Propriétés optiques et modélisation des structures à base de boîtes ...

N o d’ordre 2009ISAL Année 2009 

UNIVERSITE DE MONASTIR 

FACULTE DES SCIENCES 

DE MONASTIR 

INSTITUT NATIONAL DES 

SCIENCES APPLIQUEES 

DE LYON 

THESE 

Présentée par 

Mourad BAIRA 

Pour obtenir 

LE GRADE DE DOCTEUR 

En Physique 

Sujet : 

Propriétés optiques et modélisation des 

structures à base de boîtes quantiques 

pour l’émission à 1.3 µm 

Soutenue le 17 Décembre 2009 devant la Commission d’examen 

Jury MM. 

Belgacem EL JANI Professeur (FSM-Monastir) Rapporteur (Président) 

Catherine BRU-ChEVALLIER D.R. (CNRS) (INSA-Lyon) Directrice de thèse 

Hassen MAAREF Professeur (FSM-Monastir) Directeur de thèse 

Jean-Marc JANCU M.C. (INSA-Rennes) Rapporteur 

Larbi SFAXI Professeur (FSM-Monastir) Membre 

Michel GENDRY D.R. (CNRS) (ECL-Lyon) Membre 

Cette thèse a été préparée au Laboratoire de Physique des Semiconducteurs et 

des Composants Électroniques et à l’Institut des Nanotechnologies de Lyon.

Remerciements 

Je remercie tout d’abord Mr le Docteur Jean-Marc JANCU et Mr le 

Professeur Belgacem EL JANI de me faire l’honneur d’être les rapporteurs 

de mon manuscrit de doctorat. J’associe à ces remerciements Mr le Directeur 

de Recherche Michel GENDRY pour avoir accepté de juger ce travail et de 

participer à ce jury. Je tiens à vous exprimer toute ma gratitude pour avoir 

consacré une partie de votre temps à lire et juger ce travail. 

Je tiens aussi à exprimer ma gratitude au Mr le Professeur Gérard 

GUILLOT pour m’avoir accueillie au sein de l’ex LPM, au Mr le Professeur 

Guy HOLLINGER directeur de l’institut des nanotechnologies de Lyon et 

Mr le professeur Hassen MAAREF directeur du laboratoire de physique des 

semi-conducteurs et des composants électroniques. Merci de m’avoir donné 

la chance d’apprendre ce qu’est un laboratoire de recherche avec tout ce que 

cela comporte. 

Arrivé à la fin de ces années de thèse palpitantes, il est agréable de prendre 

quelques instants pour se retourner et observer le chemin parcouru, et surtout 

les rencontres qui l’ont jalonné et les gens qui nous y ont accompagné. 

Mes premières pensées vont naturellement vers mes directeurs de thèse 

Mme Catherine BRU-CHEVALLIER et Mr Hassen MAAREF qui m’ont 

laissé l’autonomie nécessaire à mon épanouissement tout en apportant ses 

conseils éclairés aux moments opportuns. Merci pour tout ce que vous avez 

fait pour moi, à commencer par me faire confiance pour mener à bien ce 

sujet pluridisciplinaire avec lequel je me suis régalé au cours de ces dernières 

années, malgré les inévitables moments difficiles inhérents à une thèse. Merci

4 Remerciements 

pour la passion que vous investis dans la recherche et pour ce don à motiver 

les membres de vos équipes. Parler de l’équipe sans mentionner le plaisir 

immense que j’ai eu à travailler avec Mr le Professeur Larbi SFAXI serait inimaginable. 

Son talent et son profond investissement étaient des ingrédients 

indispensables à l’équipe pour la conduite de ce projet. Merci pour tout, 

LARBI, en particulier pour ton capacité à rayonner ton bonne humeur, pour 

des discussions hilarantes, pour avoir toujours été là quand j’en avais besoin. 

Mes remerciements vont également à Mr Olivier Marty pour la patience 

et la pédagogie avec laquelle il a su m’enseigner les rudiments de l’imagerie 

par microscope électronique en transmission (TEM). 

Je souhaite aussi adresser mes remerciements à tous les membres de 

L’INL et l’LPSCE, anciens et nouveaux, et plus particulièrement : Bassem 

Salem (souma), Walf Chikaoui, Ridha Ajjel, Bouraoui Ilahi, Malek Gassoumi, 

Faouzi Saïdi, Lotfi Bouzaïenne, Imen Saïdi, Houcine Mejri, Abdelhamid, 

Saoussen, Zouhour, Radhia, Helmi, (si) Hammadi, Jacobo, Raïssa, Vincent, 

Nicolas, Edern, Celine, George, Taha, Jean-Marie, Bing, Delphine,. . . 

Pour finir, je tiens à remercier tous mes proches et en particulier mes 

parents, pour avoir toujours été à mes côtés et m’avoir doté d’une éducation 

extrêmement épanouissante, à mes frères (Nader, Rochdi, Karim, Mounir) et 

à ma sœur Nawel, pour avoir continué à me témoigner le respect du grand 

frère même après que j’ai cessé d’être assez impressionnant pour leur faire 

peur. And last but definitely not least, merci à la femme de ma vie (Olfa) 

pour l’être et mon petit bébé (Iyed), quotidiennement source de bonheur. 

Des belles années, vraiment. . . Il est désormais temps de continuer à tracer 

son chemin vers l’avenir avec résolution et optimisme, en espérant que 

les prochaines années seront au moins aussi agréables, et en emportant une 

multitude de bon souvenirs. 

Merci, et à bientôt j’espère. . .

Table des matières 

Remerciements 3 

Introduction générale 17 

1 Généralités sur les boîtes quantiques InAs/GaAs 21 

1.1 Propriétés de base des boîtes quantiques . . . . . . . . . . . . 21 

1.1.1 Propriétés électroniques . . . . . . . . . . . . . . . . . 22 

1.1.2 Propriétés optiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26 

1.1.3 Propriétés structurales . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 

1.2 Elaboration des boîtes quantiques InAs . . . . . . . . . . . . . 30 

1.2.1 Méthodes de réalisation des boîtes quantiques . . . . . 30 

1.2.2 Croissance auto-organisée des boîtes quantiques InAs . 31 

1.3 Molécules de Boîtes quantiques . . . . . . . . . . . . . . . . . 38 

1.3.1 Potentialités des Molécules de Boîtes quantiques . . . . 38 

1.3.2 Méthodes de réalisation . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 

1.3.3 Eléments de théorie des molécules de Boîtes quantiques 46 

1.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52 

2 Calcul des états électroniques dans les boîtes quantiques 53 

2.1 Boîtes quantiques isolées . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53 

2.1.1 Modélisation des boîtes . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53 

2.1.2 Potentiel de confinement . . . . . . . . . . . . . . . . . 54 

2.1.3 Niveaux d’énergie et fonction d’ondes . . . . . . . . . . 55

6 TABLE DES MATIÈRES 

2.1.4 Transitions optiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 

2.1.5 Résultats et discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 

2.2 Molécules de boîtes quantiques . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 

2.2.1 Calcul des états électroniques avec la méthode LCAO- 

MO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 

2.2.2 Niveaux d’énergie et fonctions d’ondes dans une molécule 

à deux BQs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 

2.2.3 Transitions optiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70 

2.2.4 Anisotropie de taille dans une molécule à deux BQs . . 71 

2.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75 

3 Spectroscopie optique des boîtes quantiques InAs/GaAs 77 

3.1 Réduction de la densité des boîtes quantiques . . . . . . . . . 77 

3.2 Propriétés structurales des échantillons étudiés . . . . . . . . . 83 

3.3 Propriétés optiques des populations de boîtes quantiques . . . 85 

3.3.1 Dépendance de la PL avec la densité d’excitation optique 85 

3.3.2 Etudes de l’Excitation de Photoluminescence (PLE) . . 86 

3.3.3 Dépendance de la Photoluminescence avec la température 

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89 

3.4 Caractérisations optiques de BQs uniques InAs/GaAs . . . . . 93 

3.4.1 Isolation d’une boîte quantique unique . . . . . . . . . 93 

3.4.2 Montage expérimental de micro-photoluminescence . . 95 

3.4.3 Spectres d’émission des boîtes quantiques uniques InAs/GaAs 97 

3.4.4 Identification des raies d’émissions . . . . . . . . . . . 98 

3.4.5 Couplage latéral entre deux boîtes quantiques . . . . . 101 

3.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104 

4 Effets du champ électrique sur les propriétés des boîtes quantiques 

107 

4.1 Champ électrique latéral . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107 

4.1.1 Champ électrique créé par une charge ponctuelle . . . . 107 

4.1.2 Niveaux d’énergie et fonctions d’ondes . . . . . . . . . 108

TABLE DES MATIÈRES 7 

4.1.3 Effet Stark "latéral" . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109 

4.1.4 Intensité de PL et élargissement spectral . . . . . . . . 111 

4.1.5 Molécule de BQ dans un champ électrique latéral . . . 112 

4.2 Champ électrique vertical . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114 

4.2.1 Niveaux d’énergie et fonctions d’ondes . . . . . . . . . 114 

4.2.2 Influence du champ électrique vertical . . . . . . . . . . 115 

4.2.3 Intégrales de Coulomb . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119 

4.3 Contrôle de la charge dans les boîtes quantiques . . . . . . . . 119 

4.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122 

Conclusion générale 123 

Perspectives 127 

Annexe 131 

A Méthodes de caractérisations des boîtes quantiques . . . . . . 131 

A.1 Caractérisations optiques . . . . . . . . . . . . . . . . . 131 

A.2 Caractérisations structurales . . . . . . . . . . . . . . . 133

8 TABLE DES MATIÈRES

Table des figures 

1.1 Représentation de la densité d’états des porteurs de charges . 23 

1.2 Densité d’états électronique d’une structure à BQs . . . . . . . 24 

1.3 Niveaux d’énergie dans une boîte quantique . . . . . . . . . . 25 

1.4 Spectre de PL d’une structure à BQs . . . . . . . . . . . . . . 27 

1.5 Spectre de micro-PL d’une structure à BQs . . . . . . . . . . . 28 

1.6 Schéma de principe du RHEED . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 

1.7 Image RHEED : Transition 2D/3D . . . . . . . . . . . . . . . 34 

1.8 Oscillations de l’intensité de la tache spéculaire . . . . . . . . 35 

1.9 Calcul du vitesse de croissance : Transition 2D/3D . . . . . . 36 

1.10 Processus de formation d’une structure de boîtes empilées [1]. . . . 43 

1.11 Molécules de boîtes quantiques réalisées par une technique assisté 

par AFM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 

1.12 Molécules de boîtes quantiques réalisées par croissance épitaxiale 

et gravure atomique sélective . . . . . . . . . . . . . . 45 

2.1 Forme des boîtes quantiques étudiées : A gauche, image TEM en 

section transversale. A droite, image AFM en 3D. . . . . . . . . . 54 

2.2 Système de référence et schéma de la boîte quantique. . . . . . . . 55 

2.3 Fonction enveloppe de l’état fondamental (a) et le premier état 

excité (b) d’une boîte quantique InAs de forme lentille sphérique 

dans une matrice de GaAs. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

10 TABLE DES FIGURES 

2.4 A gauche : énergie des transitions (E e1−hh1 , E e2−hh2 and E e3−hh3 ) 

pour une BQ de forme lentille sphérique en fonction de la largeur 

de base de la boîte (rapport hauteur sur largeur fixe α = 0.15). 

A droite : spectre de photoluminescence de la structure étudiée 

enregistré à forte puissance d’excitation optique. Le pic à 1.057 eV 

correspond au niveau fondamental et les deux pics suivants à 1.118 

eV et 1.176 eV correspondent au premier et au deuxième niveau 

excité respectivement. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 

2.5 Deux configurations d’une molécule à boîtes quantiques (QDM) 

constituée par deux BQs noté L ( gauche) et R (droite). d est la 

distance inter-centre des BQs. D L (D R ) est le diamètre de la BQ 

gauche respectivement droite. a) Cas d > (D L + D R )/2. b) cas 

d < (D L + D R )/2. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67 

2.6 Force d’oscillateur des quatre premiers excitons (|X 1 〉, |X 2 〉, |X 3 〉 

et |X 4 〉) en fonction de la distance qui sépare les deux centres des 

boîtes dans le cas d’une molécule symétrique. . . . . . . . . . . . 70 

2.7 Force d’oscillateur des quatre premiers excitons (|X 1 〉, |X 2 〉, |X 3 〉 

et |X 4 〉) en fonction de la distance qui sépare les deux centres des 

boîtes dans le cas d’une molécule dissymétrique. . . . . . . . . . . 73 

2.8 Représentation schématique des fonctions d’onde excitoniques. Les 

symboles sont : + (trou), - (électron) ou ± (exciton). Les deux 

cercles dénotent les BQs gauche et droite. . . . . . . . . . . . . . 74 

3.1 Structure type des échantillons élaborés . . . . . . . . . . . . . . 78 

3.2 Images AFM des échantillons non encapsulés réalisés à différentes 

vitesses de croissances. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80 

3.3 Densité des boîtes quantiques en fonction de la vitesse de croissance. 81 

3.4 Evolution des longueurs d’onde d’émission des structures S(1-5) et 

des largeurs à mi-hauteur des pics de PL à 300 K. . . . . . . . . . 81 

3.5 Image TEM en coupe transverse de la structure S1 : a) en champ 

clair, b) en champ sombre. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84

TABLE DES FIGURES 11 

3.6 Image de microscopie électronique en transmission à haute résolution 

en section transverse (HRTEM) d’un îlot InAs. . . . . . . . . 84 

3.7 Spectres de photoluminescence des échantillons S1, S2, S3, S4 et 

S5 à basse température et à forte puissance d’excitation. . . . . . . 86 

3.8 Spectres normalisés de photoluminescence à 10 K de l’échantillon 

S5 pour différentes puissances d’excitations. . . . . . . . . . . . . 87 

3.9 Spectres de PLE à 10 K des structures S1, S2, S3, S4 et S5 . . . . 87 

3.10 Image AFM de la structure S5 montrant une zone de regroupement 

de boîtes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88 

3.11 Evolution de l’intensité de photoluminescence en fonction de la 

température de l’échantillon S5. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90 

3.12 Spectres de photoluminescence des boîtes quantiques InAs/GaAs 

(échantillon S5) mesurés à différentes températures. . . . . . . . . 91 

3.13 Evolution de l’énergie de la transition optique de l’état fondamental 

des boîtes quantiques en fonction de la température (pour l’échantillon 

S5). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93 

3.14 Schéma du banc expérimental de micro-photoluminescence. . . . . 96 

3.15 Spectres de microPL pour trois boîtes quantiques différentes de 

l’échantillons S5. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97 

3.16 Evolution de la photoluminescence d’une boîte quantique unique 

en fonction de la puissance de l’excitation. . . . . . . . . . . . . . 98 

3.17 A gauche : Evolution de l’intensité intégrée de photoluminescence 

des deux raies X et 2X en fonction de la puissance d’excitation. 

A droite : Evolution de l’intensité de la raie 2X en fonction de 

l’intensité de la raie X. La courbe en pointillé est un ajustement 

linéaire aux valeurs expérimentales : la pente est de 2,3. . . . . . . 100 

3.18 Spectres de microPL à forte puissance d’excitation à travers deux 

trous différents dans le masque métallique. . . . . . . . . . . . . . 101 

3.19 Images AFM montrant plusieurs groupement de boîtes quantiques 

InAs/GaAs. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102

12 TABLE DES FIGURES 

3.20 Image TEM en section transverse des îlots InAs montrant deux 

boîtes quantiques InAs/GaAs couplées latéralement. . . . . . . . . 102 

3.21 Spectre de photoluminescence à basse puissance d’excitation d’une 

molécule de boîte quantique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103 

3.22 Spectre de photoluminescence en fonction de la puissance d’excitation 

d’une molécule de boîte quantique. . . . . . . . . . . . . . . 103 

4.1 Effet Stark quadratique en fonction du champ électrique latéral 

pour trois boîtes quantiques de forme lentille sphérique de diamètre 

de base D : D=20 nm en tirets, D=24 nm en pointillés et D=28 nm 

trait plein ; la hauteur est maintenue fixe : h=4 nm. . . . . . . . . 109 

4.2 Evolution de l’effet Stark en fonction du diamètre de base de la 

boîte quantique pour un champ F =10 kV/cm. . . . . . . . . . . 110 

4.3 Force d’oscillateur de la transition fondamentale dans une boîte 

quantique de forme lentille sphérique en fonction de champ électrique 

latéral (hauteur h=4 nm et Diamètre D=28 nm) . . . . . . 111 

4.4 Position énergétique des quatre premiers excitons présents dans la 

molécule de BQs en fonction du champ électrique pour trois différentes 

valeurs de distance inter-centres des BQs : a) d inter−centres = 

20 nm. b) d inter−centres = 27 nm. c) d inter−centres = 40 nm. Diamètre 

de la boîte : à gauche D L =28 nm, à droite D R =26 nm. . . . . . . 113 

4.5 Structure de bande de conduction pour trois différents cas de polarisations. 

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116 

4.6 Effet Stark quadratique en fonction du champ électrique vertical 

pour deux boîtes quantiques de forme lentille sphérique de hauteur 

h : h=4 nm en trait plein, h=6 nm en tirets ; le diamètre de la base 

D=28 nm. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 

4.7 En haut : variation des termes Coulombiens J eh , J ee et J hh en 

fonction du champ électrique. En bas : variation des énergies de 

liaisons des excitons chargées (X + , X − ) et du biexciton (XX) en 

fonction du champ électrique. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120

TABLE DES FIGURES 13 

4.8 Schéma d’une diode Schottky et du profil de bande de la structure 

à effet de champ réalisée pour contrôler le chargement des boîtes. . 121 

4.9 Structure type d’un HEMT à boîtes quantiques . . . . . . . . . . 128 

4.10 Spectres de PL des structures HEMT à BQs pour différentes valeurs 

d’espaceur. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128 

A.1 Schéma du banc expérimental de PL . . . . . . . . . . . . . . 132 

A.2 Schéma du banc expérimental de PLE . . . . . . . . . . . . . 133 

A.3 Microscope à force atomique (AFM) . . . . . . . . . . . . . . 134 

A.4 Microscope électronique en transmission (TEM) . . . . . . . . 135

14 TABLE DES FIGURES

Liste des tableaux 

2.1 Paramètres utilisés dans notre calcul : m w masse effective dans le 

matériau puits (InAs) par unité m e , m b masse effective dans le matériau 

barrière (GaAs) par unité m e , m e = masse de l’électron libre, 

Eg InAs =765 meV : Gap du matériau puits à basse température, V e 

(V h )= discontinuité de bande de conduction (valence) en meV en 

tenant compte de l’effet moyen de la contrainte. . . . . . . . . . . 61 

3.1 Vitesses de croissance de la couche d’InAs des structures S 1 , S 2 , 

S 3 , S 4 et S 5 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79 

3.2 Paramètres de croissance optimisés pour obtenir des structures à 

boîtes quantiques InAs/GaAs de faible densité émettant autour de 

1,3 µm. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82 

3.3 Position des pics de PL et de PLE pour les structures S1-S5. E0 :niveau 

fondamental, E1 : premier niveau excité et E2 : deuxième 

niveau excité. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88 

4.1 Paramètres d’ajustement linéaire de l’équation (4.15) pour différent 

hauteurs de la boîte quantique : h=2-6nm. Le diamètre est 

maintenu fixe : D=28 nm. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118

16 LISTE DES TABLEAUX

Introduction générale 

Durant ces dernières années, les progrès dans la technologie de fabrications 

d’hétérostructures de semiconducteurs, ont rendu possible la croissance 

de nanostructures (systèmes 0D) plus couramment dénommées boîtes 

quantiques dans lesquelles les porteurs se retrouvent confinés dans les trois 

directions de l’espace. La conséquence du confinement d’un électron dans 

un volume nanométrique donne lieu à une distribution discrète de la densité 

d’état qui modifie intrinsèquement les processus de relaxation des paires 

électron-trou photocréées observés dans les structures massives ou dans les 

puits quantiques. Ces nanostructures de basse dimensionnalité seraient ainsi 

comparables à des "atomes artificiels". Elles ouvrent donc la voie, en matière 

condensée, à des applications habituellement réservées aux systèmes 

atomiques tout en offrant une palette de paramètres ajustables, ainsi qu’une 

intégration plus aisée. 

Les boîtes quantiques de semiconducteurs ont fait l’objet de nombreux 

travaux aussi bien expérimentaux que théoriques, portant sur les interactions 

à plusieurs corps [2, 3], sur les phénomènes reliés au spin [4], ainsi 

que sur les interactions avec les phonons [5, 6]. La structure fine des excitons 

dans les boîtes quantiques uniques ou dans les boîtes couplées (parfois 

appelées molécules de boîtes quantiques) reste toutefois mal connue alors 

que leur compréhension est fondamentale pour le développement d’applications 

faisant appel à ces structures comme par exemple les sources à photon 

unique [7, 8, 9, 10] pour la cryptographie quantique ou bien le calcul 

quantique [11, 12, 13, 14, 15]. Ces applications exigent non seulement d’être

18 Introduction générale 

capable de contrôler et d’étudier les boîtes quantiques uniques mais aussi 

d’étudier l’interaction entre plusieurs boîtes. 

La compréhension de la structure fine des excitons en présence ou non 

d’un champ électrique et le contrôle de l’effet du couplage entre boîtes est un 

enjeu important [16, 17, 18] qui fait donc des boîtes quantiques un candidat 

prometteur dans le développement des applications basées sur ces structures. 

De plus, la transmission de l’information en utilisant des liaisons optiques nécessite 

l’emploi d’une nouvelle génération de sources de lumière compatibles 

avec les spécifications imposées par la transmission par fibres optiques de 

silice, notamment en termes de longueur d’onde d’émission dans la gamme 

1.3-1.55 µm où les pertes par absorption sont minimales. La recherche et 

le développement menés sur les boîtes quantiques InAs sur substrat GaAs 

(émettant à 1.3 µm à 300 K) représente un grand enjeu technologique et 

commercial pour les applications du domaine des communications optiques. 

C’est pourquoi dans le cadre de ce travail nous nous proposons en premier 

lieu d’optimiser les paramètres de croissance pour élaborer des structures à 

boîtes quantiques InAs/GaAs de grosses tailles pour l’émission de la lumière 

à 1.3 µm et peu denses pour permettre l’étude des boîtes quantiques uniques 

ou de "molécules" de boîtes quantiques, puis d’étudier théoriquement et expérimentalement 

leurs propriétés optoélectroniques. 

Ce travail a été réalisé en cotutelle entre le Laboratoire de Physique des 

Semiconducteurs et des Composants Electroniques de la Faculté des Sciences 

de Monastir et l’Institut des Nanotechnologies de Lyon à l’Institut National 

des Sciences Appliquées de Lyon. 

Le premier chapitre de ce mémoire constitue une introduction aux boîtes 

quantiques semiconductrices, plus particulièrement les boîtes quantiques InAs 

sur substrat GaAs. Dans un premier temps nous rappellons quelques propriétés 

de bases de ces nano-structures. Par la suite nous décrivons brièvement 

les différentes techniques de fabrication. Nous présentons également l’intérêt 

de l’étude des molécules de boîtes quantiques, les différentes approches de la 

réalisation de ces molécules et les éléments essentiels à la compréhension de

19 

leurs modélisations théoriques. 

Dans le chapitre 2, nous nous intéressons au calcul numérique des états 

électroniques dans les boîtes quantiques InAs/GaAs isolées et couplées latéralement. 

Nous détaillons tout d’abord le modèle théorique qui permet de 

calculer les fonctions d’ondes et les énergies propres à travers la résolution de 

l’équation de Schrödinger en trois dimensions, puis nous abordons le modèle 

de calcul des niveaux d’énergies et des fonctions d’ondes dans un système 

à deux boîtes quantiques. Enfin nous présentons les résultats du calcul numérique 

des transitions excitoniques pour une molécule de boîtes quantiques 

InAs/GaAs. 

A travers le troisième chapitre, nous abordons les conditions de croissance 

qui ont permis d’obtenir des structures à faible densité surfacique des 

boîtes quantiques et l’émission de la lumière autour de 1.3 µm, ainsi que les 

propriétés structurales des échantillons étudiés. Ensuite, nous décrivons les 

propriétés optiques des populations de boîtes quantiques des différents échantillons 

élaborés. Nous détaillons l’étude des propriétés optiques des boîtes 

quantiques uniques InAs/GaAs, en présentant leurs spectres de micro photoluminescence 

afin d’identifier les différentes raies d’émission. Nous présentons 

également les résultats de l’observation du couplage latéral de deux boîtes 

quantiques. Nous finirons ce chapitre par une comparaison entre les résultats 

expérimentaux et théoriques. 

Le dernier chapitre est consacré à l’étude de l’effet d’un champ électrique 

sur les propriétés optiques des structures à boîtes quantiques. Nous commençons 

par la présentation de quelques éléments de modélisation théoriques 

des effets d’un champ électrique sur les transitions optiques dans une boîte 

quantique isolée ou sur une molécule de boîtes quantiques. Nous finirons ce 

chapitre par la présentation du principe du contrôle de charge dans les boîtes 

quantiques.

20 Introduction générale

Chapitre 1 

Généralités sur les boîtes 

quantiques InAs/GaAs 

Dans ce chapitre, nous allons présenter quelques propriétés de base des 

structures de type boîtes quantiques, en particulier dans le système InAs/GaAs 

que nous allons étudier dans la suite de cette thèse. Par la suite nous décrivons 

brièvement les différentes techniques de fabrication. Nous présenterons 

également l’intérêt de l’étude des molécules de boîtes quantiques et les différentes 

méthodes de réalisation de ces molécules. Nous finirons ce chapitre 

par un aperçu sur les éléments de modélisation théorique des molécules de 

boîtes quantiques. 

