Die vier Griechischen Elemente: - TOBIAS-lib - Universität Tübingen
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entnommen wurde, konnten deutlich niedrigere PAK-Konzentrationen ermittelt als in der durchschnittlichen Streudeposition (Tabelle 2-14). Bei den Nadeln der Streudeposition handelte es sich augenscheinlich überwiegend um gealterte, braune Nadeln. Fichtentriebe und andere Koniferen sowie Moose wurden wegen ihrer schadstoffakkumulierenden Eigenschaften schon als biologische Passivsammler verwendet (Jacob et al., 1993; Ockenden et al., 1998; Müller et al., 2001; Gerdol et al., 2002; Orlinski, 2002; DiGuardo et al., 2003; Hwang et al., 2003). Im Vergleich sind die hier ermittelten Konzentrationen als hoch einzustufen. Jacob et al. (1993) ermittelten durchschnittliche Benzo(a)pyren-Konzentrationen an Fichtennadeln im Bayerischen Wald von 1,7 µg kg -1 . Brorström- Lunden & Löfgren (1998) und auch Hwang et al. (2003) ermittelten PAK-Summenkonzentrationen von < 100 µg kg -1 und Benzo(a)pyren- Konzentrationen von durchschnittlich 2 µg kg -1 , wobei die Messkampagnen zwischen 1991 und 1994 durchgeführt wurden. Dies könnte ein Hinweis darauf sein, dass die PAK-Deposition bzw. mittlere Luftkonzentrationen in den letzten 10 Jahren angestiegen sind, was sich in höheren PAK-Konzentrationen in den Nadelbeständen niederschlägt. Dies lässt sich letztendlich jedoch nur durch kontinuierliche Vergleichsmessungen im selben Untersuchungsgebiet belegen. 2.4.5 Deposition von kohligen Partikeln als vermutete Träger des PAK-Ferntransportes Durch Zuordnung der Partikel in den Präparaten der gefilterten Niederschlagsproben zu verschiedenen Partikelkategorien und deren Auszählung erfolgte eine semiquantitative Bestimmung der Partikel-Komposition in der atmosphärischen Deposition im Untersuchungsgebiet „Schönbuch“ (Tabelle 2-15). Die Klassifikation erfolgte aufgrund der Partikelmorphologie. Eine Differenzierung in weitere Untergruppen ist Tabelle A-10 im Anhang zu entnehmen. 2.4 Ergebnisse und Diskussion Tabelle 2-15 Semiquantitative Auswertung der Partikel-Komposition in Depositionsproben aus dem Untersuchungsgebiet „Schönbuch“. Erfasst werden die Partikel > 1 µm. x = sehr selten, xx = selten, xxx = häufig, xxxx = sehr häufig. Beprobungszeitraum 19.06.- 30.08.2002 29.10.- 02.12.2002 02.12.2002- 15.01.2003 15.01.- 10.02.2003 ROM a) Verbrennungsrückst. Ruß Char Holzkohle xx xx x x xx xxxx x xx xxx xxxx xx xx xxx xxxx xxx xx a) Rezentes organisches Material Bei der verwendeten Filtrationstechnik (siehe Kap. 2.3.10) ist von einem Verlust von Partikeln < 1 µm auszugehen. Das Maximum der Partikelkonzentrationen im ländlichen Raum liegt in Mitteleuropa in der Größenklasse von ca. 1 µm (Schönbuchner et al., 2001). Zwar werden in der Nähe von Emissionsquellen auch wesentlich kleinere Partikel gemessen (sog. submicron-particles in der Größenordnung von nm) (Wehner et al., 2002; Sgro et al., 2003). Während des Transportes in den ländlichen Raum verschiebt sich aber das Größenspektrum durch Koagulation kleinerer Partikel (sekundäre Aerosol-Bildung), so dass dann die Größenklasse bei ca. 1 µm dominant wird (Gardner et al., 1995; Schönbuchner et al., 2001; Wehner et al., 2002). Daher wird davon ausgegangen, dass mit dieser Methode die für den PAK-Transport und die Deposition wesentlichen Partikel zumindest zum Teil erfasst worden sind. In allen Proben konnten Partikel aus Verbrennungsrückständen (Char, Charcoal, Ruß) identifiziert werden (Abbildung 2-13). Diese Partikel sind die vermuteten Träger der PAK bei ihrer ubiquitären Verbreitung. Unter den Verbrennungsrückständen ist die Rußfraktion quantitativ am bedeutendsten. Die Zunahme der Char-Partikel in den Wintermonaten kann als Hinweis auf steigende 43
