Die vier Griechischen Elemente: - TOBIAS-lib - Universität Tübingen
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2.4 Ergebnisse und Diskussion Tabelle 2-11 Literaturdaten zu atmosphärischen PAK-Konzentrationen im ländlichen Raum in ng m -3 . Daten aus: 1 = Horstmann & McLachlan, 1998; 2 = Böhme et al., 1999; 3 = Cortes et al., 2000; 4 = Gardner, 1995; 5 = Howsam et al., 2000; 6 = Dachs & Eisenreich, 2000; 7 = RIVM, 1999; 8 = Mandalakis et al., 2002; 9 = Cousins & Jones, 1998; 10 = Dachs et al., 2002. Phen Fth Pyr BaA Chr B(b+k)F BeP BaP Indeno DahA BghiP Ref. gasförmig 7,80 2,00 0,93 0,15 0,20 1 [ng m -3 ] 2,7 0,43 0,18 0,04 2 0,78 0,15 0,08 0,01 3 13,96 2,64 3,6 0,23 0,47 0,11 0,07 4 3,27 0,74 0,32 0,03 0,07 0,24 0,01 0,01 5 5,57 0,85 0,55 0,01 6 3,15 1,35 0,70 0,14 7 1,03 0,58 0,40 0,01 0,05 8 7,20 2,20 0,03 9 3,61 0,58 0,42 0,01 10 Partikel 0,07 0,15 0,12 0,12 0,33 0,11 0,09 0,16 0,02 0,09 1 [ng m -3 ] 0,05 0,09 0,07 0,07 0,17 0,06 0,06 0,08 0,01 0,05 2 0,02 0,04 0,03 0,01 0,02 0,05 0,02 0,01 0,02 0,02 3 1,13 0,87 1,58 0,62 2,05 2,17 0,27 4 0,16 0,04 0,03 0,02 0,03 0,06 0,03 0,03 5 0,05 0,06 0,07 0,09 6 0,35 0,15 0,30 0,32 0,21 0,08 0,23 0,03 0,23 7 0,17 0,08 0,06 0,02 0,22 0,25 0,11 0,10 0,18 0,10 0,20 8 0,10 0,20 0,17 0,12 0,24 9 0,07 0,13 0,12 0,06 0,04 0,17 0,07 0,08 0,19 0,01 0,21 10 Tabelle 2-12 Berechnung der (Bulk)Depositionsgeschwindigkeiten für semivolatile PAK im Untersuchungsgebiet “Waldstein” aus paralleler Probenahme der atmosphärischen Deposition und der Luftkonzentrationen zwischen dem 22.06. und 02.08.2002. Daten zu CG aus Jaward et al. (2003). Fln Phen Fth Pyr D [ng m -2 d -1 ] 8 33 29 22 CG [ng m -3 ] 0,49 1,07 0,36 0,13 vd [cm s -1 ] 0,019 0,036 0,093 0,196 Die hohe Übereinstimmung der berechneten Luftkonzentrationen und Depositionsgeschwin- digkeiten mit Literaturdaten liefert einen weiteren Hinweis für die Zuverlässigkeit der mit dem Trichter-Adsorberkartusche-Verfahren ermittelten Ergebnisse. Allerdings zeigen die negativen Interzeptionsdepositionen im Untersuchungsgebiet „Seebach“ und „Schönbuch“ die begrenzte Anwendbarkeit dieses Rechenverfahrens. Negative Interzeptionsdepositionen aus einem Langzeitmonitoring werden auch von Matzner (1984) berichtet. Daher ist insbesondere die Annahme in Frage zu stellen, dass die Deposition im Kronenbereich von Waldbeständen sich innerhalb eines Jahres auf die Erdoberfläche vermittelt. Trotzdem bestätigen die hier 39
2 Atmosphärische Deposition von PAK ermittelten Ergebnisse auch die von Horstmann & McLachlan (1998) publizierten mittleren jährlichen Depositionsgeschwindigkeiten. 