Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ...
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is 244 bestimmt worden.<br />
Über die Arbeiten mit dem Titan-Saphir Lasersystem wurde auf 4 Konferenzen berichtet. Dies waren<br />
Vorträge auf den Frühjahrstagungen der Deutschen Physikalischen Gesellschaft 1998 in Konstanz und 1999<br />
in Heidelberg und dem InCom’99 Symposium in Düsseldorf. Auf dem Symposium ” Resonance Ionisation<br />
Spectroscopy“ 1998 in Manchester wurde ein Poster vorgestellt. Auf der Messe ” Laser 99“ in München<br />
wurde ein Titan-Saphir Laser einem breiten Publikum präsentiert.<br />
7.1.2 Bestimmung der Ionisationsenergien von Curium und Plutonium<br />
Bearbeiter: Dipl.-Phys. Stefan Köhler<br />
Hauptbetreuer: Dr. N. Trautmann<br />
Die Ionisationsenergie (IP) spielt als fundamentale Größe eines Elements in vielen physikalischen und chemischen<br />
Prozessen eine wichtige Rolle. Ihre präzise Bestimmung dient der Untersuchung systematischer<br />
Trends in den Bindungsenergien und unterstützt die Interpretation atomarer Spektren. Zudem kann die<br />
Ionisationsenergie als Test <strong>für</strong> Multi-Konfigurations-Dirac-Fock-Rechnungen dienen. Die präzisesten Bestimmungen<br />
der Ionisationsenergien wurden mittels Laserspektroskopie durchgeführt. So wurde die Ionisationsenergie<br />
<strong>des</strong> schwersten bisher untersuchten Elements, Plutonium, über die Konvergenzen von<br />
Rydbergserien ermittelt, wobei jedoch bis zu 2 g Plutonium eingesetzt werden mussten. Für die schwereren<br />
Aktiniden existieren nur Vorhersagen der Ionisationsenergien, die aus spektroskopischen Daten abgeleitet<br />
sind.<br />
Aufgrund der hohen Nachweiseffizienz der Resonanzionisations-Massenspektroskopie, die atomspektroskopische<br />
Untersuchungen auch bei sehr geringen Probenmengen (≤ 10 12 Atome) zulässt, ist es möglich, die<br />
Ionisationsenergie der schwereren Aktiniden zu bestimmen, welche nur in geringen Mengen zugänglich und<br />
handhabbar sind.<br />
Hierzu wird dem Coulombpotential <strong>des</strong> Atoms ein externes, statisches elektrisches Feld überlagert, so dass<br />
es nach dem klassischen Sattelpunktmodell zu einer Absenkung <strong>des</strong> Potentials in Richtung <strong>des</strong> elektrischen<br />
Fel<strong>des</strong> kommt. Die energetische Lage <strong>des</strong> entstehenden Sattelpunkts ist linear von der Wurzel der elektrischen<br />
Feldstärke abhängig. Alle Zustände, die nun energetisch über dem Sattelpunkt liegen, werden<br />
feldionisiert. Den Sattelpunkt bezeichnet man daher als Ionisationsschwelle im elektrischen Feld. Experimentell<br />
wird mit Hilfe eines Lasersystems, bestehende aus drei durchstimmbaren Farbstofflasern und zwei<br />
Kupferdampflasern, ein angeregter Zustand <strong>des</strong> Atoms in zwei Stufen durch Laserlicht resonant populiert.<br />
Das in einem vorgegebenen statischen elektrischen Feld befindliche Atom wird dann durch einen weiteren<br />
Laserstrahl ionisiert, <strong>des</strong>sen Frequenz durchgestimmt wird. Die erzeugten Ionen werden in einem Flugzeitspektrometer<br />
massenselektiv nachgewiesen. Die Lage der Ionisationsschwelle wird durch den spontanen<br />
Anstieg <strong>des</strong> Ionensignals bestimmt. Führt man diese Messung bei unterschiedlichen Feldstärken durch, so<br />
kann die Ionisatiosnenergie nach dem Sattelpunktmodell durch Extrapolation der Ionisationsschwelle auf<br />
die Feldstärke Null bestimmt werden.<br />
Auf diese Art und Weise wurde die Ionisationsenergie von 248 Cm über 15 Messpunkte mit insgesamt nur<br />
6 · 10 12 Atomen zu IP( 248 Cm) = 48324(2) cm −1 ≡ 5.9915(2) eV zum ersten Mal bestimmt. Die Ionisationsenergie<br />
von 239 Pu wurde zur Bestätigung der Methode erneut gemessen und zu IP( 239 Pu) = 48601(2)<br />
cm −1 ≡ 6.0258(2) eV erhalten, wobei 1·10 12 Atome (0.4 ng) verwendet wurden. Die Übereinstimmung mit<br />
dem durch Rydbergkonvergenzen ermittelten Literaturwert von IP( 239 Pu) = 48604(1) cm −1 ≡ 6.0262(2)<br />
eV ist hervorragend und bestätigt die hohe Präzision der verwendeten Methode. Die hohe Empfindlichkeit<br />
der Resonanzionisations-Massenspektroskopie wurde im Hinblick auf die Spurenanalyse von Curium<br />
exploriert, wobei eine Nachweisgrenze <strong>für</strong> Curium von 7 · 10 6 Atomen angegeben werden kann.<br />
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