1.1 Propriétés de base des boîtes quantiques 

Une boîte quantique peut être imaginée comme un atome artificiel géant 

[19] constitué de milliers d’atomes réels. C’est une structure qui confine spatialement 

les porteurs dans une région de l’ordre de grandeur de la longueur 

d’onde de De Broglie, ce qui affecte nettement les états quantiques d’un système. 

Ceci a permis des avancées majeures dans l’étude des propriétés fondamentales 

des systèmes de zéro dimensionnalité et a créé des opportunités 

pour de nouveaux dispositifs dans divers champs d’applications. Parmi ces

22 Généralités sur les boîtes quantiques InAs/GaAs 

applications, on peut citer la réalisation des bits quantiques (qubit), élément 

de base dans le domaine du traitement quantique de l’information. 

1.1.1 Propriétés électroniques 

1.1.1.1 Confinement de porteurs 

Si un matériau semiconducteur ayant un gap optique Eg 1 appelé couche 

active est entouré par un matériau de gap Eg 2 plus grand, appelé barrière, 

ceci crée des zones dans lesquelles les porteurs (électrons et trous) sont confinés 

avec des énergies quantifiées. La structure électronique du matériau présente 

des niveaux discrets d’énergie qui dépendent de l’épaisseur et de la 

profondeur du puits. 

La réduction de la dimensionnalité des hétérostructures conduit à différents 

types de confinement de porteurs : ainsi on parle d’un confinement 2D 

dans une structure de puits quantique, de confinement 1D dans une structure 

de fils quantiques et enfin de confinement 0D dans une structure de boîtes 

quantiques. Le confinement électronique dans les boîtes quantiques engendre 

une modification radicale de la densité d’états électroniques par rapport aux 

matériaux massifs, puits quantiques ou encore fils quantiques. En effet la 

densité d’états électroniques présente un spectre discret sous l’action de ce 

confinement résultant de la discrétisation des niveaux d’énergie, comme il est 

présenté en figure (1.1). 

1.1.1.2 Etats électroniques et niveaux d’énergie 

Du fait du confinement en énergie dans les trois directions de l’espace, les 

niveaux d’énergie des électrons et des trous sont entièrement discrétisés dans 

une boîte quantique. 

De plus, la forte contrainte biaxiale exercée entre le matériau constituant 

la boîte (a InAs = 6.0583 Å) et le matériau qui l’entoure (a GaAs = 5.6533 Å), 

ajoutée à la rupture de symétrie entre l’axe de croissance et les directions

1.1 Propriétés de base des boîtes quantiques 23 

Matériau massif (3D) 

Densité d'états 

Energie 

Puits quantiques (2D) 


Energie 

Fils quantiques (1D) 


Energie 

Boîtes quantiques (0D) 


Energie 

Fig. 1.1 – Représentation de la densité d’états des porteurs de charges associées 

respectivement à un matériau massif (3D) :dρ/dE ∝ E 1 2 , un puits quantique 

(2D) :dρ/dE ∝ const, un fil quantique (1D) :dρ/dE ∝ E − 1 2 et une boîte quantique 

(0D) :dρ/dE ∝ δ(E). 

du plan, repousse la bande de trous légers. Seuls les trous lourds sont donc 

considérés par la suite. 

Une structure à boîtes InAs/GaAs réalisée par croissance auto-organisée 

contient donc du GaAs sous forme 3D (massive), un puits mince 2D d’InGaAs 

(la couche de mouillage) et les boîtes 0D d’InAs. Les états de conduction de 

ce système sont donc constitués d’un continuum d’énergie correspondant à la 

bande de conduction du GaAs massif. Puis pour des énergies plus faibles se 

trouve le continuum de la couche 2D d’InGaAs (couche de mouillage), et enfin 

pour des énergies encore plus basses, les états de conduction se réduisent 

aux états discrets des boîtes. La figure (1.2) schématise les densités d’états de 

valence et de conduction du système InAs/GaAs. Sur cette figure, nous avons


représenté trois niveaux d’énergie dans la boîte notés 1S e(h) (niveau fondamental), 

1P e(h) et 1d e(h) (niveaux excités) pour les électrons (respectivement 

pour les trous). 

E 

z 

Bande de Conduction 

1d e 

1p e 

1s e 

1s h 

1p h 

1d h 

ρ 

: Boîte quantique (0D) 

Bande de Valence 

: Couche de mouillage (2D) 

: Matériau barrière (3D) 

Fig. 1.2 – Schéma de la densité d’états électronique et morphologie d’une structure 

à boîtes quantiques InAs/GaAs. Les flèches en pointillé symbolisent les transitions 

optiques permises dans les boîtes. 

Il reste à déterminer la position et le nombre de niveaux d’énergie accessible 

aux électrons dans les boîtes. Une représentation schématique simple de 

la structure électronique d’une boîte quantique est donnée par la figure (1.3), 

montrant l’influence de la taille des boîtes quantiques sur le nombre et la position 

des niveaux d’énergie. 

Différents modèles ont été utilisés pour calculer ces niveaux d’énergie. Les 

plus simples considèrent une particule dans une sphère entourée de barrières 

de potentiel infinies [20]. Ce modèle a été ensuite amélioré par l’introduction 

de barrières de potentiel finies et de masses effectives différentes entre l’intérieur 

et l’extérieur de la boîte. Pour des boîtes quantiques de forme non 

sphérique ce modèle n’est pas suffisant et il faut tenir compte de la forme


Matériau barrière (3D) 

Couche de mouillage (2D) 

Niveaux d’énergies 

dans une boîte 

quantique (0D) 

Grosse boîte 

Petite boîte 

Fig. 1.3 – Niveaux d’énergie dans les boîtes quantiques. Le confinement en énergie 

des porteurs varie selon les dimensions des boîtes. Plus la boîte est petite, plus le 

confinement est fort et donc plus les niveaux d’énergie sont éloignés du fond du 

puits (comme pour un puits à une dimension). 

de la boîte. Malheureusement la forme exacte ainsi que la composition de la 

boîte sont encore très mal connues et, de ce fait, il est très difficile de comparer 

précisément les calculs théoriques de niveaux d’énergie avec les résultats 

expérimentaux. De plus, en tenant compte de la forme de la boîte, on se 

trouve alors confronté à un problème dans lequel le potentiel de confinement 

est non séparable suivant les variables d’espace et l’équation de Schrödinger 

doit alors souvent être résolue numériquement. De nombreuses méthodes 

de calcul existent. Par exemple, J. Y. Marzin et al ont donné une approche 

semi-analytique pour des boîtes quantiques côniques [21]. Stier et al. ont proposé 

un calcul des niveaux d’énergie dans une boîte en tenant compte des 

contraintes par une méthode kp à 8 bandes [22]. Cornet et al. ont utilisé une 

approche basée sur la transformation de Fourrier de l’équation de Schrödinger 

pour tenir compte de la couche de mouillage [23]. Des approches théoriques 

plus atomistiques sont aussi proposées comme des calculs de liaisons fortes 

par Lippens et al [24] ou des méthodes de pseudopotentiel par Wang et al [25]. 

Dans notre calcul (présenté dans le chapitre 2), nous avons utilisé une méthode 

variationnelle de type masse effective appliquée aux boîtes d’InAs qui 

permet d’avoir une estimation simple et efficace des niveaux d’énergie dans


la boîte et qui est suffisante pour l’interprétation de nos résultats expérimentaux. 

1.1.2 Propriétés optiques 

Le confinement des porteurs dans les boîtes quantiques donne lieu à des 

émissions excitoniques plus intenses que celles obtenues dans les matériaux 

massifs à cause de la localisation des porteurs dans l’espace. Il s’est avéré 

que ces hétérostructures présentaient des propriétés intéressantes par rapport 

aux matériaux massifs : meilleur comportement optique en raison d’une 

amélioration du recouvrement des fonctions d’onde et de la possibilité de 

contrôler le comportement optique en jouant sur la composition et la taille 

de ces nanostructures. De plus, la modification du diagramme de bande du 

fait de la quantification des niveaux d’énergie réduit le couplage des porteurs 

avec les phonons. La grande efficacité radiative de ces nanostructures 

est donc une propriété importante pour les applications dans les dispositifs 

optoélectroniques. 

1.1.2.1 Luminescence d’un ensemble de boîtes quantiques 

Les structures à boîtes quantiques InAs/GaAs présentent en plus des 

boîtes (0D) une matrice de semiconducteur (3D) et une couche de mouillage 

(2D). Ceci entraîne l’apparition, sur le spectre de photoluminescence stationnaire 

de ces structures, des bandes d’émission de la barrière du massif ainsi 

que de la couche de mouillage à des énergies supérieures à celle des boîtes 

quantiques (Fig. 1.4). 

Le spectre de PL d’un ensemble de boîtes quantiques est en général très 

large (LMH de 20 à 100 meV) en raison de l’élargissement inhomogène de la 

bande d’émission traduisant les fluctuations statistiques de taille des boîtes 

de la population.

(0D) une matrice de semiconducteur (3D) et une couche de mouillage (2D) 

ceci entraîne l’apparition, sur le spectre de photoluminescence stationnaire 

de ces structures, de raies d’émission de la barrière du massif ainsi que de 

la couche de mouillage à des énergie supérieure à celle des boîtes 

quantiques. 

Le spectre de PL d’un ensemble de boîtes quantiques est en général 

très large (LMH de 20 à 100 meV) en raison de l’élargissement inhomogène 

de la raie d’émission provoqué par les fluctuations de tailles et de forme des 

1.1 Propriétés boîtes. de base des boîtes quantiques 27 

Boîtes quantiques 

(0D) 

couche de mouillage 

(2D) 

Intensité de PL (u. a.) 

GaAs massif 

(3D) 

1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 

Energie (eV) 

Figure 1.2 Spectre de luminescence d’une structure à boîtes quantiques InAs/GaAs à 

Fig. 1.4 – Spectre de luminescence 

basse 

d’une 

température 

structure à boîtes quantiques InAs/GaAs 

à basse température 

1.1.2.2 Luminescence d’une boîte quantique unique 

1.2.2. Spectre de luminescence d’une boîte quantique unique 

Plusieurs techniques sont utilisées pour affiner le spectre de PL des boîtes 

quantiques. Plusieurs D’où, latechniques possibilité sont d’isoler utilisées lapour raieaffiner de photoluminescence le spectre de PL des d’une 


boîte quantique unique de la distribution inhomogène. La technique utilisée 

……………………………………………………………………… 

dans le cadre de cette thèse est la réalisation d’un masque métallique contenant 

des ouvertures nanométriques de diamètre et de densité contrôlables. 

La figure (1.5) représente le signal de photoluminescence obtenu pour 

deux diamètres différents de nano ouvertures dans un masque métallique. Le 

premier spectre (a) contient une dizaine de raies fines correspondant chacune 

à l’émission d’une boîte. Par contre, le spectre (b) contient une seule raie fine 

preuve de l’émission d’une seule boîte. La largeur de cette raie est limitée 

(250µeV ) par la résolution du banc expérimental utilisé. 

1.1.3 Propriétés structurales 

1.1.3.1 Dimensions caractéristiques 

Pour que la quantification soit efficace dans les boîtes quantiques, il faut 

que ces dernières aient des dimensions inférieures à la longueur d’onde de De


(a) 

Intesnité de PL (u. a.) 

(b) 

1.04 1.05 1.06 1.07 1.08 1.09 1.10 

Energie (eV) 

Fig. 1.5 – Spectre de photoluminescence à basse température a) d’une dizaine de 

boîtes quantiques InAs/GaAs. b) d’une boîte quantique unique InAs/GaAs 

Broglie thermique donnée par la relation : 

λ th = 

2π 

√ 

2m 

∗ 

e kT 

(1.1) 

où m ∗ e est la masse effective de l’électron dans la boîte quantique, k est 

la constante de Boltzmann. 

Dans le cas contraire, les effets quantiques seront masqués par l’énergie 

thermique kT. 

Pour conserver les effets de confinements, les boîtes quantiques doivent 

répondre à deux exigences : 

- La taille des boîtes doit être supérieure à une limite basse, pour garantir 

la présence d’au moins un niveau électronique dans la structure quantique. 

Cette taille minimale est définie par l’égalité entre la discontinuité de bande 

de conduction ∆Ec et de la valeur approximative du premier niveau présent 

dans la boîte [26] : 

∆Ec = 2 π 2 1 

(1.2) 

2m ∗ e Dmin 

2 

Ceci est une estimation théorique car un niveau est toujours présent même 

dans des boîtes de très petite taille.


- L’écart énergétique entre deux niveaux successifs doit être suffisamment 

grand pour que la population thermique à 300 K du niveau excité soit faible 

devant la population du niveau fondamental. 

A titre d’exemple et en tenant compte de ces deux limites, il apparaît 

donc nécessaire d’élaborer des boîtes quantiques InAs /GaAs de dimensions 

typiques comprises entre 4 nm et 12 nm [26]. 

1.1.3.2 Fluctuation des paramètres structuraux 

Pour qu’une population de boîtes quantiques dans un plan avec un taux 

de couverture de l’ordre de 25% puisse être exploitée avec succès dans un 

laser, la dispersion en taille autorisée est de l’ordre de 5% [27] . Même pour 

un composant exploitant une BQ unique, une certaine uniformité des caractéristiques 

des boîtes quantiques est nécessaire pour garantir la reproductibilité 

des performances du composant. Les meilleures valeurs de largeur à 

mi-hauteur (LMH) de spectres de photoluminescence à basse température 

dans le système InAs/GaAs émettant autour de 1 µm (traduisant la dispersion 

en taille des BQs ) reportées sont de l’ordre de 19-25 meV [7, 28, 29]. 

Cette largeur est représentative des fluctuations de taille d’un ensemble de 

BQs InAs/GaAs de 10 nm, de l’ordre de 1 nm (10%). 

Vu que la dispersion en taille et en composition est reliée au processus 

de formation des BQs, il s’est avéré très difficile d’élaborer des populations 

de boîtes homogènes sans modifier leurs propriétés optiques ou structurales 

(longueur d’onde d’émission, densité surfacique . . .). 

Il est ainsi nécessaire d’optimiser les paramètres de croissance des BQs 

selon l’application envisagée. 

1.1.3.3 Défauts 

Parmi les obstacles à l’émission de lumière dans un semiconducteur, les 

impuretés et défauts cristallins sont susceptibles de piéger les porteurs et entraîner 

leur recombinaison non radiative. Si les boîtes quantiques permettent


effectivement de limiter la diffusion des porteurs vers les défauts dans le volume, 

les pièges recombinants présents à l’interface entre les boîtes quantiques 

et les barrières doivent être réduits. Il s’agit donc de fabriquer des boîtes 

quantiques dénuées de défauts structuraux avec des interfaces de bonne qualité, 

de façon à renforcer le rendement radiatif. 

1.2 Elaboration des boîtes quantiques InAs 

1.2.1 Méthodes de réalisation des boîtes quantiques 

Il existe plusieurs méthodes pour réaliser des boîtes quantiques. Du point 

de vue technologique la méthode la plus flexible et directe est la structuration 

latérale d’une structure à puits quantique déjà existante. La lithographie 

électronique et la gravure ionique sélective ou la gravure chimique humide 

permettant de produire des nanostructures de dimension typique inférieure à 

30 nm. D’autre procédés utilisant des rayons X ou des faisceaux d’ions sont 

proposés pour améliorer la résolution du transfert du masque qui constitue 

l’image des nanostructures à fabriquer. 

Les expériences d’optique menées sur ce type de BQs ont bien montré 

le confinement 3D des porteurs de charges. L’avantage de cette méthode de 

fabrication des BQs est la possibilité de reproduire des BQs avec des dimensions 

prédéfinies, ce qui permet une meilleure étude systématique des effets 

de confinement en fonction de la taille de boîtes et une séparation remarquable 

des niveaux énergétiques. Cette méthode présente toutefois plusieurs 

inconvénients : il est difficile de réaliser des boîtes de petite taille et leur 

surface présente des défauts responsables de nombreuses recombinaisons non 

radiatives. 

Un autre mode de fabrication des BQs est basé sur la fluctuation de 

l’épaisseur des puits quantiques de largeur faible, appelées BQs naturelles. 

L’apport de cette méthode par rapport à celle utilisant des procédés de lithographie 

est la minimisation des défauts lors de la formation des boîtes.

1.2 Elaboration des boîtes quantiques InAs 31 

De telle boîtes quantiques présentent le modèle d’un système 0D le plus remarquable 

avec les plus faibles LMH des raies d’émission et d’absorption. 

Cependant, cette méthode n’est plus utilisée à cause du très faible potentiel 

de confinement dans les BQs. 

Aujourd’hui la fabrication des boîtes de semi-conducteurs III-V se fait 

essentiellement par croissance auto-organisée selon le mode de croissance dit 

"Stranski-Krastanov" du nom des deux chercheurs ayant décrit ce mode de 

croissance en 1939 [30]. Ce mode de croissance épitaxiale a été observé pour 

la première fois sur des puits contraints InAs/GaAs en 1985 [31]. Les boîtes 

quantiques auto-organisées présentent une très bonne qualité optique comparable 

à celle des boîtes quantiques naturelles, en plus d’un potentiel de 

confinement plus important. La séparation énergétique entre les niveaux de 

confinement dans ce type de boîtes peut atteindre 100 meV. 

Les boîtes quantiques auto-organisées peuvent être fabriquées par épitaxie 

par jets moléculaires (EJM) ou par croissance épitaxiale en phase vapeur aux 

organométalliques (EPVOM) pour plusieurs systèmes de matériaux semiconduteurs, 

comme In(Ga)As/GaAs, InAlAs/AlGaAs, InAs/InP ou (Si)Ge/Si. 

Il faut noter que d’autres méthodes de croissance sont actuellement utilisées 

pour réaliser des nanostructures telles que la synthèse chimique de nanocristaux 

en solution pour les semiconducteurs II-VI ou l’anodisation électrochimique 

pour les IV-IV. Dans ce cas, les nanostructures sont généralement 

dispersées en solution. 

1.2.2 Croissance auto-organisée des boîtes quantiques 

InAs 

La technique la plus utilisée actuellement pour élaborer des structures à 

boîtes quantiques de dimensions nanométriques est l’EJM. Cette méthode 

de croissance représente l’état de l’art des techniques de croissance de films 

minces monocristallins à partir d’une phase vapeur. L’EJM implique des processus 

d’évaporation contrôlés avec précision dans une enceinte placée sous


ultravide (≈ 10 −10 T orr). Les flux atomiques ou moléculaires des éléments 

proviennent de la sublimation ou de l’évaporation de l’élément solide contenu 

dans des creusets chauffés par effet Joule. Ces creusets sont munis de caches 

obturateurs dont l’ouverture conditionne l’arrivée du flux qui se condensera 

sur la surface du substrat. Pour les échantillons étudiés dans ce travail, les 

éléments III (In et Ga) sont évaporés sous forme atomique alors que l’élément 

V (As) provient d’un flux de molécule As 4 . La croissance de couches 

contraintes permet en une seule étape d’épitaxie (via le mode de croissance 

Stranski-Krastanov (SK)) de fabriquer des îlots tridimensionnels dont les dimensions 

les apparentent à des boîtes quantiques. Ce phénomène entraîne 

une simplification de mise en oeuvre par rapport aux autres procédés de 

fabrication des nanostructures utilisant d’autres voies technologiques. Toutefois, 

la croissance étant auto-organisée, elle nécessite la maîtrise des différents 

paramètres de la croissance pour contrôler leur homogénéité en forme et en 

taille. 

1.2.2.1 Conditions de croissance 

Plusieurs paramètres influencent la croissance des îlots : 

La température de croissance (Tc) : C’est un paramètre très important 

dans la croissance des nanostructures. La mobilité des atomes sur la surface 

de l’échantillon (adatomes) est un processus de diffusion activé thermiquement. 

On comprend alors qu’une croissance réalisée à plus haute température 

va favoriser le mouvement des adatomes à la surface pour diminuer la densité 

d’îlots et augmenter leur taille. 

La pression d’Arsenic (PAs) : Plus la pression d’arsenic est élevée, plus 

la mobilité des adatomes d’élément III sera faible. 

La vitesse de croissance (Vc) : La vitesse à laquelle est effectuée la croissance 

impose le temps de résidence des adatomes avant incorporation. Une 

vitesse de croissance élevée empêche la diffusion des adatomes sur la surface 

et permet d’obtenir une densité élevée de boîtes quantiques.


1.2.2.2 Suivi de croissance 

La maîtrise des épaisseurs déposées est la clé de la croissance des boîtes 

quantiques. Pour cela, il s’agit de contrôler précisément les vitesses de croissance. 

La technique de croissance par EJM opérant en ultravide, l’observation 

et le contrôle de la croissance peut se faire in-situ au moyen d’un faisceau 

d’électrons. Le principe consiste à focaliser sur la surface de l’échantillon un 

faisceau d’électrons de haute énergie (10 kV) en incidence rasante (≈ 1 °) (en 

anglais Reflexion High Energy Electron Diffraction ou RHEED), et à visualiser 

la figure de diffraction sur un écran fluorescent. Dans cette configuration 

(d’énergie et d’incidence), l’interaction se limite à quelques plans atomiques, 

ce qui fait du RHEED une technique d’analyse de surface par excellence. Non 

seulement, le faisceau d’électrons est réfléchi sur la surface, mais il est également 

diffracté par cette surface. Ces deux phénomènes permettent d’avoir 

accès à un certain nombre d’informations. 

L’intensité du faisceau réfléchi, ou encore tâche spéculaire, est très sensible 

à la rugosité de surface à l’échelle de la monocouche. Par conséquent, plus la 

rugosité est importante, plus l’intensité de la tache spéculaire est faible. Dans 

le cas d’une croissance couche par couche, la rugosité est fonction du taux de 

couverture de la surface. Les oscillations de la tâche spéculaire correspondent 

à la variation de réflectivité (donc de la rugosité) de la surface au cours de 

la formation d’une couche complète. Une période d’oscillation est donc égale 

au temps de dépôt d’exactement une monocouche atomique. Notons aussi 

que l’amortissement des oscillations avec le temps est surtout dû à ce que 

la croissance n’est pas exactement monocouche par monocouche et que, la 

croissance d’une couche supérieure peut débuter avant la croissance complète 

de la monocouche inférieure. Ceci crée une rugosité résiduelle qui s’accentue 

avec le nombre de monocouches et qui fait diminuer l’intensité (Fig.1.8). 

La figure de diffraction observée sur l’écran fluorescent dépend elle aussi 

beaucoup de l’état et surtout du type de surface. Si la surface est plane, le 

spectre de diffraction se compose d’une série de raies parallèles (transformée 

de Fourier d’un réseau 2D) dont l’espacement est inversement proportionnel


Raies de diffraction 

Tache spéculaire 

1/a 

Ecran fluorescent 

Faisceau d’électron 

incident 

Echantillon 

a 

≈1° 

Fig. 1.6 – Schéma de principe du RHEED : Un faisceau électronique frappant la 

surface d’un matériau sous incidence rasante. La réflexion (tache spéculaire) et la 

figure de diffraction sont représentées. 

Fig. 1.7 – Image RHEED d’une surface plane (2D) et d’une surface recouverte 

d’îlots (3D). 

au paramètre de maille dans le plan des couches. Si, à l’opposé, la surface est


250 

200 

Intensité (u. a.) 

150 

100 

GaAs 

V GaAs 

=0.720 MC/s 

In 0.3 

Ga 0.7 

As 

V InGaAs 

=1.057MC/s 

50 

0 

0 5 10 15 20 

Temps (s) 

Fig. 1.8 – Oscillations de l’intensité de la tache spéculaire en fonction du temps 

pour le GaAs et pour l’InGaAs. La période des oscillations permet d’obtenir la 

vitesse de croissance du matériau. 

fortement rugueuse (3D)(Fig. 1.7), alors le faisceau d’électrons est en transmission 

au travers d’îlots, ce qui donne lieu à une diffraction de volume. Sur 

l’écran, celle-ci se traduit par la présence de taches (transformée de Fourier 

d’un réseau 3D) correspondant aux conditions de diffraction de Bragg. Le 

diagramme de diffraction fournit donc des informations sur la morphologie 

de la surface (2D ou 3D). De ce fait, il permet de contrôler la formation des 


1.2.2.3 La calibration des vitesses de croissance 

Rappelons qu’il est indispensable de contrôler les quantités de matériau 

que l’on va déposer pour contrôler la croissance des nanostructures. Cela 

revient à maitriser les vitesses de croissance et donc les flux de matériau


incidents, que l’on contrôle par la température de chauffage de chaque cellule. 

La calibration des vitesses de croissance est effectuée systématiquement avant 

chaque campagne de croissance. Elle peut être basée soit sur l’observation 

des oscillations de l’intensité de la tache spéculaire du RHEED (Fig. 1.8) 

soit sur l’apparition de taches de diffraction caractéristiques d’une croissance 

tridimensionnelle (Fig. 1.7). 

Intensité des oscilations RHEED (u. a.) 

∆T 

0 10 20 30 40 50 60 70 

Temps (s) 

Fig. 1.9 – Transition 2D/3D du mode SK : L’intervalle de temps qui correspond 

au dépôt de 1,7 MC d’InAs :∆T = 38s ⇒ V InAs = 0, 045MC/s . 

