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Methoden und Instrumentierung Poster: Mi., 14:00–16:30 M-P26
Perspektiven monochromatischer Neutronenpulverbeugung für intensitätslimitierte
Experimente mit D20 am ILL
Thomas Hansen 1 , Paul F. Henry 1 , Henry E. Fischer 1 , Jacques Torregrossa 1
1 Institut Max von Laue-Paul Langevin, BP 156, 38042 Grenoble Cedex 9, Frankreich
Angesichts immer leistungsfähigerer Flugzeit-Diffraktometer beleuchten wir die Rolle
konventioneller Zweiachsendiffraktometer für Experimente, die eher durch Intensität
als denn durch Auflösung limitiert werden. D20 bietet die höchste Intensität für Neutronenpulverbeugungsexperimente.
Der Fluss an der Probe erreicht bis zu 10 8 n/s/cm 2
bei λ ≈ 1.3 ˚A. Der stationäre, gekrümmte lineare ortsempfindliche Detektor deckt
153.6 ◦ (2θ) mit 1536 Kanälen ab, was in-situ Beugungsexperimente ermöglicht. 4 vertikal
fokussierende Monochromatoren, 14 take-off Winkel, sowie optionale Soller Kollimatoren
im Primärstrahl ermöglichen die Wahl optimaler Abdeckung des reziproken
Raumes, geeigneter Auflösung, Wellenlänge und Fluss. Dadurch kann D20 unterschiedlichen
Bedürfnissen kristallographischer Komplexität und der Geschwindigkeit eines zu
beobachtenden Phänomens gerecht werden. Neu sind ein oszillierender Radialkollimator
und die Möglichkeit mit polarisierten Neutronen zu arbeiten, womit neue experimentelle
Möglichkeiten geschaffen wurden. Weitere Ausbaumöglichkeiten, wie etwa ein
größerer, zweidimensional auflösender Detektor, werden kritisch diskutiert.
Die kontinuierliche und simultane Aufzeichnung vollständiger Pulverdiffraktogramme
ist erforderlich für die Untersuchung von Phasendiagrammen in Abhängigkeit variabler
Parameter wie z.B. Temperatur (Thermodiffraktometrie). One-shot Experimente
erlauben die Verfolgung struktureller Veränderungen in Feststoffen in situ während
einer chemischen Reaktion. Die Hochtemperatursynthese von Ti3SiC2 wurde z. B. so
untersucht. Dabei wurde ein Reaktionsmechanismus mit zwei Schritten mit Zeitkonstanten
von 500 ms and 5 s gefunden. Eine Serie von Diffraktogrammen von nur 400
ms Dauer quantifizierte die kurzlebigen intermediären Phasen und zeigte strukturelle
Änderungen im Vorfeld der Zündung. Schnellere, zyklische Phänomene sind mit stroboskopischer
Datenerfassung beobachtbar. Die Zeitauflösung ist dabei nur durch die
Flugzeit der Neutronen durch Probe und Detektorgas bestimmt, etwa 10 µs für thermische
Neutronen.
Die hohe Intensität ermöglicht neben parametrischer Beugung aber auch die Untersuchung
sehr kleiner Proben oder die sehr präzise Bestimmung von Intensitäten,
wie sie für differentielle Experimente nötig ist. So können Drücke über 10 GPa mit
” Paris-Edinburgh“ Zellen in situ erzielt werden. Statistisch ausreichende, saubere und
vollständige Diffraktogramme können in weniger als 10 Minuten von Proben mit 5 mm
Durchmesser und 0.7 mm Höhe in einem TiZr-Gasket und zwischen Stempeln aus WC
oder BN erhalten werden. Auch hochaufgelöste Pulverdiffraktogramme können mit
D20 bei höchstem take-off Winkel mit einem Germanium-Monochromator in wenigen
Minuten erhalten werden. Dieses erlaubt unter anderem hochaufgelöste Pulverbeugung
an extrem kleinen Proben von weniger als 10 mg.