2.4.3 Meteorologische Einflüsse auf die atmosphärische PAK-Deposition Die Beziehung zwischen der atmosphärischer Deposition und der Umgebungstemperatur wird in Abbildung 2-11 wiedergegeben. Wania et al. (1998) folgend wurde für das semivolatile Phenanthren sowie für das nicht volatile Benzo- (a)pyren der natürliche Logarithmus der atmosphärischen Deposition über der reziproken Temperatur dargestellt (Arrhenius-Plot). Für beide Substanzen ergibt sich eine Regressionsgerade mit r 2 > 0,65, die beiden Regressionsgeraden verlaufen ungefähr parallel und weisen eine positive Steigung auf. Dies bedeutet (dem beschriebenen Jahresgang folgend), dass niedrige Umgebungstemperaturen mit hohen Depositionsraten und umgekehrt hohe Umgebungstemperaturen mit niedrigen Depositionsraten korreliert sind. Aus den Steigungen der Regressionsgeraden können die Enthalpien berechnet werden. Für Phenanthren beträgt sie ∆H = 5,4 ± 1,2 kJ mol -1 , für Benzo(a)pyren ∆H = 6,7 ± 1,5 kJ mol -1 . Depositionsrate [ng m-2 d-1] 1000 100 10 1 r2 (Phenanthren) = 0,70 3.40 3.50 3.60 3.70 Phenanthren 1000 T-1 [1/°] r2 (Benzo(a)pyren) = 0,66 Benzo(a)pyren Abbildung 2-11 Atmosphärische Deposition von Phenanthren und Benzo(a)pyren in Abhängigkeit von der Temperatur im Untersuchungsgebiet “Waldstein”. Während ähnliche Verhältnisse für partikelgetragene PAK in der Literatur beschrieben sind (Buehler et al., 2001), konnte für andere POP 40 (Pestizide, PCB) ein umgekehrter Jahresgang der atmosphärischen Konzentrationen (nicht Deposition) mit Konzentrationsmaxima im Sommer und -minima im Winter beobachtet werden (Wania et al., 1998a; Buehler et al., 2001; Murayama et al., 2003). Folgerichtig konnte für diese Substanzen eine Abbildung 2-11 entsprechende Korrelation nachgewiesen werden, allerdings mit einer negativen Steigung. Dies entspricht auch der thermodynamischen Erwartung, da steigende Temperaturen während der Sommermonate zur Ausgasung der Substanzen von der Erdoberfläche in die Atmosphäre, sinkende Temperaturen aber zu Kondensation führen (Clausius-Clapeyron-Beziehung). Im Gegensatz zu Wania et al. (1998) und Murayama et al. (2003) wurden hier jedoch nicht atmosphärische Konzentrationen (bzw. Partialdrucke, vgl. Gleichung 2.5), sondern Depositionsraten dargestellt. Und entsprechend den oben angestellten Überlegungen von Ausgasung und Kondensation ist eine umgekehrt proportionale Beziehung zwischen atmosphärischer Deposition und Konzentration denkbar. Eine Umrechnung der Depositionsraten in Luftkonzentrationen entsprechend Gleichung 2.1 verbietet sich, da die von Horstmann & McLachlan (1998) ermittelten Depositionsgeschwindigkeiten (Tabelle 2-10) ein jährliches Mittel darstellen. Für die verschiedenen Jahreszeiten wären demnach unterschiedliche Depositionsgeschwindigkeiten anzusetzen (für den Sommer negative!), nach Jahreszeiten differenzierte Depositionsgeschwindigkeiten sind für PAK bisher jedoch nicht beschrieben. Für das semivolatile Phenanthren konnte aber tatsächlich ein den thermodynamischen Überlegungen entsprechender Jahresgang der Luftkonzentrationen mit Maxima im Sommer und Minima im Winter aufgezeichnet werden, während das nicht volatile Benzo(a)pyren in den gleichen Untersuchungen höchste Konzentrationen im Winter und minimale im Sommer aufwies (Gardner et al., 1995; Lee & Jones, 1999b; Cortes et al., 2000; Gigliotti et al., 2000; Dachs et al., 2002). Im Gegensatz dazu konnten im Jahresgang der Niederschlagskonzentrationen für alle PAK die
