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Chemische Prozesse und Phasenübergänge Vortrag: Fr., 11:10–11:30 F-V62
Zeitaufgelöste Phononenspektroskopie
Götz Eckold 1 , Friedrich Güthoff 1 , Marcel Petri 1 , Klaudia Hradil 1 , Helmut
Schober 2 , Frederic Descamps 2 , Harald Schneider 1
1 Institut für Physikalische Chemie, Universität Göttingen, D-37077 Göttingen –
2 Institut Laue-Langevin, F-38042 Grenoble
Phononen bilden auf direkte Weise die interatomaren Kräfte in Kristallen ab. Dementsprechend
sind sie besonders geeignet, um Veränderungen innerhalb fester Systeme
aufgrund von chemischen Umwandlungen, Phasenübergängen etc. zu charakterisieren.
Am Beispiel von Silber-Alkalihalogeniden als Modellsystemen wird gezeigt, dass Entmischungsprozesse
und ihre Mechanismen durch die zeitliche Veränderung von Phononenspektren
eindeutig verfolgt werden können, was durch strukturelle Untersuchungen
allein nicht möglich ist. Mit stroboskopischen Methoden können nicht nur zeitabhängige
Aufspaltungen und Frequenzverschiebungen von Phononen aufgrund der Phasentrennung
beobachtet werden, sondern darüber hinaus mit dem neuen Dreiachsenspektrometer
PUMA auch erstmals die Linienbreiten und Lebensdauern von Gitterschwingungen,
die sich im Laufe der Entmischung deutlich verändern. Zudem ist es gelungen, auch
am Flugzeitspektrometer IN5 ein stroboskopisches Datenerfassungssystem zu installieren,
das es erlaubt, an Pulverproben die Veränderungen der Phononenzustandsdichte
während der Phasentrennung auf einer Sekunden-Zeitskala zu beobachten. Abbildung
1 zeigt die Veränderung des Flugzeitspektrums einer Ag0.5Na0.5Br-Probe bei zyklischer
Temperaturvariation zwischen der homogenen Phase bei 350 ◦ C und der Entmischungstemperatur
von 100 ◦ C. Deutlich zu erkennen ist die breite Intensitätsverteilung
bei hohen Temperaturen (t< 0 und t > 180 s), während nach dem Abschrecken auf
die Entmischungstemperatur (t=0) innerhalb weniger Sekunden schärfer strukturierte
Spektren entstehen. Die quantitative Auswertung sowohl der Einkristall- als auch der
Pulverdaten erlaubt eine detaillierte Charakterisierung des Entmischungsprozesses auf
atomarer Ebene.
Abb. 1: Zeitliche Entwicklung der Phononenzustandsdichte
(Flugzeitspektren integriert über alle Streuwinkel)
von Ag0.5Na0.5Br während zyklischer Temperaturvariation
zwischen 350 ◦ C und 100 ◦ C