Die vier Griechischen Elemente: - TOBIAS-lib - Universität Tübingen
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Sandstein Kristallin Oberflächen abfluss 4,1 - 48,6 g a -1 smb smc1 su gr 4.3 Ergebnisse und Diskussion Atmosph rische Deposition -1 -1 1,18 g ha in 2001, 0,91 g ha in 2002 -1 -> ca. 1,00 g ha a Eintrag: 432 g a -1 ä Interflow n.d. - 12,5 g a -1 Speicher (B den) 0,71 - 1,02 kg ha -1 ö Basisabfluss n.d. - 18,0 g a -1 Abbildung 4-6 Massenbilanzierung für PAK (∑ PAK8) für das Seebach-Einzugsgebiet. Stubensandstein (km4) Bunte Mergel (km3) Atmosph rische Deposition -1 -1 0,51 g ha in 2001, 0,67 g ha in 2002 -1 -> ca. 0,60 g ha a Eintrag: 79,5 g a -1 ä Speicher (B den) 0,22 - 0,33 kg ha -1 ö Vorfluter Fracht: n.d. - 0,15 g ha a -1 -1 Austrag: n.d. - 66,2 g a -1 Vorfluter Fracht: 0,001 - 0,006 g ha a Austrag: 0,1 - 0,7 g a -1 Abbildung 4-7 Massenbilanzierung für PAK(∑ PAK8) für das Einzugsgebiet „Obere Lange Klinge“ im Schönbuch bei Tübingen. -1 -1 117
4 Massenbilanzierung von PAK auf Einzugsgebiets Simmleit & Herrmann (1987) stellten Massenbilanzierungen u.a. für PAK auf, um die Grundwassergefährdung in einem hochdurchlässigen Einzugsgebiet (Karstsystem) unter Berücksichtigung unterschiedlicher Landnutzungen (Ackerbau, Wald) abzuschätzen. Dabei wurde ein singuläres Niederschlagsereignis untersucht (Schneefall im Januar (24 cm hohe Neuschneedecke) mit Abtauen durch einen Sturm mit 30 mm Regen Anfang Februar). Auch in dieser Untersuchung wurden Quellwässer beprobt. Zusammen mit der Starkschüttung aufgrund der Schneeschmelze wurde ein Benzo(a)pyren-Puls gemessen, der mit einem Peak suspendierter Partikel einherging. Trotz anhaltendem hohen Abfluss im Anschluss an die Schneeschmelze gingen die PAK-Konzentrationen sehr schnell wieder zurück („first-flush-effect“, ähnlich wie bei der Abspülung von Straßen oder bei einsetzendem Niederschlag in der Deposition). Trotz dieses gemessenen Pulses ergab die Massenbilanz, dass unter Wald > 95% und unter Acker > 90% aller eingetragenen PAK im Einzugsgebiet zurückgehalten wurden (Simmleit & Herrmann, 1987). Jüngere Studien von Schadstofftransporten auf Einzugsgebietsebene haben Quecksilber und seine Verbindungen verstärkt in den Fokus genommen, die aufgrund der ähnlichen physikochemischen Eigenschaften auch für die Betrachtung der PAK relevant sind (der Dampfdruck für elementares Hg liegt mit 0,17 Pa bei 20°C im Bereich der semivolatilen PAK, die Löslichkeit mit 0,0036 mg l -1 entspricht der von Benzo(a)pyren (siehe Tabelle 1-1), die Werte für Hg sind Merck (2002) entnommen). So verblieben innerhalb eines Jahres ca. 90% des eingetragenen Quecksilbers in einem Kleineinzugsgebiet in Ontario, nur ca. 1% wurde über den Oberflächenabfluss mobilisiert und ca. 8% verließen das Gebiet über Verflüchtigung (Hintelmann et al., 2002). Mobilisierungen von Quecksilber konnten ebenfalls in Zusammenhang mit der Schneeschmelze gebracht werden (Shanley et al., 2002). Somit ist für die Quecksilber-Verbindungen ein ähnliches Systemverhalten wie für die PAK feststellbar. Allerdings führt die 118 Methylierung der anorganisch eingetragenen Quecksilber-Verbindungen zu einer Mobilisierung und Bioverfügbarkeit, die zu nachweislichen Anreicherungen dieser Substanzen in Fischen geführt hat (Johansson et al., 1991; Shanley et al., 2002). Somit führt hier, im Gegensatz zu den PAK, im Anschluss an die Deposition eine Transformation der Schadstoffe zu einer konkreten Rezeptorgefährdung. 