Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ...
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is 244 bestimmt worden. Über die Arbeiten mit dem Titan-Saphir Lasersystem wurde auf 4 Konferenzen berichtet. Dies waren Vorträge auf den Frühjahrstagungen der Deutschen Physikalischen Gesellschaft 1998 in Konstanz und 1999 in Heidelberg und dem InCom’99 Symposium in Düsseldorf. Auf dem Symposium ” Resonance Ionisation Spectroscopy“ 1998 in Manchester wurde ein Poster vorgestellt. Auf der Messe ” Laser 99“ in München wurde ein Titan-Saphir Laser einem breiten Publikum präsentiert. 7.1.2 Bestimmung der Ionisationsenergien von Curium und Plutonium Bearbeiter: Dipl.-Phys. Stefan Köhler Hauptbetreuer: Dr. N. Trautmann Die Ionisationsenergie (IP) spielt als fundamentale Größe eines Elements in vielen physikalischen und chemischen Prozessen eine wichtige Rolle. Ihre präzise Bestimmung dient der Untersuchung systematischer Trends in den Bindungsenergien und unterstützt die Interpretation atomarer Spektren. Zudem kann die Ionisationsenergie als Test für Multi-Konfigurations-Dirac-Fock-Rechnungen dienen. Die präzisesten Bestimmungen der Ionisationsenergien wurden mittels Laserspektroskopie durchgeführt. So wurde die Ionisationsenergie des schwersten bisher untersuchten Elements, Plutonium, über die Konvergenzen von Rydbergserien ermittelt, wobei jedoch bis zu 2 g Plutonium eingesetzt werden mussten. Für die schwereren Aktiniden existieren nur Vorhersagen der Ionisationsenergien, die aus spektroskopischen Daten abgeleitet sind. Aufgrund der hohen Nachweiseffizienz der Resonanzionisations-Massenspektroskopie, die atomspektroskopische Untersuchungen auch bei sehr geringen Probenmengen (≤ 10 12 Atome) zulässt, ist es möglich, die Ionisationsenergie der schwereren Aktiniden zu bestimmen, welche nur in geringen Mengen zugänglich und handhabbar sind. Hierzu wird dem Coulombpotential des Atoms ein externes, statisches elektrisches Feld überlagert, so dass es nach dem klassischen Sattelpunktmodell zu einer Absenkung des Potentials in Richtung des elektrischen Feldes kommt. Die energetische Lage des entstehenden Sattelpunkts ist linear von der Wurzel der elektrischen Feldstärke abhängig. Alle Zustände, die nun energetisch über dem Sattelpunkt liegen, werden feldionisiert. Den Sattelpunkt bezeichnet man daher als Ionisationsschwelle im elektrischen Feld. Experimentell wird mit Hilfe eines Lasersystems, bestehende aus drei durchstimmbaren Farbstofflasern und zwei Kupferdampflasern, ein angeregter Zustand des Atoms in zwei Stufen durch Laserlicht resonant populiert. Das in einem vorgegebenen statischen elektrischen Feld befindliche Atom wird dann durch einen weiteren Laserstrahl ionisiert, dessen Frequenz durchgestimmt wird. Die erzeugten Ionen werden in einem Flugzeitspektrometer massenselektiv nachgewiesen. Die Lage der Ionisationsschwelle wird durch den spontanen Anstieg des Ionensignals bestimmt. Führt man diese Messung bei unterschiedlichen Feldstärken durch, so kann die Ionisatiosnenergie nach dem Sattelpunktmodell durch Extrapolation der Ionisationsschwelle auf die Feldstärke Null bestimmt werden. Auf diese Art und Weise wurde die Ionisationsenergie von 248 Cm über 15 Messpunkte mit insgesamt nur 6 · 10 12 Atomen zu IP( 248 Cm) = 48324(2) cm −1 ≡ 5.9915(2) eV zum ersten Mal bestimmt. Die Ionisationsenergie von 239 Pu wurde zur Bestätigung der Methode erneut gemessen und zu IP( 239 Pu) = 48601(2) cm −1 ≡ 6.0258(2) eV erhalten, wobei 1·10 12 Atome (0.4 ng) verwendet wurden. Die Übereinstimmung mit dem durch Rydbergkonvergenzen ermittelten Literaturwert von IP( 239 Pu) = 48604(1) cm −1 ≡ 6.0262(2) eV ist hervorragend und bestätigt die hohe Präzision der verwendeten Methode. Die hohe Empfindlichkeit der Resonanzionisations-Massenspektroskopie wurde im Hinblick auf die Spurenanalyse von Curium exploriert, wobei eine Nachweisgrenze für Curium von 7 · 10 6 Atomen angegeben werden kann. 36
