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Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ...

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is 244 bestimmt worden.<br />

Über die Arbeiten mit dem Titan-Saphir Lasersystem wurde auf 4 Konferenzen berichtet. Dies waren<br />

Vorträge auf den Frühjahrstagungen der Deutschen Physikalischen Gesellschaft 1998 in Konstanz und 1999<br />

in Heidelberg und dem InCom’99 Symposium in Düsseldorf. Auf dem Symposium ” Resonance Ionisation<br />

Spectroscopy“ 1998 in Manchester wurde ein Poster vorgestellt. Auf der Messe ” Laser 99“ in München<br />

wurde ein Titan-Saphir Laser einem breiten Publikum präsentiert.<br />

7.1.2 Bestimmung der Ionisationsenergien von Curium und Plutonium<br />

Bearbeiter: Dipl.-Phys. Stefan Köhler<br />

Hauptbetreuer: Dr. N. Trautmann<br />

Die Ionisationsenergie (IP) spielt als fundamentale Größe eines Elements in vielen physikalischen und chemischen<br />

Prozessen eine wichtige Rolle. Ihre präzise Bestimmung dient der Untersuchung systematischer<br />

Trends in den Bindungsenergien und unterstützt die Interpretation atomarer Spektren. Zudem kann die<br />

Ionisationsenergie als Test <strong>für</strong> Multi-Konfigurations-Dirac-Fock-Rechnungen dienen. Die präzisesten Bestimmungen<br />

der Ionisationsenergien wurden mittels Laserspektroskopie durchgeführt. So wurde die Ionisationsenergie<br />

<strong>des</strong> schwersten bisher untersuchten Elements, Plutonium, über die Konvergenzen von<br />

Rydbergserien ermittelt, wobei jedoch bis zu 2 g Plutonium eingesetzt werden mussten. Für die schwereren<br />

Aktiniden existieren nur Vorhersagen der Ionisationsenergien, die aus spektroskopischen Daten abgeleitet<br />

sind.<br />

Aufgrund der hohen Nachweiseffizienz der Resonanzionisations-Massenspektroskopie, die atomspektroskopische<br />

Untersuchungen auch bei sehr geringen Probenmengen (≤ 10 12 Atome) zulässt, ist es möglich, die<br />

Ionisationsenergie der schwereren Aktiniden zu bestimmen, welche nur in geringen Mengen zugänglich und<br />

handhabbar sind.<br />

Hierzu wird dem Coulombpotential <strong>des</strong> Atoms ein externes, statisches elektrisches Feld überlagert, so dass<br />

es nach dem klassischen Sattelpunktmodell zu einer Absenkung <strong>des</strong> Potentials in Richtung <strong>des</strong> elektrischen<br />

Fel<strong>des</strong> kommt. Die energetische Lage <strong>des</strong> entstehenden Sattelpunkts ist linear von der Wurzel der elektrischen<br />

Feldstärke abhängig. Alle Zustände, die nun energetisch über dem Sattelpunkt liegen, werden<br />

feldionisiert. Den Sattelpunkt bezeichnet man daher als Ionisationsschwelle im elektrischen Feld. Experimentell<br />

wird mit Hilfe eines Lasersystems, bestehende aus drei durchstimmbaren Farbstofflasern und zwei<br />

Kupferdampflasern, ein angeregter Zustand <strong>des</strong> Atoms in zwei Stufen durch Laserlicht resonant populiert.<br />

Das in einem vorgegebenen statischen elektrischen Feld befindliche Atom wird dann durch einen weiteren<br />

Laserstrahl ionisiert, <strong>des</strong>sen Frequenz durchgestimmt wird. Die erzeugten Ionen werden in einem Flugzeitspektrometer<br />

massenselektiv nachgewiesen. Die Lage der Ionisationsschwelle wird durch den spontanen<br />

Anstieg <strong>des</strong> Ionensignals bestimmt. Führt man diese Messung bei unterschiedlichen Feldstärken durch, so<br />

kann die Ionisatiosnenergie nach dem Sattelpunktmodell durch Extrapolation der Ionisationsschwelle auf<br />

die Feldstärke Null bestimmt werden.<br />

Auf diese Art und Weise wurde die Ionisationsenergie von 248 Cm über 15 Messpunkte mit insgesamt nur<br />

6 · 10 12 Atomen zu IP( 248 Cm) = 48324(2) cm −1 ≡ 5.9915(2) eV zum ersten Mal bestimmt. Die Ionisationsenergie<br />

von 239 Pu wurde zur Bestätigung der Methode erneut gemessen und zu IP( 239 Pu) = 48601(2)<br />

cm −1 ≡ 6.0258(2) eV erhalten, wobei 1·10 12 Atome (0.4 ng) verwendet wurden. Die Übereinstimmung mit<br />

dem durch Rydbergkonvergenzen ermittelten Literaturwert von IP( 239 Pu) = 48604(1) cm −1 ≡ 6.0262(2)<br />

eV ist hervorragend und bestätigt die hohe Präzision der verwendeten Methode. Die hohe Empfindlichkeit<br />

der Resonanzionisations-Massenspektroskopie wurde im Hinblick auf die Spurenanalyse von Curium<br />

exploriert, wobei eine Nachweisgrenze <strong>für</strong> Curium von 7 · 10 6 Atomen angegeben werden kann.<br />

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