4.4 Zusammenfassung Die angestellten Betrachtungen zeigen, dass sich das Konzept der Frachtenbestimmung und Massenbilanzierung auf Einzugsgebiete, wie es für anorganische Stoffe entwickelt und angewendet wurde, sehr gut auf Fragestellungen, die sich aus der Anreicherung persistenter organischer Schadstoffe in den Böden ergeben, übertragen werden kann. Die Untersuchungen auf PAK in Gewässerproben im ländlichen Raum ergaben generell sehr niedrige Konzentrationen. In keiner untersuchten Probe wurde der Geringfügigkeitsschwellenwert für das Grundwasser bzw. der Prüfwert für das Sickerwasser von 0,2 µg l -1 erreicht oder überschritten. Die untersuchten Grundwasserproben weisen die niedrigsten gemessenen PAK-Konzentrationen auf, die sich kaum von den jeweils mitgemessenen Blank- Proben unterscheiden. Erhöhte PAK-Konzentrationen konnten hingegen in Proben des Oberflächenabflusses und Interflow festgestellt werden. Daraus ergibt sich, dass die PAK- Verlagerungen auf Einzugsgebietsebene auf diese Abflussregime beschränkt sind. Dabei findet der Transport überwiegend partikelgebunden statt. Eine Tieferverlagerung von PAK bis in das Grundwasser ist aktuell nicht festzustellen. Anders stellt sich die Situation für die anorganischen anthropogenen Spurenstoffe NO3 und SO4 dar. Für diese Stoffe ist die Pufferkapazität der Böden und des Untergrundes überschritten und es werden mit der Tiefe steigende Konzentrationen ermittelt. Niedrigere
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4 Massenbilanzierung von PAK auf Einzugsgebiets<br />
Simmleit & Herrmann (1987) stellten Massenbilanzierungen<br />
u.a. für PAK auf, um die<br />
Grundwassergefährdung in einem hochdurchlässigen<br />
Einzugsgebiet (Karstsystem) unter<br />
Berücksichtigung unterschiedlicher Landnutzungen<br />
(Ackerbau, Wald) abzuschätzen. Dabei<br />
wurde ein singuläres Niederschlagsereignis<br />
untersucht (Schneefall im Januar (24 cm hohe<br />
Neuschneedecke) mit Abtauen durch einen<br />
Sturm mit 30 mm Regen Anfang Februar). Auch<br />
in dieser Untersuchung wurden Quellwässer<br />
beprobt. Zusammen mit der Starkschüttung aufgrund<br />
der Schneeschmelze wurde ein Benzo(a)pyren-Puls<br />
gemessen, der mit einem Peak suspendierter<br />
Partikel einherging. Trotz anhaltendem<br />
hohen Abfluss im Anschluss an die Schneeschmelze<br />
gingen die PAK-Konzentrationen sehr<br />
schnell wieder zurück („first-flush-effect“, ähnlich<br />
wie bei der Abspülung von Straßen oder bei<br />
einsetzendem Niederschlag in der Deposition).<br />
Trotz dieses gemessenen Pulses ergab die Massenbilanz,<br />
dass unter Wald > 95% und unter<br />
Acker > 90% aller eingetragenen PAK im<br />
Einzugsgebiet zurückgehalten wurden (Simmleit<br />
& Herrmann, 1987).<br />
Jüngere Studien von Schadstofftransporten auf<br />
Einzugsgebietsebene haben Quecksilber und<br />
