Selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden in Kraftfahrzeugen ...
Selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden in Kraftfahrzeugen ... Selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden in Kraftfahrzeugen ...
1 Einleitung und Erdalkalimetallen als Speicherkomponente. Zur Reduktion bei der Ausspeicherung werden Edelmetallbeschichtungen eingesetzt. Selektive katalytische Reduktion (SCR) Das in der Kraftwerkstechnik seit den späten 1970er Jahren etablierte SCR- Verfahren beruht auf der selektiven Reduktion von Stickoxiden am Katalysator bei Zugabe des Reduktionsmittels Ammoniak, NH3 [17]. Hierfür werden zumeist Vanadium-/Titandioxid-Katalysatoren oder Zeolithe verwendet. Die Stickoxide werden über verschiedene Reaktionen reduziert (vgl. Koebel et al. [62, 64]): 4NH3 +4NO+O2 ⇋ 4N2 +6H2O (1.1) 2NH3 +NO+NO2 ⇋ 2N2 +3H2O (1.2) 4NH3 +6NO ⇋ 5N2 +6H2O (1.3) 8NH3 +6NO2 ⇋ 7N2 + 12H2O (1.4) Diese Bruttoreaktionen werden aufgrund der Reaktionsgeschwindigkeit in der Literatur mit Standard-SCR-Reaktion (Gleichung (1.1)), schnelle SCR-Reaktion (Gleichung (1.2)) und langsame SCR-Reaktion (Gleichung (1.3)) bezeichnet. Die schnelle SCR- Reaktion erfordert das Vorhandensein von NO2 und verbessert das Umsatzverhalten bei niedrigen Abgastemperaturen [64]. Unerwünschte Nebenreaktionen sind unter anderem die Nitratbildung bei niedrigen Temperaturen und die Lachgasbildung bzw. die Ammoniakoxidation bei Temperaturen oberhalb ≈ 673 K bzw. ≈ 573 K. In der mobilen Anwendung ist das Mitführen von Ammoniak aus Sicherheitsgründen nicht möglich. Hier hat sich in den letzten Jahren die Dosierung von Harnstoffwasserlösung (Markenname: ”AdBlue”) zur Reduktionsmittelbereitstellung durchgesetzt. Diese wird in einem separaten Tank im Fahrzeug mitgeführt und mittels einer Dosiereinrichtung vor den SCR-Katalysator in das heiße Abgas eingedüst [63]. Bei der thermische Zersetzung von Harnstoffwasserlösung wird Ammoniak freisetzt. Dabei beeinflussen neben der Verdunstung und Zersetzung auch Wandeffekte maßgeblich die Gleichverteilung und den Aufbereitungsgrad des Reduktionsmittels am Eintritt des SCR-Katalysators [13]. Die einzelnen Phänomene sind jedoch teilweise noch nicht ausreichend verstanden. Nur durch eine optimale Auslegung des Abgassystems können eine gute Gleichverteilung und somit hohe NOx-Umsätze sichergestellt werden. Dies ist zwingend notwendig 4
für die Einhaltung der Abgasnormen und zur Vermeidung von Ammoniak-Schlupf oder unnötig hohem Reduktionsmittelverbrauch. Die Optimierung erfordert einen hohen Applikationsaufwand, welcher für jede neue Abgasanlagengeometrie aufzubringen ist. Die numerische Simulation ermöglicht einen detaillierten Einblick in die ablaufenden Prozesse und kann zum Verständnis der physikalischen und chemischen Vorgänge beitragen. Weiterhin lassen sich in der Simulation relativ einfach Betriebsparameter variieren und deren Einfluss abschätzen, was zur Reduzierung des Versuchsaufwands in der Entwicklung und der Applikation beitragen kann. 5
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und Erdalkalimetallen als Speicherkomponente. Zur <strong>Reduktion</strong> bei der Ausspeicherung<br />
werden Edelmetallbeschichtungen e<strong>in</strong>gesetzt.<br />
<strong>Selektive</strong> <strong>katalytische</strong> <strong>Reduktion</strong> (SCR)<br />
Das <strong>in</strong> der Kraftwerkstechnik seit den späten 1970er Jahren etablierte SCR-<br />
Verfahren beruht auf der selektiven <strong>Reduktion</strong> <strong>von</strong> <strong>Stickoxiden</strong> am Katalysator<br />
bei Zugabe des <strong>Reduktion</strong>smittels Ammoniak, NH3 [17]. Hierfür werden zumeist<br />
Vanadium-/Titandioxid-Katalysatoren oder Zeolithe verwendet. Die Stickoxide werden<br />
über verschiedene Reaktionen reduziert (vgl. Koebel et al. [62, 64]):<br />
4NH3 +4NO+O2 ⇋ 4N2 +6H2O (1.1)<br />
2NH3 +NO+NO2 ⇋ 2N2 +3H2O (1.2)<br />
4NH3 +6NO ⇋ 5N2 +6H2O (1.3)<br />
8NH3 +6NO2 ⇋ 7N2 + 12H2O (1.4)<br />
Diese Bruttoreaktionen werden aufgrund der Reaktionsgeschw<strong>in</strong>digkeit <strong>in</strong> der Literatur<br />
mit Standard-SCR-Reaktion (Gleichung (1.1)), schnelle SCR-Reaktion (Gleichung<br />
(1.2)) und langsame SCR-Reaktion (Gleichung (1.3)) bezeichnet. Die schnelle SCR-<br />
Reaktion erfordert das Vorhandense<strong>in</strong> <strong>von</strong> NO2 und verbessert das Umsatzverhalten<br />
bei niedrigen Abgastemperaturen [64]. Unerwünschte Nebenreaktionen s<strong>in</strong>d unter anderem<br />
die Nitratbildung bei niedrigen Temperaturen und die Lachgasbildung bzw. die<br />
Ammoniakoxidation bei Temperaturen oberhalb ≈ 673 K bzw. ≈ 573 K.<br />
In der mobilen Anwendung ist das Mitführen <strong>von</strong> Ammoniak aus Sicherheitsgründen<br />
nicht möglich. Hier hat sich <strong>in</strong> den letzten Jahren die Dosierung <strong>von</strong> Harnstoffwasserlösung<br />
(Markenname: ”AdBlue”) zur <strong>Reduktion</strong>smittelbereitstellung durchgesetzt.<br />
Diese wird <strong>in</strong> e<strong>in</strong>em separaten Tank im Fahrzeug mitgeführt und mittels e<strong>in</strong>er Dosiere<strong>in</strong>richtung<br />
vor den SCR-Katalysator <strong>in</strong> das heiße Abgas e<strong>in</strong>gedüst [63]. Bei der<br />
thermische Zersetzung <strong>von</strong> Harnstoffwasserlösung wird Ammoniak freisetzt. Dabei bee<strong>in</strong>flussen<br />
neben der Verdunstung und Zersetzung auch Wandeffekte maßgeblich die<br />
Gleichverteilung und den Aufbereitungsgrad des <strong>Reduktion</strong>smittels am E<strong>in</strong>tritt des<br />
SCR-Katalysators [13]. Die e<strong>in</strong>zelnen Phänomene s<strong>in</strong>d jedoch teilweise noch nicht ausreichend<br />
verstanden.<br />
Nur durch e<strong>in</strong>e optimale Auslegung des Abgassystems können e<strong>in</strong>e gute Gleichverteilung<br />
und somit hohe NOx-Umsätze sichergestellt werden. Dies ist zw<strong>in</strong>gend notwendig<br />
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