Curriculum Vitae - APC - Université Paris Diderot-Paris 7
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points-clés à étudier, notamment sous environnement gazeux en milieu réactionnel. Celle-ci<br />
devrait dépendre de nombreux paramètres (composition globale, taille des NPs, température,<br />
interaction avec le substrat, interaction avec les gaz environnants...). Deux réactions types seront<br />
testées sur les NPs Au-Cu et comparées aux résultats obtenus sur les NPs d'Au : l'oxydation du CO<br />
(ainsi qu'en présence d'hydrogène) et l'époxydation du propène sous mélange H2 et O2.<br />
Les questions auxquelles nous souhaitons répondre dans ce projet sont :<br />
- quelles sont les caractéristiques physiques des NPs Au-Cu, selon les méthodes d'élaboration<br />
et les conditions expérimentales (support, température, environnement gazeux ou vide...)<br />
- comment évolue le diagramme de phase lorsque la taille des objets est nanométrique et que<br />
ceux-ci interagissent avec un substrat et un environnement gazeux ? Peut-on déterminer la nature<br />
des atomes de surface ?<br />
- les NPs évoluent-elles sous gaz (CO, H2 et O2...) et/ou pendant les réactions catalytiques, et<br />
dans ce cas de manière réversible ou non (ségrégation en surface, changement de morphologie,<br />
frittage) ?<br />
- quels liens peut-on établir entre les propriétés catalytiques de ces NPs et leurs<br />
caractéristiques physiques déterminées sous gaz ?<br />
- quelle est la relation entre structure (atomique, chimique et morphologique) et propriétés<br />
électroniques et optiques (LDOS théorique comparée aux mesures STS, spectres d’absorption<br />
comparés aux mesures d’absorption UV et visible) ?<br />
Pour répondre à ces questions, nous aurons quatre défis majeurs à relever :<br />
- "voir" les atomes de surface d'une NP Au-Cu sous vide par microcopie à très haute<br />
résolution,<br />
- identifier les atomes de surface des NPs sous gaz,<br />
- suivre les changements des propriétés structurales, morphologiques et électroniques des NPs<br />
sous gaz et pendant les réactions,<br />
- corréler ces changements de propriétés sous gaz aux propriétés catalytiques, voire aux effets<br />
de synergie.<br />
L'originalité de notre démarche est double :<br />
- par sa multidisciplinarité, c'est-à-dire la combinaison d'approches expérimentales physiques<br />
(élaboration, microscopies, diffraction, optique) et d'approches expérimentales chimiques<br />
(élaboration, réactivité, catalyse), complétées par une approche théorique (Monte-Carlo,<br />
dynamique moléculaire).<br />
- par l'utilisation d'outils expérimentaux de haute performance et peu répandus même au<br />
niveau mondial, travaillant sous vide ou sous gaz, permettant, d'une part des études structurales<br />
très fines sous vide avec le microscope électronique à transmission (UHR-TEM) corrigé des<br />
aberrations de MPQ, possédant plusieurs modes d'études (notamment la spectroscopie de rayon X<br />
: EDX), d'autre part des études structurales sous gaz réactif, avec le microscopie électronique<br />
environnementale à transmission (ETEM) au CINaM, la microscopie à effet tunnel<br />
environnementale (ESTM) et la diffraction des rayons X environnementale (EXRD) à l'INSP. Ces<br />
études structurales seront confrontées aux études de réactivité catalytique (tests catalytiques,<br />
réactivité sous jets effusifs pulsés permettant de déterminer la cinétique des réactions,<br />
spectroscopie infrarouge de CO adsorbé permettant l'identification des atomes de surface), aux<br />
études électroniques et optiques sous gaz réactifs, par spectroscopie optique in situ (SDRS et<br />
DDRS), spectroscopie à effet tunnel environnemental (ESTS), XPS environnemental et aux