seine Verbindungen verstärkt in den Fokus genommen,<br />
die aufgrund der ähnlichen physikochemischen<br />
Eigenschaften auch für die Betrachtung<br />
der PAK relevant sind (der Dampfdruck für<br />
elementares Hg liegt mit 0,17 Pa bei 20°C im<br />
Bereich der semivolatilen PAK, die Löslichkeit<br />
mit 0,0036 mg l -1 entspricht der von<br />
Benzo(a)pyren (siehe Tabelle 1-1), die Werte für<br />
Hg sind Merck (2002) entnommen). So verblieben<br />
innerhalb eines Jahres ca. 90% des eingetragenen<br />
Quecksilbers in einem Kleineinzugsgebiet<br />
in Ontario, nur ca. 1% wurde über den Oberflächenabfluss<br />
mobilisiert und ca. 8% verließen<br />
das Gebiet über Verflüchtigung (Hintelmann et<br />
al., 2002). Mobilisierungen von Quecksilber<br />
konnten ebenfalls in Zusammenhang mit der<br />
Schneeschmelze gebracht werden (Shanley et<br />
al., 2002). Somit ist für die Quecksilber-Verbindungen<br />
ein ähnliches Systemverhalten wie für<br />
die PAK feststellbar. Allerdings führt die<br />
118<br />
Methylierung der anorganisch eingetragenen<br />
Quecksilber-Verbindungen zu einer Mobilisierung<br />
und Bioverfügbarkeit, die zu nachweislichen<br />
Anreicherungen dieser Substanzen in<br />
Fischen geführt hat (Johansson et al., 1991;<br />
Shanley et al., 2002). Somit führt hier, im<br />
Gegensatz zu den PAK, im Anschluss an die<br />
Deposition eine Transformation der Schadstoffe<br />
zu einer konkreten Rezeptorgefährdung.<br />
4.4 Zusammenfassung<br />
<strong>Die</strong> angestellten Betrachtungen zeigen, dass sich<br />
das Konzept der Frachtenbestimmung und Massenbilanzierung<br />
auf Einzugsgebiete, wie es für<br />
anorganische Stoffe entwickelt und angewendet<br />
wurde, sehr gut auf Fragestellungen, die sich aus<br />
der Anreicherung persistenter organischer<br />
Schadstoffe in den Böden ergeben, übertragen<br />
werden kann.<br />
<strong>Die</strong> Untersuchungen auf PAK in Gewässerproben<br />
im ländlichen Raum ergaben generell<br />
sehr niedrige Konzentrationen. In keiner untersuchten<br />
Probe wurde der Geringfügigkeitsschwellenwert<br />
für das Grundwasser bzw. der<br />
Prüfwert für das Sickerwasser von 0,2 µg l -1<br />
erreicht oder überschritten. <strong>Die</strong> untersuchten<br />
Grundwasserproben weisen die niedrigsten<br />
gemessenen PAK-Konzentrationen auf, die sich<br />
kaum von den jeweils mitgemessenen Blank-<br />
Proben unterscheiden. Erhöhte PAK-Konzentrationen<br />
konnten hingegen in Proben des<br />
Oberflächenabflusses und Interflow festgestellt<br />
werden. Daraus ergibt sich, dass die PAK-<br />
Verlagerungen auf Einzugsgebietsebene auf<br />
diese Abflussregime beschränkt sind. Dabei findet<br />
der Transport überwiegend partikelgebunden<br />
statt. Eine Tieferverlagerung von PAK bis in das<br />
Grundwasser ist aktuell nicht festzustellen.<br />
Anders stellt sich die Situation für die<br />
anorganischen anthropogenen Spurenstoffe NO3<br />
und SO4 dar. Für diese Stoffe ist die<br />
Pufferkapazität der Böden und des Untergrundes<br />
überschritten und es werden mit der Tiefe<br />
steigende Konzentrationen ermittelt. Niedrigere