Selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden in Kraftfahrzeugen ...
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3Tropfen Bei der Mehrkomponentenverdunstung werden, analog zum Rapid-Mixing-Modell für reine Stoffe, häufig Modelle verwendet, bei denen eine spontane Vermischung der einzelnen Komponenten und eine gleichförmige Temperatur im Tropfen während der Verdunstung angenommen werden, siehe Faeth [40]. Deshalb sind diese Modelle auf Anwendungen mit sehr schnellem Wärme- und Stofftransport beschränkt, siehe Sirignano [109]. Landis und Mills [69] berichten erstmals von der Berechnung der diffusionsgesteuerten Verdunstung eines binären Tropfens (Pentan-, Hexan- und Heptan-Oktantropfen bei 600 bis 2300 K und 0.1 MPa) und damit verbundenen Konzentrationsgradienten im Tropfen. Sie lösen die eindimensionale Diffusionsgleichung, weshalb dieses Modell auch Diffusion-Limit-Modell genannt wird. Aufgrund der detaillierten Beschreibung der Diffusion ist die Berechnung der zeitlichen Tropfenzusammensetzung und der Tropfentemperatur im Vergleich mit einem Mischungsmodell deutlich verbessert. Kneer et al. [61] und Kneer [60] erweitern diesen Ansatz, indem sie die Differentialgleichungen für die Tropfenphase mit temperatur- und konzentrationsabhängigen Stoffwerten formulieren. Bei dem erweiterten Ansatz zeigt sich für einen Hexan-Tetradekantropfen bei 800 bis 2000 K und 1 MPa, dass die zeitliche Änderung der Dichte einen großen Einfluss hat. Klingsporn [59] wendet den von Abramzon und Sirignano für die Wärmeleitfähigkeit eingeführten effektiven Transportparameter auch auf die Stoffdiffusion im Tropfen an und leitet ein Effective-Diffusion-Modell ab. Die Annahme dabei ist, dass aufgrund der erhöhten Tropfentemperaturen für n-Heptan bei 773 K und 4.5 MPa die Bedingung Prd ≈ Scd für die Analogie zwischen Wärme- und Stofftransport mit ausreichender Genauigkeit erfüllt ist. Law [72] begründet anhand des Diffusion-Limit-Modell das Auftreten von Mikroexplosionen. Diese können auftreten, wenn es aufgrund der Anreicherung schwerflüchtiger Komponenten an der Tropfenoberfläche lokal zu einer Überschreitung der massengewichteten kritischen Temperatur für Überhitzung kommt. Aggarwal [4] vergleicht für die Sprühstrahlberechnung von Mehrkomponententropfen Rapid-Mixing-Modell, Diffusion-Limit-Modell und Wirbelmodell für n-Hexan-n- Dekantropfen bei 1000 K und 1 MPa miteinander. Er kommt zu dem Ergebnis, dass für die meisten Sprühstrahlanwendungen ein Diffusion-Limit-Modell zu empfehlen ist, da die interne Zirkulation nur geringe Auswirkungen hat und die Berechnung mit einem Diffusion-Limit-Modell einfacher ist. Bei den Diffusion-Limit-Modellen müssen 18
3.2 Tropfenverdunstung allerdings bei n Komponenten im Tropfen (n-1) Speziesgleichungen gelöst werden. Für reale Kraftstoffe mit zum Teil mehreren hundert Komponenten ist dies nicht möglich. Es gibt Ansätze, mehrere Komponenten zusammenzufassen, um die Anzahl der Gleichungen zu reduzieren oder den Kraftstoff mit einer Wahrscheinlichkeitsdichtefunktion abzubilden. Wegen dieser Problematik und des generell höheren numerischen Aufwands der Diffusionsmodelle gegenüber den Mischungsmodellen geht der Trend zu erweiterten Mischungsmodellen, die den diffusiven Widerstand im Tropfen berücksichtigen. Makino und Law [77] zeigen, dass die Peclet-Zahl, gebildet als Verhältnis von Oberflächenabnahme durch Verdunstung zu Diffusionskoeffizient in der Flüssigphase, der Parameter ist, der den diffusiven Widerstand im Tropfen beschreibt. Für die Verdunstung von Kraftstoffen bedeutet dies, dass bei großen Peclet-Zahlen die Tropfenzusammensetzung konstant bleibt, während bei kleinen Peclet-Zahlen die einzelnen Komponenten nacheinander verdunsten. Chin [28] leitet daraus ein Modell für die Verdunstung realer Kraftstoffe ab, bei dem der Dampfdruck an der Tropfenoberfläche und die Molmasse des Kraftstoffdampfes mit einer Funktion approximiert werden, in die die Peclet-Zahl und die bereits verdampfte Tropfenfraktion eingehen. Das Modell zeigt eine gute Übereinstimmung mit experimentellen Ergebnissen für verschiedenen Treibstoffe (Jet A-1, DF-2 und JP-4) und für Temperaturen von 230 bis 2300 K bei Umgebungsdruck. Dieser Destillationskurven- Ansatz wird von mehreren Autoren für Sprühstrahlberechnungen [93] und Realgaseffekte [23, 24] erweitert und validiert. Da dieses Modell eine gleichförmige Temperaturverteilung im Tropfen annimmt, ist es nur für kleine Biot-Zahlen in der Flüssigphase gültig. Ebenso werden konvektive Effekte im Tropfen nicht berücksichtigt. In Tabelle 3.1 sind charakteristische Zeiten bei der Verdunstung eines Wassertropfens unter typischen SCR-Bedingungen dargestellt. Daraus lässt sich ableiten, dass bei der Verdunstung nur geringe Temperaturgradienten im Tropfen zu erwarten sind (τcond τevap). Es wird sich ein ausgeprägter Konzentrationsgradient im Tropfen einstellen. Die Konvektionsströmung im Tropfen durch die Relativgeschwindigkeit zwischen Tropfen und Gasphase bildet sich sehr schnell aus (τhyd). Die Transportprozesse im Tropfen werden dadurch allerdings maximal um den Faktor ≈ 2.7 beschleunigt [2]. Dieser Effekt tritt nur zu Beginn der Tropfenverdunstung auf, da die Relaxationszeit des Tropfens (τd) deutlich 19
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3.2 Tropfenverdunstung<br />
allerd<strong>in</strong>gs bei n Komponenten im Tropfen (n-1) Speziesgleichungen gelöst werden. Für<br />
reale Kraftstoffe mit zum Teil mehreren hundert Komponenten ist dies nicht möglich.<br />
Es gibt Ansätze, mehrere Komponenten zusammenzufassen, um die Anzahl der<br />
Gleichungen zu reduzieren oder den Kraftstoff mit e<strong>in</strong>er Wahrsche<strong>in</strong>lichkeitsdichtefunktion<br />
abzubilden. Wegen dieser Problematik und des generell höheren numerischen<br />
Aufwands der Diffusionsmodelle gegenüber den Mischungsmodellen geht der Trend zu<br />
erweiterten Mischungsmodellen, die den diffusiven Widerstand im Tropfen berücksichtigen.<br />
Mak<strong>in</strong>o und Law [77] zeigen, dass die Peclet-Zahl, gebildet als Verhältnis <strong>von</strong><br />
Oberflächenabnahme durch Verdunstung zu Diffusionskoeffizient <strong>in</strong> der Flüssigphase,<br />
der Parameter ist, der den diffusiven Widerstand im Tropfen beschreibt. Für die<br />
Verdunstung <strong>von</strong> Kraftstoffen bedeutet dies, dass bei großen Peclet-Zahlen die Tropfenzusammensetzung<br />
konstant bleibt, während bei kle<strong>in</strong>en Peclet-Zahlen die e<strong>in</strong>zelnen<br />
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Ch<strong>in</strong> [28] leitet daraus e<strong>in</strong> Modell für die Verdunstung realer Kraftstoffe ab, bei dem<br />
der Dampfdruck an der Tropfenoberfläche und die Molmasse des Kraftstoffdampfes mit<br />
e<strong>in</strong>er Funktion approximiert werden, <strong>in</strong> die die Peclet-Zahl und die bereits verdampfte<br />
Tropfenfraktion e<strong>in</strong>gehen. Das Modell zeigt e<strong>in</strong>e gute Übere<strong>in</strong>stimmung mit experimentellen<br />
Ergebnissen für verschiedenen Treibstoffe (Jet A-1, DF-2 und JP-4) und für<br />
Temperaturen <strong>von</strong> 230 bis 2300 K bei Umgebungsdruck. Dieser Destillationskurven-<br />
Ansatz wird <strong>von</strong> mehreren Autoren für Sprühstrahlberechnungen [93] und Realgaseffekte<br />
[23, 24] erweitert und validiert. Da dieses Modell e<strong>in</strong>e gleichförmige Temperaturverteilung<br />
im Tropfen annimmt, ist es nur für kle<strong>in</strong>e Biot-Zahlen <strong>in</strong> der Flüssigphase<br />
gültig. Ebenso werden konvektive Effekte im Tropfen nicht berücksichtigt.<br />
In Tabelle 3.1 s<strong>in</strong>d charakteristische Zeiten bei der Verdunstung e<strong>in</strong>es Wassertropfens<br />
unter typischen SCR-Bed<strong>in</strong>gungen dargestellt. Daraus lässt sich ableiten, dass<br />
bei der Verdunstung nur ger<strong>in</strong>ge Temperaturgradienten im Tropfen zu erwarten s<strong>in</strong>d<br />
(τcond τevap). Es wird<br />
sich e<strong>in</strong> ausgeprägter Konzentrationsgradient im Tropfen e<strong>in</strong>stellen. Die Konvektionsströmung<br />
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bildet sich sehr schnell aus (τhyd). Die Transportprozesse im Tropfen werden dadurch<br />
allerd<strong>in</strong>gs maximal um den Faktor ≈ 2.7 beschleunigt [2]. Dieser Effekt tritt nur zu<br />
Beg<strong>in</strong>n der Tropfenverdunstung auf, da die Relaxationszeit des Tropfens (τd) deutlich<br />
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