 0,12 pour l’HTO. Cette approche est donnée à titre d’exemple et devrait s’effectuer en théorie sur un même échantillon, mais elle permet d’illustrer les possibilités pour de futures investigations. Ce facteur de géométrie est environ 5 fois plus faible que celui lié au contournement des quartz et des carbonates. A l’échelle des
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particules d’argile est le résultat d’une orientation mécanique se pro<strong>du</strong>isant <strong>dans</strong> les premiers<br />
mètres de l’enfouissement (Benn<strong>et</strong> and Hulbert, 1986). A ce stade, la précipitation de phases<br />
minérales à partir de la solution (c.-à-d. carbonates, matière organique, hydroxy<strong>des</strong>) entre les<br />
particules d’argile empêche leur alignement (C lennel <strong>et</strong> al., 1999). La teneur en carbonates<br />
plus élevée pour l’argilite de Bure <strong>et</strong> la présence de grains micritiques à l’intérieur de celle-ci<br />
semblent cohérentes avec une hypothèse de précipitation <strong>des</strong> carbonates en diagenèse précoce<br />
empêchant le réalignement <strong>des</strong> particules d’argileuses. L’Opalinus C lay qui possède une<br />
teneur en carbonates plus faible (environ 10%, Thury <strong>et</strong> al., 2002) favoriserait un stade<br />
diagénétique avec un plus fort degré d’alignement <strong>des</strong> particules d’argiles, con<strong>du</strong>isant à une<br />
plus forte anisotropie de <strong>diffusion</strong>.<br />
Comme suggéré <strong>dans</strong> la section 4.1, les résultats expérimentaux d’anisotropie doivent<br />
également tenir compte que l’anisotropie de <strong>diffusion</strong> liée à l’arrangement <strong>des</strong> grains<br />
minéraux décroît avec la fraction en grains non poreux.<br />
4.3 Relation entre l’échelle macroscopique <strong>et</strong> l’échelle mésoscopique<br />
De même que pour l’anisotropie, le facteur de géométrie macroscopique G peut être<br />
comparé à ceux obtenus expérimentalement. Melkior <strong>et</strong> al., (2007) fournissent une série de<br />
coefficients de <strong>diffusion</strong> effectifs pour l’argilite de Bure pour divers traceurs. En considérant<br />
<strong>des</strong> espèces non intéragissantes, ces coefficients de <strong>diffusion</strong> effectifs peuvent être convertis<br />
en facteur de géométrie G :<br />
D<br />
G =<br />
D<br />
a<br />
0<br />
De<br />
=<br />
φ ⋅ D<br />
0<br />
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Pour l’HTO, un facteur G de 0,072 est ainsi obtenu avec De = 2,5×10 -11 m²/s, D0 = 2,33×10 -9<br />
m²/s <strong>et</strong> Φ= 15%. En considérant, la séparation d’échelle effective, le facteur géométrique<br />
macroscopique s’écrit :<br />
G G ⋅<br />
= [3.25]<br />
m p G<br />
Pour un facteur Gm moyen de la matrice argileuse de 0,62 obtenu numériquement au cours de<br />
c<strong>et</strong>te étude (moyenne de la <strong>diffusion</strong> perpendiculaire <strong>et</strong> parallèle en 3D), on obtient un facteur<br />
Gp dû à la géométrie <strong>des</strong> particules d’argile de 0,12 pour l’HTO. C<strong>et</strong>te approche est donnée à<br />
titre d’exemple <strong>et</strong> devrait s’effectuer en théorie sur un même échantillon, mais elle perm<strong>et</strong><br />
d’illustrer les possibilités pour de futures investigations. Ce facteur de géométrie est environ 5<br />
fois plus faible que celui lié au contournement <strong>des</strong> quartz <strong>et</strong> <strong>des</strong> carbonates. A l’échelle <strong>des</strong>