Chaque période d’oscillation de la tache spéculaire indique le dépôt d’une 

monocouche de matériau. La détermination de cette période permet alors 

d’obtenir la vitesse de croissance du matériau epitaxié. Ainsi, en mesurant 

un certain nombre d’oscillations en un temps donné, on en déduit la vitesse 

de croissance. Pour le GaAs, l’observation directe est possible (Fig. 1.8). Pour 

l’InAs, c’est plus délicat. En effet, à partir de 1.7 monocouche, il y a formation 

de boîtes quantiques. Il n’y a alors plus d’oscillations. La détermination de la 

vitesse de croissance n’étant pas très fiable sur une seule période (moins de


deux monocouches), il est préférable d’observer les oscillations RHEED d’un 

alliage ternaire InGaAs avec un faible pourcentage d’indium car l’épaisseur 

critique est alors suffisante pour obtenir un nombre important d’oscillations 

(Fig. 1.8). En connaissant la vitesse de croissance du GaAs, on peut en déduire 

la vitesse de croissance de l’lnAs en utilisant l’expression : 

V InAs = V InGaAs − V GaAs (enMC/s) (1.3) 

Le gros désavantage cependant est d’une part que la mesure n’est pas 

directe et d’autre part, que le nombre d’oscillations est plus limité que dans 

le cas du GaAs (bien que supérieur à 1 ou 2). La deuxième méthode repose sur 

l’observation de la transition 2D/3D du mode SK pour déterminer la vitesse 

de croissance l’lnAs. En effet, en considérant que la transition 2D/3D apparaît 

pour un dépôt de 1.7MC, il suffit alors de mesurer le temps qui sépare le début 

du dépôt de l’apparition de la transition tridimensionnelle pour en déduire la 

vitesse (Fig. 1.9). Cette méthode est intéressante car elle permet de connaître 

l’épaisseur critique quelle que soit la vitesse de croissance. 

1.2.2.4 Etapes préliminaires avant la croissance des boîtes 

Pour réaliser un plan de boîtes quantiques InAs à partir d’un substrat 

prêt à être épitaxié, la procédure de croissance commence par la préparation 

minutieuse de la surface du substrat. Cette étape est essentielle car elle 

conditionne la qualité de la surface de croissance qui va influencer le développement 

des boîtes quantiques. Rappelons que les îlots doivent être cohérents, 

c’est-à-dire sans défauts. 

La première étape pour le substrat introduit est de subir un dégazage 

dans un four à 150 °C pendant environ deux heures, pour évacuer les gaz 

atmosphériques dont il est imprégné. Cette étape se réalise dans le sas de 

transfert sous vide poussé (10 −9 Torr) qui se situe entre le sas d’introduction 

et le bâti. Une fois le dégazage effectué, le substrat est placé sur le portesubstrat 

dans le cœur du bâti. Commence alors l’étape de désoxydation, c’està-dire 

la désorption de la couche d’oxyde amorphe qui protège le substrat de


GaAs commercial. 

Le substrat est chauffé par la face arrière en rampe de température jusqu’à 

585/590 °C puis ramené a 580 °C (ajustée et contrôlée au pyromètre 

optique) sous flux d’arsenic. A cette température et au bout d’une vingtaine 

de minutes, l’oxyde est totalement désorbé mais le GaAs de surface reste 

stœchiométrique grâce à la contre-pression d’arsenic. La qualité de la surface 

est vérifiée par l’intermédiaire du RHEED. On procède alors au dépôt d’une 

couche tampon (ou buffer) de GaAs de quelques centaines de nanomètres 

(entre 400 et 500 nm) avec rotation du substrat, afin d’avoir la surface cristalline 

la meilleure possible. La croissance du GaAs est arrêtée, et, sous flux 

d’arsenic, la température est ajustée à 500 °C. La croissance des boîtes quantiques 

peut débuter. 

L’ajustement de la température de croissance est toujours réalisé manuellement 

pour s’affranchir de toute dérive induite par les fluctuations thermiques 

dues soit aux substrats eux-mêmes, soit à la conduction thermique 

des supports (Molyblock). Cela permet en même temps de s’assurer de la 

qualité de la surface au RHEED. Par ailleurs, il convient de régler en parallèle 

la température des cellules de matériau à déposer (et donc les vitesses 

de croissance) à la valeur souhaitée, à cause de l’inertie des cellules qui est 

limitée a 3 °/min pour ne pas les détériorer. Lorsque tout est en place, et une 

fois à ce stade seulement, la croissance des boîtes quantiques peut démarrer. 

Cette dernière est automatisée de façon à être reproductible. 

1.3 Molécules de Boîtes quantiques 

1.3.1 Potentialités des Molécules de Boîtes quantiques 

Ces dernières années, les molécules de boîtes quantiques ont attiré beaucoup 

l’attention des théoriciens et expérimentateurs, vue leurs propriétés 

originales dans la manipulation des charges et des spins. 

Dans cette section, nous présentons brièvement l’intérêt de l’utilisation

1.3 Molécules de Boîtes quantiques 39 

des molécules des boîtes quantiques dans divers dispositifs, plus particulièrement 

dans le domaine du traitement quantique de l’information. 

1.3.1.1 Intérêt des Molécules de BQs pour le traitement quantique 

de l’information 

Le traitement quantique de l’information (cryptographie quantique, calcul 

quantique) est un nouveau champ de recherche dont l’objectif est de tirer 

partie des possibilités offertes par la mécanique quantique pour traiter l’information 

d’une manière plus efficace [32]. Plusieurs systèmes ont été réalisés 

ou proposés pour mettre en œuvre les opérations de la logique quantique. 

Comparées aux autres systèmes, les molécules de boîtes quantiques sont les 

plus prometteuses pour réaliser des opérations de traitement quantique de 

l’information, vue leur compatibilité à la technologie de semi-conducteur actuelle 

et la possibilité de les manipuler en utilisant des champs électriques, 

optiques et magnétiques externes. 

Bien que les temps de cohérence dans tous les systèmes de la physique du 

solide soient limités par les interactions avec l’environnement, les technologies 

de pointe telles que les impulsions optiques ultrarapides ont permis de réaliser 

beaucoup d’opérations logiques quantiques dans des temps inférieurs au 

temps de cohérence. Des méthodes de mesure à faible bruit sont maintenant 

suffisamment développées pour sonder les qubits à basse température. 

Des opérations de logique quantique utilisant un seul ou deux qubits ont 

été démontrées dans les boîtes quantiques individuelles [33, 34]. Loss et Di- 

Vincenzo [35] ont proposé le fonctionnement théorique de portes logiques 

quantiques à un ou deux qubits en utilisant des boîtes quantiques couplées 

(molécules de boîtes quantiques), qui ont par la suite été étudiées dans plusieurs 

groupes [36] en utilisant des paires de boîtes quantiques confinées et polarisées 

négativement par des électrodes en surface et au-dessus d’une couche 

de gaz 2D. 

En outre, les qubits à base de spins ou de charges dans les molécules de 

boîtes quantiques, ont été démontrés avec un temps de cohérence de l’ordre


de 1 ns [37]. Récemment, Gorman et al. [38] ont démontré des qubits à base de 

charge dans une molécule de boîtes quantiques de silicium, avec un temps de 

cohérence de l’ordre de 200 ns, deux fois plus grand que ce qui a été démontré 

par Hayashi et al. [37] montrant ainsi la potentialité des molécules de boîtes 

quantiques dans la mise en œuvre des dispositifs pour le traitement quantiques 

de l’information. Les dispositifs de qubit basés sur le chargement et 

la détection d’un seul électron exigent l’utilisation de réfrigérateur à dilution 

permettant d’atteindre une température de l’ordre de quelques dizaines de 

milli Kelvin. De plus, il est difficile de les manipuler ou les mesurer avec des 

méthodes optiques. Les boîtes quantiques de semiconducteurs à gap directs 

élaborées par des méthodes épitaxiales auto-organisées sont optiquement actives 

et peuvent fonctionner à une température autour de 4.2 K. Les oscillations 

de Rabi d’un seul qubit de boîtes quantiques III-V (GaAs ou InGaAs) 

ont été démontrées en utilisant la spectroscopie de photoluminescence [33] 

ou de photocourant [34] à 4.2K. 

La cryptographie quantique (également appelée distribution de clé quantique) 

peut être mise en œuvre avec le protocole BB84 en utilisant des impulsions 

à photon unique [39]. En 1991, Ekert a inventé une distribution de clé 

à base d’intrication quantique [40], également appelé protocole d’Einstein- 

Podolsky-Rosen (EPR) [41]. Dans ce protocole, la clé à distribuer n’est pas 

envoyée directement entre l’expéditeur et le récepteur mais à travers une 

paire de photons intriqués et polarisés. 

En outre, les sources de photons intriqués sont également potentiellement 

applicables dans la téléportation et le calcul quantique à base d’optique linéaire 

[42]. Les sources de photons intriquées sont habituellement réalisées en 

utilisant la conversion paramétrique [43]. Cependant les photons produits 

par cette méthode sont aléatoires dans le temps. Récemment, des sources 

de photons intriquées ont été réalisées à partir de boîtes quantiques uniques 

InAs [44]. Cependant, le rendement de l’émission de photons intriqués dans 

les boîtes quantiques est très faible à cause de l’asymétrie des boîtes. Gywat 

et al. [45] ont proposé la génération intriquée des biexcitons dans les boîtes


quantiques couplées et commandées par des champs électriques et magnétiques. 

En résumé, pour réaliser des dispositifs pour le traitement quantique de 

l’information, les molécules de boîtes quantiques sont très prometteuses parce 

que le déphasage radiatif des excitons dans de telles molécules est limité [46]. 

1.3.1.2 Autres applications envisagées 

La miniaturisation continue des composants électroniques et l’utilisation 

des conducteurs à l’échelle nanométrique qui émettent des radiations microondes, 

fait penser à la réalisation de détecteurs sensibles et de large bande 

fonctionnant aux fréquences des micro-ondes. Aguado et Korawenhoven ont 

proposé l’utilisation d’une molécule de boîtes quantiques comme détecteur 

de bruit quantique à fréquence variable [47]. L’expérience a été réalisée par 

Gustavsson et al [48] pour valider cette idée, et ils ont montré qu’effectivement 

les molécules de boîtes quantiques peuvent être utilisées pour réaliser 

des détecteurs à fréquence sélective très sensible aux radiations micro-ondes. 

Dans le même contexte de détection des radiations, mais cette fois ci dans 

la gamme terahertz, les molécules de boîtes quantiques ont trouvé un gros 

succès dans le domaine de l’imagerie médicale et des systèmes de surveillance. 

Certaines radiations à température ambiante présentes dans les signaux détectés 

par les détecteurs usuels ne peuvent pas être filtrées. Plusieurs solutions 

pour remédier à un tel problème ont été proposées, mais aucune d’elle 

n’a été prouvée expérimentalement. Récemment, Kleinschmidt et al [49] ont 

démontré expérimentalement la possibilité d’utiliser des molécules de boîtes 

quantiques pour réaliser des détecteurs de radiations terahertz très sensibles. 

On peut citer d’autres applications des molécules de boîtes quantiques, 

comme la réalisation des détecteurs de photon unique par des transistors à 

un électron et double boîte quantique [50, 51], des détecteurs de polarisation 

de spin [52], des éléments de mémoire nanométriques contrôlés par la 

tension [53], des automates cellulaires quantiques [54, 55]. 

En résumé les molécules de boîtes quantiques sont très prometteuses pour


réaliser divers dispositifs dans différents domaines d’applications. D’où l’intérêt 

de les étudier théoriquement et expérimentalement afin de comprendre 

les principaux phénomènes physiques d’un point de vue fondamental, mais 

aussi en vue de leur exploitation dans les applications. 

1.3.2 Méthodes de réalisation 

Les molécules de boîtes quantiques qui ont été étudiées intensivement ces 

dernières années peuvent être réalisées dans une configuration verticale (selon 

l’axe de croissance) ou latérale. Du point de vue réalisation expérimentale 

l’utilisation des boîtes alignées verticalement pour former la molécule est très 

recommandée. Cependant, pour s’adresser aux différentes parties d’une porte 

logique quantique avec des électrodes, la géométrie latérale est plus favorable. 

Dans cette section nous présentons les différentes techniques de réalisation 

des molécules de boîtes quantiques dans les géométries verticale et latérale. 

1.3.2.1 Plans de Boîtes quantiques empilées 

Pour plusieurs applications (lasers, photo-détecteurs, etc.) il est nécessaire 

de disposer d’une grande concentration de boîtes quantiques. Pour l’obtenir, 

une façon consiste à réaliser des échantillons à plusieurs plans de boîtes. Dans 

le mode de croissance de Stranski-Krastanov [56] il a été observé que, lors de 

la déposition successive de plusieurs plans de boîtes, séparés par un matériau 

barrière, les boîtes d’une couche ont tendance à pousser au-dessus des boîtes 

de la couche inférieure. La figure (1.10) montre les différentes étapes de ce 

processus [1]. 

Une fois que les boîtes quantiques (par exemple de In(Ga)As) se sont 

formées, il faut déposer le matériau barrière (GaAs) et arrêter le dépôt avant 

que les boîtes ne soient complètement couvertes. L’In(Ga)As, pour arriver à 

l’équilibre, a tendance à s’évaporer depuis les îlots tridimensionnels pour couvrir 

la surface libre de GaAs, en formant une deuxième couche de mouillage. 

Cette dernière, à ce stade, n’est pas complète ; elle le sera après un dépôt


Fig. 1.10 – Processus de formation d’une structure de boîtes empilées [1]. 

ultérieur de In(Ga)As. Les îlots de la première couche produisent un champ 

de contrainte qui réduit le désaccord de maille entre le In(Ga)As et le GaAs 

qui est au-dessus des îlots. En conséquence, les atomes d’ln, qui forment la 

couche supérieure, ont tendance à s’accumuler au dessus des îlots déjà existants. 

Il est possible d’obtenir un alignement vertical efficace si l’épaisseur de 

GaAs entre deux couches est plus petite qu’une valeur critique (quelques nm). 

Les techniques actuelles de croissance permettent d’obtenir différents types 

de structures : des structures à plusieurs couches de boîtes, qui interagissent 

très faiblement l’une avec l’autre, jusqu’à des systèmes de boîtes fortement 

couplées. 

1.3.2.2 Molécules de Boîtes quantiques Latérales 

Une méthode consiste à contrôler les sites de nucléation de boîtes quantiques 

permettant ainsi de réaliser des molécules de boîtes quantiques latérales, 

bien organisées, reproductibles et avec un nombre de boîtes contrôlables. 

Cette méthode est basée sur la lithographie assistée par microscopie 

à force atomique [57, 58, 59, 60, 61]. La figure (1.11) montre les différentes 

étapes du processus de formation des molécules de boîtes quantiques par


cette méthode. 

H + 

OH - 

H2O 

Boîtes d’oxyde 

Elimination d’oxyde 

Trous 

Croissance épitaxiale 

Boîtes quantiques 

Fig. 1.11 – Molécules de boîtes quantiques réalisées par la technique assisté par 

AFM : A gauche) Processus de contrôle des sites de formation des boîtes quantiques. 

A droite) image AFM des molécules de boîtes quantiques réalisées par la technique 

assisté par AFM [62] 

La première étape de cette technique est la formation des boîtes d’oxyde 

réalisé par des procédures de lithographie à température ambiante et sous 

atmosphère humide. Lorsque une pointe AFM polarisée négativement se rapproche 

de la surface d’un substrat semi-conducteur de n’importe quel type 

de conduction (n, p ou intrinsèque), le champ électrique décompose les molécules 

d’eau (H 2 O) à proximité de la pointe, en des ions H + et OH − , ce 

qui oxyde localement la surface du substrat. L’incorporation de l’oxygène 

fait augmenter davantage le volume de la boîte d’oxyde. La dimension de ces 

boîtes peut être contrôlée par la tension de polarisation de la pointe. Ces 

boîtes d’oxyde seront ensuite éliminées par gravure chimique, laissant derrière 

des nano trous servant comme sites de nucléation des boîtes quantiques. 

La dernière étape est l’élaboration des boîtes quantiques par croissance épitaxiale 

que ce soit par EJM ou par MOCVD. Cette technique a permis l’obtention 

de molécules de boîtes quantiques avec une homogénéité de l’ordre 

de ±5%, qui est meilleure que celle obtenue avec la croissance selon le mode


Stranski-Krastanov usuel. De plus elle permet d’obtenir des molécules avec 

une distance inter-boîtes contrôlable qui peut atteindre une vingtaine de nm. 

In 

Ga 

a 

b 

In 

Ga 

c 

d 

Fig. 1.12 – Illustration schématique de la formation des molécules autour d’un 

nanotrou. (a) nanotrou initial, (b) étape de remplissage du nanotrou, (c) croissance 

des boîtes au bord du nanotrou et (d) bimolécule de boîtes quantiques formée [63]. 

Une autre manière originale pour produire des molécules de boîtes quantiques 

latérales par des procédures in situ, est l’utilisation de la gravure 

atomique sélective combinée avec la croissance épitaxiale [63, 64]. Des multi 

boîtes se forment naturellement autour des nanotrous auto-organisés créés 

intentionnellement par la gravure de la couche d’encapsulation couvrant les 

boîtes quantiques. Le nombre des boîtes par molécule peut être contrôlé par 

les conditions de croissance. La figure (1.12) illustre le processus de formation 

des molécules de boîtes avec cette méthode. D’autres méthodes basées sur la 

formation de molécules de boîtes quantiques autour de nanotrou mais sans 

procédure de gravure ont été développées récemment [65]. 

Les techniques de réalisation des molécules de boîtes quantiques, basées 

sur le champ de contrainte, ne peuvent être appliquées qu’aux systèmes désaccordés 

en maille. D’ailleurs, les champs de contrainte dans ces nanostructures 

compliquent leurs structures électroniques et leurs propriétés physiques [66]. 

Par conséquent, une méthode efficace a été développée pour réaliser des nano-


structures quantiques couplées dans des systèmes en accord de maille. Cette 

méthode est l’épitaxie de gouttelettes (droplet epitaxy) qui permet de réaliser 

des nanostructures auto-organisées de haute qualité dans les systèmes 

en accord de maille [67, 68]. L’épitaxie de gouttelettes peut être largement 

appliquée aux divers systèmes de semi-conducteurs composés parce que le mécanisme 

est basé sur la formation des particules métalliques en phase liquide 

(gouttelettes) et de leur cristallisation. Bien que l’épitaxie de gouttelettes ait 

été employée principalement pour la formation de boîtes quantiques simples, 

cette méthode est très intéressante pour la croissance des nanostructures plus 

complexes en raison des propriétés uniques des gouttelettes pendant leur cristallisation 

[69, 70, 71]. Pour plus de détails sur les processus de formation 

des gouttelettes voir la Ref. [72]. 

Dans ce travail nous avons obtenu des boîtes quantiques InAs/GaAs couplées 

latéralement de façon simplement auto-organisée à partir de croissance 

par EJM en mode S-K en utilisant une très faible vitesse de dépôt de la 

couche d’InAs. Contrairement aux autres méthodes de réalisation de molécules 

de BQs plus complexes, cette méthode ne permet pas d’obtenir des 

molécules reproductible et avec un nombre de boîtes contrôlables. 

1.3.3 Eléments de théorie des molécules de Boîtes quantiques 

L’utilisation de méthodes théoriques pour l’obtention de modèles qui 

puissent prédire et comprendre les propriétés des structures et les interactions 

entre les porteurs dans une molécule de boîtes quantiques est connue 

sous le nom de "Modélisation Moléculaire". Celle-ci permet de fournir des 

informations qui ne sont pas disponibles par l’expérience et joue donc un rôle 

complémentaire à celui de la physique expérimentale. 

Le nombre d’études théoriques a fortement augmenté avec le développement 

des outils informatiques au cours des dernières années : des procédures 

de calcul numérique ainsi que des ordinateurs toujours plus puissants ont


été mis au point, rendant ainsi possible l’étude de systèmes de plus en plus 

compliqués, et permettant l’utilisation de techniques de calculs et de niveaux 

de théorie de plus en plus poussés. 

Des approches atomistiques tenant compte des effets de la contrainte 

ont été utilisées pour déterminer les propriétés électroniques et optiques des 

boîtes quantiques uniques [73, 74]. Cependant, les molécules de boîtes quantiques 

sont traitées généralement par des modèles très simplifiés [75, 76], 

comme ceux qui sont basés sur l’approximation de la masse effective à une 

ou plusieurs bandes. Récemment, des molécules de BQs ont été étudiées dans 

le contexte de l’approche du pseudopotentiel [25, 77, 78, 79, 80] ou d’un formalisme 

empirique [81, 82, 83]. 

Dans cette section nous nous concentrerons sur les méthodes basées sur les 

approximations de la chimie quantique afin d’introduire la méthode utilisée 

dans notre cas qui est basée sur la théorie des orbitales moléculaires. 

La chimie quantique consiste en l’utilisation de méthodes basées sur la 

résolution de l’équation de Schrödinger indépendante du temps. En résolvant 

l’équation aux valeurs propres et vecteurs propres Hψ = Eψ, où H 

est l’hamiltonien non relativiste, E l’énergie totale et ψ la fonction d’onde 

du système, il sera alors possible de déterminer toutes les informations du 

système étudié. Il n’est cependant pas possible de résoudre rigoureusement 

une telle équation, mis à part pour des systèmes mono-électroniques, et des 

approximations ont donc dû être introduites dans la théorie quantique proposée 

dés les années 20 afin de pouvoir résoudre cette équation de façon 

approchée [84]. 

L’approximation orbitale suggère d’écrire la fonction d’onde à n particules 

(électrons ou trous) comme un produit de n orbitales spatiales à une 

seule particule. Cette approximation est valable pour un modèle de particules 

indépendantes dans lequel l’interaction Coulombienne est omise dans 

l’hamiltonien. De cette manière l’équation de Schrödinger à n particules peut 

se séparer en n équations mono-électroniques. Cependant, la fonction d’onde 

ainsi obtenue ne satisfait plus le principe de Pauli. Ce problème est alors ré-


solu en écrivant la fonction d’onde comme un déterminant de Slater construit 

sur la base de n spin-orbitales. Le problème réside alors dans l’obtention des 

meilleures spin-orbitales pour obtenir la fonction d’onde du système à n particules. 

La fonction d’onde ainsi obtenue pour le système à n particules correspond 

à un modèle de particules non interagissantes, c’est à dire que le terme 

d’interaction Coulombienne de l’hamiltonien électronique est négligé. Cette 

contribution à l’énergie totale du système n’étant pas faible, ce terme doit 

donc être pris en compte. 

Une première approche est celle qui considère un champ électronique 

moyen, c’est à dire que chaque particule se déplace dans le potentiel électrostatique 

formé par les boîtes quantiques. L’hamiltonien consiste alors en 

deux termes mono-électroniques : l’énergie cinétique et le potentiel électrostatique, 

et deux autres termes bi-électroniques : les termes d’énergie appelés 

de Coulomb et d’échange. Il est alors possible d’évaluer la meilleure 

fonction d’onde polyélectronique construite sur la base d’un déterminant de 

Slater en minimisant l’énergie électronique à l’aide de la méthode variationnelle. 

Les meilleures fonctions d’ondes seront celles conduisant à l’énergie la 

plus basse, mais cette énergie sera toujours plus élevée que la valeur exacte 

car une somme de produits de termes mono-électroniques ne peut pas être 

une solution exacte d’une équation différentielle contenant des opérateurs 

bi-électroniques. 

La minimisation de l’énergie est effectuée par la méthode auto cohérente 

(Self Consistent) à l’aide des équations de Hartree-Fock mono-électroniques 

obtenues sous la condition d’énergie minimale, tout en respectant la contrainte 

d’orthonormalité des orbitales. 

La méthode de Hartree-Fock (HF) est donc l’application du principe variationnel 

à la minimisation de l’énergie avec utilisation de fonctions d’onde 

construites sur la base d’un déterminant de Slater. Les équations de HF 

peuvent donc être considérées comme étant des équations de Schrödinger 

décrivant une particule se déplaçant dans un potentiel moyen. Les valeurs


propres seront les énergies mono-électroniques associées aux fonctions d’ondes 

qui correspondent dans ce cas à des orbitales. Cependant, ces équations ne 

sont pas réellement de type valeurs propres / vecteurs propres car les fonctions 

sont développées sur une base de dimension finie. 

Une solution numérique des équations de HF conduisant à l’obtention 

d’orbitales atomiques est possible pour une seule boîte de forme sphérique. 

Cependant sa résolution pour des systèmes à multi boîtes requiert des développements 

supplémentaires. 

La méthode proposée par Roothaan et Hall en 1951 basée sur l’approximation 

LCAO (Linear Combination of Atomic Orbitals) de Mulliken développe 

les orbitales moléculaires en termes de combinaisons linéaires d’orbitales 

atomiques. Les orbitales atomiques utilisées pour l’expansion des orbitales 

moléculaires constituent les fonctions de base (Basis Set) choisies pour 

la description du système. Plus le "set" de fonctions choisi est grand, plus 

les orbitales moléculaires se rapprocheront de celles qui seraient obtenues si 

les équations de HF étaient résolues rigoureusement, ce qui est connu comme 

étant la limite Hartree-Fock. 

Dans la méthode de Roothaan, les équations intégro-différentielles de HF 

sont converties en un "set" d’équations algébriques résolues par des méthodes 

matricielles standard, très commodes pour le traitement informatique. Le 

problème principal dans l’implémentation de la méthode est le calcul des 

intégrales bi-électroniques à cause de leur très grand nombre créant des problèmes 

de stockage dans la mémoire des ordinateurs. 

Le fait que la corrélation électronique est négligée dans la méthode HF 

constitue son plus grand handicap. L’énergie de corrélation peut être définie 

comme étant la différence entre l’énergie non-relativiste exacte et l’énergie HF 

(à la limite HF). Les effets de la corrélation électronique peuvent être subdivisés 

en deux catégories : la corrélation dynamique et la corrélation statique. 

La corrélation dynamique (short-range correlation) se réfère à la corrélation 

entre le mouvement des particules provenant de l’interaction Coulombinne. 

