Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ...

7 Projekte am Fachbereich 19 (Chemie)
7.1 Kernchemie
Univ.-Prof. Dr. G. Herrmann, Dr. N. Trautmann und Mitarbeiter (Institut für Kernchemie)
7.1.1 Ultraspurenanalyse von Aktinoiden mittels Laser-Massenspektrometrie
Bearbeiter: Dipl.-Phys. Carsten Grüning
Hauptbetreuer: Dr. N. Trautmann
Ziel der ersten Phase der Promotion ist der Aufbau, Charakterisierung und Test eines neuartigen, Nd:YAG
gepumpten, aus 3 Titan-Saphir Lasern bestehenden Systems, um zusammen mit einem Flugzeitmassenspektrometer
Aktinoide mittels Resonanzionisations-Massenspektrometrie in Ultraspurenmengen nachzuweisen.
Dieses Einsatzgebiet der Laser stellt spezifische Anforderungen an das System: es muss hochrepetierend
und leistungsstark sein, eine Linienbreite von wenigen Gigahertz haben und seine Wellenlänge über einen
großen Bereich präzise und reproduzierbar einstellbar sein.
Ausgehend von Vorarbeiten in der Arbeitsgruppe sind Halterungen für die wellenlängenselektiven Elemente
Etalon und Birefringent-Filter konstruiert worden. Über computergesteuerte Schrittmotoren lassen sich jetzt
die Wellenlängen aller 3 Titan-Saphir Laser durch Verdrehen eines Birefringent-Filters in einem Bereich von
730 - 900 nm exakt einstellen. Wichtig ist insbesondere die Genauigkeit und Reproduzierbarkeit der Etalon
Positionierung, die durch umfangreiche Messungen dokumentiert wurde. Der Fehler in der eingestellten
Wellenlänge ist kleiner als die Auflösung des zur Wellenlängenmessung eingesetzten Wavemeters. Durch
Verkippen des Etalons lässt sich der Laser um 250 GHz verstimmen bei einer Linienbreite von 5 GHz.
Die Synchronisation der drei Titan-Saphir Laser wird durch eine Pockelszelle in jedem Laser realisiert. Sie
arbeiten als schneller Güteschalter des Laserresonators. Die dazugehörende schnelle Hochspannungselektronik
wurde aufgebaut. Das Gesamtsystem ist eingehend getestet worden. Mit der Pockelszelle lässt sich
der Titan-Saphir Laserpuls relativ zum Pumppuls um mehrere Mikrosekunden verschieben, ohne dass die
spektralen Eigenschaften des Lasers beeinflusst werden.
Bei laufenden Messreihen zum Nachweis von Plutonium mit dem Kupferdampf- / Farbstoff-Lasersystem
habe ich intensiv mitgearbeitet. In Zusammenarbeit mit dem National Radiation Protection Board in England
wird Plutonium in Urinporben zum Verständnis der Plutoniumausscheidung im menschlichen Körper
nachgewiesen. Für die Bundesforschungsanstalt für Fischerei in Hamburg sind Meerwasserproben aus dem
Nordatlantik auf ihren Plutoniumgehalt hin untersucht worden. Dabei habe ich mich in die Funktionsweise
und Handhabung des Kupferdampf- / Farbstofflasersystems, des Flugzeitmassenspektrometers und der
Messelektronik eingearbeitet, um sie auch bei Messungen mit dem Titan-Saphir Lasersystem einsetzen zu
können. Weiterhin arbeite ich an Bestimmungen der Technetiumgehalte in Meerwasserproben für die International
Atomic Energy Agency und die Bundesforschungsanstalt für Fischerei mit. Das Technetium wird
dabei in einer Laserionenquelle resonant ionisiert und in einem doppelfokussierenden Massenspektrometer
nachgewiesen.
Mit dem Titan-Saphir Lasersystem und dem Flugzeitmassenspektrometer habe ich Effizienzmessungen der
gesamten Apparatur durchgeführt. Dabei wurden Proben mit etwa 1 · 10 11 Atomen Plutonium 239 bzw.
240 verwendet. Die abgedampften Atome wurden in einem dreistufigen Anregungs- und Ionisationsprozess
ionisiert und im Massenspektrometer nachgewiesen. Es konnten jeweils 10 6 Ionen Plutonium nachgewiesen
werden bei wenigen Untergrundereignissen. Das ergibt eine Effizienz des Gesamtsystems von typischer
Weise 1 · 10 −5 und eine Nachweisgrenze von etwa 1 · 10 6 Atomen Plutonium.
Zur isotopenselektiven Ultraspurenanalyse ist die genaue Kenntnis der Wellenlängen im verwendeten Anregungsschema
für alle Isotope notwendig. Dazu sind die Isotopieverschiebungen der Plutoniumisotope 238
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