Die vier Griechischen Elemente: - TOBIAS-lib - Universität Tübingen
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Die Untersuchung von Phthalaten in den beiden Einzugsgebieten ergab ähnliche Gebietsunterschiede mit höheren Bodenkonzentrationen im Seebach-Einzugsgebiet gegenüber einem Kleineinzugsgebiet im Schönbuch, was mit entsprechenden Unterschieden in den Depositionsraten in Verbindung gebracht wird (Hinderer et al., 1998). Im Vergleich mit Bodenvorräten, die aus repräsentativen PAK-Hintergundwerten berechnet wurden (Tabelle 3-3), liegen bei Betrachtung der PAK-Summen die Werte für den Schönbuch im Bereich der Mediane, während für die Bodenprofile im Seebach die Werte des 90. Perzentils erreicht werden. Die Werte für Benzo(a)pyren liegen für alle untersuchten Bodenprofile im Bereich der Median-Werte. Für das Benzo(e)pyren hingegen wird für das Seebach-Gebiet wiederum das 90. Perzentil der aus Hintergrundwerten abgeleiteten Bodenvorräte erreicht. Guggenberger et al. (1996) berichten sehr ähnliche PAK-Vorräte zwischen 35,1 mg m -2 und 105,2 mg m -2 für Standorte im ländlichen Raum Nordostbayerns, Matzner (1981) ermittelte Benzo(a)pyren-Vorräte zwischen 1,62 mg m -2 und 2,78 mg m -2 im Solling / Weserbergland. Die Autoren führen die quantitativen Differenzen auf entsprechende Unterschiede in den Depositionsraten durch Unterschiede im Bewuchs (Nadel- vs. Laubwald; Matzner, 1981) bzw. unterschiedliche geographische Lagen (Guggenberger et al., 1996) zurück. Für die hier untersuchten Einzugsgebiete wird die Ursache für die unterschiedlichen PAK-Vorräte neben Differenzen der atmosphärischen Deposition auch in unterschiedlichen historischen Nutzungen vermutet. Im Nordschwarzwald kam es bereits in vorindustriellen Zeiten zu einem intensivem Betrieb von emissionsreichen Hüttenwerken, der zu einer verstärkten Akkumulation von Schadstoffen in den Böden des Seebach- Gebietes führte (Hasel, 1944). Dieser Sachverhalt soll hier jedoch nur angesprochen werden und wird im weiteren Verlauf (Kap. 3.3.3) noch ausführlich diskutiert. 3.3 Ergebnisse und Diskussion Ähnlich wie für das jährliche Mittel der atmosphärischen Deposition (siehe Kap. 2) ist für die Akkumulation der PAK in den Böden kein Einfluss des Reliefs (Exposition) erkennbar. Offensichtlich ist auf der Skala kleiner Einzugsgebiete von einer relativen Homogenität der flächenbezogenen Schadstoffmassen auszugehen. Allerdings kann dies aufgrund der geringen Anzahl der untersuchten Bodenprofile nur als Arbeitshypothese formuliert werden, die durch entsprechende Detailuntersuchungen zu verifizieren (oder widerlegen) ist. Zu Schwierigkeiten bei der Berechnung der Bodenvorräte kommt es vor allem im Untersuchungsgebiet Seebach. Dies liegt an den teilweise unscharfen Horizontbegrenzungen der Humusauflagen und im Übergangsbereich zu den Oberböden sowie dem hohen Steingehalt der Böden (Sommer et al., 2000; Sommer et al., 2001), der bei den Berechnungen in Tabelle 3-8 nicht berücksichtigt wurde. Kritisch sind auch die Annahmen bezüglich der abgeschätzten Trockenraumgewichte in den Humusauflagen zu beurteilen, da Abweichungen bei den gleichzeitig hohen PAK-Konzentrationen in diesen Horizonten das Ergebnis der Vorratsberechnungen erheblich beeinträchtigen. Die gute Übereinstimmung mit vergleichbaren Untersuchungen in der Literatur sprechen jedoch dafür, dass die Verhältnisse richtig erfasst worden sind. 3.3.3 Verknüpfung von atmosphärischer PAK-Deposition und Bodenbelastung Für einen qualitativen Vergleich zwischen atmosphärischer Deposition und Bodenbelastung wurden die PAK-Verteilungsmuster der beiden Kompartimente einander gegenübergestellt (Abbildung 3-6). Aus diesem Vergleich ist für die Böden eine systematisch höhere Anreicherung der PAK ab Benz(a)anthracen ersichtlich, während für die Bestandsdeposition umgekehrt die semivolatilen PAK bis Pyren in höheren Anteilen vorkommen. 79
