Die vier Griechischen Elemente: - TOBIAS-lib - Universität Tübingen
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zeichnet, die durch eine vergleichsweise geringe Anzahl von Messeinrichtungen erfasst werden kann. In einer europäischen Vergleichsstudie bezüglich atmosphärischer PAK-Konzentrationen wurden für das Untersuchungsgebiet „Waldstein“ Werte vergleichbar mit küstennahen Reinluftgebieten ermittelt (Jaward et al., 2003), sodass hier (wie aufgrund ähnlicher Depositionsraten auch für die beiden anderen Untersuchungsgebiete) unter dem Gesichtspunkt des PAK-Eintrages von „best-case“-Bedingungen gesprochen werden kann. Zur Identifizierung der Quellen der PAK- Belastung in den drei Untersuchungsgebieten wurden die Verhältnisse ausgewählter PAK zueinander über den gesamten Untersuchungszeitraum gebildet (Tabelle 2-9). Die Ergebnisse für alle Untersuchungsgebiete sind sehr gut miteinander vergleichbar. Im Vergleich zu Literaturangaben von Messungen nahe an PAK- Quellen (siehe Tabelle 2-2A) können für Emissionen aus Kohlekraftwerken und Stahlindustrie die größten Übereinstimmungen erzielt 2.4 Ergebnisse und Diskussion werden. Demgegenüber kann aus dem Vergleich mit Literaturangaben unter Berücksichtigung von Abbauraten während des atmosphärischen Transportes (Tabelle 2-2B) der Verkehr als Hauptquelle identifiziert werden. Dies steht im Widerspruch zu den Berechnungen von Emissionsinventaren, die Hausfeuerungsanlagen als quantitativ bedeutsamste diffuse Quelle identifizieren (Wild & Jones, 1995; Detzel et al., 1998). Insgesamt liefern die Zuordnungen der PAK- Quotienten keine stringente Quellenselektion, da für keine Quelle die gesamte Komposition der PAK-Quotienten aus den Jahresfrachten ermittelt werden konnte. Vielmehr liefern die Vergleiche ein Mischsignal für die PAK-Deposition im ländlichen Raum aus den verschiedenen Quellen. Großräumig angelegte Vergleichsstudien im internationalen Maßstab vermögen mit dem Instrument der Quellenzuordnung mit PAK-Quotienten hingegen durchaus erfolgreich Beziehungen zwischen Emittenten und Rezeptoren herzustellen (Hwang et al., 2003). Tabelle 2-9 Verhältnisse von PAK-Einzelsubstanzen zur Quellenidentifizierung der PAK-Deposition in den drei Untersuchungsgebieten (A: Vergleichswerte zu Tabelle 2-2A; B: Vergleichwerte zu Tabelle 2-2B). A Seebach BghiP/ Indeno Chr/ BeP BaA/ BaP BghiP/ BeP Pyr/ BeP Phe/ BeP B Indeno/ BghiP BaA/ Chr BbF/ BkF 2001 0,7 1,3 0,8 1,1 1,6 2,0 1,4 0,5 1,9 1 0,8 2002 0,8 1,7 0,8 1,2 2,2 3,1 1,2 0,5 1,9 1 1,0 Schönb. 2001 0,9 1,3 0,9 1,2 1,9 3,2 1,1 0,5 1,9 1 0,7 2002 0,7 1,6 1,0 1,2 2,4 3,8 1,4 0,6 1,9 1 1,0 Waldst. 2001 0,7 1,5 1,0 1,1 2,1 3,1 1,4 0,5 1,9 1 0,8 2002 0,8 1,8 0,9 1,2 2,5 3,7 1,3 0,5 1,9 1 1,0 Quelle * a b/c a/b c/d d c/d e/c b b b/c a = Holzverbrennung b = Verkehr c = Stahlindustrie d = Kohlekraftwerke e = Kohle/Koksverbrennung (Hausfeuerungsanlagen) * Zuordnung durch Vergleich mit Tab. 2-2 BaP/ BeP 35