7.1.3 Publikationen im Zusammenhang mit Projekten im Graduiertenkolleg R. Deißenberger, S. Köhler, F. Ames, K. Eberhardt, N. Erdmann, H. Funk, G. Herrmann, H.-J. Kluge, M. Nunnemann, G. Passler, J. Riegel, F. Scheerer, N. Trautmann, F.-J. Urban Erste Messung der Ionisationsenergie der Elemente Americium und Curium Angew. Chem. 107, 891 (1995) R. Deissenberger, S. Köhler, F. Ames, K. Eberhardt, N. Erdmann, H. Funk, G. Herrmann, H.-J. Kluge, M. Nunnemann, G. Passler, J. Riegel, F. Scheerer, N. Trautmann, F.-J. Urban First Determination of the Ionization Potential of Americium and Curium Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 34, 814 (1995) S. Köhler, F. Albus, R. Deißenberger, N. Erdmann, H. Funk, H.-U. Hasse, G. Herrmann, G. Huber, H.-J. Kluge, M. Nunnemann, G. Passler, P.M. Rao, J. Riegel, N. Trautmann, F.-J. Urban Determination of the First Ionization Potential of Actinides by Resonance Ionization Mass Spectroscopy in: Resonance Ionization Spectroscopy 1994, AIP Conference Proceedings 329 (H.-J. Kluge, J.E. Parks, K. Wendt eds.) p. 377, AIP Press, New York 1995 S. Köhler, N. Erdmann, M. Nunnemann, G. Herrmann, G. Huber, J.V. Kratz, G. Passler, N. Trautmann Die experimentelle Bestimmung der Ionisationsenergien von Berkelium und Californium Angew. Chem. 108, 3036 (1996) S. Koehler, N. Erdmann, M. Nunnemann, G. Herrmann, G. Huber, J.V. Kratz, G. Passler, N. Trautmann First Experimental Determination of the Ionization Potentials of Berkelium and Californium Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 35, 2856 (1996) M. Nunnemann, K. Eberhardt, N. Erdmann, G. Herrmann, G. Huber, S. Köhler, J.V. Kratz, A. Nähler, G. Passler, N. Trautmann Determination of the First Ionization Potential of Berkelium and Californium by Resonance Ionization Mass Spectroscopy in: Resonance Ionization Spectroscopy 1996, AIP Conference Proceedings 388 (N. Winograd, J.E. Parks eds.) p. 267, AIP Press, New York 1997 S. Köhler, R. Deißenberger, K. Eberhardt, N. Erdmann, G. Herrmann, G. Huber, J.V. Kratz, M. Nunnemann, G. Passler, P.M. Rao, J. Riegel, N. Trautmann, K. Wendt Determination of the First Ionization Potential of Actinide Elements by Resonance Ionization Mass Spectroscopy Spectrochimica Acta B52, 717 (1997) N. Erdmann, M. Nunnemann, K. Eberhardt, G. Herrmann, G. Huber, S. Köhler, J.V. Kratz, G. Passler, J.R. Peterson, N. Trautmann, A. Waldek Determination of the First Ionization Potential of Nine Actinide Elements by Resonance Ionization Mass Spectroscopy (RIMS) J. Alloys and Compounds 271-273, 837 (1998) 7.2 Physikalische Chemie Univ.-Prof. Dr. W. Baumann und Mitarbeiter (Institut für physikalische Chemie) 7.2.1 Speziesanalytik quecksilberorganischer Verbindungen und deren Anwendung auf biotische und abiotische Matrizes Bearbeiter: Dipl.-Chem. R. Fischer Hauptbetreuer: Univ.-Prof. Dr. W. Baumann, Prof. Dr. M. Andreae In dieser Arbeit wurden der Gehalt und das Mobilitäts- sowie Akkumulationsverhalten von quecksilberorganischen Verbindungen in ausgewählten terrestrischen Umweltkompartimenten des ehemalige Quecksilber- Bergbaugebietes ” Stahlberg“ untersucht. Als speziesselektive Analysenmethode für die Identifizierung und Quantifizierung von Organo-Quecksilber- Spezies wurde ein ” Purge and Trap“-Quarzofen-Atomabsorptionsspektrometer-System entwickelt. Dieses 37
