Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ...
Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ... Abschlussbericht des Graduiertenkollegs (pdf) - Zentrum für ...
Ausnutzung ihrer atomphysikalischen Eigenschaften nachgewiesen. Dieser Ansatz hat zwei entscheidende Vorteile. • Durch die hohe Elementselektivität einer laserspektroskopischen Methode ist eine Störung der Messung durch radioaktive Isotope anderer Elemente ausgeschlossen. • Da der radioaktive Zerfall nicht ausgenutzt wird, ist die Geschwindigkeit einer solchen Methode unabhängig von der Halbwertszeit des zu untersuchenden Isotops. Wenn das Element - wie im Fall des Strontiums - außer den nachzuweisenden radioaktiven Isotopen auch noch stabile Isotope besitzt, muß allerdings eine sehr hohe Isotopenselektivität erreicht werden. Primäres Ziel dieser Arbeit war es, die praktische Anwendbarkeit der Methode zu demonstrieren. Dazu wurden verschiedene Umweltproben auf ihren 90 Sr-Gehalt hin untersucht. Außer der Bestimmung des 90 Sr- Gehalts in Luftfilterproben wurden Messungen an Bodenproben durchgeführt. Durch Weiterentwicklung der Methode konnte weiterhin eine Verbesserung der Nachweisgrenze erreicht werden. 6.4.6 Selektiver Ultraspurennachweis von 41 Ca mittels schmalbandiger Resonanzionisations- Massenspektroskopie Bearbeiter: Dipl.-Phys. Peter Müller Hauptbetreuer: Univ.-Prof. Dr. E. Otten Im Rahmen des Projektes wurde eine Apparatur zum Spurennachweis des langlebigen Radionuklides 41 Ca aufgebaut und getestet, die für Routinemessung geeignet ist. Diese Apparatur setzt sich im wesentlichen aus einem Lasersystem, einem Quadrupolmassenspektrometer und einer Atomstrahlquelle in einer Vakuumkammer, sowie einer entsprechenden Ansteuerungselektronik zur Kontrolle aller Betriebsparameter zusammen. Für die Anwendung des Ultraspurennachweises von 41 Ca ergeben sich momentan vier Anwendungsbereiche: • 41 Ca als biomedizinisches Tracerisotop zur Studie der Calciumkinetik im menschlichen Körper • 41 Ca-Bestimmung im Beton von stillgelegten Kernreaktoren • Messung der 41 Ca Konzentration in Meteoriten zur Bestimmung ihrer Expositionshistorie sowie parallel dazu Bestimmung von 41 Ca in künstlich bestrahlten Proben zur Messung der energieabhängigen Bildungswirkungsquerschnitte • 41 Ca-Bestimmung in natürlichen Proben und Fossilien, zur Untersuchung der Möglichkeiten zur Radiodatierung mittels 41 Ca Je nach Anwendung müssen dabei Isotopenverhältnisse von 41 Ca/ 40 Ca im Bereich von 10 −9 bis zu 10 −16 nachgewiesen werden. Der apparative Teil der Arbeit umfaßte nach der Lieferung des kommerziellen Quadrupolmassenspektrometer im Frühjahr 1997 den Einbau in eine speziell angepaßte Vakuumkammer, die Spezifikation des Massenspektrometers sowie die Konstruktion einer eigenen Atomstrahlquelle. Ein weiterer apparativer Schwerpunkt lag auf der Entwicklung und dem Aufbau eines Diodenlasersystems zur mehrstufigen resonanten Anregung sowie der zugehörigen Frequenzstabilisierung. Zur Durchführung von Routinemessungen war weiterhin die Erstellung eines computergestütztes Meßprogramm erforderlich, das alle Apparaturparameter ansteuern und automatische Messsequenzen durchführen kann. Im Anschluß konnten erste Testmessungen zur erreichbaren Gesamteffizienz und Genauigkeit bei Isotopenverhältnismessung für Calcium Isotope in einem einfach bzw. zweifach resonanten Anregungsschema durchgeführt werden. 28
