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P. Knoll, Vorlesung: Anregungen im Festkörper ........ 2std. SS03 Seite 62 4.4.1 Ramanstreuung an polaren Phononen: Die Ramanstreuintensität wurde früher bereits in einfacher Weise als Änderung der elektrischen Suszeptibilität mit der Normalkoordinate beschrieben: I 2 ⎛ dχ ⎞ ∝ ⎜ ⎟ ⎝ dQ ⎠ . Falls das Phonon ein elektrisches Feld mit sich führt (also polar ist), ist ein Beitrag auch von der Änderung der elektrischen Suszeptibilität mit einem elektrischen Feld zu erwarten. Dies entspricht einem elektro-optischen Effekt. Mathematisch lässt sich dies als Auflösung des totalen Differenzials nach der Normalkoordinate ausdrücken: 2 2 αβ αβ αβ γ αβ αβ ⎛ dχ ( Q, E, ω,... ⎞ ⎛ ∂χ ∂χ ∂E ⎞ ⎛ ∂χ 1 −1 −1 δ I ∝ ⎜ ⎟ r = ⎜ + ⎟ = ⎜ − ( W + ε ∞ − I ) Z γ δγ r dQr ∂Qr ∂E ∂Qr ∂Qr ε 0 ⎝ r r ⎠ ⎝ Dabei wurde der bereits bei den Polaritonen erhaltene Ausdruck für das elektrische Feld eines polaren Phonons verwendet. Um wieder die einfachere Matrixschreibweise verwenden zu können betrachten wir nur den Ramantensor für ein Phonon, das durch die Matrix W charakterisiert ist: T T ⎠ T −1 1 ⎛ ∂χ ⎞ − W − ⎜ r ⎟ ∞ W ε 0 ⎝ ∂E ⎠ ⎛ dχ ⎞ ⎛ ∂χ ⎞ −1 −1 T 1 ⎜ ⎟ ⎜ ⎟ ⎜ r ⎟ = ⎜ r ⎟ U ( W + ε − I ) Z U . ⎝ dQW ⎠ ⎝ ∂QTO ⎠ Dies beschreibt nun die Raman-Streuintensität von einem beliebigen polaren Phonon. Zu beachten ist, dass im allgemeinen Fall ein Wechsel der Normalkoordinaten stattfindet, was das Auftauchen der entsprechenden Transformationsmatrix U erklärt. Für das longitudinale Phonon erhält man somit eine Ramanintensität, welche bestimmt wird durch: T T T −1 1 ⎛ ∂χ ⎞ −1 T −1 LO − ⎜ r ⎟ ( ε ∞ ) Z U LO ε 0 ⎝ ∂E ⎠ ⎛ dχ ⎞ ⎛ ∂χ ⎞ ⎜ ⎟ = ⎜ ⎟ ⎜ r ⎟ ⎜ r ⎟ U . ⎝ dQLO ⎠ ⎝ ∂QTO ⎠ Die Intensität der LO-Streuung wird dabei je nach Vorzeichen der partiellen Ableitungen gegenüber der TO-Intensität durch den SHG-Koeffizienten erhöht oder erniedrigt. 4.4.2 Infrarot-Spektroskopie Die Reflexion, Transmission und Absorption von elektromagnetischer Strahlung wird durch die komplexe dielektrische Funktion für die jeweiligen Polarisationsrichtungen beschrieben. Im Bereich der polaren Gitterschwingungen wurde diese (und daraus der komplexe Brechungsindex) bereits ohne Diskussion der Polaritonen abgeleitet. Da die Gitterschwingungen im Frequenzbereich der Infraroten elektromagnetsichen Strahlung liegen, ist die Infrarot-Spektroskopie eine geeignete Untersuchungsmethode, die auch vielfach angewendet wird. Für analytische Untersuchungszwecke wird dabei meist eine Transmissionsmessung durchgeführt. Dominiert wird dieses Transmissionsspektrum ⎝ ∂χ ∂E αβ γ ⎞ ⎟ ⎠ 2 .
P. Knoll, Vorlesung: Anregungen im Festkörper ........ 2std. SS03 Seite 63 vorwiegend von den Absorptionen, welche vom Imaginärteil des Brechungsindex beschrieben werden. Dadurch erhält man eine Struktur im Transmissionsspektrum, welche von den TO- Frequenzen ωTO bestimmt wird. Für genauere Untersuchungen an Festkörpern geht man nicht von der Transmission der elektromagnetischen Strahlung aus, da diese durch Absorption und Reflexion bestimmt wird und daher eine genauere Interpretation schwierig ist. Zweckmäßiger ist es, die reine Reflexion zu betrachten, welche auch einfach gemessen werden kann. Der Einfachheit halber betrachten wir einen Kristall mit nur einer polaren Mode und vernachlässigen jede Dämpfung und auch jeden Beitrag höherer Oszillationen zur dielektrischen Funktion ( ε ∞ = 1 ). Die Intensität der reflektierten elektromagnetischen Strahlung bei senkrechtem Einfall wird durch die Fresnel'schen Formeln beschrieben und wird durch den Reflexionsgrad: R ( ω) = ( ) ( ) 2 2 n( ω) − 1 n( ω) + 1 für unseren einfachen Fall ausgedrückt. Dabei ergibt sich der frequenzabhängige Brechungsindex zu: 2 ω − ω n ( ω) = ε ( ω) = . 2 ω − ω 2 LO 2 TO Wie bereits erwähnt haben wir dieses Ergebnis ohne Berücksichtigung der Polaritonen erhalten. Dass jedoch tatsächlich auch hier bereits das Polaritonverhalten implizit enthalten ist erkennt man, wenn man den Brechungsindex im Teilchenbild interpretiert. Dazu betrachten wir einfach die Brechung der elektromagnetischen Strahlung an einem Medium, welches sich in Vakuum befindet. Die Richtungsänderung der Ausbreitung der elektromagnetischen Strahlung an der Grenzfläche ist durch das bekannte Brechungsgesetz sinα = n( ω) sin β gegeben, wobei die Winkel auf die Senkrechte zur Grenzfläche bezogen sind und der Winkel α den Einfallswinkel im Vakuum und β den Winkel des gebrochenen Strahles im Medium bezeichnen. Im Teilchenbild betrachten wir ein einzelnes Photon mit Energie E = hω und r r Impuls p = hk . Wegen der gebrochenen Translationssymmetrie an der Grenzfläche gilt die Impulserhaltung für ein einzelnes Photon nur für die Komponente parallel zur Grenzfläche: r ω r k sinα = sinα = km sin β . c Es stellt sich somit die Frage nach dem Betrag des Wellenvektors im Medium. Da im Medium anstelle des reinen Photons nur ein Polariton existieren kann, muss hier der für die Energie (Frequenz) entsprechende Impuls (Wellenvektor) des Polaritons genommen werden. Für unseren einfachen Fall (eine Mode, keine Dämpfung, etc.) erhalten wir für die dispersionslose longitudinale Mode:
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