Les méthodes de chimie quantique peuvent être classées sur la base du


traitement des intégrales de Coulomb : méthodes dites "ab initio" (c’est-àdire 

basées sur les premiers principes, non empiriques), et méthodes semiempiriques. 

Dans les méthodes ab initio les intégrales sont évaluées rigoureusement 

et tous les particules sont, en principe, prises en compte. Dans 

la seconde catégorie de méthodes, une grande partie de ces intégrales est 

négligée, simplifiée ou approchée en corrélant les résultats à des données expérimentales. 

De plus, certains des électrons ne sont pas explicitement pris 

en considération. 

Une seconde classification possible se fonde sur le traitement de la corrélation 

électronique. La méthode HF non corrélée peut être améliorée par 

des traitements appelés post-Hartree Fock comme l’interaction de configuration 

(CI), la théorie de perturbation Many-Body (MBPT) et la méthode 

Coupled-Cluster (CC). 

Les méthodes citées ci-dessus constituent une première approche du traitement 

de la corrélation électronique. La méthode CI est basée sur l’expansion 

de la fonction d’onde moléculaire à n électrons comme une combinaison 

linéaire de déterminants de Slater correspondant à l’état fondamental électronique 

du système et à différents états excités résultant de la promotion 

d’électrons d’orbitales occupées vers des orbitales virtuelles. La méthode variationnelle 

est alors utilisée pour obtenir les coefficients de l’expansion et, 

dans les faits, si le set de fonctions utilisé était complet, les énergies exactes 

de tous les états du système pourraient alors être obtenues. La méthode CI 

permet donc, en principe, d’obtenir une solution exacte pour les problèmes 

à plusieurs électrons. Dans la pratique, seul un nombre fini de déterminants 

de Slater peut être traité et le CI ne permet que d’améliorer l’énergie, sans 

conduire à l’énergie exacte du système. D’autre part, la troncation du set de 

fonctions peut résulter en une auto-incohérence, et les temps de calculs couplés 

avec les problèmes de convergence dus à la taille des bases utilisées font 

que les méthodes CI ne sont pas d’une utilisation très aisée. Ces méthodes 

permettent néanmoins un traitement de la corrélation non dynamique satisfaisant 

[85].


La méthode MBPT permettant la prise en compte de la corrélation électronique 

est principalement utilisée dans le formalisme de Möller-Plesset [86]. 

Par opposition à la méthode CI, MBPT ne suit pas le principe variationnel. 

Dans ce formalisme, l’hamiltonien total est représenté par la somme de deux 

termes : l’hamiltonien d’ordre zéro et un ou plusieurs termes de perturbation 

ajoutés à celui-ci. Dans la théorie perturbationnelle, la fonction d’onde et 

l’énergie pour un état donné sont toutes deux construites sur la base d’expansions 

de termes d’ordre zéro plus des corrections successives résultant des 

différents ordres de perturbation choisis pour le traitement du système. 

Enfin, la méthode coupled-cluster (CC) est basée sur l’expression de la 

fonction d’onde à n particules comme une combinaison linéaire de déterminants 

de Slater incluant la fonction d’onde HF de l’état fondamental et toutes 

les excitations possibles des orbitales occupées vers les orbitales virtuelles. 

Ceci est rendu possible à l’aide d’un opérateur défini par une expansion en 

série de Taylor, appelé "cluster operator" écrit à son tour en une somme de 

n opérateurs (pour un système à n électrons). Ces opérateurs sont dénommés 

opérateurs d’excitation de une-, deux-,. . . ..., n-particules et conduisent 

à toutes les excitations possibles du système en agissant sur le déterminant 

de Slater de l’état fondamental. 

Il faut encore ici noter que les méthodes de calculs basées sur la théorie 

des orbitales moléculaires (MO) utilisant l’approximation LCAO-MO formulée 

par Roothaan pour résoudre les équations de Hartree-Fock font intervenir 

un très grand nombre d’intégrales de répulsion électronique multicentriques. 

Leur nombre est proportionnel à N 4 , où N est le nombre d’orbitales atomiques 

présentes dans la base utilisée. La méthode de Roothaan étant, de 

plus, auto-cohérente, elle sera résolue de manière itérative, ce qui va accroître 

le besoin en mémoire physique des calculateurs. 

En résumé, toutes ces méthodes demandent des temps de calcul très variables, 

et leur choix dépendra du niveau de précision souhaité, ainsi que de 

la taille du système. Les ordinateurs ont fait, il est vrai, d’énormes progrès 

ces dernières années, mais certains calculs sont, à l’heure actuelle encore,


prohibitifs. 

Dans ce travail nous avons choisi d’utiliser la méthode dite limite H-F 

avec un "set" de fonctions de base optimal pour avoir un niveau de précision 

acceptable et un temps de calcul le plus faible possible. 

1.4 Conclusion 

Dans ce chapitre nous avons présenté quelques propriétés de bases des 

nano-structures de semiconducteurs ainsi que les différentes techniques de 

leurs fabrication. Nous avons présenté également l’intérêt de l’étude des molécules 

de boîtes quantiques, les différentes approches de la réalisation de ces 

molécules et les éléments essentiels à la compréhension de leurs modélisations 

théoriques.

Chapitre 2 

Calcul des états électroniques 

dans les boîtes quantiques 

Dans ce chapitre, nous nous intéressons au calcul théorique des états 

électroniques dans les boîtes quantiques InAs/GaAs isolées et couplées latéralement. 

Nous détaillons tout d’abord le modèle théorique que nous avons 

développé pour calculer les fonctions d’ondes et les énergies propres à travers 

la résolution de l’équation de Schrödinger en trois dimensions, puis nous présentons 

le modèle de calcul des niveaux d’énergies et des fonctions d’ondes 

dans un système à deux boîtes quantiques. Nous présentons les résultats du 

calcul numérique des transitions excitoniques dans une molécule de boîtes 

quantiques InAs/GaAs. 

2.1 Boîtes quantiques isolées 

2.1.1 Modélisation des boîtes 

Plusieurs formes sont utilisées dans la littérature pour modéliser les boîtes 

quantiques (sphère, cube, cône, cône tronqué, lentille sphérique. . .). La difficulté 

du calcul dépend fortement de la forme choisi. Dans notre cas, la forme 

la plus proche de la forme réelle des boîtes est celle de lentilles sphériques

54 Calcul des états électroniques dans les boîtes quantiques 

(Fig. 2.1). Les boîtes quantiques de cette forme présentent une symétrie cylindrique, 

pour cela nous adopterons dans notre calcul le système de coordonnées 

cylindriques pour calculer les états électroniques des boîtes quantiques. 

Fig. 2.1 – Forme des boîtes quantiques étudiées : A gauche, image TEM en section 

transversale. A droite, image AFM en 3D. 

Pour une boîte de rayon ρ dans le plan de croissance et de hauteur h 

(Fig. 2.2), l’expression théorique qui décrit sa forme (lentille sphérique) dans 

le système de coordonnées cylindriques est donnée par : 

⎧ √ 

( 

⎨ 

2 

r 

h 1 − 

z(r) = 

ρ) 

si r ≤ ρ 

⎩ 

0 ailleurs 

(2.1) 

2.1.2 Potentiel de confinement 

Le potentiel de confinement V e(h) (ρ, z) pour les électrons et pour les trous 

utilisé dans notre calcul est un potentiel continu par morceaux. Il est égal à V 0 

dans la barrière et zéro dans la boîte. La difficulté réside dans la détermination 

de la valeur de V 0 qui dépend de la composition et de la contrainte dans 

les boîtes. Les expériences de caractérisation structurale des boîtes (TEM, 

AFM,. . .) ne fournissent pas des renseignements très fiables sur la forme et la 

composition des boîtes, contrairement aux résultats relatifs à certaines hétérostructures, 

dont la croissance est mieux contrôlée. Plusieurs effets, comme

2.1 Boîtes quantiques isolées 55 

z 

z 

h 

InAs 

GaAs 

H 

InAs 

r 

ρ 

r 

GaAs 

R 

Fig. 2.2 – Système de référence et schéma de la boîte quantique. 

l’interdiffusion d’In ou la contrainte, se mélangent entre eux. Il est donc très 

difficile de connaître précisément les dimensions de la boîte et sa composition. 

Tant que la qualité des informations dont on dispose sur les boîtes reste limitée, 

il est inutile de chercher à décrire exactement le système. De plus comme 

nous avons affaire à des populations de BQs auto-organisées, la composition 

et la contrainte peuvent varier d’une boîte à l’autre. 

Il a déjà été montré [87, 88] qu’un bon accord peut être obtenu avec de 

nombreuses expériences (capacité, magnéto-absorption, PL) en considérant 

un potentiel de confinement uniforme dans la boîte. Un seul type d’expérience 

sensible aux non-uniformités de la composition des boîtes est cité dans la 

littérature [89]. Pour cela dans notre calcul, nous avons considéré un potentiel 

de confinement uniforme dans la boîte en tenant compte d’un effet moyen de 

la contrainte. Pour une boîte de InAs, la valeur du potentiel est : pour les 

électrons, V 0 = 518meV et pour les trous lourds V 0 = 236meV . 

2.1.3 Niveaux d’énergie et fonction d’ondes 

Pour déterminer les niveaux d’énergies et les fonctions d’ondes associées 

nous avons résolu l’équation de Schrödinger indépendante du temps à trois 

dimensions dans le formalisme de la fonction enveloppe et l’approximation 

de la masse efficace. Cette équation est donnée par :


( 

) 

2 

− ∇ 

2m ∗ (r, ϕ, z) ∇ ψ(r, ϕ, z) + V (r, ϕ, z)ψ(r, ϕ, z) = Eψ(r, ϕ, z) (2.2) 

et 

∂ 

∇ = ê r 

∂r + ê 1 ∂ 

ϕ 

r ∂ϕ + ê ∂ 

z 

(2.3) 

∂z 

où E est l’énergie propre et ψ la fonction propre associée, m ∗ (r, ϕ, z) est 

la masse effective et V (r, ϕ, z) le potentiel, les deux sont supposés constants 

dans la boîte et dans la barrière. Nous avons utilisé les valeurs modifiées de la 

discontinuité de la bande de conduction et de la bande de valence en tenant 

compte des effets de la contrainte. 

La forme de l’équation (2.2) assure, entre autres, que les opérateurs sont 

Hermitiens et que les fonctions d’ondes sont orthogonales. Pour résoudre cette 

équation nous avons utilisé la méthode de l’expansion des fonctions d’ondes 

orthonormées. Cette méthode consiste à placer la boîte (matériau puits) de 

forme lentille sphérique dans un grand cylindre du matériau barrière de rayon 

R et de hauteur H et de supposer que la fonction d’onde (solution de l’Eq. 2.2) 

est une combinaison linéaire des fonctions d’ondes de bases orthonormées. 

ψ(r, ϕ, z) = ∑ n,m,l 

A n,m,l ψ n,m,l (r, ϕ, z) (2.4) 

où A n,m,l sont les cœfficients à déterminer. La fonction périodique et orthogonale 

ψ n,m,l (r, ϕ, z) est donnée par : 

ψ n,m,l (r, ϕ, z) = R n,m (r)Z l (z)Φ m (ϕ) (2.5) 

où 

√ 

2 

R n,m (r) = 

J RJ m+1 (k nmR) m(k nm r), 0 ≤ r ≤ R 

√ 

2 

Z l (z) = sin ( lπ( 1 − z )) , − H ≤ z ≤ H H 2 H 2 2 

Φ m (ϕ) = √ 1 

2π 

e imϕ , 

0 ≤ ϕ ≤ 2π 

(2.6)


où, n, m et l sont des entiers positifs. J m est la fonction de Bessel d’ordre m 

et k nm R sa n ème racine. 

Si on suppose que la boîte est tellement grande qu’elle prend la forme du 

grand cylindre et si la masse effective m ∗ est m e alors la fonction ψ n,m,l (r, ϕ, z) 

doit satisfaire l’équation de Helmholtz. Dans un système de coordonnés cylindriques 

avec une hauteur de barrière infinie, cette équation est de la forme : 

∇ 2 ψ n,m,l + K 2 ψ n,m,l = 0 (2.7) 

avec les conditions aux limites :ψ n,m,l = 0 si r = R ou z = ± H . 2 

Lorsque les fonctions R n,m , Z l et Φ m sont orthogonales, ces conditions aux 

limites imposent la relation suivante : 

( ) 2 lπ 

K 2 = knm 2 + 

(2.8) 

H 

En introduisant l’expression (2.4) dans un problème de détermination des 

valeurs propres d’un Hamiltonien, on peut écrire : 

où 

∑ 

n ′ m ′ l ′ H nmln ′ m ′ l ′A n ′ m ′ l ′ = EA nml (2.9) 

H nmln ′ m ′ l ′ = ∫∫∫ 

Ω 

) 

(−ψ n ∗ 2 

′ m ′ l ′(∇ 

2m ∇)ψ ∗ nml + ψn ∗ ′ m ′ l ′V ψ nml dΩ (2.10) 

où Ω est le volume total du grand cylindre. 

Pour calculer les éléments (H nmln ′ m ′ l ′) de la matrice hamiltonienne, nous 

pouvons développer l’intégrale triple (Eq. 2.10) en trois parties dans chacune 

desquelles la masse effective est constante (m w à l’intérieur de la boîte et m b 

en dehors de la boîte), ce qui simplifie énormément le calcul. 

Les éléments de la matrice sont donnés alors par :


A nm ln ′ m ′ l ′ = ( 

( 

2 

2m b 

knm 2 + ( lπ 

H 

( 

2 

2 

) 2 

) 

+ V 0 

) 

δ n ′ nδ m ′ mδ l ′ l+ 

) 

1 ∫∫∫ 

m w 

− 1 m b BQ dΩψ∗ n ′ m ′ l ′.∇2 ψ nml + 

(2.11) 

V 0 

∫∫∫BQ dΩψ∗ n ′ m ′ l ′.ψ nml 

Les intégrales triples dans l’équation (2.11) peuvent être simplifiées en 

des intégrales simples : 

∫∫∫ 

BQ 

dΩψ ∗ n ′ m ′ l ′.∇2 ψ nml = 

∫ ρ 

0 

⎛ 

⎜ 

dr ⎝ 

r dR∗ n ′ m ′ 

dr 

dR nm 

dr 

F l ′ l (z(r)) + 

m 2 

r R∗ n ′ m ′R nmF l ′ l (z(r)) + 

π 2 l ′ l 

H 2 rR ∗ n ′ m ′R nmG l ′ l (z(r)) 

⎞ 

⎟ 

⎠ δ m ′ m 

(2.12) 

avec : 

∫∫∫ 

BQ 

F l ′ l (z(r)) = 2 H 

dΩψ ∗ n ′ m ′ l ′.ψ nml = 

∫ z 

0 

∫ ρ 

0 

r.R ∗ n ′ m ′R nmF l ′ l (z(r)) drδ m ′ m (2.13) 

( 1 

dz. sin l ′ π 

2 − z ) ( 1 

sin lπ 

H 2 − z ) 

H 

(2.14) 

G l ′ l (z(r)) = 2 H 

∫ z 

0 

( 1 

dz. cos l ′ π 

2 − z ) ( 1 

cos lπ 

H 2 − z ) 

H 

(2.15) 

Il faut noter que les équations (2.14) et (2.15) peuvent être intégrées analytiquement. 

Ainsi, le résultat final peut être présenté sous forme compacte : 

F l ′ l (z(r)) = A l ′ l(z) − B l ′ l(z) (2.16) 

où A l ′ l et B l ′ l sont définis par : 

G l ′ l (z(r)) = −A l ′ l(z) − B l ′ l(z) (2.17)



A l ′ l (z(r)) = sin(l′ + l)π ( 1 

2 − z H 

) 

− sin(l ′ + l) π 2 

(l ′ + l)π 

B l ′ l (z(r)) = sin(l′ − l)π ( 1 

2 − z H 

) 

− sin(l ′ − l) π 2 

(l ′ − l)π 

(2.18) 

(2.19) 

Dans le cas où l ′ = l, les équations (2.14) et (2.15) doivent être simplifiées 

pour garantir la convergence dans le calcul numérique : 


F l ′ l (z(r)) = sin 2πl ( 1 

− ) 

z 

2 H 

+ z 2πl H 

G l ′ l (z(r)) = − sin 2πl ( 1 

− ) 

z 

2 H 

+ z 2πl H 

(2.20) 

(2.21) 

Les énergies propres et les fonctions propres associées pour la particule 

confinée dans la BQ peuvent être trouvées par la diagonalisation de la matrice 

Hamiltonienne H. 

2.1.4 Transitions optiques 

L’évolution d’un état électronique excité couplé au vide électromagnétique 

est décrit par la règle d’or de Fermi, qui donne la probabilité pour le système 

de passer de façon irréversible de l’état discret (dipôle électronique excité 

et champ dans son état fondamental) vers un état du continuum (dipôle 

dans son état fondamental et un photon). Cette évolution irréversible de 

l’état discret vers un état du continuum, avec un temps caractéristique τ r se 

traduit par un élargissement radiatif de la transition Γ r . Cet élargissement Γ r 

est proportionnel au module carré de l’élément de matrice dipolaire électrique 

entre l’état initial |Φ i 〉 de l’électron et son état final |Φ f 〉 après avoir absorbé 

un photon : 

Γ r = 1 τ r 

= 2π |〈Φ f |V | Φ i 〉| 2 δ(E f − E i − w) (2.22)


où w désigne l’énergie d’un photon, E i (resp. E f ) représente l’énergie de 

l’état initial (resp. l’état final) et V ∝ ˆɛ.⃗p est le terme dipolaire électrique. 

L’absorption interbande est plus délicate â traiter, â cause de la nature 

discrète des niveaux excitoniques. Toutefois, dans la limite de très faible excitation 

(couplage dipolaire


la bande de conduction, pas de trou) |0〉) (le vide) vers un état avec un électron 

dans l’état |Ψ e 〉 et un trou dans l’état |Ψ h 〉. La règle de sélection sur 

les fonctions enveloppe nous conduit à nommer les transitions optiquement 

actives par la symétrie des états mis en jeu : transition S pour la transition 

|Ψ Se 〉 → |Ψ Sh 〉 . . . 

2.1.5 Résultats et discussion 

Les niveaux d’énergie et les fonctions d’ondes (Fig. 2.3) correspondantes 

d’une boîte quantique InAs/GaAs de forme lentille sphérique sont évalués en 

utilisant les paramètres listés dans le tableau (2.1). 

Tab. 2.1 – Paramètres utilisés dans notre calcul : m w masse effective dans le 

matériau puits (InAs) par unité m e , m b masse effective dans le matériau barrière 

(GaAs) par unité m e , m e = masse de l’électron libre, Eg InAs =765 meV : Gap du 

matériau puits à basse température, V e (V h )= discontinuité de bande de conduction 

(valence) en meV en tenant compte de l’effet moyen de la contrainte. 

Electron 

trou lourd 

m w m b V e m w m b V h 

0.023 0.068 518 0.41 0.5 236 

Différentes dimensions de la boîte (h et ρ) ont été utilisées pour tester le 

code de calcul. Un paramètre parmi les plus utilisés est le rapport hauteur 

(h) sur diamètre (Φ = 2ρ) :(α = h/Φ). Ce rapport est déterminé à partir des 

études structurales. Il est généralement compris entre 0.1 et 0.3. α est toujours 

inférieur à 1 pour les boîtes quantiques InAs/GaAs [90]. Du point de vue 

calcul numérique, le paramètre le plus important pour assurer la convergence 

des énergies propres vers leurs valeurs asymptotiques est la dimension de la 

matrice hamiltonienne : N = n max × m max × l max . 

Nous avons fixé la dimension du cylindre extérieur à être 4 fois plus grande 

que la taille de la BQ (c à d : H = 4h et R = 4ρ). En essayant plusieurs

62 Calcul des états électroniques Fig.4 dans les boîtes quantiques 

a) 

b) 

Fig. 2.3 – Fonction enveloppe de l’état fondamental (a) et le premier état excité 

(b) d’une boîte quantique InAs de forme lentille sphérique dans une matrice de 

GaAs. 

valeurs de N, nous avons observé que la convergence des énergies propres est 

assurée pour une valeur de N = 7 × 7 × 7. En vue d’optimiser ce paramètre 

nous avons évalué la convergence de la densité de probabilité du 2 ème état 

excité. Nous avons observé que la densité de probabilité converge rapidement 

dans la barrière pour des valeurs de N supérieures à 10 × 10 × 10. Il faut 

noter qu’une valeur de N très grande rend le calcul très lourd et consomme 

énormément de ressources en mémoire, sans trop améliorer la précision des 

énergies propres. Ainsi, dans ce qui suit, nous nous limitons à l’utilisation 

d’une dimension de la matrice Hamiltonienne égale à 1000, soit 10 6 éléments 

à calculer. 

Lorsque les équations (2.2) et (2.3) sont utilisées pour déterminer les 

énergies et les fonctions propres, la particule confinée dans la boîte peut 

être un électron dans la bande de conduction ou un trou dans la bande de 

valence. Pour calculer les transitions optiques nous devons évaluer le décalage 

en énergie et l’intégrale de recouvrement des fonctions d’ondes. Si E e et E h


sont les énergies de confinement de l’électron et du trou respectivement, les 

fonctions d’onde correspondantes sont Ψ e et Ψ h , le décalage en énergie est 

défini comme : 

∆E e−h = E e + E h + E g (2.26) 

où E g est l’énergie gap du matériau de la boîte. 

Le spectre d’absorption est proportionnel à l’intégrale de recouvrement S 

donnée par : 

∫∫∫ 

S = 

Energie (eV) 

1.3 

1.2 

1.1 

1.0 

E e3-hh3 

E e2-hh2 

E e1-hh1 

dΩΨ e .Ψ h (2.27) 

Ω 

20 24 28 32 36 40 44 

Diamètre de la Base des BQs (nm) 

Energie (eV) 

1.3 

1.2 

1.1 

1.0 

E e3-hh3 

E e2-hh2 

E e1-hh1 


T=10K 

20 24 28 32 36 40 44 

Diamètre de la Base des BQs (nm) 

0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 

Energie (eV) 


T=10K 

Fig. 2.4 – A gauche : énergie des transitions (E e1−hh1 , E e2−hh2 and E e3−hh3 ) pour 

une BQ de forme lentille sphérique en fonction de la largeur de base de la boîte 

(rapport hauteur sur largeur fixe α = 0.15). A droite : spectre de photoluminescence 

de la structure étudiée enregistré à forte puissance d’excitation optique. Le pic à 

1.057 eV correspond au niveau fondamental et les deux pics suivants à 1.118 eV et 

1.176 eV correspondent au premier et au deuxième niveau excité respectivement. 

0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 

Sur la figure (2.4), Energie nous (eV) présentons les énergies de transition électrontrou 

lourd (E e1−hh1 , E e2−hh2 and E e3−hh3 ) en fonction de la largeur de base 

de la boîte. Nous remarquons sur cette figure que les énergies de transition 

déterminées à partir des mesures de Photoluminescence (Fig. 2.4 à droite) 

correspondent à une taille de boîte de l’ordre de 28 nm. Ceci est en très


bon accord avec les résultats de l’étude structurale où nous avons trouvé une 

valeur moyenne de largeur des boîtes autour de 30 nm. 

2.2 Molécules de boîtes quantiques 

Pour déterminer la structure électronique et l’énergie d’une molécule de 

boîtes quantiques il faut résoudre l’équation de Schrödinger à N particules 

(électrons ou trous). Diverses méthodes ont été proposées pour tenir compte 

de l’interaction entre les particules : Hartree, Hartree-Fock, interaction de 

configuration, etc . . . Dans une première approche, qui permet de se faire 

une idée qualitative de la structure électronique, on ne tient pas compte explicitement 

de l’interaction entre les particules, en résolvant une équation de 

Schrödinger à une particule. Les solutions de cette équation sont dites orbitales 

moléculaires (basée sur la méthode de combinaison linéaire des orbitales 

atomiques moléculaire LCAO-MO). On tient alors compte de la nature antisymétrique 

des fonctions d’onde à N particules en remplissant les orbitales 

moléculaires par ordre croissant d’énergie tout en respectant le principe d’exclusion 

de Pauli. 

2.2.1 Calcul des états électroniques avec la méthode 

LCAO-MO 

Soit donc une molécule formée de n boîtes quantiques, notées BQ 1 , BQ 2 ,..., 

BQ n . L’électron (trou) se déplace dans le potentiel des boîtes, que nous supposons 

coulombien pour simplifier l’écriture. L’opérateur hamiltonien, qui 

permet de déterminer les orbitales moléculaires et l’énergie du système est 

donné par : 

H = − 2 

2m ∗ ∇2 + V tot (2.28) 

Lorsque l’électron (trou) est dans la boîte BQ 1 , on s’attend à ce que 

l’orbitale atomique Ψ 1 donne une bonne description de la fonction d’onde 

de l’électron(trou), de même lorsque l’électron est dans la boîte BQ i . Ceci

2.2 Molécules de boîtes quantiques 65 

suggère de décrire l’orbitale moléculaire Ψ, solution de 2.28, comme une superposition 

des Ψ i 

Ψ = c 1 Ψ 1 + c 2 Ψ 2 + ... + c n Ψ n = ∑ i 

c i Ψ i (2.29) 

où nous supposons c i et Ψ i réels. Une telle orbitale moléculaire est dite de 

type LCAO (Linear Combination of Atomic Orbitals). En notation de Dirac, 

on l’écrit : 

|Ψ〉 = ∑ c i |Ψ i 〉 

i 

(2.30) 

La norme est donnée par : 

〈Ψ|Ψ〉 = ∑ i 

c 2 i + 2 ∑ i≠j 

c i c j S ij (d) (2.31) 

où l’on a admis que Ψ i est normalisée, et l’on a défini l’intégrale de recouvrement 

S ij (d) : 

∫ 

S ij (d) = 〈Ψ i |Ψ j 〉 = Ψ ∗ i Ψ j dΩ (2.32) 

où d est la distance inter-centres des nanoparticules. La fonction d’onde normalisée 

est donc : 

|Ψ〉 = [ ∑ 

i 

∑ 

c i Ψ i 

i 

c 2 i + 2 ∑ c i c j S ij (d) 

i≠j 

] 1/2 

(2.33) 

L’énergie E, dans l’esprit de la méthode variationnelle, est déterminée en 

minimisant la valeur moyenne de l’énergie par rapport aux paramètres c i . 