2 Atmosphärische Deposition von PAK 2.4.2 Depositionsformen und Zusammenhang zwischen PAK-Deposition und Luftkonzentrationen Aus dem Vergleich zwischen der atmosphärischen Deposition im Freiland und unter Wald lassen sich Rückschlüsse auf die Depositionsformen ziehen. Zum Zweck eines qualitativen Vergleiches zwischen Freiland- und Bestandsdeposition wurden die Verteilungsmuster gebildet, wobei unter Wald zwischen Laub- und Nadelwald differenziert wurde und jeweils die Gesamtdeposition als Berechnungsgrundlage verwendet wurde (Abbildung 2-9). Insgesamt ist unter Wald eine systematisch höhere Anreicherung der PAK mit höherer Volatilität (bis Pyren) festzustellen, wobei dieser Trend am stärksten unter Laubwald ausgeprägt ist (Abbildung 2-10). Einzelsubstanz Σ−PAK-1 36 30 20 10 0 Any Ace Fln Phe Ant Fth Pyr BaA Chr Bbf-BkF BeP BaP Per Indeno DahA BghiP Freiland Nadel gesamt Laub gesamt Abbildung 2-9 Prozentuales Verteilungsmuster der atmosphärischen Deposition unter Freilandbedingungen (n = 54) und unter Wald (differenziert in Laub- (n = 6) und Nadelwald (n = 34)). Grundlage für die Werte der Bestandsdepositionen ist jeweils die Gesamtdeposition. Die Fehlerbalken entsprechen einer Standardabweichung. Ähnliche Beobachtungen konnten in Untersuchungen zur atmosphärischen Deposition in Fichtenbeständen gemacht werden (Brorström-Lunden & Löfgren, 1998; Hwang et al., 2003) und auch in Moosen konnte sowohl in städtischen Proben als auch im ländlichen Raum eine verstärkte Anreicherung der PAK mit niedrigem Molekülgewicht festgestellt werden (Gerdol et al., 2002; Orlinski, 2002). Einzelsubstanz Σ−PAK-1 40 30 20 10 0 Any Ace Fln Phe Ant Fth Pyr BaA Chr Bbf-BkF BeP BaP Per Indeno DahA BghiP Nadel Laub Abbildung 2-10 Prozentuale Verteilungsmuster der PAK-Konzentrationen in Laub- (n = 4) und Nadelblättern (n = 30). Die Fehlerbalken entsprechen einer Standardabweichung. Unterschiede zwischen Freiland- und Bestandsdeposition sind auf entsprechende Differenzen in der trockenen Deposition zurückzuführen (Horstmann & McLachlan, 1998). Aus Untersuchungen der atmosphärischen Deposition von PAK im Vergleich zu Luftkonzentrationen (gasförmig und partikelgebunden) berechneten Horstmann & McLachlan (1998) mittlere jährliche Depositionsgeschwindigkeiten (Tabelle 2-10). Dabei wurde für die PAK ab Benzo(e)pyren davon ausgegangen, dass die Deposition nur partikelgebunden erfolgt. Für die diffusive gasförmige Deposition wurden steigende Depositionsgeschwindigkeiten mit sinkender Volatilität der PAK ermittelt. Daher werden für die semivolatilen, in der Gasphase transportierten PAK Gleichgewichtsbedingungen für die Aufnahme auf den Blattoberflächen angenommen (Horstmann & McLachlan, 1998). Auch Brorström-Lunden & Löfgren (1998) konnten keinen PAK-Konzentrationsanstieg in Fichtennadeln mit zunehmendem Alter beobachten. Da dieser Effekt nicht nur für die mehrjährigen Koniferenblätter, sondern auch für die einjährigen Laubblätter auftritt, ist die kinetisch limitierte Aufnahme auf den Pflanzenoberflächen auf einige Monate der Wachstumsphase begrenzt. Anschließend ist von Gleichgewichtsbedingungen auszugehen. Auch
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2 Atmosphärische Deposition von PAK<br />
2.4.2 Depositionsformen und Zusammenhang<br />
zwischen PAK-Deposition<br />
und Luftkonzentrationen<br />
Aus dem Vergleich zwischen der atmosphärischen<br />
Deposition im Freiland und unter<br />
Wald lassen sich Rückschlüsse auf die<br />
Depositionsformen ziehen. Zum Zweck eines<br />
qualitativen Vergleiches zwischen Freiland- und<br />
