Universität Osnabrück, Graduiertenkolleg Mikrostruktur oxidischer

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56 UNIVERSITÄT OSNABRÜCK, FACHBEREICH PHYSIK und E (orthorhombisch) — die Komponenten des Kristallfeldtensors im Hauptachsensystem des Zentrums darstellen. In Tab. 1 sind die Parameter der Anpassung mit dem obigen Spin-Hamiltonian angegeben und zum Vergleich die Parameter von T1 und T2. Die mit diesem Parametersatz erzeugten Resonanzzweige sind in der Winkelabhängigkeit mit durchgezogenen Linien dargestellt. Zentrum Emission Relaxationszeit & Lebensdauer Eulerwinkel, ˚ α β γ g X g -Tensor g Y g Z Kristallfeld- Aufspaltung D cm -1 E cm -1 T1* „blau“ T1>τ 99,3 50,4 -55 1,999 1,958 1,941 0,306 0,034 T2* „grün“ T1>τ 87,3 62,7 -44 1,985 1,987 1,985 0,342 0,054 T3 „grün“ - 103 51 80 1,85 1,80 1,65 1,1 0,01 Tabelle 1 Zusammenfassung der Ergebnisse der Triplett-Zentren T1, T2 und T3, die entsprechend der „blauen“ und den „grünen“ Lumineszenzbanden zugeordnet wurden. Die von T3 kommenden Zweige sind in Abb. 4 mit Kurven dargestellt. (*Aus dem vorherigen Bericht.) Das neue Zentrum T3 hat eine dreimal größere Nullfeldaufspaltung D des Triplett-Niveaus als T1 und T2. Die Eulerwinkel von T3 α und β sind sehr nah zu denen von T1, was auf eine mikroskopische Ähnlichkeit der Zentren hinweist. Der Eulerwinkel γ kann ignoriert werden, da T3 beinahe axial ist (γ zeigt die Richtung der orthorhombischen Verzerrung). Neben den mit den Simulationskurven beschriebenen Resonanzzweigen von T3 sind weitere Resonanzen zu beobachten, die sich sehr ähnlich wie die Resonanzen von T3 verhalten. Dies ist besonders gut zu beobachten beim Winkel +40˚ zwischen 250 mT und 400 mT. Solche Resonanzen können auftreten, wenn die Mikrowellenquelle neben der Hauptfrequenz Seitenbanden aufweist. Dies konnte experimentell ausgeschlossen werden. Offensichtlich kommen besagte Resonanzen von T3-ähnlichen Zentren, die sich möglicherweise in einer modi- -1 -1 fizierten Umgebung befinden. Eine Simulation ergibt etwas kleinere D -Werte (1,08 cm und 1,05 cm ) bei identischen Eulerwinkeln und g -Werten. Man darf also von einer Familie von T3-ähnlichen Zentren ausgehen. Zentrum T3 lässt sich schwerer sättigen als die Zentren T1 und T2, so dass man versucht sein kann, T3 mit dem kurzlebigen Zentrum mit „grüner Emission“ Lit2 zu identifizieren. Alle Versuche, im YAlO3 das Pendant zu den Zentren T1 und T2 zu finden, sind bisher fehlgeschlagen. Die gemessenen Anregungs- und Emissionsspektren stehen in Einklang mit Literaturdaten [BDK96], jedoch konnte keine ODMR nachgewiesen werden. Dies kann auf eine kürzere Lebensdauer der angeregten Zustände zurückzuführen sein. Weiterhin besteht die Möglichkeit, dass sich die ODMR nicht wie im Al2O3 in einer Änderung der Emissionsintensität äußert sondern nur über die Polarisation der Emission nachweisen lässt. Entsprechende Experimente wurden durchgeführt. Ein Nachweis von ODMR war aber nicht möglich. Entweder erfolgt die Emission unpolarisiert oder die optische Zweiachsigkeit des Kristalls zerstört die Lichtpolarisation. In Vorversuchen ist es gelungen, ein sehr breites unstrukturiertes ODMR-Signal bei g ≈ 3 mittels der „grünen“ intrinsischen Lumineszenz [E99] von KTaO3 zu detektieren. Versuche, eine Struktur unter der breiten Resonanz zu entdecken oder eine Winkelabhängigkeit zu detektieren, führten leider nicht zum Erfolg. Die experimentelle Information bleibt ohne weitere Untersuchungen gering. Vermutlich wegen Materialermüdung ist der Kryostat gegen Ende des Berichtszeitraums beschädigt worden, was eine Fortsetzung der Experimente äußerst erschwert hat. Messungen waren nur unter enormem Heliumverbrauch und großem Zeitaufwand möglich. Erfahrungsgemäß wäre eine Reparatur sehr zeitraubend gewesen und konnte im gegebenen Zeitrahmen nicht in Angriff genommen werden. Ausblick Ein neues Triplett-Zentrum im Al2O3 T3 mit einer Emissionsbande ähnlich wie die von T2 aber einer dreimal größeren Nullfeldaufspaltung konnte nachgewiesen werden. Die Winkelabhängigkeit weist weitere Zweige auf, die auf weitere T3-ähnliche Zentren hindeuten.. Vermutungen können geäußert werden, dass T3 eine Zentren-
