Die vier Griechischen Elemente: - TOBIAS-lib - Universität Tübingen
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Langzeitmonitoring das geeignetere Verfahren, da besonders bei langen Probenahmeintervallen aufgrund des begrenzten Flaschenvolumens eine repräsentative Probenahme erschwert wird. Die gute Vergleichbarkeit mit in der Literatur beschriebenen PAK-Konzentrationen im Niederschlag in der BRD (Tabelle 2-22) deutet darauf hin, dass die nasse Deposition der dominante Prozess der atmosphärischen Deposition von PAK ist. Tabelle 2-22 PAK-Niederschlagskonzentrationen [ng l -1 ] (unter der Annahme ausschließlich nasser Deposition) im Vergleich mit Literaturdaten zu Niederschlagskonzentrationen im ländlichen Raum (1 = Schleyer & Raffius, 1999; 2 = Motelay-Massei et al., 2003; 3 = Poster & Baker, 1996; 4 = Franz & Eisenreich, 1998; 5 = Park et al., 2001). PAK BRD 1) ländliches Gebiet in FRA a, 2) USA 3) USA 4) USA 5) Phe 18 36 16 4 25 11 Ant 0 2 1 1 1 Fth 29 56 15 14 8 Pyr 20 29 11 1 14 6 BaA 5 13 2 1 1 Chr 15 14 5 2 4 4 B(b+k)F 22 17 7 2 4 5 BeP 9 2 2 BaP 8 7 2 3 1 Indeno 13 10 3 1 1 2 DahA 0 3 1 0 0 BghiP 11 4 4 1 2 3 Σ 150 191 67 11 71 44 a) Frankreich 2.5 Zusammenfassung Die atmosphärische Deposition der PAK ab Benz(a)anthracen (Σ PAK8) folgt einem ausgeprägten Jahresgang mit 0,4 µg m -2 d -1 bis 0,8 µg m -2 d -1 im Winter und 0,1 µg m -2 d -1 bis 0,2 µg 2.5 Zusammenfassung m -2 d -1 im Sommer. Die räumliche Heterogenität wird in erster Linie durch die Heterogenität des Streueintrages unter Wald hervorgerufen. Während dies in immergrünen Nadelbeständen sogar zu einer Auflösung des charakteristischen Jahresganges führen kann, wird dieser durch den herbstlichen Blattabwurf in den sommergrünen Laubbeständen noch verstärkt. Demgegenüber ist der Einfluss der Topographie auf die langfristig wirksame atmosphärische Deposition auf der Ebene kleiner Einzugsgebiete von untergeordneter Bedeutung. Die Berechnung von Jahresfrachten der atmosphärischen Deposition ergibt sehr stabile Ergebnisse für den Eintrag der schwer flüchtigen PAK in die Böden des ländlichen Raumes. Auf dieser Zeitskala treten auch die Differenzen zwischen Freiland- und Bestandsdeposition in den Hintergrund. Der qualitative Vergleich von Verteilungsmustern der Freiland- bzw. Bestandsdeposition mit verstärkter Akkumulation der semivolatilen PAK bis Fluoranthen auf den Blattoberflächen unterstützt die Hypothese eines atmosphärischen Transportes dieser PAK in der Gasphase. Die PAK mit höherem Molekulargewicht ab Benz(a)anthracen hingegen werden nahezu ausschließlich partikelgetragen transportiert. Das verwendete Trichter-Adsorberkartusche- System liefert langfristig (über Monate) gemittelte Depositionsraten. Mit diesem zeitlich integrierenden Monitoringsystem ist ein Einfluss aktueller meteorologischer Parameter (Niederschlag, Temperatur, Wind) auf die atmosphärische PAK-Deposition nicht erkennbar. Die zyklischen höheren Depositionsraten im Winter stehen eher im Zusammenhang mit höheren Emissionen (z.B. durch Hausfeuerungsanlagen) als mit den niedrigeren Umgebungstemperaturen und damit einhergehender Kondensation der PAK. Insofern wird die Verteilung der PAK zwischen Atmosphäre und Boden nicht alleine von thermodynamisch determinierten Austauschprozessen kontrolliert, wie dies für andere POP (z.B. PCB) der Fall ist. Im Gegensatz zu diesen anderen POP, die heute (temperaturabhängig) nur noch sekundär emittiert werden, 53
2 Atmosphärische Deposition von PAK überlagert die anhaltende Emission von PAK aus aktiven Quellen diese thermodynamisch bedingten Austauschprozesse, sodass eher die Entfernung zu Emissionsräumen bzw. die (witterungsabhängige) Advektion aus diesen Emissionsräumen den Eintrag dieser Substanzen bestimmt. Insofern kann der Einfluss meteorologischer Parameter auf die atmosphärische PAK-Deposition nur bei der Beobachtung singulärer Witterungsereignisse bestimmt werden. Dies war aber nicht Gegenstand der durchgeführten Untersuchungen. Bei Betrachtung der Aerosole spielt die Gruppe der kohligen Partikel eine überragende Bedeutung für die PAK-Verbreitung und Deposition. Die Pyrolyse als gemeinsame Quelle der PAK und der kohligen Partikel führt zu einer Fraktion stark gebundener PAK, die nicht durch Absorption, sondern