3 PAK in Böden des ländlichen Raumes Einzelsubstanz Σ−PAK -1 [%] 30 20 10 0 Any Ace Fln Phe Ant Fth Pyr BaA Chr Bbf-BkF BeP BaP Per Indeno DahA BghiP Bestandesdeposition (gesamt) Humusauflagen und Oberböden Abbildung 3-6 Vergleich von prozentualen PAK- Verteilungsmustern der atmosphärischen Deposition (Bestand, n = 36) und Böden (Humusauflagen und Oberböden, n = 13). Die Fehlerbalken entsprechen einer Standardabweichung. 3 verschiedene Prozesse können ursächlich für diese Differenzierung sein: 1. Ausgasungen der semivolatilen PAK aus den Böden; 2. selektiver mikrobieller Abbau der semivolatilen PAK in den Böden; 3. Auswaschung der semivolatilen PAK, die höhere Löslichkeiten besitzen (Krauss et al., 2000a). Quantitativ am bedeutsamsten ist die Ausgasung der semivolatilen PAK (Cousins & Jones, 1998). Trotz der Differenzierungen in den Verteilungsmustern der atmosphärischen Deposition und der Böden kann mit den genannten Erklärungsansätzen die Signatur der Bodenbelastung gut auf die atmosphärische Deposition bezogen werden. Übereinstimmende PAK-Verteilungsmuster zwischen atmosphärischer Deposition und Seesedimenten werden von Fernandez et al. (1999) und Arzayus et al. (2001) berichtet. Somit können die Bodenkonzentrationen erwartungsgemäß auf den diffusen Eintrag über die atmosphärische Deposition zurückgeführt werden. Eine quantitative Beziehung zwischen atmosphärischer Deposition und PAK-Bodenbelastung kann unter Verwendung von Gl. 3.15 hergestellt werden. Als Berechnungsgrundlage für die eingetragenen Schadstoffmassen werden die 80 aktuellen Jahresfrachten der Freilanddeposition herangezogen (siehe Tabelle 2.8). Die Ergebnisse der seit 1840 eingetragenen und akkumulierten Schadstoffmassen pro Flächeneinheit auf der Grundlage von Gl. 3.15 werden in Tabelle 3-9 dargestellt. Tabelle 3-9 Aus aktuellen Depositionsraten berechnete Einträge [mg m -2 ] in die Untersuchungsgebiete seit 1840. Σ PAK a) PAK8 BaP BeP Schönbuch 18,65 7,68 0,79 0,92 Seebach 26,00 13,57 1,23 1,48 Seebach b) 104,26 54,42 4,95 5,90 a) alle gemessenen PAK außer Naphthalin b) mit Anreicherungsfaktoren aus Abbildung 3-7 (siehe folgender Text) Im Vergleich mit den tatsächlich bestimmten Bodenvorräten (Tabelle 3-8) kann festgestellt werden, dass die Verhältnisse für das Seebach- Gebiet etwa um den Faktor 6-8 unterschätzt werden (mit Ausnahme von Benzo(a)pyren), für die Lange Klinge im Schönbuch um den Faktor 3. Auch die ermittelten quantitativen Unterschiede in den vorhandenen Vorräten zwischen den beiden Untersuchungsgebieten kommen in Tabelle 3-9 nicht so sehr zum Ausdruck. Dies spricht dafür, dass die wesentlich höheren Bodenvorräte im Seebach-Gebiet nicht nur durch die höheren aktuellen Depositionsraten, sondern auch durch präindustrielle Vorbelastungen zu erklären ist. Diese Hypothese kann überprüft werden, in dem regionale Archive der PAK-Belastung im Bereich des Seebach-Einzugsgebietes ausgewertet werden. Es existieren Detailuntersuchungen für den Bereich des Nordschwarzwaldes, in denen PAK-Tiefenprofile an datierten Seesedimenten aufgenommen wurden (Jüttner, 1995). Diese Datengrundlage wurde verwendet, um eine Neuberechnung der Anreicherungsfaktoren im regionalen Maßstab für den Nordschwarzwald durchzuführen (Abbildung 3-7).
