Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ...
Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ... Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ...
mit unabhängigen Untersuchungen. 10.2.2 Anomalien ozonchemisch relevanter Spurengase, Feldmessungen und Modellierung Bearbeiter: Dipl.-Chem. Andreas Waibel Hauptbetreuer: Prof. Fischer, MPI für Chemie Es wurden flugzeuggetragene in situ Messungen von verschiedenen atmosphärischen Spurengasen im Rahmen des EUProjektes STREAMII an Bord einer Cessna Citation II in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre durchgeführt. In einem ersten Feldexperiment mit Ausgangspunkt Amsterdam wurden im Juli 1994 über Europa in einem Höhenbereich von 9 – 12 km stark erhöhte Werte von Kohlenmonoxid (CO) gemessen. In der oberen Troposphäre konnten Werte bis zu 600 ppbv beobachtet werden. In der unteren Stratosphäre variierten die Konzentrationen zwischen typischen Hintergrundwerten von ≈ 40 ppbv und stark erhöhten Werten von ≈ 300 ppbv. Trajektorienberechnungen zeigen, daß die wahrscheinlichste Ursache dafür boreale Feuer sind. Solche Feuer können aufgrund ihrer Energiefreisetzung Konvektionen verursachen, die bis in die obere Troposphäre und gelegentlich sogar bis in die untere Stratosphäre reichen. CO hat einen direkten Einfluß auf die Bildung und Zerstörung von Ozon. Störungen des Ozonhaushalts im Tropopausenbereich und der unteren Stratosphäre haben einen verstärkten Einfluß auf das Strahlungsgleichgewicht der Erde. In einem zweiten Feldexperiment mit Ausgangspunkt Kiruna wurden im Februar 1995 stark erhöhte Konzentrationen von reaktiven Stickstoffverbindungen (NOy) in der unteren arktischen Stratosphäre mit maximalen Werten von 9 ppbv beobachtet. Zur Erklärung dieser Beobachtung ist im Rahmen der vorliegenden Arbeit ein Modell entwickelt worden, welches die Bildung und gravitationsbedingte Sedimentation von Eisteilchen sowie die daraus resultierende räumliche Umverteilung von Salpetersäure (HNO3) und Wasser (H2O) in der arktischen Stratosphäre auf der Basis von ECMWF Daten simuliert. Die Modellergebnisse zeigen – bei Berücksichtigung eines Coating Mechanismus für Eisteilchen aufgrund von Salpetersäuretrihydrat (NAT) – eine substantielle vertikale Umverteilung von NOy (Denitrifizierung und Nitrifizierung) der arktischen Stratosphäre im Winter 1994/95. Der Prozeß der Denitrifizierung wird als eine wesentliche Voraussetzung für einen großskaligen Ozonabbau in der polaren Stratosphäre betrachtet. Der CONachweis erfolgte durch Absorptionsspektroskopie mit Hilfe von abstimmbaren Diodenlasern (TD- LAS). FÜr den NOyNachweis sind die reaktiven Stickstoffverbindungen in einem beheizten Goldkonverter unter Zugabe von CO zu Stickstoffoxid (NO) reduziert worden. NO wurde anschließend mit einem Chemilumineszensdetektor (CLD) nachgewiesen. 