GRADUIERTENKOLLEG MIKROSTRUKTUR OXIDISCHER KRISTALLE 57 gruppe darstellt, die bisher als kurzlebiges Ti-Zentrum in Al2O3 bekannt war. Weitere Untersuchungen der spektralen Eigenschaften und des Sättigungsverhaltens dieser Zentren sind möglich. Der Nachweis von ODMR in der Lumineszenz von KTaO3 stellt einen Beitrag zur Klärung des dafür verantwortlichen Zentrums dar. Weitere Versuche, eine Winkelabhängigkeit zu messen und somit die ODMR- Parametrisierung des Lumineszenzzentrums zu ermöglichen, sind erstrebenswert. Messungen bei höheren Mikrowellenfrequenzen (70 oder 90 GHz) bieten sich dazu an. Literatur [GMK96] Universität Osnabrück, Graduiertenkolleg Mikrostruktur oxidischer Kristalle, Verlängerungsantrag 01.07.1997 — 30.06.2000 [M62] D. S. McClure, J. Chem. Phys. 36(10), 2757 (1962) [HI88] B. Henderson, G. F. Imbusch, Contemp. Phys. 29(3), 235 (1988) [WMB95a] W. C. Wong, D. S. McClure, S. A. Basun, M. R. Kokta, Phys. Rev. B 51(9), 5682 (1995) [WMB95b] W. C. Wong, D. S. McClure, S. A. Basun, M. R. Kokta, Phys. Rev. B 51(9), 5693 (1995) [K48] F. A. Kröger, Some Aspects of the Luminescence of Solids, Elsevier Publ. Co., Amsterdam (1948) [M77] A. J. H. Macke, Phys. Stat. Solidi A 39, 117 (1977) [PCA85] R. C. Powell, J. L. Caslavsky, Z. AlShaieb, J. M. Bowen, J. Appl. Phys. 58, 331 (1985) [PVX86] R. C. Powell, G. E. Venikouas, L. Xi, J. K. Tyminski, M. R. Kokta, J. Chem. Phys. 84(2), 662 (1986) [REJ87] R. Reisfeld, M. Eyal, Ch. K. Jørgensen, Chimia 41, 117 (1987) [LLI86] A. Lupei, V. Lupei, C. Ionescu, H. G. Tang, M. L. Chen, Opt. Commun. 59(1), 36 (1986) [BV90] G. Blasse, J. M. Verweij, Mater. Chem. Phys. 26, 131 (1990) [BVJ90] L. E. Bausá, I. Vergara, F. Jaque, J. García-Solé, J. Phys. Cond. Matt 2, 9919 (1990) [MBG92] B. Macalik, L. E. Bausá, J. García-Solé, F. Jaque, J. E. Muñoz Santiuste, I. Vergara, Appl. Phys. A 55, 144 (1992) [YYH94] M. Yamaga, T. Yosida, S. Hara, N. Kodama, B. Henderson, J. Appl. Phys. 75(2), 1111 (1994) [CTS95] W. Chen, H. Tang, C. Shi, J. Deng, J. Shi, Y. Zhou, S. Xia, Y. Wang, S. Yin, Appl. Phys. Lett. 67(3), 317 (1995) [E94] B. D. Evans, J. Lumin. 60 & 61, 620 (1994) [RRT98] E. Ruza, H.-J. Reyher, J. Trokss, M. Wöhlecke, J. Phys.: Condens. Matter 10, 4297 (1998) [R98] E. Ruza, „Durch Lumineszenz nachgewiesene magnetische Resonanz: Aufbau eines Spektrometers und Messungen an den Laserkristallen Al2O3:Cr und Al2O3:Ti“, Dissertation, Osnabrück (1998), http://elib.uni-osnabrueck.de/dissertations/physics/E.Ruza/ [RR00a] E. Ruza, H.-J. Reyher, wird veröffentlicht [BDK96] S.A. Basun, T. Danger, A.A. Kaplyanskii, D.S. McClure, K. Petermann, W.C. Wong, Phys. Rev. 54, 6141 (1996) [RR00b] E. Ruza, H.-J. Reyher, wird veröffentlicht [GMK00a] Universität Osnabrück, Graduiertenkolleg Mikrostruktur oxidischer Kristalle, 2000, vorheriger Bericht [E99] S.C. Eden, Dissertation, Osnabrück 1999 Eigene Publikationen 3. „Calculations on ODMR and lifetime measurements in Ti-doped α–Al2O3“, E. Ruza, H.-J. Reyher, wird veröffentlicht 4. „A new „green“-emitting center in Ti-doped α–Al2O3“, E. Ruza, H.-J. Reyher, wird veröffentlicht
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