2 Atmosphärische Deposition von PAK Emissionen durch Kohleverbrennung in Hausfeuerungsanlagen interpretiert werden. Die Zuordnung zu den verschiedenen Verbrennungsprozessen wurde anhand von Vergleichsstudien aus der Literatur sowie eigenen Untersuchungen verifiziert. So kann die Rußfraktion durch die identische Partikelmorphologie in Proben der atmosphärischen Deposition und am Auspuff von Kraftfahrzeugen eindeutig auf den Verkehr als Emissionsquelle bezogen werden (Abbildung 2-13 und Abbildung 2-14). Die Partikel der Abgasproben bestehen zu > 90% aus Ruß, in denen z.T. Char-Partikel eingebettet sind. Eine genaue Auflistung der qualitativen Zuordnungskriterien unter verschiedenen Mikroskopiebedingungen der Depositionsproben im Vergleich zu den Referenzproben der Kraftfahrzeuge ist in Tabelle A-11 im Anhang enthalten. Fast identische Bilder der Rußfraktion aus Verkehrsemissionen sind in der Literatur dokumentiert (Gustafsson et al., 2001; Jonker & Koelmans, 2002a). Die Charcoal-Partikel aus der Holzverbrennung (Kralovec et al., 2002) sind vermutlich auf Emissionen von zahlreichen Feuerstellen im Untersuchungsgebiet zurückzuführen, die bereits in früheren Studien als bedeutende Quelle für Partikelemissionen identifiziert wurden (Fine et al., 2002). Da die Rußfraktion den größten Anteil in der Deposition kohliger Partikel aufweist (Tabelle 2-15) sind die Verkehrsemissionen als Hauptquelle für die atmosphärische Deposition im Untersuchungsgebiet „Schönbuch“ anzusehen. Dies ist konsistent mit einem Emissionskataster für Baden-Württemberg aus dem Jahr 1996, demzufolge 99,6% der insgesamt 2920 Tonnen emittierten Ruß dem Verkehr entstammen (LfU, 2003). 44 Abbildung 2-13 Kohlige Partikel in der atmosphärischen Deposition im Untersuchungsgebiet Schönbuch. Oben: Char-Partikel aus der Verbrennung von Steinkohle. Mitte: Charcoal- Partikel aus der Verbrennung von Holz oder Holzkohle. Unten: Ruß-Partikel aus Verkehrsemissionen. Die Basislinie der Fotos entspricht einer Länge von 200 µm. Bezogen auf das Gesamtaerosol liegen die PAK- Konzentrationen an Partikeln in der Größenordnung von bis zu 100 mg kg -1 (Schönbuchner et al., 2001; Bae et al., 2002). Wird die PAK- Masse ausschließlich auf den Anteil an kohligen Partikeln bezogen (der im ländlichen Raum bei ca. 5% liegt (Dachs & Eisenreich, 2000), am „Waldstein“ wurden in zwei Messkampagnen im Sommer 2001 und 2002 Werte zwischen 4% und 10% ermittelt (Held, 2003)), so sind an diesen Partikeln Konzentrationen im g kg -1 - Bereich zu erwarten. Diese Konzentrationen
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PAK-Konzentrationen ermittelt als in der<br />
durchschnittlichen Streudeposition (Tabelle<br />
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handelte es sich augenscheinlich überwiegend<br />
um gealterte, braune Nadeln.<br />
Fichtentriebe und andere Koniferen sowie<br />
Moose wurden wegen ihrer schadstoffakkumulierenden<br />
Eigenschaften schon als<br />
biologische Passivsammler verwendet (Jacob et<br />
al., 1993; Ockenden et al., 1998; Müller et al.,<br />
2001; Gerdol et al., 2002; Orlinski, 2002;<br />
DiGuardo et al., 2003; Hwang et al., 2003). Im<br />
Vergleich sind die hier ermittelten Konzentrationen<br />
als hoch einzustufen. Jacob et al.<br />
(1993) ermittelten durchschnittliche Benzo(a)pyren-Konzentrationen<br />
an Fichtennadeln im<br />