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<strong>Die</strong> Untersuchung von Phthalaten in den beiden<br />
Einzugsgebieten ergab ähnliche Gebietsunterschiede<br />
mit höheren Bodenkonzentrationen im<br />
Seebach-Einzugsgebiet gegenüber einem Kleineinzugsgebiet<br />
im Schönbuch, was mit entsprechenden<br />
Unterschieden in den Depositionsraten<br />
in Verbindung gebracht wird (Hinderer et<br />
al., 1998). Im Vergleich mit Bodenvorräten, die<br />
aus repräsentativen PAK-Hintergundwerten berechnet<br />
wurden (Tabelle 3-3), liegen bei Betrachtung<br />
der PAK-Summen die Werte für den<br />
Schönbuch im Bereich der Mediane, während<br />
für die Bodenprofile im Seebach die Werte des<br />
90. Perzentils erreicht werden. <strong>Die</strong> Werte für<br />
Benzo(a)pyren liegen für alle untersuchten<br />
Bodenprofile im Bereich der Median-Werte. Für<br />
das Benzo(e)pyren hingegen wird für das Seebach-Gebiet<br />
wiederum das 90. Perzentil der aus<br />
Hintergrundwerten abgeleiteten Bodenvorräte<br />
erreicht.<br />
Guggenberger et al. (1996) berichten sehr ähnliche<br />
PAK-Vorräte zwischen 35,1 mg m -2 und<br />
105,2 mg m -2 für Standorte im ländlichen Raum<br />
Nordostbayerns, Matzner (1981) ermittelte<br />
Benzo(a)pyren-Vorräte zwischen 1,62 mg m -2<br />
und 2,78 mg m -2 im Solling / Weserbergland.<br />
<strong>Die</strong> Autoren führen die quantitativen Differenzen<br />
auf entsprechende Unterschiede in den<br />
Depositionsraten durch Unterschiede im Bewuchs<br />
(Nadel- vs. Laubwald; Matzner, 1981)<br />
bzw. unterschiedliche geographische Lagen<br />
(Guggenberger et al., 1996) zurück. Für die hier<br />
untersuchten Einzugsgebiete wird die Ursache<br />
für die unterschiedlichen PAK-Vorräte neben<br />
Differenzen der atmosphärischen Deposition<br />
auch in unterschiedlichen historischen Nutzungen<br />
vermutet. Im Nordschwarzwald kam es<br />
bereits in vorindustriellen Zeiten zu einem intensivem<br />
Betrieb von emissionsreichen Hüttenwerken,<br />
der zu einer verstärkten Akkumulation<br />
von Schadstoffen in den Böden des Seebach-<br />
Gebietes führte (Hasel, 1944). <strong>Die</strong>ser Sachverhalt<br />
soll hier jedoch nur angesprochen werden<br />
und wird im weiteren Verlauf (Kap. 3.3.3) noch<br />
ausführlich diskutiert.<br />
3.3 Ergebnisse und Diskussion<br />
Ähnlich wie für das jährliche Mittel der atmosphärischen<br />
Deposition (siehe Kap. 2) ist für die<br />
Akkumulation der PAK in den Böden kein Einfluss<br />
des Reliefs (Exposition) erkennbar. Offensichtlich<br />
ist auf der Skala kleiner Einzugsgebiete<br />
von einer relativen Homogenität der flächenbezogenen<br />
Schadstoffmassen auszugehen. Allerdings<br />
kann dies aufgrund der geringen Anzahl<br />
der untersuchten Bodenprofile nur als Arbeitshypothese<br />
formuliert werden, die durch entsprechende<br />
Detailuntersuchungen zu verifizieren<br />
(oder widerlegen) ist.<br />
Zu Schwierigkeiten bei der Berechnung der<br />
Bodenvorräte kommt es vor allem im Untersuchungsgebiet<br />
Seebach. <strong>Die</strong>s liegt an den teilweise<br />
unscharfen Horizontbegrenzungen der<br />
Humusauflagen und im Übergangsbereich zu<br />
den Oberböden sowie dem hohen Steingehalt<br />
der Böden (Sommer et al., 2000; Sommer et al.,<br />
2001), der bei den Berechnungen in Tabelle 3-8<br />
nicht berücksichtigt wurde. Kritisch sind auch<br />
die Annahmen bezüglich der abgeschätzten<br />
Trockenraumgewichte in den Humusauflagen zu<br />
beurteilen, da Abweichungen bei den gleichzeitig<br />
hohen PAK-Konzentrationen in diesen<br />
Horizonten das Ergebnis der Vorratsberechnungen<br />
erheblich beeinträchtigen. <strong>Die</strong> gute Übereinstimmung<br />
mit vergleichbaren Untersuchungen<br />
in der Literatur sprechen jedoch dafür, dass die<br />
Verhältnisse richtig erfasst worden sind.<br />
3.3.3 Verknüpfung von atmosphärischer<br />
PAK-Deposition und Bodenbelastung<br />
Für einen qualitativen Vergleich zwischen<br />
atmosphärischer Deposition und Bodenbelastung<br />
wurden die PAK-Verteilungsmuster der<br />
beiden Kompartimente einander gegenübergestellt<br />
(Abbildung 3-6). Aus diesem Vergleich<br />
ist für die Böden eine systematisch höhere<br />
Anreicherung der PAK ab Benz(a)anthracen<br />
ersichtlich, während für die Bestandsdeposition<br />
umgekehrt die semivolatilen PAK bis Pyren in<br />
höheren Anteilen vorkommen.<br />
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