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7.1.3 Publikationen im Zusammenhang mit Projekten im Graduiertenkolleg<br />
R. Deißenberger, S. Köhler, F. Ames, K. Eberhardt, N. Erdmann, H. Funk, G. Herrmann, H.-J. Kluge, M.<br />
Nunnemann, G. Passler, J. Riegel, F. Scheerer, N. Trautmann, F.-J. Urban Erste Messung der Ionisationsenergie<br />
der Elemente Americium und Curium Angew. Chem. 107, 891 (1995)<br />
R. Deissenberger, S. Köhler, F. Ames, K. Eberhardt, N. Erdmann, H. Funk, G. Herrmann, H.-J. Kluge,<br />
M. Nunnemann, G. Passler, J. Riegel, F. Scheerer, N. Trautmann, F.-J. Urban First Determination of the<br />
Ionization Potential of Americium and Curium Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 34, 814 (1995)<br />
S. Köhler, F. Albus, R. Deißenberger, N. Erdmann, H. Funk, H.-U. Hasse, G. Herrmann, G. Huber, H.-J.<br />
Kluge, M. Nunnemann, G. Passler, P.M. Rao, J. Riegel, N. Trautmann, F.-J. Urban Determination of the<br />
First Ionization Potential of Actini<strong>des</strong> by Resonance Ionization Mass Spectroscopy in: Resonance Ionization<br />
Spectroscopy 1994, AIP Conference Proceedings 329 (H.-J. Kluge, J.E. Parks, K. Wendt eds.) p. 377,<br />
AIP Press, New York 1995<br />
S. Köhler, N. Erdmann, M. Nunnemann, G. Herrmann, G. Huber, J.V. Kratz, G. Passler, N. Trautmann Die<br />
experimentelle Bestimmung der Ionisationsenergien von Berkelium und Californium Angew. Chem. 108,<br />
3036 (1996)<br />
S. Koehler, N. Erdmann, M. Nunnemann, G. Herrmann, G. Huber, J.V. Kratz, G. Passler, N. Trautmann<br />
First Experimental Determination of the Ionization Potentials of Berkelium and Californium Angew. Chem.<br />
Int. Ed. Engl. 35, 2856 (1996)<br />
M. Nunnemann, K. Eberhardt, N. Erdmann, G. Herrmann, G. Huber, S. Köhler, J.V. Kratz, A. Nähler,<br />
G. Passler, N. Trautmann Determination of the First Ionization Potential of Berkelium and Californium<br />
by Resonance Ionization Mass Spectroscopy in: Resonance Ionization Spectroscopy 1996, AIP Conference<br />
Proceedings 388 (N. Winograd, J.E. Parks eds.) p. 267, AIP Press, New York 1997<br />
S. Köhler, R. Deißenberger, K. Eberhardt, N. Erdmann, G. Herrmann, G. Huber, J.V. Kratz, M. Nunnemann,<br />
G. Passler, P.M. Rao, J. Riegel, N. Trautmann, K. Wendt Determination of the First Ionization<br />
Potential of Actinide Elements by Resonance Ionization Mass Spectroscopy Spectrochimica Acta B52, 717<br />
(1997)<br />
N. Erdmann, M. Nunnemann, K. Eberhardt, G. Herrmann, G. Huber, S. Köhler, J.V. Kratz, G. Passler,<br />
J.R. Peterson, N. Trautmann, A. Waldek Determination of the First Ionization Potential of Nine Actinide<br />
Elements by Resonance Ionization Mass Spectroscopy (RIMS) J. Alloys and Compounds 271-273, 837<br />
(1998)<br />
7.2 Physikalische Chemie<br />
Univ.-Prof. Dr. W. Baumann und Mitarbeiter (Institut <strong>für</strong> physikalische Chemie)<br />
7.2.1 Speziesanalytik quecksilberorganischer Verbindungen und deren Anwendung auf biotische<br />
und abiotische Matrizes<br />
Bearbeiter: Dipl.-Chem. R. Fischer<br />
Hauptbetreuer: Univ.-Prof. Dr. W. Baumann, Prof. Dr. M. Andreae<br />
In dieser Arbeit wurden der Gehalt und das Mobilitäts- sowie Akkumulationsverhalten von quecksilberorganischen<br />
Verbindungen in ausgewählten terrestrischen Umweltkompartimenten <strong>des</strong> ehemalige Quecksilber-<br />
Bergbaugebietes ” Stahlberg“ untersucht.<br />
Als speziesselektive Analysenmethode <strong>für</strong> die Identifizierung und Quantifizierung von Organo-Quecksilber-<br />
Spezies wurde ein ” Purge and Trap“-Quarzofen-Atomabsorptionsspektrometer-System entwickelt. Dieses<br />
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