Selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden in Kraftfahrzeugen ...
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3Tropfen Abbildung 3.12 zeigt den Vergleich des berechneten Umsatzes zu NH3 mit den ex- perimentellen Daten für Tg = 573 K, Tg = 623 K und Tg = 673 K bei verschiedenen Gasgeschwindigkeiten. Der Umsatz ist dabei definiert als das Verhältnis von gemessenem bzw. berechnetem Ammoniakgehalt zur möglichen Maximalkonzentration, wenn der Harnstoff komplett zu NH3 umgewandelt ist. Umsatz NH 3 [−] 1 0.8 0.6 0.4 0.2 0 Experiment Simulation u g = 9.0 m/s u g = 6.6 m/s T g = 573 K 0.2 0.4 0.6 0.8 1 Verweilzeit [s] Umsatz NH 3 [−] 1 0.8 0.6 0.4 0.2 0 Umsatz NH 3 [−] 1 0.8 0.6 0.4 0.2 0 u g = 10.8 m/s 0.2 0.4 0.6 0.8 1 Verweilzeit [s] u = 6.4 m/s g u = 9.1 m/s g Experiment Simulation u = 6.0 m/s g u = 8.3 m/s g u = 10.8 m/s g Experiment Simulation T g = 623 K 0.2 0.4 0.6 0.8 1 Verweilzeit [s] T g = 673 K Abbildung 3.12: Berechneter Umsatz zu NH3 für verschiedene Gasgeschwindigkeiten und Gastemperaturen im Vergleich mit den experimentellen Daten von Kim et al. [57] Bei einer Gastemperatur von 623 K zeigt sich eine gute Übereinstimmung von Simulation und Experiment. Während die Messwerte durch die Simulation bei Tg = 573 K eher unterschätzt werden, zeigen sich in der Simulation bei Tg = 673 K etwas zu hohe Umsätze. Dabei muss man jedoch beachten, dass die Freisetzung von Ammoniak sowohl direkt durch die Thermolyse von Harnstoff als auch durch die Hydrolyse von Isocyansäure erfolgt. Unsicherheiten können in der Beschreibung beider Reaktionen auftreten. Für niedrige Temperaturen kleiner 573 K läuft die Hydrolyse nur sehr langsam ab und trägt kaum zum Umsatz bei. 40
3.5 Ergebnisse Abbildung 3.13 zeigt den berechneten Umsatz zu NH3 und NH3-Äquivalent (NH3 + HNCO) für variierende Gastemperaturen. Für die höchste Verweilzeit bei 673 K ist die Isocyansäure nahezu komplett hydrolysiert. Die Abnahme der Steigung des Umsatzes ist auf die langsame Verdunstung und Zersetzung der großen Tropfen zurückzuführen. Dieser Effekt ist verstärkt bei hohen Temperaturen zu erkennen. Umsatz [−] 1 0.8 0.6 0.4 NH 3 + HNCO 0.2 NH 3 0 0 T = 573 K g 0.2 0.4 0.6 0.8 Verweilzeit [s] Umsatz [−] 1 0.8 0.6 0.4 NH 3 + HNCO Umsatz [−] 1 0.8 0.6 0.4 NH 3 + HNCO 0.2 T = 673 K g 0 0 0.2 0.4 0.6 0.8 Verweilzeit [s] NH 3 0.2 T = 623 K g 0 0 0.2 0.4 0.6 0.8 Verweilzeit [s] Abbildung 3.13: Berechnete Umsetzung zu NH3 und NH3-Äquivalent (NH3 + HNCO) bei verschiedenen Gastemperaturen Die Umsetzung zu NH3 hängt stark von der vorgegebenen Tropfengrößenverteilung und der Kinetik der Hydrolyse ab. Somit sind die gewonnenen Kinetikparameter für die Thermolyse mit einer gewissen Unsicherheit behaftet. Weiterhin stehen lediglich Daten für den Temperaturbereich von 573 K bis 673 K zur Verfügung. Eine genauere Möglichkeit zur Validierung der Thermolyse wird im nächsten Abschnitt anhand von Einzeltropfenexperimenten aufgezeigt. NH 3 41
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Abbildung 3.13 zeigt den berechneten Umsatz zu NH3 und NH3-Äquivalent (NH3 +<br />
HNCO) für variierende Gastemperaturen. Für die höchste Verweilzeit bei 673 K ist die<br />
Isocyansäure nahezu komplett hydrolysiert. Die Abnahme der Steigung des Umsatzes<br />
ist auf die langsame Verdunstung und Zersetzung der großen Tropfen zurückzuführen.<br />
Dieser Effekt ist verstärkt bei hohen Temperaturen zu erkennen.<br />
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Abbildung 3.13: Berechnete Umsetzung zu NH3 und NH3-Äquivalent (NH3 + HNCO)<br />
bei verschiedenen Gastemperaturen<br />
Die Umsetzung zu NH3 hängt stark <strong>von</strong> der vorgegebenen Tropfengrößenverteilung<br />
und der K<strong>in</strong>etik der Hydrolyse ab. Somit s<strong>in</strong>d die gewonnenen K<strong>in</strong>etikparameter für<br />
die Thermolyse mit e<strong>in</strong>er gewissen Unsicherheit behaftet. Weiterh<strong>in</strong> stehen lediglich<br />
Daten für den Temperaturbereich <strong>von</strong> 573 K bis 673 K zur Verfügung. E<strong>in</strong>e genauere<br />
Möglichkeit zur Validierung der Thermolyse wird im nächsten Abschnitt anhand <strong>von</strong><br />
E<strong>in</strong>zeltropfenexperimenten aufgezeigt.<br />
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