10.2.3 Publikationen im Zusammenhang mit Projekten im Graduiertenkolleg Brenninkmeijer, C.A.M., C. Köppel, T. Röckmann, D. Scharffe, M. Bräunlich and V. Gros, Absolute measurement of the abundance of atmospheric carbon monoxide J. Geophys. Res., in press, 2000. Rom, W., C.A.M. Brenninkmeijer, M. Bräunlich, R. Golser, M. Mandl, A. Kaiser, W. Kutschera, A. Priller, S. Puchegger, T. Röckmann, and P. Steier, A detailed 2-year record of atmospheric 14 CO in the temperate northern hemisphere, Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. B, 161, 780-785, 2000. Röckmann, T., J. Kaiser, J.N. Crowley, R. Borchers, W.A. Brand, and P.J. Crutzen, The isotopic enrichment of nitrous oxide (15N14NO, 14N15NO, 14N14N18O) in the stratosphere and in the laboratory, submitted to J. Geophys. Res., 2000. Johnston, J.C., T. Röckmann, and C.A.M. Brenninkmeijer, Laboratory and modeling studies of CO2 and O(1D) isotopic exchange, J. Geophys. Res., 105, 15213-15229, 2000. Röckmann, T., C.A.M. Brenninkmeijer, M. Wollenhaupt, J.N. Crowley, and P.J. Crutzen, Measurement of 96
the isotopic fractionation of 15N14N16O, 14N15N16O and 14N14N18O in the UV photolysis of nitrous oxide, Geophys. Res. Lett., 27, 1399-1402, 2000. Kato, S., J. Kajii, H. Akimoto, M. Bräunlich, T. Röckmann, and C.A.M. Brenninkmeijer, Observed and modeled seasonal variation of 13 C, 18 O and 14 C of atmospheric CO at Happo, a remote site in Japan, and a comparison with other records, J. Geophys. Res., 105, 8891-8900, 2000. Kaiser, J., T. Röckmann, and C.A.M. Brenninkmeijer, Offline extraction and analysis of all N2O isotopomers in tropospheric air, in preparation, 2000. Röckmann, T., C.A.M. Brenninkmeijer, M. Hahn, and N.F. Elanksy, CO mixing and isotope ratios across Russia; Trans-Siberian Railroad Expedition TROIKA 3, April 1997, Chemosphere, 1, 219-231, 1999. Brenninkmeijer, C.A.M., and T. Röckmann, Mass spectrometry of the intramolecular nitrogen isotope distribution of environmental nitrous oxide using fragment-ion analysis, Rap. Comm. Mass Spectrom., 13, 2028-2033, 1999. Kato, S., H. Akimoto, M. Bräunlich, T. Röckmann, and C.A.M. Brenninkmeijer, Measurements of stable carbon and oxygen isotopic composition of CO in automobile exhausts and ambient air from semi-urban Mainz, Germany, Geochem. J., 33, 73-77, 1999. Rom, W., C.A.M. Brenninkmeijer, W. Kutschera, A. Priller, S. Puchegger, C.B. Ramsey, T. Röckmann, and P. Steier, Methodological aspects of 14CO measurements with AMS, submitted to Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. B, 1999. Brenninkmeijer, C.A.M., T. Röckmann, M. Bräunlich, P. Jöckel, and P. Bergamaschi, Review of Progress in Isotope Studies of Atmospheric Carbon Monoxide, Chemosphre: Global Change Science, 1, 33-52, 1999. Röckmann, T., C.A.M. Brenninkmeijer, P.J. Crutzen, and U. Platt, Short term variations in the 13 C/ 12 C ratio of CO as a measure of Cl activation during tropospheric ozone depletion events in the Arctic, J. Geophys. Res., 104, D1, 1691-1697, 1999. Kato, S., H. Akimoto, T. Röckmann, M. Bräunlich, and C.A.M. Brenninkmeijer, Stable isotopic compositions of carbon monoxide from biomass burning experiments, Atmosph. Environm., 33, 4357-4362, 1999. Röckmann, T., and C.A.M. Brenninkmeijer, The error in conventionally reported 13 C/ 12 C ratios of atmospheric CO due to the presence of mass independent oxygen isotope enrichment, Geophys. Res. Lett., 