Bayerischen Wald von 1,7 µg kg -1 . Brorström-<br />
Lunden & Löfgren (1998) und auch Hwang et<br />
al. (2003) ermittelten PAK-Summenkonzentrationen<br />
von < 100 µg kg -1 und Benzo(a)pyren-<br />
Konzentrationen von durchschnittlich 2 µg kg -1 ,<br />
wobei die Messkampagnen zwischen 1991 und<br />
1994 durchgeführt wurden. <strong>Die</strong>s könnte ein<br />
Hinweis darauf sein, dass die PAK-Deposition<br />
bzw. mittlere Luftkonzentrationen in den letzten<br />
10 Jahren angestiegen sind, was sich in höheren<br />
PAK-Konzentrationen in den Nadelbeständen<br />
niederschlägt. <strong>Die</strong>s lässt sich letztendlich jedoch<br />
nur durch kontinuierliche Vergleichsmessungen<br />
im selben Untersuchungsgebiet belegen.<br />
2.4.5 Deposition von kohligen<br />
Partikeln als vermutete Träger des<br />
PAK-Ferntransportes<br />
Durch Zuordnung der Partikel in den Präparaten<br />
der gefilterten Niederschlagsproben zu<br />
verschiedenen Partikelkategorien und deren<br />
Auszählung erfolgte eine semiquantitative<br />
Bestimmung der Partikel-Komposition in der<br />
atmosphärischen Deposition im Untersuchungsgebiet<br />
„Schönbuch“ (Tabelle 2-15). <strong>Die</strong><br />
Klassifikation erfolgte aufgrund der Partikelmorphologie.<br />
Eine Differenzierung in weitere<br />
Untergruppen ist Tabelle A-10 im Anhang zu<br />
entnehmen.<br />
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Tabelle 2-15 Semiquantitative Auswertung der<br />
Partikel-Komposition in Depositionsproben aus dem<br />
Untersuchungsgebiet „Schönbuch“. Erfasst werden<br />
die Partikel > 1 µm. x = sehr selten, xx = selten, xxx<br />
= häufig, xxxx = sehr häufig.<br />
Beprobungszeitraum<br />
19.06.-<br />
30.08.2002<br />
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02.12.2002<br />
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15.01.2003<br />
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Verbrennungsrückst.<br />
Ruß Char Holzkohle<br />
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a) Rezentes organisches Material<br />
Bei der verwendeten Filtrationstechnik (siehe<br />
Kap. 2.3.10) ist von einem Verlust von Partikeln<br />
< 1 µm auszugehen. Das Maximum der<br />
Partikelkonzentrationen im ländlichen Raum<br />
liegt in Mitteleuropa in der Größenklasse von<br />
ca. 1 µm (Schönbuchner et al., 2001). Zwar<br />
werden in der Nähe von Emissionsquellen auch<br />
wesentlich kleinere Partikel gemessen (sog.<br />
submicron-particles in der Größenordnung von<br />
nm) (Wehner et al., 2002; Sgro et al., 2003).<br />
Während des Transportes in den ländlichen<br />
Raum verschiebt sich aber das Größenspektrum<br />
durch Koagulation kleinerer Partikel (sekundäre<br />
Aerosol-Bildung), so dass dann die Größenklasse<br />
bei ca. 1 µm dominant wird (Gardner et<br />
al., 1995; Schönbuchner et al., 2001; Wehner et<br />
al., 2002). Daher wird davon ausgegangen, dass<br />
mit dieser Methode die für den PAK-Transport<br />
und die Deposition wesentlichen Partikel<br />
zumindest zum Teil erfasst worden sind.<br />
In allen Proben konnten Partikel aus<br />
Verbrennungsrückständen (Char, Charcoal,<br />
Ruß) identifiziert werden (Abbildung 2-13).<br />
<strong>Die</strong>se Partikel sind die vermuteten Träger der<br />
PAK bei ihrer ubiquitären Verbreitung. Unter<br />
den Verbrennungsrückständen ist die<br />
Rußfraktion quantitativ am bedeutendsten. <strong>Die</strong><br />
Zunahme der Char-Partikel in den<br />
Wintermonaten kann als Hinweis auf steigende<br />
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