Basierend auf der zweifach resonanten Anregung, wurden erste analytische Messungen von 41 Ca an Betonproben durchgeführt. Diese stammten aus dem biologischen Schild eines im Rückbau befindlichen Forschungsreaktors und sollten auf die spezifische 41 Ca Aktivität untersucht werden. Aufgrund der begrenzten optischen Isotopenselektivität der zweifach resonanten Anregung von etwa 10 4 konnte bei allen Proben lediglich ein oberer Grenzwert von etwa 150 mBq/g Beton für die spezifische 41 Ca Aktivität (bzw. eine relative 41 Ca-Häufigkeit von ca. 5·10 −10 ) angegeben werden. Dieser Wert liegt jedoch schon deutlich unter den Nachweisgrenzen, die mit herkömmlichen radiometrischen Verfahren erreicht werden können und reicht für eine korrekte Klassifizierung des Betons zur entsprechenden Entsorgung bei weitem aus. Messung an Betonproben, die künstlich mit 41 Ca versetzt wurden, zeigten eine gute Genauigkeit und Reproduzierbarkeit der Messergebnisse bei 41 Ca Gehalten im Bereich von ca. 1-2 Bq/g bzw. 5·10 −9 . Um eine höhere Isotopenselektivität und Gesamteffizienz beim Ultraspurennachweis von 41 Ca zu erreichen ist eine dreifach resonante Anregung notwendig. Diese führt in hochangeregte Rydbergzustände des Calcium Atoms, von denen mit den zur Verfügung stehenden Laserwellenlängen eine ganze Reihe angeregt werden können. Entsprechend wurden zuerst in vorbereitenden spektroskopischen Messungen die Isotopieverschiebungs- und Hyperfeinstrukturkonstanten der erreichbaren Zustände bestimmt, ihre Werte mit theoretischen Berechnungen verglichen und die bezüglich Effizienz und Selektivität am besten geeigneten Zustände ausgewählt. Die erreichbaren optischen Isotopenselektivitäten liegen dabei über 10 11 und die Gesamteffizienz erreicht Werte von mehr als 10 −4 für 41 Ca. Inzwischen konnten mit dem dreifach resonanten Anregungsschema die erreichbaren Genauigkeiten im Isotopenverhältnis anhand von Standardproben bestimmt werden, sowie etliche analytische 41 Ca Messungen durchgeführt werden. Dabei ergab die erneute Messung der Betonproben ein eindeutiges Ergebnis im Bereich von 30 bis 60 mBq/g mit einer Nachweisgrenzen von unter 10 mBq/g. Weiterhin konnten eine Serie von biomedizinischen Urinproben auf ihren Gehalt von 41 Ca untersucht werden und damit die zeitliche Abnahme des 41 Ca-Gehaltes im Urin eines Probanden nach der Gabe einer bestimmten Menge 41 Ca Tracers über 100 Tage verfolgt werden. Diese Abnahme erlaubt detaillierte Rückschlüsse über die Calcium-Kinetik. Ebenso konnten erste Messungen von Wirkungsquerschnittsproben durchgeführt werden. Insgesamt können inzwischen routinemäßig analytische 41 Ca Messungen mit einer Gesamteffizienz von 5·10 −5 und einer Nachweisgrenze von bis zu 2·10 −13 durchgeführt werden. Diese Spezifikationen sind ausreichend für alle angestrebten Anwendungen außer der Radiodatierung, bei der 41 Ca in natürlichen Häufigkeiten von 10 −14 bis 10 −16 nachgewiesen werden muß, und sind einerseits durch die verfügbare Laserleistung im dritten Anregungsschritt sowie Untergrundeffekte begrenzt. An beiden Limitationen wird zur Zeit sowohl durch Entwicklung eines leistungsfähigeren Diodenlasers als auch durch einen Umbau des Massenspektrometers gearbeitet. Diese Arbeiten sind jedoch neben weiteren analytischen Messungen Thema einer sich anschließenden Dissertation. 