25, 3163-3166, 1998. Bergamaschi, P., C.A.M. Brenninkmeijer, M. Hahn, T. Röckmann, D.H. Scharffe, and P.J. Crutzen, Isotope analysis based source identification for atmospheric CH4 and CO across Russia using the Trans-Siberian railroad, J. Geophys. Res., 1998. Röckmann, T., C.A.M. Brenninkmeijer, G. Saueressig, P. Bergamaschi, J. Crowley, H. Fischer, and P.J. Crutzen, Mass independent fractionation of oxygen isotopes in atmospheric CO due to the reaction CO + OH, Science, 281, 544-546, 1998. Röckmann, T., Measurement and interpretation of 13 C, 14 C, 17 O and 18 O variations in atmospheric carbon monoxide, Ph.D. thesis, University of Heidelberg, Heidelberg, 1998. Röckmann, T., C.A.M. Brenninkmeijer, P. Neeb, and P.J. Crutzen, Ozonolysis of nonmethane hydrocarbons as a source of the observed mass independent oxygen isotope enrichment in tropospheric CO, J. Geophys. Res., 103, 1463-1470, 1998. Brenninkmeijer, C.A.M., and T. Röckmann, A rapid method for the preparation of O 2 from CO 2 for mass spectrometric analysis of 17O/16O ratios, Rap. Commun. Mass Spectrom., 12, 479-483, 1998. Crutzen, P.J., N.F. Elansky, M. Hahn, G.S. Golitsyn, C.A.M. Brenninkmeijer, D.H. Scharffe, I.B. Belikov, M. Maiss, P. Bergamaschi, T. Röckmann, A.M. Grisenko, and V.M. Sevostyanov, Trace gas measurements 97
- Seite 45 und 46: in Reihenuntersuchungen erlauben, U
- Seite 47 und 48: 8.1.6 Untersuchungen zum Gehalt an
- Seite 49 und 50: 8.1.8 Vergleichende Untersuchungen
- Seite 51 und 52: geringeren Gehalt an Abwehrsubstanz
- Seite 53 und 54: chungen bestätigt. So konnte eine
- Seite 55 und 56: Pool bezogen auf die Ethylenprodukt
- Seite 57 und 58: PEUSER, D., WILD, A.: Umweltsimulat
- Seite 59 und 60: maier, L., Reinhardt, W., Sieferman
- Seite 61 und 62: anorganischen Kohlenstoff bzw. dem
- Seite 63 und 64: als im LL. Dieser Befund spricht f
- Seite 65 und 66: Faktor zwei über denen des lipophi
- Seite 67 und 68: Teil um Größenordnungen von den i
- Seite 69 und 70: Hauptbetreuer: Univ.-Prof. Dr. A. S
- Seite 71 und 72: in die Untersuchung einbezogen werd
- Seite 73 und 74: jeweiligen Generationszeit untersch
- Seite 75 und 76: Langzeitforschung und als Prognosei
- Seite 77 und 78: Dieser Ansatz liefert einen wesentl
- Seite 79 und 80: Im Gegensatz zum magmatisch-pegmati
- Seite 81 und 82: 9.4 Angewandte Geologie, Hydrogeolo
- Seite 83 und 84: Problematik dar, da hier das Schutz
- Seite 85 und 86: man Affinitäten der Sprengstoffe f
- Seite 87 und 88: vorgelegten geochemischen und bioch
- Seite 89 und 90: 10 Projekte am Max-Planck-Institut
- Seite 91 und 92: 10.1.4 Spurengasaustausch klimarele
- Seite 93 und 94: Journal of Geophys. Res. 102, D19,
- Seite 95: oxidation on estimated emission rat
- Seite 99 und 100: 11 Statistische Angaben zu Kollegia
- Seite 101 und 102: Bode, Kirsten Arbeitsgruppe Dr. Kes
- Seite 103 und 104: Füll, Christine Arbeitsgruppe Prof
- Seite 105 und 106: Heinig, Sabine Arbeitsgruppe Prof.
- Seite 107 und 108: Kaus-Thiel, Andrea Arbeitsgruppe Pr
- Seite 109 und 110: Kurz, Claudia Arbeitsgruppe Prof. W
- Seite 111 und 112: Müller, Peter Arbeitsgruppe Prof.