Soit E = 〈Ψ i |H|Ψ j 〉, où H est l’Hamiltonien total du système, on obtient : 

∑ 

c 2 i H ii + 2 ∑ c i c j H ij S ij (d) 

i 

i≠j 

E = ∑ 

c 2 i + 2 ∑ (2.34) 

c i c j S ij (d) 

i 

i≠j


où H ij est définit par : 

〈Ψ i |H|Ψ j 〉 = E j S ij (d) + Ṽ ij 

j (2.35) 

E j est l’énergie de la j ème boîte isolée et Ṽ ij 

j = ∫ Ψ ∗ i Ṽ ij 

j Ψ jdΩ avec Ṽj est 

le potentiel du système, privé du potentiel de la j ème boîte. 

En différentiant E, donnée par l’équation (2.34) par rapport à c i et en 

posant ∂E 

∂c i 

= 0, on otient : 

c 1 (H 11 − E) + c 2 (H 12 − S 12 E) + · · · + c n (H 1n − S 1n E) = 0 

c 1 (H 21 − S 21 E) + c 2 (H 22 − E) + · · · + c n (H 2n − S 2n E) = 0 

. 

c 1 (H n1 − S n1 E) + c 2 (H n2 − S n2 E) + · · · + c n (H nn − E) = 0 

(2.36) 

Le système de l’équation (2.36) ne possède de solution non triviale que pour 

les énergies qui annulent le déterminant : 

∣ 

(H 11 − E) (H 12 − S 12 E) · · · (H 1n − S 1n E) 

(H 21 − S 21 E) (H 22 − E) · · · (H 2n − S 2n E) 

. 

(H n1 − S n1 E) (H n2 − S n2 E) · · · (H nn − E) 

= 0 (2.37) 

∣ 

Après détermination des énergies qui annulent ce déterminant, les coefficients 

peuvent être déterminés par la résolution numérique du système linéaire 

(Eq. 2.36) après la réduction de son rang. 

2.2.2 Niveaux d’énergie et fonctions d’ondes dans une 

molécule à deux BQs 

Considérons maintenant un système à double BQs avec une distance intercentres 

d comme indiqué sur la figure (2.5). En utilisant la méthode de combinaison 

linéaire des orbitales atomiques moléculaires, la fonction d’onde du

M. Baira et al. Broken symmetry in laterally coupled InAs/GaAs quantum dots molecule 

FIGURE 1 


Fig. 2.5 – Deux configurations d’une molécule à boîtes quantiques (QDM) constituée 

par deux BQs noté L ( gauche) et R (droite). d est la distance inter-centre 

des BQs. D L (D R ) est le diamètre de la BQ gauche respectivement droite. a) Cas 

d > (D L + D R )/2. b) cas d < (D L + D R )/2. 

système peut être écrite comme combinaison linéaire des fonctions d’onde 

des particules isolées : 

|ψ〉 = C L |ψ L 〉 + C R |ψ R 〉 (2.38) 

Si nous considérons une particule 17 qui se déplace dans un potentiel constitué 

par deux BQs notées L et R, l’hamiltonien qui permet de déterminer 

l’orbitale moléculaire et l’énergie du système est donné par : 

H = T 0 + V QDM (2.39) 

où T 0 est l’énergie cinétique du mouvement de la particule et V QDM est 

le potentiel de confinement formé par les deux BQs. 

La représentation matricielle de l’hamiltonien H dans la base {|ψ L 〉 , |ψ R 〉} 

est :


( 

H = 

) 

H LL H LR 

H RL H RR 

(2.40) 

H LR et H RL sont les éléments essentiels de la matrice, puisque ce sont 

eux qui assurent le transfert de la particule d’une BQ à l’autre. Leurs valeurs 

dépendent fortement de l’intégrale de recouvrement S. 

Pour simplifier le calcul des éléments H LL , H RR , H LR et H RL dans la 

base {|ψ L 〉 , |ψ R 〉}, nous avons exprimé le potentiel V QDM comme somme de 

deux potentiels : potentiel atomique de la boîte isolée gauche V L (droite V R ) 

et un potentiel atomique complémentaire VL c (V R c ), avec : 

0 si M ∈ Ω L/R 

V L/R (M) = 

∣ ailleurs 


VL/R c (M) = 

∣ 

V 0 

− V 0 si M ∈ Ω R/L \ {Ω R ∩ Ω L } 

0 ailleurs 

(2.41) 

(2.42) 

où Ω est la région de la BQ (les indices L et R indiquent la position de la 

BQ :gauche ou droite). M est un point quelconque. Ainsi, pour tous les cas 

où les BQs sont identiques ou différentes et pour une distance d inférieure à 

(D L + D R )/2 le potentiel V QDM peut être exprimé comme : 

V QDM = V L + V c L = V R + V c R (2.43) 

Avec ces hypothèses, les éléments de la matrice H sont alors : 

H LL = EL 0 + 〈ψ L| VL c |ψ L〉 

H RR = ER 0 + 〈ψ R| VR c |ψ R〉 

H RL = S.EL 0 + 〈ψ R| VL c |ψ L〉 

H LR = S.ER 0 + 〈ψ L| VR c |ψ R〉 

(2.44) 

où EL 0(E0 R ) est l’énergie de confinement dans la boîte isolée gauche (droite). 

L’énergie du système (QDM) peut être obtenue par la résolution de l’équation 

de Schrödinger (H |ψ〉 = E |ψ〉), en cherchant les valeurs d’énergie (E)


qui annulent le déterminant suivant : 

(H LL − E) (H LR − S.E) 

∣ (H RL − S.E) (H RR − E) 

∣ = 0 (2.45) 

Lorsque la molécule de boîtes quantiques est formée par deux BQs identiques 

(analogue aux orbitales moléculaires dans la molécule H + 2 ) nous avons H LL = 

H RR et H LR = H RL . L’équation (2.45) peut être résolue analytiquement. 

L’énergie la plus basse est associée à l’état symétrique |I〉 et l’énergie la plus 

haute à l’état anti-symétrique |II〉. 

Lorsque la molécule de boîtes quantiques est formée par deux BQs différentes 

(analogue aux orbitales moléculaires dans la molécule HF) les énergies 

du système peuvent être trouvées par une résolution numérique de l’équation 

(2.45). 

Les matrices hamiltoniennes pour l’électron et le trou dans la base {|I e 〉 , |II e 〉} 

respectivement {|I h 〉 , |II h 〉} sont exprimées comme : 

H C = 

( 

) 

E e1 0 

0 E e2 

et H V = 

( 

) 

E h1 0 

0 E h2 

(2.46) 

En tenant compte de l’interaction coulombienne inter-particules, l’hamiltonien 

excitonique peut être exprimé comme : 

H exc = ˜H CV + Ûeh (2.47) 

où ˜H CV ( est le produit tensoriel ) de l’expression prolongée du Hamiltonien H C 

et H V : ˜HCV = H C ⊗ H V . Les éléments de la matrice Hamiltonienne Ûeh 

sont calculés à partir de l’intégrale suivant : 

∫∫∫ 

〉 

〈ψi e | Ûeh ∣ ψ 

h 

j = 

cylindre 

( ψ 

∗ 

i (r e ) ψ ∗ j (r h ) ψ i (r e ) ψ j (r h ) 

4πε (r e , r h ) |r e − r h | 

) 

dΩ (2.48) 

où ε (r e , r h ) peut être calculé en utilisant le modèle de Resta [91].


2.2.3 Transitions optiques 

Sur la figure (2.6), nous présentons les résultats du calcul de la force 

d’oscillateur des excitons en fonction de la distance qui sépare les deux centres 

des boîtes quantiques dans le cas où la molécule est formée par deux boîtes 

identiques (forme, taille et composition identiques). 

On observe sur les spectres présentés dans cette figure que, lorsque les 

boîtes sont suffisamment éloignées (d ≈ 80nm), un seul pic émerge à 1.060 eV. 

En diminuant la distance d séparant les boîtes, un deuxième pic apparait à 

plus haute énergie. L’écart énergétique entre ces deux pics augmente lorsque 

d diminue. Ceci donne une idée claire sur l’importance du couplage entre les 

deux boîtes formant la molécule. Ces résultats peuvent être expliqués comme 

suit : les états peuvent être construits à partir des configurations possibles de 

l’électron et du trou. Ces configurations sont : l’électron et le trou peuvent 

être M. localisés Baira et al. dans Broken lasymmetry même boîte, in laterally lescoupled deuxInAs/GaAs dans la quantum première dots boîte molecule à gauche 

(L,L) ou les deux dans la deuxième boîte à droite (R,R), ou bien les particules 

sont localisées chacune dans une boîte (L,R) et (R,L). Ici le premier (second) 

indice entre parenthèses représente FIGURE la position 5 de l’électron (trou). 

d=80 nm 

Force d'oscillateur 

X 1 X 2 

X 3 X 4 

d=40 nm 

d=28 nm 

d=24 nm 

d=22 nm 

d=20 nm 

1.05 1.08 

Energie(eV) 

Fig. 2.6 – Force d’oscillateur des quatre premiers excitons (|X 1 〉, |X 2 〉, |X 3 〉 et 

|X 4 〉) en fonction de la distance qui sépare les deux centres des boîtes dans le cas 

d’une molécule symétrique.


Les deux premiers arrangements sont optiquement actifs, cependant, les 

deux autres sont inactifs. L’introduction de l’interaction coulombienne entre 

l’électron et le trou mène à un mélange de ces quatre états indépendants, ce 

qui donne les quatre états excitoniques dans l’ordre croissant d’énergie : 

⎧ 

|X 1 〉 ∝ ∣ ∣ ∣ ∣ 〉 

Ψ 

e 

L ΨL〉 h + ∣Ψ e 

R ΨR〉 h + ∣Ψ e 

L ΨR〉 h + ∣Ψ e 

R Ψ h L 

⎪⎨ 

|X 2 〉 ∝ ∣ ∣ ∣ ∣ 〉 

Ψ 

e 

L ΨL〉 h − ∣Ψ e 

R ΨR〉 h + ∣Ψ e 

L ΨR〉 h − ∣Ψ e 

R Ψ h L 

|X 3 〉 ∝ ∣ ∣ ∣ ∣ 〉 (2.49) 

Ψ 

e 

L ΨL〉 ⎪⎩ 

h − ∣Ψ e 

R ΨR〉 h − ∣Ψ e 

L ΨR〉 h + ∣Ψ e 

R Ψ h L 

|X 4 〉 ∝ ∣ ∣ ∣ ∣ 〉 

Ψ 

e 

L ΨL〉 h + ∣Ψ e 

R ΨR〉 h − ∣Ψ e 

L ΨR〉 h − ∣Ψ e 

R Ψ h L 

Ces états peuvent être caractérisés par leur symétrie par rapport à l’axe 

de la molécule. |X 1 〉 et |X 4 〉 sont symétriques, par contre, |X 2 〉 et |X 3 〉 sont 

antisymétriques. Cette symétrie est la cause de l’activité optique de ces états. 

Puisque la force d’oscillateur est donnée par la probabilité de trouver l’électron 

et le trou dans le même endroit. Pour cela, les états |X 1 〉 et |X 4 〉 sont 

optiquement actifs et les états |X 2 〉 et |X 3 〉 sont inactifs. 

2.2.4 Anisotropie de taille dans une molécule à deux 

BQs 

En pratique, dans le cas de réalisation des boîtes quantiques par croissance 

auto-organisée, il est impossible de contrôler précisément les caractéristiques 

géométriques et la composition des boîtes quantiques. Il est donc quasiment 

impossible de fabriquer un système de boîtes couplées strictement identiques. 

C’est pourquoi nous avons considéré le cas plus réaliste où la molécule est 

formée de deux boîtes non identiques. 

Pour introduire une légère dissymétrie dans la molécule, plusieurs paramètres 

peuvent être modifiés (taille, forme, composition, contrainte . . .). Dans 

la Ref. [78], Bester et al ont introduit seulement l’effet de la contrainte dans 

leur calcul (dans le cas du couplage vertical entre deux boîtes quantiques). 

Dans notre cas les boîtes sont réalisées dans les mêmes conditions et sur le 

même plan. En conséquence, la contrainte n’est pas un paramètre judicieux


à modifier. Pour cela nous avons introduit une dissymétrie de type anisotropie 

de la taille des boîtes, puisque la taille a un grand effet sur l’énergie de 

confinement des particules dans les boîtes quantiques. 

La figure (2.7) montre les résultats du calcul de la force d’oscillateur pour 

les quatre premiers états excitoniques |X 1 〉, |X 2 〉, |X 3 〉 et |X 4 〉 en fonction 

de la distance (d) inter-centres des BQs dans le cas d’une molécule dissymétrique. 

Dans ce qui suit nous adopterons la notation S (petite boîte) et B (grande 

boîte) pour distinguer les deux BQs formant la molécule. 

Nous observons que seuls les deux états |X 1 〉 et |X 2 〉 sont optiquement 

actifs pour d > 40nm. Chacun de ces états excitoniques représente un état 

pur comme il est indiqué sur la figure (2.8). L’écart énergétique entre |X 1 〉 et 

|X 2 〉 est attribué à (E eS − E eB ) + (E hS − E hB ) puisque l’électron et le trou 

sont localisés dans la même boîte. E eS (E eB ) et E hS (E hB ) sont les énergies 

des particules isolées dans la petite (resp. grande) boîte. 

En se référant à la figure (2.8), les états |X 3 〉 et |X 4 〉 sont identifiés comme 

étant des états purs si l’électron et le trou sont localisés dans différentes 

boîtes. Dans ce cas, la force d’oscillateur est nulle car le recouvrement des 

fonctions d’ondes des particules est pratiquement nul pour une distance d 

grande. 

L’écart énergétique entre |X 3 〉 et |X 4 〉 est égal à (E eS − E eB )−(E hS − E hB ). 

Il faut noter que le terme d’interaction Coulombienne est plus important 

si les particules sont localisées dans la même boîte que si elles sont 

dans différentes boîtes. Ainsi l’écart énergétique entre |X 2 〉 et |X 3 〉 est égal 

à (E eS − E eB ) + ( Ueh 

SB − U ) 

eh 

SS où U 

SB SS 

eh et Ueh 

sont les termes Coulombiens. 

Pour des valeurs de d inférieures (D < d < 2D) les état excitoniques 

ne sont plus des états purs. Par exemple |X 1 〉 devient un mélange d’états 

〉 ∣ 〉 

∣ ψ 

e 

B ψB 

h et ∣ψ e 

S ψB 

h . 

La figure (2.7), montre aussi que |X 1 〉 et |X 2 〉 se décalent vers les basses 

énergies en gardant le même écart énergétique. D’autre part |X 3 〉 et |X 4 〉 se 

décalent vers les hautes énergies. Ceci est attribué à la variation du terme


FIGURE 6 


d=80 nm 

d=40 nm 

d=36 nm 

d=34 nm 

d=32 nm 

Force d'oscillateur 

d=30 nm 

d=28 nm 

d=26 nm 

d=24 nm 

d=22 nm 

d=20 nm 

d=18 nm 

d=16 nm 

d=14 nm 

X 

X 2 

1 

X 3 

X 4 

1.05 1.08 1.11 

Energie (eV) 

Fig. 2.7 – Force d’oscillateur des quatre premiers excitons (|X 1 〉, |X 2 〉, |X 3 〉 et 

|X 4 〉) en fonction de la distance qui sépare les deux centres des boîtes dans le cas 

22 

d’une molécule dissymétrique. 

Coulombien avec l’augmentation de recouvrement des fonctions d’ondes. Comme 

conséquence, le terme ( Ueh 

SB − U ) 

eh 

SS diminue si d diminue. Dans ce cas les


forces d’oscillateurs correspondants aux |X 3 〉 et |X 4 〉 augmentent lentement 

contrairement à |X 1 〉 et |X 2 〉. 

Tous ces états ont des forces d’oscillateurs de valeurs comparables si d est 

plus petit (20nm < d < 40nm). 

La présence de quatre états excitoniques optiquement actifs est en bon 

accord avec nos résultats expérimentaux décrit au chapitre suivant [92]. |X 2 〉 

et |X 2 〉 se croisent pour une valeur de d = 21nm. Nous gardons toujours l’attribution 

des états |X 1 〉, |X 2 〉, |X 3 〉 et |X 4 〉 aux états propres du Hamiltonien 

dans l’ordre croissant des énergies propres. 

Lorsque d diminue davantage (d < 18nm) les énergies de confinement varient 

plus rapidement que le terme Coulombien. Dans ce cas Ueh 

SB = U BS 

= U BB . Tous les états deviennent alors des mélanges statistiques équi- 

U SS 

eh 

eh 


eh = 

probables des états des BQs complètement découplées. Dans un tel cas, le 

système est caractérisé par deux états symétriques et deux états antisymétriques 

optiquement actifs et inactifs 

FIGURE 7 

respectivement. 

Exciton d < 18 nm 28 nm < d < 40 nm d > 40 nm 

- + - + ε 

+ + + + ε 

+ - - 

- - + 

Fig. 2.8 – Représentation schématique des fonctions d’onde excitoniques. Les 

symboles sont : + (trou), - (électron) ou ± (exciton). Les deux cercles dénotent les 

BQs gauche et droite. 

23

2.3 Conclusion 75 


Dans ce chapitre, nous avons présenté notre modèle de calcul permettant 

de calculer les états électroniques dans les boîtes quantiques InAs/GaAs 

isolées et couplées latéralement. Nous avons détaillé tout d’abord le modèle 

théorique qui a permis de calculer les fonctions d’ondes et les énergies propres 

à travers la résolution de l’équation de Schrödinger en trois dimensions, puis 

nous avons abordé le modèle de calcul des niveaux d’énergies et des fonctions 

d’ondes dans un système à deux boîtes quantiques. Enfin nous avons présenté 

les résultats du calcul numérique des transitions excitoniques pour une molécule 

de boîtes quantiques InAs/GaAs, symétrique puis dissymétrique.

76 Calcul des états électroniques dans les boîtes quantiques

Chapitre 3 

Spectroscopie optique des boîtes 

quantiques InAs/GaAs 

Dans ce chapitre, nous présentons d’abord les conditions de croissance 

des boîtes quantiques InAs/GaAs qui ont permis d’obtenir des structures à 

faible densité surfacique de boîtes et l’émission de lumière autour de 1.3 µm. 

Nous présentons également les propriétés structurales des échantillons étudiés. 

Nous détaillons les propriétés optiques des populations de boîtes quantiques 

des différents échantillons élaborés. Puis nous abordons l’étude des 

propriétés optiques des boîtes quantiques uniques InAs/GaAs, en présentant 

leurs spectres de micro photoluminescence afin d’identifier les différentes raies 

d’émission. A la fin du chapitre nous discutons les résultats obtenus sur des 

boîtes quantiques couplées latéralement, en comparaisons avec les résultats 

de calcul présentés au chapitre 2. 

3.1 Réduction de la densité des boîtes quantiques 

Nous avons cherché à optimiser les paramètres de croissance pour réaliser 

un plan de boîtes quantiques (relativement grosses) émettant autour

78 Spectroscopie optique des boîtes quantiques InAs/GaAs 

de 1.3 µm et de faible densité surfacique pour permettre l’étude des boîtes 

quantiques uniques. 

Après une étude bibliographique sur les effets des paramètres de croissance 

et les différentes méthodes utilisées pour avoir une faible densité de 

boîtes quantiques de bonne qualité optique et structurale [93, 94, 95, 96, 97], 

nous avons choisi d’étudier les paramètres déjà optimisés pour avoir un plan 

de boîtes quantiques de forte densité et de bonne qualité optique, puis nous 

avons seulement fait varier la vitesse de croissance qui semble avoir une 

grande influence sur la densité des boîtes quantiques. 

Couche d’encapsulation GaAs 

(50 nm) 

2.4 MC d’InAs 

Couche tampon GaAs 

(500 nm) 

Substrat GaAs (001) 

Semi isolant 

Fig. 3.1 – Structure type des échantillons élaborés 

La structure type des échantillons élaborés (Fig. 3.1) consiste en un substrat 

de GaAs orienté (001), sur lequel nous avons fait croître une couche 

tampon de GaAs de 500 nm d’épaisseur à une température de 580 °C (avec 

une vitesse de croissance de 2.78 Å/s). Ensuite, nous avons déposé 2.4 monocouches 

(MC) d’InAs à une température de 500 °C. Un temps d’interruption 

de croissance de 30 s est introduit avant l’encapsulation de la structure par 

une couche de GaAs d’épaisseur 50 nm. Tous les échantillons étudiés dans ce 

chapitre sont réalisés dans ces conditions, seule la vitesse de croissance d’InAs 

est changée d’un échantillon à un autre entre 0.003 MC/s à 0.069 MC/s.

3.1 Réduction de la densité des boîtes quantiques 79 

échantillon Vitesse de croissance d’InAs (en MC/s) 

S 1 0.069 

S 2 0.043 

S 3 0.026 

S 4 0.013 

S 5 0.003 

Tab. 3.1 – Vitesses de croissance de la couche d’InAs des structures S 1 , S 2 , S 3 , 

S 4 et S 5 

Pour évaluer la densité des îlots par Microscopie à force atomique, les mêmes 

structures sont reproduites mais sans couche d’encapsulation. 

Le tableau 3.1 récapitule les différentes vitesses de croissance de la couche 

d’InAs utilisées pour élaborer les échantillons étudiés. 

Les résultats d’imagerie par Microscopie à force atomique des structures 

(InAs/GaAs) non encapsulées sont présentées en figure (3.2). Nous observons 

sur les images AFM l’évolution de la densité des îlots en fonction de la vitesse 

de croissance de la couche d’InAs. En effet en diminuant la vitesse de croissance 

de 0.069 MC/s à 0.003 MC/s, la densité des boîtes quantiques diminue 

significativement de 5.10 10 cm −2 à 4.10 9 cm −2 comme l’illustre la figure (3.3). 

L’évolution des longueurs d’onde d’émission et des largeurs à mi-hauteur 

des spectres de photoluminescence des structures S1, S2, S3, S4, et S5 à 

température ambiante est donnée par la figure (3.4). Nous observons que, 

la réduction de la vitesse de croissance de la couche d’InAs s’accompagne 

aussi d’un décalage des bandes de luminescence vers les grandes longueurs 

d’onde et les largeurs à mi-hauteur diminuent remarquablement de 34 meV 

à 22 meV, preuve d’une meilleure homogénéité en taille des boîtes. 

Ceci peut être expliqué par le fait que la faible vitesse de croissance met 

en jeu un nombre limité d’ad-atomes par unité de temps à la surface de 

l’échantillon, ce qui limite le nombre de centres de nucléation. Les boîtes 

suffisamment isolées ont le temps de se développer librement comme l’ont 

montré Lu et al [98]. La faible vitesse de croissance permet aux ad-atomes


S1 

VC=0,069 MC/s 

100nm 

S2 

VC=0,043 MC/s 

100nm 

S3 

VC=0,026 MC/s 

100nm 

S4 

VC=0,013 MC/s 

100nm 

S5 

VC=0,003 MC/s 

100nm 

Fig. 3.2 – Images AFM des échantillons non encapsulés réalisés à différentes vitesses 

de croissances. 

de diffuser plus loin car ils sont peu nombreux à la surface. Ainsi, chaque 

atome adsorbé est incorporé à une boîte déjà existante plutôt que de former 

un nouveau centre de nucléation par la rencontre avec d’autres ad-atomes. 

La dispersion en taille est du coup fortement diminuée puisqu’il y a peu de 

nouveaux centres de nucléation. 

Joyce et al [99] ont, eux, établi que la hauteur moyenne et le diamètre

3.1 Réduction de la densité des boîtes quantiques 81 

Densité des des îlots quantiques (cm -2 ) 

4x10 10 

3x10 10 

2x10 10 

1x10 10 

3x10 9 

S5 

S1 

S2 

S3 

S4 

0.01 0.02 0.03 0.04 0.05 0.06 0.07 

Vitesse de croissance (MC/s) 

Fig. 3.3 – Densité des boîtes quantiques en fonction de la vitesse de croissance. 

Longeur d'onde (µm) (mm) 

1.30 

1.30 

1.28 

1.28 

1.26 

1.26 

1.24 

1.22 

1.20 

1.20 

S5 

S4 

S3 

S2 

T= 300 K 

T= 300 K 

S1 

40 

40 

35 

35 

LMH (meV) 

LMH (meV) 

30 30 

25 25 

1.18 

1.18 

20 

0.01 0.02 0.03 0.04 0.05 0.06 0.07 20 

0.01 0.02 0.03 0.04 0.05 0.06 0.07 



Fig. 3.4 – Evolution des longueurs d’onde d’émission des structures S(1-5) et des 

largeurs à mi-hauteur des pics de PL à 300 K. 

moyen des boîtes quantiques augmentent pendant que la dispersion en taille 

diminue avec une faible vitesse de croissance. Ils relèvent aussi une amélioration 

de l’intensité de luminescence, car les boîtes présentent peu de défauts,


Température de croissance du GaAs 580 °C 

Vitesse de croissance du GaAs 2.78 Å/s 

Température de croissance d’InAs 500 °C 

Vitesse de croissance d’InAs 

0.003 MC/s 

Temps d’arrêt de croissance 

30 s 

Epaisseur de la couche Tampon 500 nm 

Epaisseur de la couche d’encapsulation 50 nm 

Tab. 3.2 – Paramètres de croissance optimisés pour obtenir des structures à boîtes 

quantiques InAs/GaAs de faible densité émettant autour de 1,3 µm. 

et elles sont peu dispersées. Ces phénomènes sont à l’origine du décalage 

de l’émission vers les grandes longueurs d’onde et de la réduction de la largeur 

à mi-hauteur du pic d’émission de photoluminescence observé sur la 

figure (3.4). 