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2.4 Ergebnisse und Diskussion<br />
Tabelle 2-11 Literaturdaten zu atmosphärischen PAK-Konzentrationen im ländlichen Raum in ng m -3 . Daten<br />
aus: 1 = Horstmann & McLachlan, 1998; 2 = Böhme et al., 1999; 3 = Cortes et al., 2000; 4 = Gardner, 1995; 5<br />
= Howsam et al., 2000; 6 = Dachs & Eisenreich, 2000; 7 = RIVM, 1999; 8 = Mandalakis et al., 2002; 9 =<br />
Cousins & Jones, 1998; 10 = Dachs et al., 2002.<br />
Phen Fth Pyr BaA Chr B(b+k)F BeP BaP Indeno DahA BghiP Ref.<br />
gasförmig 7,80 2,00 0,93 0,15 0,20 1<br />
[ng m -3 ] 2,7 0,43 0,18 0,04 2<br />
0,78 0,15 0,08 0,01 3<br />
13,96 2,64 3,6 0,23 0,47 0,11 0,07 4<br />
3,27 0,74 0,32 0,03 0,07 0,24 0,01 0,01 5<br />
5,57 0,85 0,55 0,01 6<br />
3,15 1,35 0,70 0,14 7<br />
1,03 0,58 0,40 0,01 0,05 8<br />
7,20 2,20 0,03 9<br />
3,61 0,58 0,42 0,01 10<br />
Partikel 0,07 0,15 0,12 0,12 0,33 0,11 0,09 0,16 0,02 0,09 1<br />
[ng m -3 ] 0,05 0,09 0,07 0,07 0,17 0,06 0,06 0,08 0,01 0,05 2<br />
0,02 0,04 0,03 0,01 0,02 0,05 0,02 0,01 0,02 0,02 3<br />
1,13 0,87 1,58 0,62 2,05 2,17 0,27 4<br />
0,16 0,04 0,03 0,02 0,03 0,06 0,03 0,03 5<br />
0,05 0,06 0,07 0,09 6<br />
0,35 0,15 0,30 0,32 0,21 0,08 0,23 0,03 0,23 7<br />
0,17 0,08 0,06 0,02 0,22 0,25 0,11 0,10 0,18 0,10 0,20 8<br />
0,10 0,20 0,17 0,12 0,24 9<br />
0,07 0,13 0,12 0,06 0,04 0,17 0,07 0,08 0,19 0,01 0,21 10<br />
Tabelle 2-12 Berechnung der (Bulk)Depositionsgeschwindigkeiten<br />
für semivolatile PAK im<br />
Untersuchungsgebiet “Waldstein” aus paralleler<br />
Probenahme der atmosphärischen Deposition und<br />
der Luftkonzentrationen zwischen dem 22.06. und<br />
02.08.2002. Daten zu CG aus Jaward et al. (2003).<br />
Fln Phen Fth Pyr<br />
D [ng m -2 d -1 ] 8 33 29 22<br />
CG [ng m -3 ] 0,49 1,07 0,36 0,13<br />
vd [cm s -1 ] 0,019 0,036 0,093 0,196<br />
<strong>Die</strong> hohe Übereinstimmung der berechneten<br />
Luftkonzentrationen und Depositionsgeschwin-<br />
digkeiten mit Literaturdaten liefert einen<br />
weiteren Hinweis für die Zuverlässigkeit der mit<br />
dem Trichter-Adsorberkartusche-Verfahren<br />
ermittelten Ergebnisse. Allerdings zeigen die<br />
negativen Interzeptionsdepositionen im Untersuchungsgebiet<br />
„Seebach“ und „Schönbuch“ die<br />
begrenzte Anwendbarkeit dieses Rechenverfahrens.<br />
Negative Interzeptionsdepositionen<br />
aus einem Langzeitmonitoring werden auch von<br />
Matzner (1984) berichtet. Daher ist insbesondere<br />
die Annahme in Frage zu stellen, dass die<br />
Deposition im Kronenbereich von Waldbeständen<br />
sich innerhalb eines Jahres auf die Erdoberfläche<br />
vermittelt. Trotzdem bestätigen die hier<br />
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