Bestandsdeposition wurden die Verteilungsmuster<br />
gebildet, wobei unter Wald zwischen<br />
Laub- und Nadelwald differenziert wurde und<br />
jeweils die Gesamtdeposition als Berechnungsgrundlage<br />
verwendet wurde (Abbildung 2-9).<br />
Insgesamt ist unter Wald eine systematisch<br />
höhere Anreicherung der PAK mit höherer<br />
Volatilität (bis Pyren) festzustellen, wobei dieser<br />
Trend am stärksten unter Laubwald ausgeprägt<br />
ist (Abbildung 2-10).<br />
Einzelsubstanz Σ−PAK-1<br />
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Freiland Nadel gesamt Laub gesamt<br />
Abbildung 2-9 Prozentuales Verteilungsmuster der<br />
atmosphärischen Deposition unter<br />
Freilandbedingungen (n = 54) und unter Wald<br />
(differenziert in Laub- (n = 6) und Nadelwald<br />
(n = 34)). Grundlage für die Werte der<br />
Bestandsdepositionen ist jeweils die<br />
Gesamtdeposition. <strong>Die</strong> Fehlerbalken entsprechen<br />
einer Standardabweichung.<br />
Ähnliche Beobachtungen konnten in<br />
Untersuchungen zur atmosphärischen Deposition<br />
in Fichtenbeständen gemacht werden<br />
(Brorström-Lunden & Löfgren, 1998; Hwang et<br />
al., 2003) und auch in Moosen konnte sowohl in<br />
städtischen Proben als auch im ländlichen Raum<br />
eine verstärkte Anreicherung der PAK mit<br />
niedrigem Molekülgewicht festgestellt werden<br />
(Gerdol et al., 2002; Orlinski, 2002).<br />
Einzelsubstanz Σ−PAK-1<br />
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Any<br />
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Nadel Laub<br />
Abbildung 2-10 Prozentuale Verteilungsmuster der<br />
PAK-Konzentrationen in Laub- (n = 4) und<br />
Nadelblättern (n = 30). <strong>Die</strong> Fehlerbalken<br />
entsprechen einer Standardabweichung.<br />
Unterschiede zwischen Freiland- und<br />
Bestandsdeposition sind auf entsprechende<br />
Differenzen in der trockenen Deposition<br />
zurückzuführen (Horstmann & McLachlan,<br />
1998). Aus Untersuchungen der atmosphärischen<br />
Deposition von PAK im Vergleich zu<br />
Luftkonzentrationen (gasförmig und partikelgebunden)<br />
berechneten Horstmann & McLachlan<br />
(1998) mittlere jährliche Depositionsgeschwindigkeiten<br />
(Tabelle 2-10). Dabei wurde für die<br />
PAK ab Benzo(e)pyren davon ausgegangen,<br />
dass die Deposition nur partikelgebunden erfolgt.<br />
Für die diffusive gasförmige Deposition<br />
wurden steigende Depositionsgeschwindigkeiten<br />
mit sinkender Volatilität der PAK ermittelt.<br />
Daher werden für die semivolatilen, in der<br />
Gasphase transportierten PAK Gleichgewichtsbedingungen<br />
für die Aufnahme auf den Blattoberflächen<br />
angenommen (Horstmann &<br />
McLachlan, 1998). Auch Brorström-Lunden &<br />
Löfgren (1998) konnten keinen PAK-Konzentrationsanstieg<br />
in Fichtennadeln mit zunehmendem<br />
Alter beobachten. Da dieser Effekt nicht<br />
nur für die mehrjährigen Koniferenblätter, sondern<br />
auch für die einjährigen Laubblätter auftritt,<br />
ist die kinetisch limitierte Aufnahme auf<br />
den Pflanzenoberflächen auf einige Monate der<br />
Wachstumsphase begrenzt. Anschließend ist von<br />
Gleichgewichtsbedingungen auszugehen. Auch
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