Da Silva et al [100] ont montré qu’en optimisant principalement la vitesse 

de croissance, on peut atteindre l’émission vers 1.5 µm. Cependant, dans 

notre cas, nous avons observé une saturation de la longueur d’onde vers 

1.27 µm à partir d’une vitesse de croissance de 0.013 MC/s. En examinant 

les résultats de l’imagerie par Microscopie à force atomique (histogrammes 

de dispersion des dimensions des boîtes), nous avons observé une diminution 

de la dimension moyenne des boîtes. Ceci peut être expliqué par l’existence 

de deux phénomènes opposés lors de la formation des boîtes. La faible vitesse 

permet d’augmenter la taille des boîtes. Cependant, la désorption d’Indium 

fait diminuer cette taille. La désorption est d’autant plus accentuée à très 

faible vitesse de croissance puisque la température utilisée est assez élevée 

(très proche de la température d’évaporation d’In). A cette température de 

croissance, les atomes arrivant sont adsorbés sur la surface puis désorbés 

partiellement à cause de la température excessive (le coefficient de collage 

est alors inférieur à 1). Une idée pour contrer ce phénomène de désorption 

de l’Indium consiste à augmenter la contre-pression de l’arsenic. 

Les travaux de Riel et al [101] et Joyce et al [99] ont, cependant montré

3.2 Propriétés structurales des échantillons étudiés 83 

qu’un flux trop important d’arsenic limite la diffusion des ad-atomes et donc 

rentre en concurrence avec l’avantage apporté par l’utilisation d’une faible 

vitesse de croissance et une température de substrat élevée. Pour cela nous 

avons décidé de nous limiter à l’utilisation des paramètres résumés dans le 

tableau 3.1 pour élaborer des structures à boîtes quantique InAs/GaAs de 

faible densité émettant autour de 1.3 µm, sans entrer dans une étape d’optimisation 

des autres paramètres qui pourrait conduire à des résultats en 

dehors des buts fixés au départ. 

3.2 Propriétés structurales des échantillons étudiés 

La modification de la morphologie des boîtes lors de l’encapsulation, ne 

peut pas être étudiée par microscopie à force atomique. La microscopie électronique 

en transmission est une technique de caractérisation structurale très 

utile lors de l’optimisation des paramètres de croissance. Une vue au microscope 

électronique d’une boîte quantique InAs dans GaAs est donnée par la 

figure (3.5 : a). Le contraste noir autour de l’inclusion contrainte d’InAs est 

dû aux champs de déformation qu’elle génère, dans la matrice de GaAs. Cela 

peut être confirmé par l’image TEM réalisée en champ sombre de la même 

boîte quantique (Fig. 3.5 : b). 

Nous observons sur ces deux images, la présence d’une couche de mouillage 

d’épaisseur à peu près une monocouche. Les observations par microscopie 

électronique en transmission des îlots InAs ont permis de déterminer les dimensions 

moyennes des îlots quantiques de forme lentille sphérique avec un 

diamètre de base de 27 à 35 nm et de hauteur variant de 4 à 6 nm. Pour 

déterminer les dimensions des îlots avec une très bonne précision et vérifier 

l’existence ou l’absence de dislocations, une observation par microscopie 

électronique en transmission à haute résolution en section transverse a été 

réalisée (Fig. 3.6). L’îlot observé est cohérent, c’est-à-dire sans dislocation, 

le diamètre de la base est de l’ordre de 34 nm et la hauteur est de 6 nm.


a) b) 

Fig. 3.5 – Image TEM en coupe transverse de la structure S1 : a) en champ clair, 

b) en champ sombre. 

On remarque aussi sur cette image l’existence de facettes qui ne sont pas 

détectables dans les autres images réalisées avec un agrandissement inférieur 

à 160000 fois. 

réalisées avec un agrandissement inférieur ou égal à 160000 fois. 

Fig. 2 : Image de microscopie électronique en transmission à haute résolution 

en section transverse d’un îlot InAs 

Fig. 3.6 – Image de microscopie électronique en transmission à haute résolution 

en section transverse (HRTEM) d’un îlot InAs. 

Sur la figure 3 on présente une image de microscopie électronique en section 

transverse qui montre la possibilité d’avoir des boîtes très voisines pour confirmer les 

résultats trouvés précédemment dans l’étude par micro photoluminescence et par 

microscopie à force atomique (AFM) sur des structures similaires.

3.3 Propriétés optiques des populations de boîtes quantiques 85 

3.3 Propriétés optiques des populations de boîtes 

quantiques 

Nous avons effectué une étude des spectroscopie optique des populations 

de boîtes quantiques réalisées par mesure de photoluminescence et excitation 

de PL, dont les bancs expérimentaux sont décrits en annexe A. 

3.3.1 Dépendance de la PL avec la densité d’excitation 

optique 

La figure (3.7) montre les spectres de photoluminescence normalisés des 

échantillons S1, S2, S3, S4 et S5 mesurés à basse température et à forte 

puissance d’excitation. 

Ces spectres présentent une forme à multipics que l’on peut ajuster avec 

3 gaussiennes avec un écart énergétique entre les différents composante de 

l’ordre de 65 meV. Afin de remonter à l’origine des pics de luminescence, 

nous avons d’abord étudié leur comportement en fonction de la puissance 

d’excitation. 

Nous observons sur les spectres de photoluminescence à 10 K présentés 

sur la figure (3.8) pour l’échantillon S5, que l’intensité des pics à haute énergie 

augmente par rapport au pic à 1.057 eV lorsqu’on augmente la puissance 

d’excitation. C’est une signature de l’effet de remplissage des niveaux des 

boîtes quantiques. En effet lorsque le niveau fondamental est complètement 

rempli, les paires électrons-trous photocrées viennent peupler progressivement 

les niveaux excités, d’où l’attribution des pics de photoluminescence à 

haute énergie aux états excités présents dans les boîtes. Pour confirmer cette 

attribution une étude par excitation de photoluminescence est nécessaire. Il 

faut noter aussi, qu’un élargissement des composantes à forte puissance d’excitation 

est visible. Ceci est lié au raccourcissement de la durée de vie des 

porteurs en grande densité et donc en présence d’interactions Coulombiennes 

fortes [102].


λ (µm) 

1.3 1.2 1.1 1.0 

T=9K 

P=200 mW 

S1 


S2 

S3 

S4 

S5 

1.0 1.1 1.2 1.3 

Energie (eV) 

Fig. 3.7 – Spectres de photoluminescence des échantillons S1, S2, S3, S4 et S5 à 

basse température et à forte puissance d’excitation. 

3.3.2 Etudes de l’Excitation de Photoluminescence (PLE) 

A partir des mesures d’excitation de photoluminescence (PLE) nous avons 

pu confirmer l’existence des niveaux excités dans les échantillons étudiés. En 

effet lorsque nous détectons au niveau de l’état fondamental déjà déterminé 

par la mesure de PL, on remarque l’apparition de deux bandes d’absorption 

repérées par des flèches sur la figure (3.9). Les deux pics d’absorption 

des spectres de PLE correspondent aux énergies d’émission du premier et 

du deuxième état excité correspondant au même niveau fondamental pour 

chaque structure. 

Nous observons cependant sur les spectres de PLE, un léger décalage en


T=10 K 

Intensité de PL (U. A.) 

P 3 

=200 mW 

P 2 

=20 mW 

P 1 

=2 mW 

P 0 

=0.2 mW 

0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 

Energie (eV) 

Fig. 3.8 – Spectres normalisés de photoluminescence à 10 K de l’échantillon S5 

pour différentes puissances d’excitations. 

Intensité de PLE (U. A.) 

E det 

=1.050 


=1.060 


=1.070 


=1.090 

x6 

x4 

x2 

S5 

S4 

S3 

S2 

S1 


=1.120 

1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 

Energie (eV) 

Fig. 3.9 – Spectres de PLE à 10 K des structures S1, S2, S3, S4 et S5 

énergie de quelques meV entre les pics de PLE et les pics des niveaux excités 

mis en évidence en PL (Tab. 3.3.2). L’explication la plus vraisemblable 

concernant ce décalage fait appel à la1différence entre les puissances d’excitation, 

beaucoup plus forte pour la PL que pour la PLE. Les interactions


48nm 

position de pic de PL (eV) position de pic de PLE (eV) 

éch E0 E1 E2 E1 E2 

S1 1.120 1.191 1.264 1.192 1.257 

S2 1.090 1.161 1.228 1.166 1.24 

100nm 

S3 1.070 1.134 1.212 1.137 1.202 

S4 1.050 1.123 1.195 1.127 1.202 48nm 

55 1.057 1.126 1.19 1.12 1.208 

Tab. 3.3 – Position des pics de PL et de PLE pour les structures S1-S5. E0 :niveau 

fondamental, E1 : premier niveau excité et E2 : deuxième niveau excité. 

Coulombiennes existant entre porteurs nombreux peuvent réduire l’énergie 

de transition de quelques meV pour la mesure de PL par rapport à la PLE. 

Ce décalage peut être également lié au caractère non totalement discret des 

états d’énergie dans les boîtes quantiques. 

Fig. 3.10 – Image AFM de la structure S5 montrant une zone de regroupement 

de boîtes. 

Il faut signaler qu’une augmentation du signal côté haute énergie est 

observée sur les spectres de PLE pour les structures S1 à S4, d’autant plus 

marquée que la vitesse de croissance est faible (donc un faible couplage entre


les boîtes). Ceci a été déjà observé par Nischikawa et al [103], et a été expliqué 

par l’existence d’un couplage latéral entre les boîtes quantiques, la simulation 

numérique du spectre d’absorption confirmant cette explication. Dans cette 

étude, Nischikawa et al ont montré que l’intensité du spectre d’absorption est 

d’autant plus faible que le couplage est fort. Dans notre cas, seul le spectre de 

PLE de l’échantillon S5 présente un comportement différent. En examinant 

les images AFM de la structure S5 (Fig. 3.10), nous avons observé l’existence 

d’un regroupement de boîtes malgré la faible densité. La diminution du signal 

côté hautes énergies observée sur le spectre de PLE de la structure S5 peut 

ainsi être expliqué aussi par un fort couplage entre les boîtes quantiques. 

3.3.3 Dépendance de la Photoluminescence avec la température 

3.3.3.1 Effet de la température sur le confinement des porteurs 

Généralement, à basse température l’intensité de PL est très élevée en 

raison de fort confinement des porteurs dans les boîtes quantiques. A plus 

haute température les dispositifs basés sur des boîtes quantiques présentent 

des propriétés parfois inférieures à celles basées sur des puits quantiques. A 

une température élevée, deux principaux effets néfastes au fonctionnement 

des dispositifs à base de boîtes quantiques sont mis en jeu. Le premier est 

lié à la fuite des porteurs thermiquement excités en dehors des boîtes, le 

deuxième est l’activation thermique des défauts introduits lors de la croissance 

des boîtes. Ceci offre alors aux porteurs des centres de recombinaison 

non radiatifs préjudiciables pour l’efficacité de recombinaison radiative. 

Afin de vérifier l’efficacité du confinement des porteurs dans les structures 

étudiées, une étude de la photoluminescence en fonction de la température 

s’impose. 

La figure (3.11) présente la variation de l’intensité de luminescence de 

l’échantillon S5 en fonction de la température. Nous observons qu’il y a un 

rapport de l’ordre de 3% entre l’intensité intégrée de photoluminescence à


Intensité de PL Intégrée (u. a.) 

1 

0.1 

Résultat expérimental 

Ajustement paramétriques 

Model de l'ajustement: 

I PL 

=I 0 

/(1+A*exp(-E a 

/kT)) 

Paramètres d'ajustement: 

I 0 

=2.17 

A=461.33 

E a 

=71.01 

0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 0.12 

1/T (K -1 ) 

Fig. 3.11 – Evolution de l’intensité de photoluminescence en fonction de la température 

de l’échantillon S5. 


10 K et celle mesurée à 300 K. Ceci implique une forte localisation des por- 

T=9K 

teurs dans les boîtes 

T=20K 

quantiques. Ce rapport est largement supérieur à la 

T=40K 

T=70K 

valeur de 1% reportée par Xu et al [104] dans le même système de maté- 

T=110K 

riau. Cependant, ilT=160K 

est inférieur au rapport mis en évidence dans le système 

T=200K 

T=250K 

x8 

InAs/InP, 10% [105], 20% [106] et 50% [107]. Cette différence est due à la 

T=300K 

x60 

meilleur confinement dans le système InAs/ InP à cause de l’offset de bande 

0.90 0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 

Energie (eV) 

qui est plus supérieure que celle dans le système InAs/GaAs. Toutefois, les 

différentes composantes du spectre de photoluminescence s’élargissent légèrement 

à haute température traduisant une légère sensibilité aux effet thermiques 

(couplage aux phonons). 

La chute de photoluminescence observée au-delà de 80 K peut être expliquée 

par l’activation thermique des porteurs vers la couche de mouillage ou 

vers la barrière de GaAs. L’intensité Intégrée de PL est généralement décrite 

par [108] : 

I P L (T ) = 

1 + A. exp ( −E a 

) (3.1) 

kT 

A partir de l’ajustement paramétrique de la courbe de dépendance de 

l’intensité intégrée de photoluminescence avec la température (Fig. 3.11) en 

I 0


Intensité de PL Intégrée (u. a.) 

utilisant l’équation (3.1), nous avons pu extraire l’énergie d’activation du 

niveau fondamental des boîtes quantiques E a ≈ 71 meV. Cette valeur de 

l’énergie d’activation est de l’ordre de l’écart Résultat expérimental énergétique entre le niveau fondamental 

et le premier niveau excité. Nous supposons alors que l’activation 

thermique des porteurs en dehors des boîtes s’effectue par l’intermédiaire des 

1 

états excités vers la couche de mouillage I PL 

=I 0 

/(1+A*exp(-E ou vers la a 

/kT)) barrière de GaAs [109]. 

3.3.3.2 Variation de l’énergie de Paramètres la transition d'ajustement: optique de l’état 

fondamental en fonction deA=461.33 

la température 

0.1 

Ajustement paramétriques 

Model de l'ajustement: 

En plus de la diminution de l’intensité intégrée de photoluminescence, 

l’augmentation de la température 

0.00 0.02 

s’accompagne 

0.04 0.06 0.08 

aussi 

0.10 

d’un déplacement 

0.12 

des 

I 0 

=2.17 

E a 

=71.01 

1/T (K -1 ) 

pics de photoluminescence vers les basses énergies (Fig. 3.12). 


T=9K 

T=20K 

T=40K 

T=70K 

T=110K 

T=160K 

T=200K 

T=250K 

T=300K 

x8 

x60 

0.90 0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 

Energie (eV) 

Fig. 3.12 – Spectres de photoluminescence des boîtes quantiques InAs/GaAs 

(échantillon S5) mesurés à différentes températures. 

Dans un semiconducteur massif la variation de l’énergie de la bande interdite 

(gap) en fonction de la température peut être décrite par l’équation 

empirique de Varshni [110] : 

E g (T ) = E g (0) − α.T 2 

β + T 

(3.2)


où E g (T ) est l’énergie du gap à la température T, α et β sont des 

constantes. Le deuxième terme de l’équation (3.2) peut être traité comme 

une variation de l’énergie de la bande interdite induite principalement par 

les interactions électron-phonon. Ce terme est proportionnel à la densité de 

phonons qui augmente avec la température. 

Pour calculer la variation théorique de l’énergie de la transition fondamentale 

en fonction de la température, nous avons résolu l’équation de Shrödinger 

dans le formalisme de l’approximation de la masse effective à une seule bande 

pour l’électron et le trou [111]. Les énergies de la bande interdite en fonction 

de la température pour le GaAs et l’InAs, sont données par l’équation 

suivante [110, 112, 113, 114] : 

E GaAs (T ) = E GaAs (0) − 0.00058.T 2 

g 

g 

E InAs 

g 

300+T , 

(T ) = E InAs 

g 

(0) − 0.000419.T 2 

271+T 

, 

(3.3) 

Les résultats de l’étude expérimentale et du calcul numérique de la variation 

de l’énergie de la transition (E1-hh1) sont présentés dans la figure (3.13). 

Nous observons qu’en augmentant la température, la position énergétique de 

la transition (E1-hh1) se décale vers les basses énergies. La différence entre 

les valeurs expérimentales et théoriques est de l’ordre de 7 meV, ce qui est 

très inférieur à celle (plus récente) reportée par Kim et al [115]. Cette légère 

différence peut être due aux interactions Coulombiennes. Ma et al [116] 

ont remarqué dans leurs études sur des boîtes InAs/AlAs de forte densité, 

que l’énergie de la transition fondamentale s’écarte de la loi de Varshni en 

se décalant plus rapidement vers les basses énergies lorsque la température 

augmente. Cet effet est attribué au passage des porteurs par effet tunnel 

des plus petites nanostructures vers les plus grosses. Dans notre cas le pic 

de photoluminescence suit bien la loi de Varshni, ce qui confirme la bonne 

qualité optique des échantillons étudiés. Il faut noté ici que l’effet du couplage 

entre boîtes quantiques observé dans nos structures est négligeable (en 

moyenne) devant celui observé dans les structures de forte densité étudiées 

dans la référence [116].

3.4 Caractérisations optiques de BQs uniques InAs/GaAs 93 

1.05 

Transition Fondamentale (eV) 

1.02 

0.99 

Résultat Théorique 

Résultat Experimentale 

0.96 

10 100 

Température (k) 

Fig. 3.13 – Evolution de l’énergie de la transition optique de l’état fondamental 

des boîtes quantiques en fonction de la température (pour l’échantillon S5). 

3.4 Caractérisations optiques de BQs uniques 

InAs/GaAs 

Les applications à base de boîtes quantiques individuelles nécessitent une 

faible densité de boîtes puisqu’il faut espacer suffisamment les boîtes pour 

qu’un nano-composant optique ne contienne qu’une seule boîte. Après optimisation 

des paramètres de croissance pour obtenir une faible densité de 

boîtes émettant autour de 1.3 µm, nous nous intéresserons dans la suite 

de ce chapitre à étudier les propriétés individuelles des boîtes quantiques 

InAs/GaAs. 

3.4.1 Isolation d’une boîte quantique unique 

Les boîtes quantiques étant des objets d’environ 20 nm de diamètre, pour 

étudier leurs propriétés individuelles, il faut utiliser des systèmes expérimen-


taux offrant à la fois une résolution spatiale très poussée et une très grande 

stabilité spatiale. Les techniques optiques en champ lointain ne permettront 

jamais d’avoir accès à des dimensions plus petites que la longueur d’onde utilisée, 

il faudra donc faire appel à des techniques complémentaires pour avoir 

accès à une seule boîte. Une technique mise au point pour la première fois 

par Marzin et al [117] repose sur l’utilisation d’échantillons structurés en surface. 

Les échantillons doivent être attaquées chimiquement jusqu’à la couche 

tampon qui se trouve sous les boîtes, sauf sur des structures carrées de taille 

variable appelées mésas. Ces mésas ont typiquement des tailles allant de 5 µm 

à 0.2 µm. La réalisation de mésas d’une taille de quelques centaines de nanomètres, 

a ses limitations. Premièrement, la gravure de si petites structures 

est d’une réelle difficulté technologique. Deuxièmement, pour ces tailles, les 

états de surface peuvent perturber l’émission des boîtes quantiques car elles 

favorisent la capture de charges électroniques. 

Une deuxième technique plus simple et relativement rapide est majoritairement 

utilisée. Elle consiste à déposer sur la face avant de l’échantillon 

un masque métallique présentant des ouvertures de dimension nanométrique 

(plusieurs dizaines de nm). 

La technique de masquage métallique à ouvertures submicroniques représente 

une alternative plus intéressante que la réalisation de mésas. Les 

ouvertures du masque métallique ont souvent un diamètre de l’ordre de cent 

à quelques centaines de nanomètres. Ces ouvertures ont donc une taille inférieure 

à la longueur d’onde du laser d’excitation (632 nm dans notre cas). 

Cela signifie que les boîtes quantiques situées sous l’ouverture sont excitées 

par la partie évanescente du champ électromagnétique. Comme l’intensité de 

l’onde évanescente diminue de manière exponentielle, les boîtes doivent de 

préférence se situer le plus proche possible de la surface ce qui rend préférable 

une faible épaisseur d’encapsulation. 

Traditionnellement, les ouvertures submicroniques des masques métalliques 

sont réalisées à l’aide d’une lithographie électronique. Dans le cadre de 

cette thèse, une méthode plus simple a été utilisée [118]. La méthode consiste


à disperser à la surface de l’échantillon des billes en latex de l’ordre de 100 

nm de diamètre, avant le dépôt du masque métallique de quelques dizaines 

de nanomètres d’épaisseur. Les billes sont ensuite enlevées par attaque chimique 

laissant des ouvertures de même diamètre dans le masque métallique. 

Cette attaque est rendue possible par le fait que le diamètre des billes est 

nettement supérieur à l’épaisseur du métal déposé. Cette méthode permet 

de réaliser des ouvertures de taille contrôlée en jouant sur le diamètre des 

billes qui peut aller de 50 nm à plusieurs microns. La taille des billes en latex 

qu’il faut choisir, doit être suffisamment petite pour ne recouvrir qu’un 

faible nombre de boîtes quantiques. Elles doivent avoir un rayon supérieur à 

l’épaisseur de métal déposé. Dans le cas contraire, les billes risquent d’être 

recouvertes par le métal déposé et cela rendra impossible leur dissolution par 

attaque chimique. 

Cette technique a été mise au point et utilisée à l’INL par Nicolas Chauvin 

[119, 120] pour l’étude des excitons neutres et chargés dans des boîtes d’InAs 

dans InP émettant autour de 1.5 µm. 

Dans ce travail, nous avons masqué l’échantillon S5 par une couche d’or de 

50 nm d’épaisseur comportant des nano-ouvertures de 100 nm de diamètre. 

La densité de boîtes quantiques étant de 4.10 9 /cm 2 (≈40 boîte par µm 2 ), une 

nano-ouverture de diamètre 100 nm peut contenir statistiquement de zéro à 

quatre boîtes. On peut alors espérer isoler une seule boîte pour étudier ses 

propriétés optiques individuelles. 

3.4.2 Montage expérimental de micro-photoluminescence 

Pour étudier les propriétés optiques individuelles des boîtes quantiques, il 

faut utiliser un montage expérimental offrant à la fois une résolution spatiale 

très poussée et une très grande stabilité spatiale. Le banc de manipulation 

de microPL, que nous avons utilisé permet d’obtenir les mêmes informations 

que celui de photoluminescence, avec une résolution et une stabilité spatiales 

fortement améliorées. 

L’échantillon est placé dans un cryostat refroidi à l’hélium liquide (4K). Il


Caméra IR 

Cryostat 

miroir 

Laser He-Ne 

Filtre atténuateur 

+ 

Filtre Interréférentiel 

lentilles 

Filtre RG850 

CCD 

InGaAs 

Lame dichroïque 

Objectif achromatique X20 

Cube séparateur 

Réseau 600 tr/mm 

Blazé à 1µm 

Lampe Halogène 

Quartz-Tungstène 

Fig. 3.14 – Schéma du banc expérimental de micro-photoluminescence. 

est excité par un laser Hélium-Néon de puissance maximale 20 mW, focalisé 

sur l’échantillon par l’intermédiaire d’un objectif achromatique. Une caméra 

infrarouge très sensible permet de visualiser le spot laser et de le positionner 

précisément à la surface de l’échantillon. La puissance laser est ajustée grâce 

à des filtres neutres. La photoluminescence issue de l’échantillon est envoyée 

dans le monochromateur, pour être dispersée par un réseau 600 traits/mm 

présentant un rendement maximal à 1 µm puis est détectée par une barrette 

InGaAs de 512 pixels refroidie à l’azote liquide. Le signal est acquis 

et traité par un ordinateur (Fig. 3.14). Il faut noter que l’utilisation d’une 

barrette InGaAs permet de détecter des longueurs d’onde au-delà de 1 µm 

contrairement aux détecteurs silicium qui sont plus largement utilisés dans 

la littérature.


3.4.3 Spectres d’émission des boîtes quantiques uniques 

InAs/GaAs 

Du fait de la faible densité des boîtes(≈ 4.10 9 cm −2 ), on peut observer des 

boîtes uniques dans certains trous. La figure (3.15) présente trois spectres 

de microphotoluminescence (µPL) enregistrés à travers trois trous différents 

dans le masque métallique déposé à la surface de l’échantillon S5. 

T=9K 


1.04 1.06 1.08 

Energie (eV) 

PL Intensity (a. u.) 

2 

Fig. 3.15 – Spectres de microPL pour trois boîtes quantiques différentes de l’échantillons 

S5. 

T=9K 

1 

Nous observons, sur chaque spectre, la présence d’une seule raie d’émission 

à basse puissance d’excitation, de largeur à mi-hauteur moyenne de 

l’ordre de 300 µeV. C’est la preuve que chaque trou ne contient qu’une seule 

0 

boîte quantique. A forte excitation les spectres deviennent compliqués. La 

cause est l’interaction coulombienne entre porteurs de charge piégés qui joue 

un rôle important, -1 en particulier dés que plusieurs paires électron-trou sont 

capturées par 

1.04 

la boîte quantique. 