- Seite 113 und 114: Schmidt, Wieland Arbeitsgruppe Prof
- Seite 115 und 116: Simon, Simone Arbeitsgruppe Prof. S
- Seite 117 und 118: Uhlig, Eva-Maria Arbeitsgruppe Prof
- Seite 119 und 120: Zhu, Hua Arbeitsgruppe Prof. Wild,
the isotopic fractionation of 15N14N16O, 14N15N16O and 14N14N18O in the UV photolysis of nitrous<br />
oxide, Geophys. Res. Lett., 27, 1399-1402, 2000.<br />
Kato, S., J. Kajii, H. Akimoto, M. Bräunlich, T. Röckmann, and C.A.M. Brenninkmeijer, Observed and<br />
modeled seasonal variation of 13 C, 18 O and 14 C of atmospheric CO at Happo, a remote site in Japan, and<br />
a comparison with other records, J. Geophys. Res., 105, 8891-8900, 2000.<br />
Kaiser, J., T. Röckmann, and C.A.M. Brenninkmeijer, Offline extraction and analysis of all N2O isotopomers<br />
in tropospheric air, in preparation, 2000.<br />
Röckmann, T., C.A.M. Brenninkmeijer, M. Hahn, and N.F. Elanksy, CO mixing and isotope ratios across<br />
Russia; Trans-Siberian Railroad Expedition TROIKA 3, April 1997, Chemosphere, 1, 219-231, 1999.<br />
Brenninkmeijer, C.A.M., and T. Röckmann, Mass spectrometry of the intramolecular nitrogen isotope<br />
distribution of environmental nitrous oxide using fragment-ion analysis, Rap. Comm. Mass Spectrom., 13,<br />
2028-2033, 1999.<br />
Kato, S., H. Akimoto, M. Bräunlich, T. Röckmann, and C.A.M. Brenninkmeijer, Measurements of stable<br />
carbon and oxygen isotopic composition of CO in automobile exhausts and ambient air from semi-urban<br />
Mainz, Germany, Geochem. J., 33, 73-77, 1999.<br />
Rom, W., C.A.M. Brenninkmeijer, W. Kutschera, A. Priller, S. Puchegger, C.B. Ramsey, T. Röckmann,<br />
and P. Steier, Methodological aspects of 14CO measurements with AMS, submitted to Nucl. Instr. Meth.<br />
Phys. Res. B, 1999.<br />
Brenninkmeijer, C.A.M., T. Röckmann, M. Bräunlich, P. Jöckel, and P. Bergamaschi, Review of Progress<br />
in Isotope Studies of Atmospheric Carbon Monoxide, Chemosphre: Global Change Science, 1, 33-52, 1999.<br />
Röckmann, T., C.A.M. Brenninkmeijer, P.J. Crutzen, and U. Platt, Short term variations in the 13 C/ 12 C<br />
ratio of CO as a measure of Cl activation during tropospheric ozone depletion events in the Arctic, J.<br />
Geophys. Res., 104, D1, 1691-1697, 1999.<br />
Kato, S., H. Akimoto, T. Röckmann, M. Bräunlich, and C.A.M. Brenninkmeijer, Stable isotopic compositions<br />
of carbon monoxide from biomass burning experiments, Atmosph. Environm., 33, 4357-4362,<br />
1999.<br />
Röckmann, T., and C.A.M. Brenninkmeijer, The error in conventionally reported 13 C/ 12 C ratios of atmospheric<br />
CO due to the presence of mass independent oxygen isotope enrichment, Geophys. Res. Lett., 25,<br />
3163-3166, 1998.<br />
Bergamaschi, P., C.A.M. Brenninkmeijer, M. Hahn, T. Röckmann, D.H. Scharffe, and P.J. Crutzen, Isotope<br />
analysis based source identification for atmospheric CH4 and CO across Russia using the Trans-Siberian<br />
railroad, J. Geophys. Res., 1998.<br />
Röckmann, T., C.A.M. Brenninkmeijer, G. Saueressig, P. Bergamaschi, J. Crowley, H. Fischer, and P.J.<br />
Crutzen, Mass independent fractionation of oxygen isotopes in atmospheric CO due to the reaction CO +<br />
OH, Science, 281, 544-546, 1998.<br />
Röckmann, T., Measurement and interpretation of 13 C, 14 C, 17 O and 18 O variations in atmospheric carbon<br />
monoxide, Ph.D. thesis, University of Heidelberg, Heidelberg, 1998.<br />
Röckmann, T., C.A.M. Brenninkmeijer, P. Neeb, and P.J. Crutzen, Ozonolysis of nonmethane hydrocarbons<br />
as a source of the observed mass independent oxygen isotope enrichment in tropospheric CO, J. Geophys.<br />
Res., 103, 1463-1470, 1998.<br />
Brenninkmeijer, C.A.M., and T. Röckmann, A rapid method for the preparation of O 2 from CO 2 for mass<br />
spectrometric analysis of 17O/16O ratios, Rap. Commun. Mass Spectrom., 12, 479-483, 1998.<br />
Crutzen, P.J., N.F. Elansky, M. Hahn, G.S. Golitsyn, C.A.M. Brenninkmeijer, D.H. Scharffe, I.B. Belikov,<br />
M. Maiss, P. Bergamaschi, T. Röckmann, A.M. Grisenko, and V.M. Sevostyanov, Trace gas measurements<br />
97
Change language