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P. Knoll, Vorlesung: Anregungen im Festkörper ........ 2std. SS03 Seite 48 Die mathematische Formulierung erfolgt im sogenannten Su-Schriefer-Heeger-Modell (SSH- Modell), wobei die einfache tight-binding Beschreibung der Elektronen durch eine Abstandsabhängigkeit des Hopping-integrales erweitert wird. + + ⎛ ∂t ⎞ + + H elekt. = −∑ t( r) ( ci ci+ 1 + ci+ 1ci ) ≈ −∑ ⎜t 0 + ( ui − ui+ 1) + ...... ⎟( ci ci+ 1 + ci+ 1ci ) . i i ⎝ ∂r ⎠ Der gesamt Hamiltonoperator umfasst nicht nur den elektronischen Teil sondern auch die Energieanteile der Kerne: M 2 f 2 ⎛ ∂t ⎞ + + H SSH = ∑ u& i + ∑ ( ui − ui+ 1) − ∑⎜ t0 + ( ui − ui+ 1) ⎟( ci ci+ 1 + ci+ 1ci ) . i 2 i 2 i ⎝ ∂r ⎠ Geht man vom diskreten Index i auf eine kontinuierliche Variable x über, so erhält man folgende solitäre Lösung für die Kernauslenkungen: ⎛ x − x0 ⎞ u ( x) = ∆ tanh⎜ ⎟ . ⎝ ξ ⎠ Man erkennt, dass der Übergang von der +∆ zur -∆ Phase nicht abrupt sondern mit einer gewissen durch ξ bestimmten Breite erfolgt. (Bei den Polymeren ist dies ein paar Doppelbindungen.) Die genaue Lage x0 wo dieser Übergang stattfindet ist dabei nicht fixiert. Das Gap im elektronischen Spektrum erhält man mit: 1 ∂t − α ε gap = 8 ∆ = 8t0e . ∂r Dabei wurde ebenfalls eine dimensionslose Elektron-Phonon-Wechselwirkungskonstante α definiert die jedoch unterschiedlich zur früheren Größe λ ist: 2 ⎛ ∂t ⎞ 4 ∂t ⎜ ⎟ aλ α ⎝ ∂r = ⎠ ≡ ∂r . πft0 t0 2π Die Amplitude des Solitons ergibt sich zu: 1 t − 0 α ∆ = e . ∂t ∂r Solitonen sind daher Phasengrenzen oder Kink's. Interessant werden sie, wenn man versucht ihnen Ladung und Spin zuzuordnen. Da im Übergangsbereich lokal ja nur die Peierlsverzerrung aufgehoben ist, ist leicht einzusehen, dass dieses Soliton keine Ladung 0 besitzt, also neutral ist und mit S bezeichnet wird. Durch die lokale Aufhebung der Peierlsverzerrung bildet sich jedoch wieder das ursprüngliche elektronische Energieniveau an der Fermienergie aus, dass jedoch nur lokalen Charakter hat. Dieses ist mit einem Elektron besetzt (ungerade Anzahl an Elektronen auf der Kette strenggenommen vorausgesetzt) und gibt damit dem neutralen Soliton den Spin 1/2. Dieses Elektron kann leicht entfernt werden + 0 und liefert dann ein Spin-loses S ; oder es wird das chemisch gesehene Radikal des S mit − einem weiteren Elektron abgesättigt, was zu einem Spin-losen S führt. Jedenfalls ist dies eine einfache Art spinlose bzw. ganzzahlige (also bosonische) Ladungsträger zu erzeugen. Die damit verbundene Hoffnung auf eine Supraleitung bei besonders hohen Temperaturen konnte allerdings bis jetzt nicht erfüllt werden. Zu jedem Soliton gibt es auch das Anti-Teilchen, das Anti-Soliton 0 S , das in unserem einfachen Beispiel das Soliton selbst ist. (Beim Beispiel der zick-zack-Kette ist dies allerdings nicht der Fall.) Beim Anti-Teilchen wird einfach der Kink durch den entsprechenden weiteren Kink wieder aufgehoben.
P. Knoll, Vorlesung: Anregungen im Festkörper ........ 2std. SS03 Seite 49 4.2.3 Polaronen: Polaronen sind bereits aus der klassischen Halbleiterphysik bestens bekannt. Es handelt sich dabei um Ladungsträger (Elektronen oder Löcher), welche sich nicht in einem Bloch-Zustand befinden, sondern mit Hilfe der Elektron-Phonon- Wechselwirkung lokalisieren und um sich herum eine Gitterverzerrung bilden. Dieses gemeinsame Gebilde aus lokalisiertem Ladungsträger und Gitterverzerrung wird Polaron genannt und verhält sich wie ein Ladungsträger mit besonders großer effektiver Masse. Führen wir wieder eine dimensionslose Elektron-Phonon-Wechselwirkungsparameter ein: • Deformationsenergie γ = Phononenergie = hω L 2 so kann die Erhöhung der effektiven Masse im Polaron mpol zur Elektronenmasse m der Bandstruktur ausgedrückt werden zu: 2 1 − 0. 0008γ m pol ≅ m 1 2 1 − γ + 0. 0034γ 6 Dies führt bei einigen Substanzen fast zu dreifachen Massenerhöhungen (2.5 bei KCl). Das Verhalten der Polaronen ist jedoch noch etwas komplexer wenn man berücksichtigt, dass der Ladungsträger an seine Verzerrungsumgebung mit endlicher Kraft gebunden ist (getrappt). So kann es stark getrappte Ladungsträger geben, die meist nur in einer geringen Entfernung Deformation im Gitter erzeugen (kleines Polaron), oder Polaronen mit starker Ausdehnung der Gitterverzerrung und schwacher Lokalisierung (großes Polaron). Während letztere meist sich ähnlich wie Block-Ladungsträger (aber mit geänderter Masse) verhalten, können kleine Polaronen bei entweder genügend hoher Temperatur oder durch Tunneln ihre Bindung zum Gitter überwinden und als Hopping-Leitfähigkeit in Erscheinung treten. Ein interessanter Zusammenhang besteht zu den vorher diskutierten Solitonen. So bilden ein Soliton und sein Anti-Soliton, wenn sie nicht genau an der gleichen Stelle sich befinden und damit komplett neutralisieren, eine leichte Gitterverzerrung. Ist nun eines der Solitonen geladen so liegt ein Polaron (P + oder P - ) vor; sind beide geladen ein zweifach geladenes Polaron, welches Bipolaron (P ++ oder P -- ) genannt wird. Damit kann man z.B. einfach + + 0 schreiben: P = ( S + S ) . Wichtig ist vielleicht noch zu bemerken, dass die Polaronen ebenso wie die Solitonen zunächst im Kristallgitter frei beweglich sind. Allerdings können beide Arten von Anregungen an Kristalldefekten (Leerstellen, Fremdatome, Versetzungen, Rand etc.) gebunden (gepinnt) werden. Es ist daher sehr häufig, dass man nicht das freie Verhalten von Polaronen oder Solitonen beobachtet sonder erst durch z.B. thermische Aktivierung die Pinningkraft überwunden werden muss. In gleicher Weise spricht man auch von gepinnten Ladungsdichtewellen oder Spindichtewellen.
Seite 1 und 2: P. Knoll, Vorlesung: Anregungen im
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