1.06 1.08 

Energy (eV)


3.4.4 Identification des raies d’émissions 

Pour pouvoir identifier les raies d’émission enregistrées à forte puissance 

d’excitation, une étude en fonction de la puissance s’impose. 

4 

T=9K 

X 

2X 

Intensité de PL 

3 

2 

1 

P=160 µW 

P=100 µW 

P=48 µW 

0 

P=30 µW 

1.06 1.07 

Energie (eV) 

Fig. 3.16 – Evolution de la photoluminescence d’une boîte quantique unique en 

Exciton: 1068 meV 

fonction Biexciton: de la 1068.8 puissance meV de l’excitation. 

Différence (Exciton-Biexciton): -0.8 meV 

La figure (3.16) montre l’évolution des raies d’émission issues de la boîte 

T=9K 

sondée en fonction de la puissance d’excitation à 9 K dans la gamme spectrale 

P=200 µW 

du niveau fondamental des boîtes. 67 meV A faible puissance d’excitation, une seule 

raie excitonique (notée ’X’) est présente à 1.067 eV. 


En augmentant la puissance d’excitation on voit apparaître une seconde 

raie à 0.8 meV au-dessus. 

A encore plus forte puissance d’excitation, le spectre se complique notablement. 

En augmentant la puissance d’excitation, une boîte sera d’abord 

remplie par un seul exciton, puis par un deuxième exciton (et ainsi de suite). 

Du fait du confinement important, ces porteurs piégés dans la boîte sont 

1.05 1.10 1.15 

Energie (eV) 

en interaction Coulombienne, et leur présence va se traduire par un décalage 

des niveaux énergétiques de la boîte. Ce qui explique l’apparition dans


le spectre de photoluminescence, sous forte puissance d’excitation, des raies 

supplémentaires [121, 122]. 

Le pic émergeant à 0.8 meV au dessus de la raie ’X’ provient de la raie 

d’émission ’2X’ correspondant à la recombinaison d’une paire électron-trou 

quant la boîte contient deux paire électron-trou. Nous avons tracé l’évolution 

de l’intensité intégrée de photoluminescence de la raie ’2X’ en fonction de celle 

de la raie ’X’, puis l’évolution de l’intensité intégrée de photoluminescence 

des deux raies en fonction de la puissance d’excitation (Fig. 3.17). 

La raie associée à l’exciton voit son intensité augmenter proportionnellement 

à la probabilité d’avoir une paire électron-trou en moyenne par temps 

de vie de l’exciton à l’intérieur de la boîte quantique. A plus forte puissance 

d’excitation, l’intensité de la raie ’X’ arrive à saturation lorsqu’on injecte en 

moyenne plus d’une paire électron-trou par temps de vie de l’exciton. L’évolution 

est linéaire (avec une pente de 1.1 proche de l’unité) pour l’exciton 

juste avant la saturation. Notons que, la raie ’X’ diminue en intensité à très 

forte puissance d’excitation. En effet, le nombre de porteurs injectés est important 

: la probabilité de n’avoir qu’un seul exciton à l’intérieur de la boîte 

quantique diminue. 

L’augmentation de la puissance d’excitation provoque l’émergence de la 

raie notée ’2X’. Son apparition est plus tardive que celle de l’exciton et sa 

variation d’intensité par rapport à la puissance d’excitation (pente de 2.3) 

est plus rapide que pour la raie ’X’, ce qui fait penser au comportement 

biexcitonique, d’où la notation employée. 

Revenons maintenant à la position énergétique relative de ces deux raies. 

Il est bien évident que la recombinaison de la première paire électron-trou est 

perturbée par la présence de la seconde à cause de l’interaction Coulombienne 

entre les porteurs. Dans le cas présent, la raie associée au biexciton est située 

à plus haute énergie que celle de l’exciton. D’autres groupes on montré des 

configurations inverses, où la raie 2X est à plus basse énergie [121]. Différentes 

approches théoriques ont montré que, les deux cas sont possibles et sont fonction 

de la géométrie de la boîte quantique [123, 124, 125]. L’écart énergétique

10 100 

Puissance (µW) 


entre les deux transitions ’excitonique’ et biexcitonique’ est par convention, 

égal à E X − E 2X ce qui correspond à l’énergie de liaison du biexciton. Dans 

notre cas cette valeur est de -0.8 meV, le biexciton est alors antiliant. 

Intensité intégrée (u. a.) 

10 5 

10 4 

10 3 

Exciton (X) 

Biexciton (2X) 

Intensité du Biexciton 

10 5 

10 4 

10 3 

10 100 

Puissance (µW) 

10 3 10 4 10 5 

Intensité de l'Exciton 

Fig. 3.17 – A gauche : Evolution de l’intensité intégrée de photoluminescence des 

deux raies X et 2X en fonction de la puissance d’excitation. A droite : Evolution 

de l’intensité de la raie 2X en fonction de l’intensité de la raie X. La courbe en 

pointillé est un ajustement linéaire aux valeurs expérimentales : la pente est de 

2,3. 

Pour pouvoir visualiser la gamme spectrale du premier niveau excité, 

une augmentation de la puissance du faisceau laser est nécessaire : on va 

créer alors plus de paires électron-trou, ce qui va permettre de remplir les 

niveaux excités. Un spectre de microphotoluminescence à forte puissance 

d’excitation est présenté sur la figure (3.18). On observe sur le spectre un 

niveau fondamental à 1.065 eV et un niveau excité situé à 66 meV au-dessus. 

Ceci est en accord avec les mesures de photoluminescence sur les populations 

de boîtes (cf. Fig. 3.8). 

On peut observer aussi sur le spectre (en bas de la figure (3.18)), enregistré 

à travers un autre trou, deux niveaux fondamentaux de deux boîtes différentes 

et les niveaux excités correspondants, ce qui confirme la possibilité d’avoir 

plus qu’une boîte par nano-ouverture dans le masque métallique.


S 

66 meV 

P=60 µW 

T=9 K 


S1 

S2 

64 meV 

57 meV 

P 

P1 

P2 

1.02 1.04 1.06 1.08 1.10 1.12 1.14 1.16 1.18 1.20 

Energie (eV) 

Fig. 3.18 – Spectres de microPL à forte puissance d’excitation à travers deux 

trous différents dans le masque métallique. 

Observation de 2 boîtes à forte puissance: observation des orbitales s et p. 

3.4.5 Couplage latéral entre deux boîtes quantiques 

3.4.5.1 Observations expérimentale 


Les images AFM réalisées sur la structure étudiée ont montré que les 

boîtes quantiques ne sont pas réparties uniformément en surface. La plupart 

sont regroupées deux à deux (Fig. 3.19) avec T=9Kune distance inter-boîtes 

variable. Les images par microscope électronique P=200 en transmission µW en section 

transverse (Fig. 3.20) ont aussi 

67 meV 

montré la possibilité d’observer des boîtes très 

voisines, ce qui nous a permis d’étudier le couplage latéral entre les boîtes 

quantiques par micro-photoluminescence. 

La figure (3.21) montre un spectre de photoluminescence enregistré à 

basse puissance d’excitation, nous observons quatre pics (notés : X1, X2, X3 

et X4) : un doublet à basse énergie et un deuxième doublet à haute énergie 

représentant une force d’oscillateur plus faible que le premier. L’écart énergétique 

entre ces doublets est de l’ordre de 23 meV. Ces pics sont attribués aux 

quatre différentes possibilités de recombinaison d’une paire électron-trou pré- 

1.05 1.10 1.15 

Energie (eV)

éalisées avec un agrandissement inférieur ou égal à 160000 fois. 


48nm 

100nm 

48nm 

Sur la figure 3 on présente une image de microscopie électronique en section 

transverse qui montre la possibilité d’avoir des boîtes très voisines pour confirmer les 

résultats trouvés précédemment dans l’étude par micro photoluminescence et par 

microscopie à force atomique (AFM) sur des structures similaires. 

Fig. 3.19 – Images AFM montrant plusieurs groupement de boîtes quantiques 

InAs/GaAs. 

Fig. 2 : Image de microscopie électronique en transmission à haute résolution 

en section transverse d’un îlot InAs 

Fig. 3 : Image de microscopie électronique en 

transmission en section transverse des îlots InAs 

Fig. 3.20 – Image TEM en section transverse des îlots InAs montrant deux boîtes 

quantiques InAs/GaAs couplées latéralement. 

sente dans une molécule de boîtes quantiques. Il faut noter que le deuxième 

doublet ne peut pas provenir de transitions associées aux biexcitons, puisque 

l’énergie de liaison du biexciton est de l’ordre du meV, ni aux transitions correspondant 

à l’état excité puisque, comme on a montré dans la section (3.4.4), 

l’état excité n’est observable qu’à forte puissance d’excitation. De plus, l’écart 

énergétique entre l’état fondamental et l’état excité est de l’ordre de 60 meV,

Intensité de PL ( 

P=60µW 

P=30µW 


1.04 Energie (eV) 

1.06 

bien supérieur à nos observations de la figure (3.21). 

T=9K 

X1 

X2 


X3 

X4 

1.03 1.04 1.05 1.06 1.07 1.08 

Energie (eV) 

Fig. 3.21 – Spectre de photoluminescence à basse puissance d’excitation d’une 

molécule de boîte quantique. 

T=9K 

XX3 

XX1 

XX2 

P=200µW 


P=100µW 

P=60µW 

P=30µW 

1.04 1.06 

Energie (eV) 

Fig. 3.22 – Spectre de photoluminescence en fonction de la puissance d’excitation 

d’une molécule deT=9K 

boîte quantique. 

X1 X2 


X3 

X4


Lorsque la puissance d’excitation augmente (Fig. 3.22), le pic XX1 (XX2) 

émerge à 0.7 meV (0.9 meV) au-dessus du pic X1 (X2). Cet écart énergétique 

est comparable à l’énergie de liaison du biexciton observé dans des boîtes 

non couplées. Un troisième pic XX3 émerge à 5 meV en dessous du pic X1. 

Ce pic est associé au troisième état du biexciton possible, avec un trou dans 

chacune des boîtes. L’observation des XX1 et XX2 confirme que les pics X1 

et X2 sont deux états d’excitons et non pas un état exciton neutre et un 

autre chargé. 

3.4.5.2 Comparaison avec les simulations théoriques 

Dans le chapitre précédent nous avons montré la possibilité d’observer 4 

transitions excitoniques dans le cas du couplage latérale entre deux boîtes 

quantiques non identiques. En effet, les 4 raies excitoniques observées expérimentalement 

(Fig. 3.21) peut être attribuées aux 4 différentes transitions 

excitoniques possible dans une molécule de boîtes quantiques couplées latéralement. 

Les deux boîtes formant la molécule sont évidement non identiques 

[126]. 


Au cours de ce chapitre, nous avons exposé les optimisations réalisées 

pour l’élaboration de structures à boîtes quantiques InAs/GaAs émettant 

autour de 1.3 µm. Nous avons montré que l’utilisation d’une faible vitesse de 

croissance des BQs permet en même temps d’obtenir une faible densité de 

boîtes et d’augmenter la longueur d’onde d’émission. Nous avons étudié les 

propriétés structurales de l’échantillon réalisé à faible vitesse de croissance, 

en montrant que les boîtes ont une forme de lentille sphérique et présentent 

une faible dispersion en taille.

3.5 Conclusion 105 

Nous avons caractérisé par différents moyens de spectroscopie optique 

les échantillons étudiés. La luminescence atteint la longueur d’onde visée 

avec une dispersion spectrale de 22 meV à 300 K. Une grande qualité des 

matériaux élaborés a ainsi été démontrée et un fort confinement des porteurs 

à l’intérieur des nanostructures. 

Enfin, nous avons présenté les résultats de spectroscopie optique de BQ 

unique InAs/GaAs. L’expérience de micro-photoluminescence réalisée grâce 

à une technique simple de nano-ouvertures dans un masque métallique a permis 

d’identifier l’émission due aux raies des excitons et biexcitons. Certains 

spectres de micro-photoluminescence présentant 4 raies excitoniques ont été 

attribués aux molécules de deux BQs couplées latéralement en se basant sur 

une modélisation théorique présentée dans le chapitre 2.

106 Spectroscopie optique des boîtes quantiques InAs/GaAs

Chapitre 4 

Effets du champ électrique sur les 

propriétés des boîtes quantiques 

L’importance de l’étude des effets du champ électrique sur les propriétés 

optiques des structures à boîtes quantiques à été bien démontré durant ces 

dernières années. Un tel champ peut être appliqué volontairement dans le but 

de contrôler les propriétés optiques des boîtes quantiques ou bien il peut être 

dû aux charges résiduelles qui se trouvent au voisinage de la boîte. Dans ce 

chapitre nous étudierons différentes configurations du champ électrique : un 

champ appliqué parallèlement au plan des boîtes quantiques ou bien perpendiculairement 

à ce plan (// à l’axe de croissance z). Nous étudierons dans la 

suite l’influence du champ électrique sur la structure fine des excitons dans 

une boîte quantique unique et dans une molécule formée par deux boîtes 

quantiques couplées latéralement. 

4.1 Champ électrique latéral 

4.1.1 Champ électrique créé par une charge ponctuelle 

Par définition, un champ électrique créé par une particule ponctuelle de 

charge q situé à une distance d d’un point est donnée par l’expression :


soit 

F = 1 

4πε 0 ε r 

q 

d 2 (4.1) 

F (kV/cm) ≈ 11.5 ) 2 

; ε r = 12.4 (4.2) 

( 

d(nm) 

10 

La présence d’une particule chargée très proche d’une boîte quantique crée 

alors un champ électrique non négligeable, ce qui modifie considérablement 

les niveaux d’énergie confinés dans la boîte quantique. 

4.1.2 Niveaux d’énergie et fonctions d’ondes 

Dans le chapitre 2 nous avons calculé les niveaux d’énergie et les fonctions 

d’ondes associées en utilisant le système de coordonnées cylindriques. Dans 

cette section nous allons tenir compte de la présence d’un champ électrique 

latéral. Dans ce cas, la symétrie cylindrique est brisée, ce qui complique le 

calcul réalisé en utilisant la méthode de diagonalisation directe. Pour cela 

nous avons calculé les éléments de la matrice hamiltonienne en utilisant la 

théorie des perturbations. 

On se place dans la base d’états à une particule formée à partir des trois 

premiers états électroniques de la particule résidant dans la boîte quantique 

{|Ψ 1 〉 , |Ψ 2 〉 , |Ψ 3 〉}. La prise en compte des états d’énergie supérieure aura 

très peu d’incidence sur la valeur de l’énergie de l’état fondamental. 

La matrice Hamiltonienne associée à la présence du champ (pour l’électron 

et le trou) devient alors : 

H = H 0 + H ij 

champ 

, i, j ∈ {1, 2, 3} (4.3) 

H ij 

champ = 〈ψ i| qF x |ψ j 〉 (4.4) 

Les éléments de la matrice H 0 (E 1 , E 2 et E 3 ) représentent respectivement 

les niveaux d’énergie associés aux états |Ψ 1 〉, |Ψ 2 〉 et |Ψ 3 〉

4.1 Champ électrique latéral 109 

Le champ électrique est donc une perturbation qui va modifier l’état fondamental 

de l’électron (trou) par les autres états propres de H 0 . 

Les nouvelles énergies propres et leurs états propres associés seront déterminées 

par la diagonalisation numérique de la nouvelle matrice hamiltonienne 

(Eq. 4.3). 

∆E Stark vertical (meV) 

-100 

Il faut noter que la direction du champ électrique latéral peut être modifiée 

-150 

D=28nm, h=4nm 

en changeant l’opérateur x par une combinaison linéaire α.x + β.y, où α et 

-200 

β sont des constantes / α 2 + β 2 = 1. 

-250 

h 

-300 

-350 

4.1.3 Effet Stark "latéral" 

-400 

La présence d’un-450champ électrique fait apparaître un décalage en énergie 

Champ électrique (kV/cm) 

des états électroniques. Ce décalage dépend de la dimension de la boîte et de 

l’amplitude du champ appliqué. 

50 

0 

-50 

D=28nm, h=6nm 

D 

-30 -20 -10 0 10 20 30 

0 

∆E Stark latéral (meV) 

-1 

-2 

-3 

h 

D=20nm, h=4nm 

D=24nm, h=4nm 

D=28nm, h=4nm 

D 

-4 

-30 -20 -10 0 10 20 30 


Fig. 4.1 – Effet Stark quadratique en fonction du champ électrique latéral pour 

trois boîtes quantiques de forme lentille sphérique de diamètre de base D : D=20 nm 

en tirets, D=24 nm en pointillés et D=28 nm trait plein ; la hauteur est maintenue 

fixe : h=4 nm. 

La figure (4.1) montre la variation de l’énergie en fonction du champ 

électrique. Nous observons un décalage vers les basses énergies de l’ordre de


0.7 

I∆E Stark I latéral (meV) 

0.6 

0.5 

0.4 

0.3 

0.2 

0.1 

14 16 18 20 22 24 26 28 30 32 34 

Diamètre (nm) 

Fig. 4.2 – Evolution de l’effet Stark en fonction du diamètre de base de la boîte 

quantique pour un champ F =10 kV/cm. 

4 meV pour un champ de l’ordre de 30 kV/cm pour des boîtes quantiques 

de forme lentille sphérique de largeur de base 28 nm et de hauteur 4 nm. Ce 

décalage est moins important pour des diamètres de boîte plus faibles. 

Il faut noter ici, que le décalage en énergie est indépendant de la hauteur 

de la boîte à cause de la symétrie cylindrique dans la géométrie de la boîte. 

Dans l’approximation de champ faible, on obtient une correction à l’énergie 

de recombinaison E Stark(F ) quadratique en F . Une analyse des figures 

(4.1) et (4.2) permet d’obtenir E Stark ∝ F.D α avec α ≈3. Dans un puits 

simple de hauteur de barrière infinie, on obtient une dépendance en F.L 4 où 

L désigne la largeur du puits. Le carré du champ est dû à la perturbation au 

2 ème ordre, tandis que L 4 vient d’un élément ∝ L au numérateur et un écart 

énergétique entre le niveau fondamentale et le premier niveau excité ∝ 1/L 2 

au dénominateur. Dans les boîtes quantiques, α est fonction des différents 

paramètres de confinement : l’écart entre le niveau fondamental et le premier 

niveau excité est ∝ 1/D 2 .


4.1.4 Intensité de PL et élargissement spectral 

Dans la pratique l’amplitude du champ appliqué est systématiquement 

limitée par la grande réduction de l’intensité de PL pour des valeurs de 

champ électrique supérieures à 30 kV/cm. De plus, cet effet est accompagné 

par un élargissement de la bande de luminescence. 

Dans la figure (4.3) nous représentons la force d’oscillateur de la transition 

fondamentale dans une boîte quantique de hauteur 4 nm et de largeur de 

base 28 nm en fonction de champ électrique latéral. Nous observons sur cette 

figure que la force d’oscillateur diminue de 80% en appliquant un champ 

électrique de 30 kV/cm. Dans ce calcul nous n’avons pas tenu compte de 

l’échappement de l’électron de la boîte quantique qui diminue davantage 

l’intensité de photoluminescence. 

4.0 

Force d'oscillateur (u. a.) 

3.5 

3.0 

2.5 

2.0 

1.5 

1.0 

0.5 

0.0 

F=0 kV/cm 

F=10 kV/cm 

F=20 kV/cm 

F=30 kV/cm 

1.044 1.046 1.048 1.050 1.052 1.054 1.056 

Energie (eV) 

Fig. 4.3 – Force d’oscillateur de la transition fondamentale dans une boîte quantique 

de forme lentille sphérique en fonction de champ électrique latéral (hauteur 

h=4 nm et Diamètre D=28 nm) 

En utilisant un modèle simple, développé dans l’approximation de la 

zone de déplétion [127], on peut estimer le taux d’échappement des électrons 

comme :


∣ ∣∣∣ 

τ −1 ≥ 

2 

4m ∗ ea exp − 4√ 2m ∗ e 

3eF V 3 2 

d ∣ (4.5) 

pour lequel est associé un niveau d’élargissement Γ à partir du principe 

d’incertitude de Heisenberg : 

( 1 

Γ 

τ + 1 ) −1 

≥ τ 1 2 

(4.6) 

où V d est la hauteur de barrière (ou l’énergie d’ionisation) du niveau de 

l’électron vers le continuum, τ 1 est le temps caractéristique du mécanisme de 

relaxation dans la boîte quantique. 

4.1.5 Molécule de BQ dans un champ électrique latéral 

Pour déterminer les différents états excitoniques possibles dans une molécule 

formée par deux boîtes quantiques non identiques en présence d’un 

champ électrique, nous avons utilisé la méthode présentée dans le chapitre 2. 

Les valeurs des énergies E e1 , E e2 , E h1 et E h2 dans l’équation (2.46) sont remplacées 

par les nouvelles valeurs trouvées en appliquant un champ électrique. 

De même, les bases tronquées {|I e 〉 , |II e 〉} et {|I h 〉 , |II h 〉} sont remplacées 

par des nouvelles bases formées par les états perturbés par la présence d’un 

champ électrique. 

Les résultats du calcul des positions énergétiques des quatre premiers excitons 

présents dans la molécule en fonction du champ électrique pour trois 

différentes valeurs de distance inter-centres des boîtes quantiques formant la 

molécule, sont présentés dans la figure (4.4). Nous observons, même pour 

une valeur assez élevée de distance inter-centres des BQs, la présence d’un 

croisement des positions énergétiques des excitons X3 et X4, qui été observé 

pour un couplage fort entre deux boîtes quantiques en absence de champ 

électrique. L’écart énergétique entre les excitons X2 et X3 est très perturbé 

par la présence d’un champ électrique pour des valeurs de d intercentres faible. 

Ainsi, on peut conclure que l’application d’un champ électrique latéral est


1.060 

1.055 

1.050 

X4 

X3 

(a) 

Energie (eV) 

1.045 

1.040 

X2 

X1 

d inter‐centres=20 nm 

1.035 

1.030 

1.060 

1.055 

X4 

(b) 

1.050 

X3 

Energie (eV) 

1.045 

1.040 

X2 

1.035 

X1 


1.030 

1.060 

1.055 

1.050 

X4 

X3 

(c) 

Energie (eV) 

1.045 

1.040 

X2 

1.035 

X1 


1.030 

0 5 10 15 20 25 30 


Fig. 4.4 – Position énergétique des quatre premiers excitons présents dans la 

molécule de BQs en fonction du champ électrique pour trois différentes valeurs 

de distance inter-centres des BQs : a) d inter−centres = 20 nm. b) d inter−centres = 27 

nm. c) d inter−centres = 40 nm. Diamètre de la boîte : à gauche D L =28 nm, à droite 

D R =26 nm. 

très commode pour contrôler le couplage entre deux boîtes quantiques, surtout 

que la distance entre les BQs est variable d’une molécule à l’autre. D’où


l’importance de l’étude des effets du champ électrique latéral pour les applications 

de traitement quantique de l’information. 

4.2 Champ électrique vertical 

4.2.1 Niveaux d’énergie et fonctions d’ondes 

Dans le cas simple on considère que le champ créé ne dépend pas du 

temps et qu’il est isotrope en direction (orienté selon l’axe de croissance z). 

En présence d’un champ électrique vertical F ⃗ , l’Hamiltonien pour un 

électron (trou) dans une boîte quantique s’écrit sous la forme : 

H = H 0 − qF z (4.7) 

où H 0 représente l’hamiltonien en l’absence du champ électrique (traité 

dans le chapitre précédent), q=-e correspond à l’influence du champ sur les 

électrons, et q=+e à celui sur les trous (e > 0 désigne la charge de l’électron). 

La résolution de l’équation de Schrödinger indépendante de temps (HΨ = 

EΨ) dans le formalisme de la fonction enveloppe et l’approximation de la 

masse effective, nous permet de déterminer les niveaux d’énergies et les fonctions 

d’ondes associées. 

Il suffit alors d’ajouter le terme dû à la présence du champ électrique aux 

éléments de la matrice hamiltonienne dans l’équation (2.11). Ce terme s’écrit 

sous la forme : 

∫∫∫ 

± q.F dΩψn ∗ ′ m ′ l ′.ψ nml = ±q.F 

avec : 

∫ ρ 

BQ 

0 

r.R ∗ n ′ m ′R nmP l ′ l (z(r)) drδ m ′ m (4.8) 

P l ′ l (z(r)) = 2 H 

∫ z 

0 

( 1 

z.dz. sin l ′ π 

2 − z ) ( 1 

sin lπ 

H 2 − z ) 

H 

(4.9)

4.2 Champ électrique vertical 115 

L’équation (4.9) peut être intégrée analytiquement. Ainsi, le résultat final 

peut être présenté sous forme compacte similaire à l’équation (2.14) : 


où C l ′ l et D l ′ l sont définis par : 

P l ′ l (z(r)) = C l ′ l(z) − D l ′ l(z) (4.10) 

C l ′ l(z) = −z sin(l+l′ )π( 1 2 − z H ) 

+ 

(l+l ′ )π 

( 

H 

((l+l ′ )π) cos(l + l ′ )π ( 1 

− ) ) (4.11) 

z 2 2 H − cos(l + l ′ ) π 2 

D l ′ l(z) = −z sin(l′ −l)π( 1 2 − z H ) 

+ 

(l ′ −l)π 

( 

H 

((l ′ −l)π) cos(l ′ − l)π ( 1 

− ) ) (4.12) 

z 2 2 H − cos(l ′ − l) π 2 

Dans le cas ou l ′ = l, l’équation (4.9) doit être simplifiée pour garantir la 

convergence dans le calcul numérique : 

P ll ′ (z(r)) = −z sin 2πl( 1 2 − z H ) 

+ 

( 

2πl 

( 

H 

4π 2 l 1 + cos 2πl 1 − )) z 

2 2 H − 

( 

H 1 − ) ( z 1 − ) 

3.z 

2 2 H 2 H 

(4.13) 

La diagonalisation de la matrice Hamiltonienne H permet de trouver les 

énergies propres et les fonctions propres associées pour la particule confinée 

dans la BQ. 

