(MOCVD) oxidischer Dönnschich ten aus dem Materialsystem Barium
(MOCVD) oxidischer Dönnschich ten aus dem Materialsystem Barium (MOCVD) oxidischer Dönnschich ten aus dem Materialsystem Barium
2 Grundlagen Die vorliegende Arbeit behandelt die metall-organische Gasphasen-Abscheidung dünner Perovskitschichten. Im Kern steht das Mischkristallsystem Barium-Titanat- Zirkonat Ba(Ti1-xZrx)O3 (BTZ), seine Herstellung und die Entwicklung eines CVD- Prozesses zur Fabrikation kapazitiver Teststrukturen. BTZ ist eine hoch polarisierbare Substanz (hohe Dielektrizitätskonstante (DK)) und bietet sich als Alternativsystem für (BaxSr1-x)TiO3 (BST) und die entsprechenden Anwendungen (DRAM, Antennensteuerungen) an. Das Anwendungspotenzial komplexer oxidischer Bulkmaterialien (Einkristalle und Keramiken) und dünner Filme mit Perovskitstruktur ist aufgrund einer Vielzahl materieller Phänomene, die dieser bedeutsamen Materialklasse zu eigen sind, so umfangreich, dass im folgenden nur auf die wesentlichen Eigenschaften herausragender und für die Arbeit relevanter Materialsysteme eingegangen wird. Anschließend werden das Herstellungsverfahren und seine wichtigsten technischen, physikalischen und chemischen Merkmale eingehend betrachtet. 2.1 Komplexe Erdalkalimetall-Oxide mit Perovskitstruktur In diesem Unterkapitel werden kurz die Materialeigenschaften des Ba(Ti1-xZrx)O3 im Vergleich zum vielfach eingesetzten (BaxSr1-x)TiO3 (BST) vorgestellt. Es wird ebenfalls eine Beschreibung der ternären Endsysteme mit einer starken Gewichtung auf BaTiO3 (BTO) folgen. Ausgehend von Bulkeigenschaften für Einkristalle und Keramiken wird eine Verbindung zu Dünnschichten hergestellt. BST dient hierbei hinsichtlich wichtiger materieller Eigenschaften und Anwendungen als Prototypsystem. Schließlich werden die wichtigsten Arbeiten und Ergebnisse auf dem Gebiet der BTZ-Dünnschichten aufgeführt. 2.1.1 Para- und Ferroelektrizität Ausgehend von der dritten Maxwell’schen Gleichung (� D �� = �frei) ist die mathematische Formulierung dielektrischer Eigenschaften in der folgenden Materialgleichung enthalten (Dielektrizitätskonstante im Vakuum �0 = 8,8542 * 10 -12 Fm -1 ): �� �� �� D ��0E �P (2.1) Allgemein sind die dielektrische Verschiebungsdichte D �� , das elektrische Feld E �� und die materialbezogene Polarisation P �� Vektoren mit unterschiedlichen Wirkungsrichtungen. Man nimmt zur Vereinfachung der Rechnung oft geometrische Bedingungen wie z. B. Plattenkondensatoren mit vernachlässigbaren Streufeldern am
10 2 Grundlagen Rand der Elektroden an. Für homogene, isotrope Dielektrika entfällt die Tensorrechnung und zudem kann ein linearer Zusammenhang zwischen und E �� P hergestellt werden. Der Proportionalitätsfaktor zwischen P und E, die elektrische Suszeptibilität � oder auch Dielektrizitätszahl � �� r ����������� ist im einfachsten Fall konstant (Homogenität). P ��� 0 E �D ���r 0 E (2.2) Die Materialgröße �r ist von wichtigen Parametern wie Umgebungstemperatur, Amplitude eines angelegten Kraftfelds und Anregungsfrequenz eines externen Signales abhängig. Zur Beschreibung frequenzabhängiger verlustbehafteter Vorgänge wird die komplexe Dielektrizitätszahl eingeführt: ' '' r r ��� �j � (2.3) In Gleichung (2.3) ist die kartesische Darstellung gewählt; j ist die imaginäre Einheitsgröße. Mit Hilfe des Real- und Imaginärteils können nun Verluste realer Dielektrika dargestellt werden. Sie werden nach Konvention als Verlustwinkel tan � dargestellt: '' �r tan �� (2.4) �' r Für reale Isolatoren setzen sich die Gesamtverluste aus den rein dielektrischen Verlusten, d. h. der Umorientierung der Dipole tan �Dipol, und einem Gleichstromverlustanteil tan �Leckstrom (Kriechströme) zusammen. Für Anwendungen im Bereich der hoch-�-Materialien ist eine Kombination aus hohem ' �r -Wert und geringem Verlustwinkel tan � entscheidend. Im Nachfolgenden wird der Realteil �' r mit abgekürzt. �r Für die Temperaturabhängigkeit der Perovskite im paraelektrischen Zustand (T > Tc) gilt das empirische Curie-Weiss-Gesetz: C �r � �0 � (T � T 0 ) C ist die Curie-Konstante, T0 die Curie-Weiss-Temperatur. Die für den ferroelektrischparaelektrischen Phasenübergang charakteristische Temperatur (critical temperature) ist (2.5)
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Rand der Elektroden an. Für homogene, isotrope Dielektrika entfällt die<br />
Tensorrechnung und zu<strong>dem</strong> kann ein linearer Zusammenhang zwischen und E ��<br />
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hergestellt werden. Der Proportionalitätsfaktor zwischen P und E, die elektrische<br />
Suszeptibilität � oder auch Dielektrizitätszahl �<br />
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r ����������� ist im einfachs<strong>ten</strong> Fall<br />
konstant (Homogenität).<br />
P ��� 0 E �D ���r 0 E (2.2)<br />
Die Materialgröße �r ist von wichtigen Parametern wie Umgebungstemperatur,<br />
Amplitude eines angeleg<strong>ten</strong> Kraftfelds und Anregungsfrequenz eines externen Signales<br />
abhängig. Zur Beschreibung frequenzabhängiger verlustbehafteter Vorgänge wird die<br />
komplexe Dielektrizitätszahl eingeführt:<br />
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In Gleichung (2.3) ist die kartesische Darstellung gewählt; j ist die imaginäre<br />
Einheitsgröße. Mit Hilfe des Real- und Imaginärteils können nun Verluste realer<br />
Dielektrika dargestellt werden. Sie werden nach Konvention als Verlustwinkel tan �<br />
dargestellt:<br />
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Für reale Isolatoren setzen sich die Gesamtverluste <strong>aus</strong> den rein dielektrischen<br />
Verlus<strong>ten</strong>, d. h. der Umorientierung der Dipole tan �Dipol, und einem<br />
Gleichstromverlustanteil tan �Leckstrom (Kriechströme) zusammen. Für Anwendungen im<br />
Bereich der hoch-�-Materialien ist eine Kombination <strong>aus</strong> hohem ' �r -Wert und geringem<br />
Verlustwinkel tan � entscheidend. Im Nachfolgenden wird der Realteil �' r mit<br />
abgekürzt.<br />
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Für die Temperaturabhängigkeit der Perovskite im paraelektrischen Zustand (T > Tc)<br />
gilt das empirische Curie-Weiss-Gesetz:<br />
C<br />
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C ist die Curie-Konstante, T0 die Curie-Weiss-Temperatur. Die für den ferroelektrischparaelektrischen<br />
Phasenübergang charakteristische Temperatur (critical temperature) ist<br />
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