6.4.7 Weiterentwicklung des 89,89 Sr-Spurennachweises und erste Analyse synthetischer Proben Bearbeiterin: Dipl.-Phys. Judith Stenner Hauptbetreuer: Univ.-Prof. Dr. H.-J. Kluge Im Rahmen dieser Arbeit wurde der schnelle Spurennachweis des Radionuklids 90 Sr mit Hilfe der Resonanzionisationsspektroskopie in kollinearer Geometrie erprobt. Durch die Analyse synthetischer Proben, die sowohl das Isotop 90 Sr als auch natürliches Strontium enthielten, wurde die Nachweisgrenze für 90 Sr bestimmt. Dazu wurden die wesentlichen Kenngrößen des Verfahrens, wie Effizienz, Untergrundzählrate und Selektivität, untersucht. Nach Abschluß des experimentellen Aufbaus des RISIKO-Experiments wurden einzelne Apparaturkomponenten getestet und optimiert. So konnte die Zuverlässigkeit der Ionenquelle erheblich gesteigert und der Ladungsaustauschprozeß quantitativ untersucht werden. Ein Großteil des Untergrunds wurde von laseran- 29
- Seite 1 und 2: Johannes Gutenberg - Universität -
- Seite 3 und 4: 6.4.1 Resonanzionisationsmassenspek
- Seite 5 und 6: 8.2.6 Untersuchung der Auswirkungen
- Seite 7 und 8: 10.2.3 Publikationen im Zusammenhan
- Seite 9 und 10: Beteiligte Hochschullehrer und wiss
- Seite 11 und 12: Das bereits im ersten Bewilligungsz
- Seite 13 und 14: Praktikum ” Analytik“ Nagel, Te
- Seite 15 und 16: 5 Gastwissenschaftlerprogramm Gastw
- Seite 17 und 18: 6 Projekte am Fachbereich 18 (Physi
- Seite 19 und 20: are finally removed to the surface.
- Seite 21 und 22: der darin abgebildeten Hydrometeore
- Seite 23 und 24: ein eindimensionales Atmosphärenmo
- Seite 25 und 26: dem Standardsonnenmodell etwa 10 8
- Seite 27: 6.4.4 Empfindlicher Nachweis toxisc
- Seite 31 und 32: quelleneffizienzen von typisch ≈
- Seite 33 und 34: Kunze, S., R. Hohmann, H.-J. Kluge,
- Seite 35 und 36: 7 Projekte am Fachbereich 19 (Chemi
- Seite 37 und 38: 7.1.3 Publikationen im Zusammenhang
- Seite 39 und 40: 7.2.3 Auswirkungen der organischen
- Seite 41 und 42: 8 Projekte am Fachbereich 21 (Biolo
- Seite 43 und 44: ändert sich bezüglich der GSA und
- Seite 45 und 46: in Reihenuntersuchungen erlauben, U
- Seite 47 und 48: 8.1.6 Untersuchungen zum Gehalt an
- Seite 49 und 50: 8.1.8 Vergleichende Untersuchungen
- Seite 51 und 52: geringeren Gehalt an Abwehrsubstanz
- Seite 53 und 54: chungen bestätigt. So konnte eine
- Seite 55 und 56: Pool bezogen auf die Ethylenprodukt
- Seite 57 und 58: PEUSER, D., WILD, A.: Umweltsimulat
- Seite 59 und 60: maier, L., Reinhardt, W., Sieferman
- Seite 61 und 62: anorganischen Kohlenstoff bzw. dem
- Seite 63 und 64: als im LL. Dieser Befund spricht f
- Seite 65 und 66: Faktor zwei über denen des lipophi
- Seite 67 und 68: Teil um Größenordnungen von den i
- Seite 69 und 70: Hauptbetreuer: Univ.-Prof. Dr. A. S
- Seite 71 und 72: in die Untersuchung einbezogen werd
- Seite 73 und 74: jeweiligen Generationszeit untersch
- Seite 75 und 76: Langzeitforschung und als Prognosei
- Seite 77 und 78: Dieser Ansatz liefert einen wesentl
Ausnutzung ihrer atomphysikalischen Eigenschaften nachgewiesen. Dieser Ansatz hat zwei entscheidende<br />
Vorteile.<br />
• Durch die hohe Elementselektivität einer laserspektroskopischen Methode ist eine Störung der Messung<br />
durch radioaktive Isotope anderer Elemente ausgeschlossen.<br />
