Die vier Griechischen Elemente: - TOBIAS-lib - Universität Tübingen
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2 Atmosphärische Deposition von PAK<br />
1997). Messergebnisse der Staubdeposition in<br />
ländlichen Gebieten Baden-Württembergs liegen<br />
mit ca. 18 - 22 g m -2 a -1 um ca. Faktor 10 über<br />
den aus den Depositionsgeschwindigkeiten<br />
berechneten Werten (Landesanstalt für Umweltschutz.,<br />
2003). Bei aller genannten Unsicherheit<br />
werden durch den Bezug von PAK-Deposition<br />
auf die Partikeldeposition plausible Konzentrationsbereiche<br />
ermittelt.<br />
Auf der Grundlage der berechneten PAK-<br />
Konzentrationen in der Gasphase für 2002<br />
(Tabelle 2-10) sowie Literaturdaten zu<br />
Partikelkonzentrationen von PAK im<br />
Untersuchungsgebiet „Waldstein“ wurde der<br />
Verteilungskoeffizient Kp berechnet und den<br />
theoretisch ermittelten Werten gegenübergestellt.<br />
Bei der Berechnung der theoretischen<br />
Kp wurden folgende Daten zur<br />
Aerosolcharakteristik verwendet: Partikelkonzentration<br />
= 19,3 µg m -3 (Schönbuchner et al.,<br />
2001), welche sehr gut mit dem langjährigen<br />
Mittel von 23 µg m -3 in ländlichen Gebieten<br />
Deutschlands übereinstimmen (Matschullat et<br />
al., 2000); foc = 0,15 und fec = 0,051 (Dachs &<br />
Eisenreich, 2000). Ähnliche Werte für foc (0,14)<br />
und fec (0,067) werden von Mader & Pankow<br />
(2002) sowie für das Untersuchungsgebiet<br />
„Waldstein“ von Held (2003) beschrieben. Für<br />
die Berechnung von KSA nach Gleichung 2.10<br />
wurde die dimensionslose Henry-Konstante<br />
entsprechend der gemessenen Umgebungstemperatur<br />
von 8,2°C der PAK-Partikelkonzentrationen<br />
nach Gleichung 2.11 berechnet. <strong>Die</strong><br />
dafür erforderlichen Henry-Konstanten in<br />
Pa m 3 mol -1 wurden aus Bamford et al. (1999)<br />
entnommen.<br />
<strong>Die</strong> direkt aus Gas- und Partikelkonzentrationen<br />
berechneten Verteilungskoeffizienten stimmen<br />
gut mit Literaturwerten überein (Dachs &<br />
Eisenreich, 2000). Während die auf der Grundlage<br />
von Absorption abgeleiteten Verteilungskoeffizienten<br />
die Verhältnisse um ca. 2 Größenordnungen<br />
unterschätzen, liegen die Absorption<br />
und Adsorption berücksichtigenden Verteilungskoeffizienten<br />
in der gleichen Größenordnung.<br />
<strong>Die</strong>s deutet auf die große Bedeutung von<br />
46<br />
kohligen Partikeln bei der Deposition von PAK<br />
hin (Fernandez et al., 2002), die auch durch die<br />
Untersuchungen von Ngabe & Poissant (2003)<br />
an Aerosolen im ländlichen Raum Kanadas<br />
bestätigt werden. Quantitativ fast identische<br />
Verhältnisse wurden bei Untersuchungen in<br />
europäischen Hochgebirgsregionen ermittelt<br />
(Fernandez et al., 2002).<br />
Tabelle 2-17 Gegenüberstellung von theoretisch<br />
berechneten Verteilungskoeffizienten zwischen Gas-<br />
und Partikelphase (Kp (abs) und Kp (abs+ads)) mit<br />
solchen, die auf Messungen beruhen (Kp) in µg m -3 . 1<br />
= Schönbuchner et al., 2001; 2 = Harner &<br />
Bidleman, 1998; 3 = Walters & Luthy, 1984<br />
Phen Fth Pyr Ref<br />
Cg [ng m -3 ] 2,28 0,44 0,17<br />
Cp [ng m -3 ] 0,15 0,05 0,09 1<br />
log Kp -2,47 -2,23 -1,56 Gl 2.6<br />
log KOA 7,57 8,80 8,88 2<br />
log Kp (abs) -4,99 -3,76 -3,68 Gl 2.9<br />
log KAW 7,1 7,8 7,7 3<br />
log KSA (8°C) 10,37 11,31 11,32 Gl<br />
2.10<br />
log Kp (abs+ads) -2,92 -1,97 -1,96 Gl<br />
2.12<br />
Cousins & Eisenreich (2001) berechneten durch<br />
Multiplikation von in der Literatur beschriebenen<br />
Werten für Kp und pL mit Gleichung 2.8<br />
sog. Pseudo-Löslichkeiten von semivolatilen<br />
organischen Schadstoffen an verschiedenen<br />
Aerosol-Typen. Für die PCB konnten sie für die<br />
verschiedenen Aerosole jeweils sehr stabile<br />
Werte ermitteln, während sie für die PAK um<br />
den Faktor 10 schwanken. Höchste Pseudo-Löslichkeiten<br />
wurden für Ruß-Aerosole ermittelt<br />
(durchschnittlich 2,3 g g -1 ), niedrigste für<br />
Küstenaerosole (durchschnittlich 0,2 g g -1 ).<br />
Während die Verteilung der PCB zwischen Gas-<br />
und Partikelphase durch reine Absorption<br />
beschrieben werden kann, werden die hohen<br />
Pseudo-Löslichkeiten für PAK durch Adsorption<br />
verursacht (Cousins & Mackay, 2001). <strong>Die</strong>s<br />
lässt sich in den gleichen Zusammenhang<br />
stellen, der bereits für die Korrelation zwischen