4.2.2 Influence du champ électrique vertical 

L’effet du champ électrique vertical a été largement développé durant 

ces dernières décades afin de contrôler l’état de charge des nano-objets individuels. 

Depuis qu’il a été adopté pour les boîtes quantiques par Miller et 

al [128], de nouveaux champs ont été ouverts pour étudier le processus de 

chargement et déchargement des boîtes quantiques uniques par des mesures 

optiques. 

L’investigation d’un tel effet du champ électrique vertical a permis d’établir 

quelques règles pour optimiser la position du plan de boîtes quantiques


dans la région intrinsèque des photodiodes n-i-p, p-i-n, n-Schottky ou p- 

Schottky. 

E F 

BC 

P 

S 

V 0 

E F 

BC 

V 1 

E F 

BC 

V 2 

Fig. 4.5 – Structure de bande de conduction pour trois différents cas de polarisations. 

Dans le cas des photodiodes Schottky le champ électrique appliqué verticalement 

peut être estimé plus précisément à partir de l’expression suivante : 

F = −(V + V s )/d (4.14) 

où V est la tension appliquée entre le contact Schottky et le contact ohmique 

côté substrat, V s est la hauteur de barrière Schottky (≈ −0.9V ) et d est 

l’épaisseur de la zone intrinsèque entre les deux électrodes. 

Nous examinons ici le cas où la boîte quantique n’est pas excitée optiquement. 

La figure (4.5) montre la structure de bande de conduction pour trois 

différents cas de polarisation. Nous commençons avec une polarisation indi-

4.2 Champ électrique vertical 117 

recte à une valeur de V assez élevée pour laquelle tous les niveaux d’énergie 

sont au-dessus de niveau de Fermi. La boîte quantique est alors non chargée 

dans cette gamme de tension V 0 . En diminuant la tension V, le niveau 

fondamental se décale au-dessous du niveau de Fermi. Par conséquent, un 

électron est transféré de la zone dopée vers la boîte par effet tunnel, puis 

un deuxième avec un spin opposé à celui du premier électron. Dans ce cas, 

le niveau fondamental se dégénère en deux niveaux séparés par l’énergie de 

répulsion Coulombienne. Le processus se complique en diminuant davantage 

la tension V. 

50 

0 

∆E Stark vertical (meV) 

-50 

-100 

-150 

-200 

-250 

-300 

-350 

-400 

h 

D=28nm, h=4nm 

D=28nm, h=6nm 

D 

-450 

-30 -20 -10 0 10 20 30 


Fig. 4.6 – Effet Stark quadratique en fonction du champ électrique vertical pour 

deux boîtes quantiques de forme lentille sphérique de hauteur h : h=4 nm en trait 

0 

plein, h=6 nm en tirets ; le diamètre de la base D=28 nm. 

∆E Stark latéral (meV) 

-1 

La figure (4.6) montre le décalage en énergie de la transition fondamentale 

en fonction du champ électrique vertical pour deux hauteurs différentes de la 

-2 

-3 

-4 

h 

D=20nm, h=4nm 

D=24nm, h=4nm 

D=28nm, h=4nm 

boîte. Nous observons sur cette figure que le décalage vers les basses énergies 

est d’autant plus remarquable que la hauteur est plus importante. Il faut 

noter ici, que ce décalage est largement supérieur à celui dans le cas d’un 

champ latéral en raison du for recouvrement des fonctions d’onde de l’électron 

et du trou. 

-30 -20 -10 0 10 20 30 

D 


La dépendance de l’énergie de la transition fondamentale en fonction du


h (nm) p (C.m) β(C.V −1 m −2 ) d m (m) 

2 1.10.10 −29 3.62.10 −12 3.45.10 −11 

3 5.67.10 −29 4.46.10 −12 1.77.10 −10 

4 9.63.10 −29 6.80.10 −12 3.01.10 −10 

5 1.24.10 −28 1.27.10 −11 3.89.10 −10 

6 1.47.10 −29 2.22.10 −11 4.61.10 −10 

Tab. 4.1 – Paramètres d’ajustement linéaire de l’équation (4.15) pour différent 

hauteurs de la boîte quantique : h=2-6nm. Le diamètre est maintenu fixe : 

D=28 nm. 

champ électrique peut être décrit par l’expression suivante [89] : 

E X0 (F ) = E X0 (F = 0) + pF + βF 2 (4.15) 

où E X0 (F ) est l’énergie de transition en absence du champ électrique, 

p décrit le dipôle vertical permanent et β est la polarisabilité de la boîte 

quantique dû à l’effet Stark. 

L’ajustement des courbes de la figure (4.6) en utilisant l’équation (4.15) 

nous donne les résultats résumés dans le tableau 4.1. 

Nous observons que le dipôle vertical permanent est non nul pour les 

différentes hauteurs de boîte. Ce dipôle indique pour les boîtes d’InAs/GaAs, 

que les électrons (trous) sont localisés spatialement en haut (bas) de la boîte. 

Ce dipôle intrinsèque correspond à une distance moyenne entre l’électron et 

le trou de seulement 0.3 nm (d m ≈ p ) pour une hauteur de boîte quantique 

2e 

h=4 nm. Des résultats similaires ont été obtenus par Itskevich et al [129]. 

Dans la pratique les électrons induits électrostatiquement peuvent être détectés 

par des mesures optiques (PL ou Photocourant). L’excitation optique 

d’une boîte quantique chargée (création de paires électron-trou) provoque la 

formation des états excitoniques neutres, chargés et doublement chargés.

4.3 Contrôle de la charge dans les boîtes quantiques 119 

4.2.3 Intégrales de Coulomb 

Le rôle de l’interaction Coulombienne en présence d’un champ électrique 

peut être discuté en examinant l’évolution de l’énergie de liaison des excitons 

chargés (X − , X + ) et du biexciton (XX) par rapport à l’exciton neutre (X). 

Ces énergies sont données par : 

∆X + = E X − E X + = |J eh | − J hh 

∆X − = E X − E X − = |J eh | − J ee 

(4.16) 

∆XX = E X − E XX+ = 2.|J eh | − J ee − J hh 

où J ee(hh) sont les interactions Coulombienne entre deux électrons (trous) 

dans l’état fondamental. 

La variation des énergies de liaison des excitons chargés (X + , X − ) et du 

biexciton (XX) en présence d’un champ électrique vertical traduit directement 

la variation des termes Coulombiens (nous négligeons la modification 

de l’énergie de l’exciton neutre E X ) comme il est indiqué en figure (4.7). Ces 

énergies de liaison varient légèrement en fonction de l’amplitude du champ 

électrique appliqué verticalement (-30 kV/cm


25 

+ + 

‐ 

‐ X + 

+ + 

Energie (meV) 

20 

15 

J hh 

IJ eh I 

J ee 

+ ‐ ‐ 

‐ ‐ X ‐ 

+ 

10 

3 

2 

-30 -20 -10 0 10 20 30 

E X - E X- 


1 

∆E (meV) 

0 

-1 

-2 

E X - E XX 

-3 

-4 

E X - E X+ 

-5 

-30 -20 -10 0 10 20 30 


Fig. 4.7 – En haut : variation des termes Coulombiens J eh , J ee et J hh en fonction 

du champ électrique. En bas : variation des énergies de liaisons des excitons chargées 

(X + , X − ) et du biexciton (XX) en fonction du champ électrique. 

contrôler la position des niveaux d’énergie par rapport au niveau de Fermi 

d’une électrode de référence par l’application d’une tension électrique entre 

les deux électrodes de la diode. 

La première électrode consiste en un contact métallique réalisé par le dépôt 

d’une couche d’or par exemple qui crée une barrière Schottky. En effet 

un transfert d’électrons s’effectue du métal à l’interface avec la couche de semiconducteur. 

Ce transfert d’électrons provoque l’apparition d’une barrière

4.3 Contrôle de la charge dans les boîtes quantiques 121 

Substrat GaAs dopé 

InAS 

Contact ohmique 

GaAs 

GaAs 

Contact Schottky 

Vp 

Barrière Schottky 

-e.Vp 

Fig. 4.8 – Schéma d’une diode Schottky et du profil de bande de la structure à 

effet de champ réalisée pour contrôler le chargement des boîtes. 

de potentiel de quelques centaine de meV et l’établissement d’un champ interne 

dirigé du semiconducteur vers le métal, afin d’égaliser les potentiels 

chimiques des deux zones. 

La deuxième électrode (côté substrat) est de nature ohmique. Ce type de 

contact laisse passer le courant avec une résistance ohmique très faible entre 

le métal et le substrat dopé. 

Si on applique une tension V p entre les deux électrodes on diminue ou 

on augmente le champ ressenti par les porteurs dans la structure, suivant le 

signe donné à V p . Si on considère ce champ constant, appliquer par exemple 

une tension V p positive revient à baisser l’énergie de la bande de conduction 

au niveau des boîtes. 

C’est ce phénomène de bras de levier qui va nous permettre de contrôler 

le nombre d’électrons ou de trou injectés selon le type de dopage utilisé.



Nous avons montré dans ce chapitre qu’un champ électrique appliqué 

verticalement au plan de boîtes quantiques a des effets plus remarquables que 

celui appliqué latéralement. Un tel champ électrique de faible amplitude peut 

être utilisé pour contrôlé la position énergétique de la transition fondamentale 

d’une population de boîtes quantiques et permet aussi de contrôler l’état de 

charge dans une boîte quantique unique ou une molécule de boîtes quantiques

Conclusion générale 

L’objectif de ce travail de thèse était double : d’une part, il fallait réaliser 

et optimiser la croissance sur substrat GaAs de boîtes quantiques InAs de 

faible densité émettant à 1,3 µm par épitaxie par jets moléculaires. D’autre 

part, il s’agissait de mesurer les performances optoélectroniques des boîtes 

principalement par spectroscopie optique et de calculer les états électroniques 

dans les structures en présence ou non d’un champ électrique. 

La première partie de l’étude a été consacrée à l’optimisation de la croissance 

et des paramètres importants visant à augmenter les dimensions générales 

des nanostructures afin d’atteindre de plus grandes longueurs d’onde 

d’émission (notamment 1,3 µm), à homogénéiser leur dispersions en taille et 

diminuer leurs densités. La qualité des couches épitaxiées a été une grande 

préoccupation pour prévenir l’apparition de défauts néfastes à un rendement 

radiatif élevé. Nous avons aussi fixé une température de croissance à 500 °C 

pour favoriser la diffusion des adatomes à la surface du substrat. Puis nous 

avons montré l’intérêt de l’utilisation d’une faible vitesse de dépôt d’lnAs 

(0,003Mc/s) pour la croissance des boîtes quantiques. En combinant l’ensemble 

de ces paramètres, nous avons obtenu des boîtes quantiques de faible 

densité émettant autour de 1,3 µm. de grande qualité et avec de bonnes 

performances optoélectroniques. 

Dans la seconde partie de l’étude, nous nous sommes attachés à mesurer 

les propriétés optiques d’un plan de boîtes quantiques InAs encapsulées 

par des barrières de GaAs dont la croissance a été optimisée dans la première 

partie de l’étude. Les études par microscopie à force atomique (sur

124 Conclusion générale 

un échantillon réalisé à faible vitesse de croissance dont les boîtes n’ont pas 

été recouvertes) ont montré une densité de 4.10 9 /cm 2 et la présence d’une 

unique population de nanostructures homogène en taille. Les expériences ont 

été menées par photoluminescence (en puissance et en température) et par 

excitation de photoluminescence. Ceci nous a permis de mettre en évidence 

que l’objectif d’obtenir une faible densité et l’émission à 1,3 µm était bien 

atteint. La dispersion spectrale très faible puisque le pic d’émission du niveau 

fondamental affiche à très basse puissance d’excitation une largeur à 

mi-hauteur de 22 meV à 300 K. De plus, nous avons identifié jusqu’à trois 

niveaux excités, montré une grande qualité dans les matériaux élaborés ainsi 

qu’un fort confinement des porteurs dans les nanostructures. 

Puis, après avoir étudié un ensemble de boîtes quantiques par photoluminescence, 

nous avons effectué la spectroscopie optique par microphotoluminescence 

des boîtes isolées à travers des nano-ouvertures submicroniques 

(100 à 200 nm) réalisés à travers un masque métallique. Ce masque 

a été déposé directement à la surface de l’échantillon contenant des boîtes 

quantiques, caractérisé précédemment. L’étude d’une boîte unique par microphotoluminescence 

effectuée à basse température et en fonction de la puissance, 

a permis de mettre en évidence les raies d’émissions des excitons et 

biexcitons associés aux niveaux fondamentaux des boîtes. Lors de cette étude, 

nous avons observé des spectres à multi-raies excitoniques. Ces pics ont été 

attribués à des configurations excitoniques sous l’effet du couplage latéral 

entre les boîtes quantiques. Les images par microscopie à force atomique réalisées 

sur la structure étudiée ont montré que les boîtes quantiques sont en 

effet couplées latéralement. 

Afin de confirmer les résultats expérimentaux obtenus sur cette structure, 

nous avons étudié théoriquement le couplage latéral entre boîtes quantiques 

en résolvant l’équation de Schrödinger à trois dimensions dans l’approche de 

la combinaison linéaire des orbitales atomiques (LCAO-MO) pour construire 

l’état moléculaire (système constitué de deux boîtes quantiques couplées latéralement). 

Nous avons tenu compte dans notre calcul de l’interaction cou-

125 

lombienne entre l’électron et le trou. Les résultats du calcul numérique sont 

trouvés en très bon accord avec les résultats expérimentaux. 

Enfin, nous avons étudié théoriquement les effets du présence d’un champ 

électrique sur les propriétés optiques des boîtes quantiques isolées et couplées 

latéralement. Nous avons montré la dépendance du décalage énergétique des 

transition optiques dans une boîte quantique isolé en fonction de l’amplitude 

du champ électrique appliqué. Dans le cas d’une molécule de boîtes 

quantiques, nous avons montré, qu’un champ électrique latéral peux améliorer 

le couplage entre les boîtes et contrôler les écarts énergétiques entre les 

différents états excitoniques.

126 Conclusion générale

Perspectives 

En premier lieu, nous envisageons de réaliser des nanopixels (photorésistances 

et photodiodes) par la technique de photolithographie sur des structures 

contenant des boîtes quantiques peu denses, et de les étudier par microphotoluminescence 

sous polarisation électrique. Les propriétés individuelles 

des boîtes quantiques uniques en présence d’un champ électrique parallèle ou 

perpendiculaire à l’axe de croissance seront ainsi accessibles et permettront de 

caractériser finement le système émetteur unique (largeur de raie, observation 

du bi-exciton). Pour permettre cette étude, des structures à boîtes quantiques 

de faible densité sur substrat GaAs de différents types (semi-isoalnt, type n 

et type p) ont été élaborées, par épitaxie par jets moléculaires. 

En deuxième lieu, nous continuerons la modélisation des propriétés optiques 

des boîtes quantiques en présence d’un champ électrique interne dans 

des structures HEMT (High electron Mobility Transistor). 

L’invention se rapporte à l’étude des transistors HEMT à base des matériaux 

GaAs/AlGaAs contenant des boîtes quantiques InAs au voisinage 

du canal. Ces structures sont actuellement l’objet d’un très grand intérêt en 

raison de leurs potentialités d’application pour l’optoélectronique et la microélectronique 

telle que les photodétecteurs infrarouge à émission latérale, les 

mémoires non volatiles et les transistors à un électron. Par exemple dans le 

cas des mémoires non volatiles, le mécanisme de mémorisation est basé sur le 

remplissage et le vidage des boîtes par les électrons. L’application d’une tension 

positive sur la grille de quelques volts permet de transférer des porteurs 

du gaz bidimensionnel aux boîtes quantiques.

128 Perspectives 

Fig. 4.9 – Structure type d’un HEMT à boîtes quantiques 



T=9K 

P=200mW T=9K 

P=200mW 

S0 structure de réf 

S0 structure de réf 

S3 L esp 

=10nm 

S3 L esp 

=10nm 

S2 L esp 

=20nm 

S2 L esp 

=20nm 

S1 L esp 

=40nm 

0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 

S1 L 

Energie (eV) 

esp 

=40nm 

0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 

Energie (eV) 

Fig. 4.10 – Spectres de PL des structures HEMT à BQs pour différentes valeurs 

d’espaceur. 

Dans ce type de structures, le transfert de charges dans les boîtes quantiques 

peut être contrôlé par la modification de la position du plan des boîtes 

ou bien la position du plan de dopage. 

La modulation de l’absorption ou l’émission de la lumière dans les boîtes 

quantiques ou bien les nanocristaux de silicium par un champ électrique 

peut être exploitée dans l’optique intégrée. L’effet Stark est généralement

129 

démontré avec des techniques de caractérisation telles que photo transmission/absorption 

[130], et luminescence [131]. 

Dans une série d’échantillons nous avons modifié l’espaceur entre l’hétérojonction 

et le plan de dopage (Fig. 4.9). Les résultats de photoluminescence 

montrent l’existence de deux effets antagonistes, d’une part l’effet de transfert 

d’électrons dans les boîtes qui tend à déplacer les énergies de transition 

optiques vers les hautes énergies et d’autre part l’effet Stark fait déplacer ces 

transitions vers les basse énergies (Fig. 4.10).

130 Perspectives

Annexe 

A 

Méthodes de caractérisations des boîtes quantiques 

Plusieurs techniques de caractérisation des boîtes quantiques ont été utilisées 

depuis leur apparition. On se limite dans cette partie à présenter les 

principales techniques qui sont utilisées dans le cadre de cette thèse. 

A.1 Caractérisations optiques 

A.1.1 

Photoluminescence 

La mesure de photoluminescence (PL) (Fig. A.1) consiste à analyser l’intensité 

de la lumière émise par l’échantillon à la suite d’une excitation lumineuse 

de longueur d’onde donnée. Cette expérience nous permet donc d’obtenir 

le spectre d’émission du matériau. Pour cela, on provoque la recombinaison 

des paires électron-trou grâce à un photon incident d’énergie supérieure 

à celle du gap. 

Ainsi, les paires se recombinent et témoignent des transitions radiatives 

des porteurs dans l’échantillon. On pourra ainsi détecter la longueur d’onde 

d’émission des îlots quantiques et la largeur des pics à mi-hauteur nous renseignera 

sur la statistique de taille des boîtes dans la zone sondée. 

Dans le banc utilisé (cf. Fig. A.1) l’excitaion est assurée par un laser Argon 

de 514 nm de longueur d’onde. Le signal de PL est focalisé par une lentille

132 Annexe 

Monochromateur 

Réseau 600tr/mm 


Lentille 

Détecteur Ge 

Casse-grain 

Chopper 

Echantillon 

Cryostat 

Détection synchrone 

Laser Ar+ 

Fig. A.1 – Schéma du banc expérimental de photoluminescence (PL) 

Cryostat 

Echantillon 


détection 

casse-grain sur les fentes d’entrée d’un monochromateur (Jobin Yvon HRS2). 

Lentilles 

Détecteur Ge 

Le détecteur est une cellule Germanium refroidie à l’azote. L’échantillon est 

monté sur le doigt froid d’un cryostat à circulation d’Helium. 

A.1.2 



Excitation de la photoluminescence 


Chopper 

Lampe 

Halogène 

Le principe fondamental de l’excitation de la photoluminescence (PLE) 

est le même que pour la photoluminescence classique : une source de lumière 

crée des porteurs au sein de l’échantillon puis ces porteurs se recombinent 

en émettant une luminescence. L’excitation de photoluminescence est plus 


excitation 

délicate à mettre en œuvre mais elle présente l’intérêt de permettre la détermination 

des niveaux d’énergie d’absorption dans les boîtes quantiques. 

Dans le cas de la PLE, la source émettrice n’est plus un laser mais une lampe 

à quartz qui émet sur une large gamme de longueurs d’onde. Cette lampe 

est associée à un monochromateur pour fixer la longueur d’onde à laquelle 

on souhaite exciter l’échantillon. Le signal émis par l’échantillon est focalisé 

sur un deuxième monochromateur à l’aide de lentilles (Fig. A.2). 

Une expérience d’excitation de la photoluminescence consiste d’abord à 

fixer ce dernier monochromateur à une longueur d’onde qui correspond à



Lentille 

Casse-grain 

Cryostat 


Laser Ar+ 

Chopper 

A Méthodes de caractérisations des boîtes quantiques 133 


détection 

Détecteur Ge 



Lampe 

Halogène 

Lentilles 


Cryostat 

Echantillon 

Chopper 


excitation 

Fig. A.2 – Schéma du banc expérimental de l’excitation de la photoluminescence 

(PLE) 

un des pics enregistrés en photoluminescence : on le fixe en général au pic 

principal correspondant au niveau fondamental des boîtes. On réalise ensuite 

un balayage des longueurs d’onde d’excitation. Ceci permet de connaître la 

contribution de chaque longueur d’onde excitatrice au pic de luminescence 

et donc d’en déduire l’existence ou non de niveaux d’absorption, pourvu 

que les paires électron-trou qui y sont créées puissent relaxer sur le niveau 

fondamental. 

A.2 Caractérisations structurales 

A.2.1 

Microscopie à force atomique 

La microscopie à force atomique (AFM) permet d’obtenir des images 

tridimensionnelles des îlots quantiques. Le principe de fonctionnement du 

microscope est basé sur la détection des forces inter-atomiques (capillaires, 

électrostatiques, Van der Waals, frictions) s’exerçant entre une pointe associée 

à un levier de constante de raideur fixe, et la surface d’un échantillon. 

La pointe est placée à une distance de quelques nanomètres de la surface 

de l’échantillon (Fig. A.3). Elle est solidaire d’un dispositif qui guide son

134 Annexe 

Laser 

Miroir 

Céramique 

Piézo-électrique 

Electronique 

de régulation 

Photodétecteur 

Échantillons 

Fig. A.3 – Schéma de principe d’un microscope à force atomique. 

Barrière de GaAs (3D) 

Couche de mouillage (2D) 

Niveaux d’énergie 

dans une boîte 

quantique (0D) 

déplacement. Grâce à un système de transducteurs piézoélectriques (céramiques), 

elle peut être finement déplacée par rapport à l’échantillon dans les 

trois dimensions de l’espace : X, Y (plan de la surface) et Z (perpendiculaire 

à la surface). La position de la sonde est mesurée par l’intermédiaire d’un 

laser focalisé à l’extrémité du levier (au dessus de la pointe). La réflexion de 

ce signal laser est collectée Grosse boîte sur un photodétecteur constitué Petite boîte de quatre cellules 

photoélectriques. Cette réflexion permet de détecter les variations locales des 

forces. Cette analyse nécessite un alignement au préalable du spot réfléchi au 

centre des quatre cellules photosensibles. 

10 

Généralités sur les boîtes 00 

p-shell 

quantiques 

Deux modes opératoires sont appliqués pour contrôler la position s-shell verticale 

de la sonde : le mode interaction constante et le mode hauteur 00 constante. 

Le premier mode permet d’acquérir des images en maintenant une force 

constante entre la pointe et la surface. En revanche, le01 second mode10permet 

de mesurer l’intensité des forces à une hauteur donnée et de ce fait d’obtenir 

les courbes de forces en fonction de la distance (pointe-échantillon). 

10

A Méthodes de caractérisations des boîtes quantiques 135 

A.2.2 

Microscopie électronique en transmission 

La microscopie électronique en transmission (TEM) consiste à placer un 

échantillon suffisamment mince sous un faisceau d’électrons utilisé en faisceau 

cohérent, et soit de visualiser l’hologramme obtenu qu’est la figure de 

diffraction dans le plan focal de l’objectif, soit d’utiliser une autre lentille 

pour obtenir la figure transformée de Fourier de la figure de diffraction observable 

par l’impact des électrons sur un écran fluorescent ou de l’enregistrer 

sur une plaque photo (Fig. A.4). 

Condenseurs 

Diaphragme 

Échantillon 

Objectif 

Diaphragme 

Lentilles 

intermédiaires 

Projecteur 

Ecran 

Fig. A.4 – Schéma de principe d’un microscope électronique en transmission. 

D’une part, les électrons sont plus ou moins absorbés par la matière, on a 

donc un contraste qui varie selon l’épaisseur, la densité de la matière et la nature 

chimique des électrons. D’autre part, les électrons se comportent comme 

une onde de de Broglie (ceci est modélisé par la physique quantique). Lorsqu’ils 

rencontrent de la matière organisée (des cristaux), ils vont donc être 

diffractés, c’est-à-dire déviés dans certaines direction dépendant de l’organisation 

des atomes. Le faisceau est diffracté en plusieurs petits faisceaux, et

136 Annexe 

ceux-ci se recombinent pour former l’image, grâce à des lentilles magnétiques 

(électro-aimants qui dévient les électrons). 

Les échantillons doivent être amincis et placés sous ultravide. Les lames 

minces s’obtiennent par un découpage minutieux (par exemple avec une scie 

à fil diamanté), puis un amincissement. La technique la plus courante consiste 

en phase finale à faire un cratère, un trou traverse la lame de part en part, 

et l’on regarde les bords minces du trou. La limite de résolution dépend de 

la longueur d’onde de De Broglie des électrons, donc de leur tension d’accélération, 

elle est de l’ordre de grandeur de quelques angstrom. Pour bien 

contrôler la forme et connaître les propriétés structurales des îlots quantiques, 

la microscopie électronique en transmission s’avère une technique nécessaire, 

malgré quelques inconvénients puisque la technique est destructive et nécessite 

une préparation lourde. De plus l’analyse des résultats est relativement 

complexe.

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