• Da der radioaktive Zerfall nicht ausgenutzt wird, ist die Geschwindigkeit einer solchen Methode<br />
unabhängig von der Halbwertszeit <strong>des</strong> zu untersuchenden Isotops. Wenn das Element - wie im Fall<br />
<strong>des</strong> Strontiums - außer den nachzuweisenden radioaktiven Isotopen auch noch stabile Isotope besitzt,<br />
muß allerdings eine sehr hohe Isotopenselektivität erreicht werden.<br />
Primäres Ziel dieser Arbeit war es, die praktische Anwendbarkeit der Methode zu demonstrieren. Dazu<br />
wurden verschiedene Umweltproben auf ihren 90 Sr-Gehalt hin untersucht. Außer der Bestimmung <strong>des</strong> 90 Sr-<br />
Gehalts in Luftfilterproben wurden Messungen an Bodenproben durchgeführt. Durch Weiterentwicklung<br />
der Methode konnte weiterhin eine Verbesserung der Nachweisgrenze erreicht werden.<br />
6.4.6 Selektiver Ultraspurennachweis von 41 Ca mittels schmalbandiger Resonanzionisations-<br />
Massenspektroskopie<br />
Bearbeiter: Dipl.-Phys. Peter Müller<br />
Hauptbetreuer: Univ.-Prof. Dr. E. Otten<br />
Im Rahmen <strong>des</strong> Projektes wurde eine Apparatur zum Spurennachweis <strong>des</strong> langlebigen Radionukli<strong>des</strong> 41 Ca<br />
aufgebaut und getestet, die <strong>für</strong> Routinemessung geeignet ist. Diese Apparatur setzt sich im wesentlichen<br />
aus einem Lasersystem, einem Quadrupolmassenspektrometer und einer Atomstrahlquelle in einer<br />
Vakuumkammer, sowie einer entsprechenden Ansteuerungselektronik zur Kontrolle aller Betriebsparameter<br />
zusammen.<br />
Für die Anwendung <strong>des</strong> Ultraspurennachweises von 41 Ca ergeben sich momentan vier Anwendungsbereiche:<br />
• 41 Ca als biomedizinisches Tracerisotop zur Studie der Calciumkinetik im menschlichen Körper<br />
• 41 Ca-Bestimmung im Beton von stillgelegten Kernreaktoren<br />
• Messung der 41 Ca Konzentration in Meteoriten zur Bestimmung ihrer Expositionshistorie sowie parallel<br />
dazu Bestimmung von 41 Ca in künstlich bestrahlten Proben zur Messung der energieabhängigen<br />
Bildungswirkungsquerschnitte<br />
• 41 Ca-Bestimmung in natürlichen Proben und Fossilien, zur Untersuchung der Möglichkeiten zur Radiodatierung<br />
mittels 41 Ca<br />
Je nach Anwendung müssen dabei Isotopenverhältnisse von 41 Ca/ 40 Ca im Bereich von 10 −9 bis zu 10 −16<br />
nachgewiesen werden.<br />
Der apparative Teil der Arbeit umfaßte nach der Lieferung <strong>des</strong> kommerziellen Quadrupolmassenspektrometer<br />
im Frühjahr 1997 den Einbau in eine speziell angepaßte Vakuumkammer, die Spezifikation <strong>des</strong><br />
Massenspektrometers sowie die Konstruktion einer eigenen Atomstrahlquelle. Ein weiterer apparativer<br />
Schwerpunkt lag auf der Entwicklung und dem Aufbau eines Diodenlasersystems zur mehrstufigen resonanten<br />
Anregung sowie der zugehörigen Frequenzstabilisierung. Zur Durchführung von Routinemessungen war<br />
weiterhin die Erstellung eines computergestütztes Meßprogramm erforderlich, das alle Apparaturparameter<br />
ansteuern und automatische Messsequenzen durchführen kann. Im Anschluß konnten erste Testmessungen<br />
zur erreichbaren Gesamteffizienz und Genauigkeit bei Isotopenverhältnismessung <strong>für</strong> Calcium Isotope in<br />
einem einfach bzw. zweifach resonanten Anregungsschema durchgeführt werden.<br />
28
Change language