durch Adsorption gekennzeichnet ist. Die Deposition von PAK ist daher im Zusammenhang mit der Deposition kohliger Partikel zu sehen. Innerhalb der Gruppe der kohligen Partikel ist die Rußfraktion aus Verkehrsemissionen in der Deposition dominant. Dies spricht dafür, dass die atmosphärische PAK-Deposition im ländlichen Raum haupt- 54 sächlich durch Verkehrsemissionen verursacht wird. Prinzipiell eignet sich das Probenahmesystem der Trichter-Adsorberkartusche auch für eine aktive Probenahme durch Anschluss einer Pumpe an den Auslauf der Kartusche. Dann lassen sich atmosphärische Schadstoffkonzentrationen berechnen. Ein Durchbruch von PAK konnte bei niedrigen Volumenströmen über lange Zeiträume (Monate) nicht beobachtet werden. Kurze Sammelzeiten (< 1 Monat) können bei Trichterreinigungen mit organischen Lösungsmitteln zur Überschätzung der Depositionsraten durch die schnelle Entwicklung eines organischen Filmes mit Anreicherung überwiegend gasförmig transportierter PAK führen. Auch die Trichtergeometrie hat entscheidenden Einfluss auf die Depositionsraten, denn verschiedene Trichterformen bieten einen unterschiedlichen Schutz gegenüber Auswehung bereits deponierter PAK während der Sammelperioden. Es empfiehlt sich daher, für das Langzeit-Depositionsmonitoring Trichterformen zu verwenden, die einen guten Schutz vor Auswehung gewährleisten. Die Kombination eines Kegels mit aufgesetztem Zylinder hat sich dabei bewährt.
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2 Atmosphärische Deposition von PAK<br />
überlagert die anhaltende Emission von PAK<br />
aus aktiven Quellen diese thermodynamisch<br />
bedingten Austauschprozesse, sodass eher die<br />
Entfernung zu Emissionsräumen bzw. die<br />
(witterungsabhängige) Advektion aus diesen<br />
Emissionsräumen den Eintrag dieser Substanzen<br />
bestimmt. Insofern kann der Einfluss<br />
meteorologischer Parameter auf die atmosphärische<br />
PAK-Deposition nur bei der Beobachtung<br />
singulärer Witterungsereignisse bestimmt<br />
werden. <strong>Die</strong>s war aber nicht Gegenstand der<br />
durchgeführten Untersuchungen.<br />
Bei Betrachtung der Aerosole spielt die Gruppe<br />
der kohligen Partikel eine überragende Bedeutung<br />
für die PAK-Verbreitung und Deposition.<br />
<strong>Die</strong> Pyrolyse als gemeinsame Quelle der PAK<br />
und der kohligen Partikel führt zu einer Fraktion<br />
stark gebundener PAK, die nicht durch<br />
Absorption, sondern durch Adsorption gekennzeichnet<br />
ist. <strong>Die</strong> Deposition von PAK ist daher<br />
im Zusammenhang mit der Deposition kohliger<br />
Partikel zu sehen. Innerhalb der Gruppe der<br />
kohligen Partikel ist die Rußfraktion aus<br />
Verkehrsemissionen in der Deposition dominant.<br />
<strong>Die</strong>s spricht dafür, dass die atmosphärische<br />
PAK-Deposition im ländlichen Raum haupt-<br />
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sächlich durch Verkehrsemissionen verursacht<br />
wird.<br />
Prinzipiell eignet sich das Probenahmesystem<br />
der Trichter-Adsorberkartusche auch für eine<br />
aktive Probenahme durch Anschluss einer Pumpe<br />
an den Auslauf der Kartusche. Dann lassen<br />
sich atmosphärische Schadstoffkonzentrationen<br />
berechnen. Ein Durchbruch von PAK konnte bei<br />
niedrigen Volumenströmen über lange<br />
Zeiträume (Monate) nicht beobachtet werden.<br />
Kurze Sammelzeiten (< 1 Monat) können bei<br />
Trichterreinigungen mit organischen Lösungsmitteln<br />
zur Überschätzung der Depositionsraten<br />
durch die schnelle Entwicklung eines organischen<br />
Filmes mit Anreicherung überwiegend<br />
gasförmig transportierter PAK führen. Auch die<br />
Trichtergeometrie hat entscheidenden Einfluss<br />
auf die Depositionsraten, denn verschiedene<br />
Trichterformen bieten einen unterschiedlichen<br />
Schutz gegenüber Auswehung bereits deponierter<br />
PAK während der Sammelperioden. Es empfiehlt<br />
sich daher, für das Langzeit-Depositionsmonitoring<br />
Trichterformen zu verwenden, die<br />
einen guten Schutz vor Auswehung gewährleisten.<br />
<strong>Die</strong> Kombination eines Kegels mit<br />
aufgesetztem Zylinder hat sich dabei bewährt.
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