Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ...

quelleneffizienzen von typisch ≈ 5 bis 10 % bei Ionisatortemperaturen im Bereich 2500 K erreicht. Unter
Einsatz dieser Ionenquelle wurde im Mai / Juni 1993 erstmals der 90 Sr-Gehalt in realen Umweltproben
bestimmt. Es wurde ein 90 Sr-Gehalt von 1,5 mBq/m 3 mit einem mittleren statistischen Fehler (3σ) von ±
45,3 % und einem Fehler der Relativmessung von +8,0 % / -17,2 % ermittelt. Die Gesamteffizienz dieser
Messungen betrug maximal 1,7 · 10 −7 .
Zur Steigerung der Ionenquellen- und damit Gesamt-Nachweiseffizienz des Verfahrens wurde ein in Dubna
entwickelter Ionenquellentyp mit einem elektronenstoßgeheizten Wolframionisator an die RISIKO-Apparatur
angepaßt und installiert. Bei Ionisatortemperaturen um 3000 K wurden mit Probenmengen von 10 17
Atomen Strontium Ionenquelleneffizienzen von (63 ± 12) % erreicht. Bei einer Extraktionsöffnung des
Ionisators von 0,2 mm wurde eine Ionenstrahlemittanz von ≤ 1,4 mm mrad erzielt. Aufgrund von Raumladungseffekten
muß zur 89,90 Sr-Bestimmung in Umweltproben der Gesamtionenstrom auf ≈ 700 nA begrenzt
werden, um eine Transmission des Strahls durch die gesamte RISIKO-Apparatur von (71 ± 6) % und eine
Massenauflösung des Separators von Rp = 1360 ± 180 zu ermöglichen.
Die Gesamteffizienz des RISIKO-Verfahrens konnte durch die höhere Ionisationseffizienz und einige apparative
Detailverbesserungen auf ε ≈ 4 ·10 −6 gesteigert werden. Die Nachweisgrenze für 90 Sr in synthetischen
Proben wurde dadurch auf ≤ 10 7 Atome 90 Sr in 10 17 Atomen stabilem Strontium bei einer Isotopenselektivität
des Nachweisverfahrens von S ≥ 1,3 ·10 10 gesenkt. Unter Einsatz der Dubna-Ionenquelle wurde zum
ersten Mal 89 Sr, dessen Nachweis aufgrund der Hyperfeinaufspaltung der Resonanzlinien erschwert ist, in
einer synthetischen Probe bestimmt. In beiden verwendeten optischen Übergängen 5s4d 3 D2,3 → 5snf mit
n = 23 bzw. 32 wurde für 89 Sr eine Nachweisgrenze ≤ 10 8 Atome bei einem Gehalt von 10 16 Atomen
stabilem Strontium erreicht.
Der statistische Fehler der 89,90 Sr-Bestimmung in synthetischen Proben liegt unterhalb von 14 % (3σ), der
Fehler der Relativmessung beträgt +12,5 % / -14,1 %, wobei die Unsicherheit der relativen Detektorkalibration
mit ± 10 % dominiert. Die Meßdauer beträgt ≤ 4 Stunden. Die 90 Sr-Bestimmung in einem 2. Satz
von Luftfilterproben (siehe oben) ergab eine mittlere 90 Sr-Aktivität von 1,20 mBq/m 3 bei einem statistischen
Fehler von ± 2,6 % (3σ) und einem Fehler der Relativmessung von +12,1 % / -13,5 %. Dieser Wert
stimmt sehr gut mit dem Referenzwert von (1,180 ± 0,002) mBq/m 3 überein, der von der GSF radiometrisch
in einer wesentlich größeren Teilprobe ermittelt wurde. Zusammen mit der chemischen Abtrennung
kann die 89,90 Sr-Bestimmung in Umweltproben innerhalb eines Arbeitstages erfolgen. Die ursprünglichen
Anforderungen an das Nachweisverfahren können somit als erfüllt angesehen und die RISIKO-Methode zur
89,90 Sr-Bestimmung in Umweltproben angewandt werden.
6.4.9 Publikationen im Zusammenhang mit Projekten im Graduiertenkolleg
Blaum, K., Geppert, C., Müller, P., Nörtershauser, W., Otten, E.W., Schmitt, A., Trautmann, N., Wendt,
K., and Bushaw, B.A.: Properties and performance of a quadrupole mass filter used for resonance ionization
mass spectrometry, Int. J. Mass Spectr. Ion Processes 181, 67 - 87 (1998)
Blaum, K., Bushaw, B.A., Geppert, C., Müller, P., Nörtershauser, W., Schmitt, A., Trautmann, N., and
Wendt, K.: Diode-Laser-Based Resonance Ionization Mass Spectrometry of Gadolinium, AIP Conf. Proc.
454, RIS 98, Manchester, 275 -278 (1998)
Blaum, K., Bushaw, B.A., Müller, P., Nörtershauser, W., Ott, U., Otten, E.W., Schmitt, A., Trautmann,
N., and Wendt, K.: Diode-laser-based resonance ionization mass spectrometry of gadolinium, EPS Conf.
Proc. 23 D, EGAS 99, Marseille, 150-151 (1999)
Blaum, K., Bushaw, B.A., Geppert, Ch., Müller, P., Nörtershauser, and Wendt, K.: Peak shape for a quadrupole
mass spectrometer: comparison of computer simulation and experiment, Int. J. Mass Spectrom.,
in print (Juli 2000)
Blaum, K., Bushaw, B.A., Diel, S., Geppert, Ch., Kuschnick, A., Müller, P., Nörtershauser, W., Schmitt,
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