Universität Osnabrück, Graduiertenkolleg Mikrostruktur oxidischer

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46 UNIVERSITÄT OSNABRÜCK, FACHBEREICH PHYSIK [5] O.F. Schirmer: Zeitschrift für Physik B 24, 235 (1976) [6] W.P. Wolf, M. Ball: J. Phys. Soc. Japan 17 (Suppl. B1), 443 (1962) [7] J.A. Koningstein, J.E. Geusic: Phys. Rev. A 136, 711 (1964) Konferenzbeiträge und Tagungsbesuche: 27.-30. Juni 1999: „Seventh topical meeting on photorefractive materials, effects and devices“, Elsinore (Dänemark) 13.-15. Juni 2000: „Microstructure of oxide materials“, Internationaler Workshop der Universität Osnabrück Beitrag zur ICDIM 2000, Johannesburg (Südafrika): „Magnetic circular dichroism and g-values of small bound hole polarons in KTaO3 and MgO. A comparative study.“ Eigene Publikationen: M. Pape, H.-J. Reyher, N. Hausfeld, S. Mendricks: „Photoactive Pb 3+ host lattice ions in photorefractive Pb5Ge3O11 characterized by ODMR and EPR“, Trends in optics and photonics (TOPS) Vol. 27, 42 (1999) H.-J. Reyher, N. Hausfeld, M. Pape, J. Baur, J. Schneider: „Attribution of the near-UV absorption bands of YAG:Ce to Ce 3+ -ions by MCD and ODMR“, Solid State Commun. 110, 345 (1999) H.-J. Reyher, N. Hausfeld, M.Pape: „An MCD and ODMR investigation of Fe 2+ - and Fe 3+ -centers in KTaO3“, eingereicht bei J. Phys., Condens. Matter Besuchte Lehrveranstaltungen: Ringvorlesung des Graduiertenkollegs: „Störstellen in Oxiden“ Ringvorlesung des Graduiertenkollegs: „Elektonische Struktur oxidischer Kristalle“ Kotomin: „Introduction into theory of defects in oxide solids“ Kotomin: „Computational methods and modelling of advanced materials“ Donnerberg: „ Einführung in die Quantenchemie“
GRADUIERTENKOLLEG MIKROSTRUKTUR OXIDISCHER KRISTALLE 47 Durch Lumineszenz nachgewiesene magnetische Resonanz: Aufbau eines Spektrometers und Messungen an den Laserkristallen Al2O3:Cr und Al2O3:Ti Beginn des Projekts: 01.08.1994 Beginn der Förderungsperiode: 01.07.1997 Ende des Projekts: 31.07.1997 Dipl. Phys. Egils Ruza Betreuer: Dr. H.-J. Reyher, Prof. Dr. O. F. Schirmer, apl. Prof. Dr. M. Wöhlecke Zusammenfassung Im Berichtzeitraum ist die ODMR-Messapparatur, deren Aufbau schon im vorherigen Teilbericht [1] geschildert wurde, weiter verbessert und intensiv verwendet worden. Mit der optisch detektierten magnetischen Resonanz (ODMR) in Lumineszenz ist eine Klärung der bisher kontrovers diskutierten Modelle der „blau-grünen“ Lumineszenz in Ti-dotiertem Al2O3 gelungen. Die Daten aus den ODMR-Messungen des angeregten Zustandes erlaubten, die „blaue“ und die „grüne“ Lumineszenzbande jeweils einem Ti 3+ -O - -Defektzentrum zuzuordnen. Des weiteren lieferte die ODMR Informationen über die unterschiedliche mikroskopische Struktur der Defektzentren. ODMR-Messungen in Cr-dotiertem Al2O3 ermöglichten eine Kalibrierung des Messaufbaus. Stand der Forschung Von Ti-dotiertem Al2O3 ist vor allem die Emissionsbande im nahen IR bekannt, da die entsprechenden Übergänge beim Ti-Laser aktiv sind. Die Wechselwirkung des angeregten d-Elektrons von Ti 3+ mit dem Gitter führt zu einer dynamischen Verbreiterung der Emissionsbande, die die Basis für den breiten Abstimmbereich des Ti- Lasers bildet [2]. Neben der NIR-Emissionsbande ist auch seit langem eine Emission im blauen Wellenlängenbereich in vielen Ti-aktivierten Materialien bekannt [3,4]. In Al2O3:Ti wurde diese Lumineszenz bei Raumtemperatur erst 1985 beobachtet und mit Ti 4+ korreliert [5,6], da durch das Tempern des Kristalls ihre Intensität zugunsten der Ti 3+ -Emission abgenommen hat. Später wurde die „blaue“ Emission einem (4s→3d)-Übergang von Ti 3+ zugeordnet [7]. In Konkurrenz dazu steht das Modell, dass diese Lumineszenz nicht von einem Ti 3+ - Zentrum kommt, sondern eher von einem Aggregat-Zentrum stammt [8]. Dagegen haben Blasse et al. durch Temperexperimente diese Lumineszenzbande einem Ti 4+ -O 2- -Charge-Transfer-Übergang zugewiesen [9]. Weitere Untersuchungen haben gezeigt, dass die UV-angeregte Lumineszenz von Al2O3:Ti zwei verschiedene Komponenten mit unterschiedlichen Lebensdauern [10] und Maxima [11] besitzt, die „blaue“, langlebige Teilbande und die „grüne“, kurzlebige Teilbande (Lebensdauern 1.4 ms und 47 µs bei T=10 K). Diese Teilbanden weisen unterschiedliche Anregungsspektren auf. Die „blaue“ wird mit 255 nm und 272 nm, und die grüne mit 295 nm angeregt [12]. Zur Erklärung der kurzlebigen „grünen“ Teilbande wurde der (4s→3d)-Übergang von Ti 3+ vorgeschlagen, da sich dadurch die Abhängigkeit der Emissionseffizienz von der Anregungsintensität erklären ließ [11]. Im Gegensatz dazu schlug Yamaga für die grüne Teilbande ein modifiziertes Ti-Charge-Transfer- Modell vor, wobei das Ti 4+ -Zentrum von einer direkt benachbarten Al-Vakanz 1 gestört sein soll [12]. Durch Untersuchungen an Al2O3:Ti-Proben und kodotierten Al2O3:Ti,Mg-Proben wurde das Modell der lokal kompensierten Charge-Transfer-Zentren gestützt, da die Lebensdauern der „grünen“ Teilbande in beiden Proben unterschiedlich waren [13,14]. Aufgrund dessen, dass auch in undotierten synthetischen Al2O3-Kristallen eine blaue Lumineszenz vorhanden ist, wurde neuerdings das F + -Zentrum für die Lumineszenz im Sichtbaren verantwortlich gemacht [15]. Die F + -Zentren-Bildung soll nach Ref. [15] durch Ti-Dotierung gefördert werden. Das Ziel der vorliegenden Arbeit bestand darin, diese widersprüchlichen Modelle der Al2O3:Ti-Lumineszenz im Bereich von 400 nm bis 700 nm zu überprüfen. 1 Die Vakanzen sind negativ zum Gitter geladen und kompensieren somit den positiven Ladungsüberschuss, der durch den Einbau von Ti 4+ -Zentren entsteht.
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