Hochau osende Schichtanalytik mit hochenergetischen schweren ...

Hochau osende Schichtanalytik mit
hochenergetischen schweren Ionen
Im Fachbereich Physik
der Freien Universitat Berlin
eingereichte Dissertation
zur Erlangung der Doktorwurde
von
Abel Blazevic
23. Oktober 1998

1. Gutachter: Prof. Dr. W. von Oertzen
2. Gutachter: Prof. Dr. W. Brewer
Tag der Promotion: 9. 12. 1998

Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung 1
1.1 Elastische Rucksto teilchen-Analyse ERDA . . . . . . . . . . . . . 2
1.2 ERDA amQ3D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
1.3 Energieverlust von Ionen in Materie . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2 Schichtanalytik mit schweren Ionen 9
2.1 Verschiedene Me methoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2 Energieverlust schwerer Ionen in Materie . . . . . . . . . . . . . . 12
2.2.1 Der nukleare Energieverlust Sn . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.2.2 Der elektronische Energieverlust Se . . . . . . . . . . . . . 17
2.2.3 Grenzen der Anwendbarkeit . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
3 Experimenteller Aufbau 21
3.1 Der Beschleuniger . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
3.2 Die Streukammer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
3.2.1 Die Kammer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
3.2.2 Manipulator und Probentransfer . . . . . . . . . . . . . . . 25
3.2.3 Strahlstrommessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
3.3 Der Q3D-Magnetspektrograph . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
3.4 Der Fokalebenendetektor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
3.5 Der Stochiometriezahler . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
4 ERDA-Messungen am Q3D 37
4.1 Me bedingungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.2 Erzeugung der Energiespektren fur jedes Isotop . . . . . . . . . . 40
4.3 Das Tiefenpro l einer Probe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.4 Diskussion der Tiefenau osung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
4.4.1 Beitrag des Strahls . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
4.4.2 Beitrag der Probe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
4.4.3 Beitrag durch die Geometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
4.4.4 Beitrag des Detektorsystems . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
4.4.5 Die Tiefenau osung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
4.4.6 Optimierung der Tiefenau osung . . . . . . . . . . . . . . 52
i

ii INHALTSVERZEICHNIS
4.5 Grenzen der Isotopentrennung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
5 Energieverlust im Nichtgleichgewicht 57
5.1 Eine neue Me methode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
5.2 Das Experiment: Ne in C . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
5.2.1 Durchfuhrung des Experiments . . . . . . . . . . . . . . . 63
5.3 Theoretische Analyse der Ladungsverteilung . . . . . . . . . . . . 67
5.3.1 Die Ratengleichung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
5.3.2 Die Wirkungsquerschnitte . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
5.3.3 Das Programm ETACHA . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
5.3.4 Analyse der gemessenen Ladungsverteilungen . . . . . . . 75
5.4 Analyse der Energieverluste . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
5.4.1 E(q i =q f ). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
5.4.2 E(q i ,q f ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
5.5 Energiestreuung durch Umladungsprozesse . . . . . . . . . . . . . 97
5.6 Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
6 Zusammenfassung 101
7 Anhang 103
Literaturverzeichnis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109

Kapitel 1
Einleitung
Die Dunnschichttechnologie hat in der heutigen Zeit einen hohen Stellenwert, sowohl
in der Industrie als auch in der Forschung. Dunne Schichten aus Bornitrit
(Kunstdiamant) auf Materialien schutzen diese vor mechanischer Beschadigung
und Korrosion. Fensterschichten aus ZnOAl (ca. 300 { 500 nm) auf Solarzellen
haben neben der Eigenschaft, fur das Licht transparent zu sein, auch die Aufgabe,
den elektrischen Kontakt nach au en herzustellen, mussen also eine hohe
Leitfahigkeit haben. Diese kann durch das stochiometrische Verhaltnis der Konstituenten
geregelt werden. Wassersto in Solarzellen auf Siliziumbasis beein u t
den Wirkungsgrad der Zelle erheblich, dessen Konzentration in der Si-Schicht
ist ein wichtiger Parameter. Zuletzt sei noch das Beispiel der Neutronenspiegel
in Neutronenleitern von Forschungsreaktoren angefuhrt. Diese bestehen aus vielen,
abwechselnd aufgetragenen Schichten aus Fe/Co und Si mit abnehmender
Schichtdicke (80 { 8 nm). Dabei ist sowohl das stochiometrische Verhaltnis von
Fe zu Co als auch die Dicke der einzelnen Schichten fur die Qualitat des Spiegels
entscheidend.
Die Methoden zur Herstellung dunner Schichten sind so vielfaltig wie ihre Einsatzgebiete.
Die Eigenschaften der Schichten werden unter anderem durch ihre
Dicke, Stochiometrie, Homogenitat oder Reinheit bestimmt. Zur Beurteilung sind
die Hersteller an einem Tiefenpro l der Schicht interessiert, um damit Materialeigenschaften
korrelieren zu konnen. Zur Tiefenpro lmessung existieren diverse
Analysemethoden, die auf unterschiedlichen physikalischen und chemischen
Prozessen beruhen. Eine weit verbreitete Klasse von Methoden basiert auf der
Ionenstrahlanalytik, bei der die Streuung geladener Teilchen mit bekanntem
Wirkungsquerschnitt als Sonden benutzt werden. Die wohl am hau gsten benutzte,
weil experimentell am einfachsten zu realisierende, Analysemethode ist
die Rutherford-Ruckstreuung RBS (Rutherford Backscattering Spectroscopy).
Als Projektil werden hierfur leichte Ionen (z.B. He) benutzt. Sie werden an
den Probenatomen elastisch gestreut und in einem in Ruckwartsrichtung positionierten
Detektor nachgewiesen. Ihre Energie wird durch den Energieubertrag
auf das Probenatom beim Sto (proportional zur Masse des Atoms) und den
1

2 KAPITEL 1. EINLEITUNG
Energieverlust, den sie auf dem Weg in der Probe erlitten haben (proportional
zur Tiefe des Streuortes), bestimmt. Eine moglichst genaue Messung der Energie
erlaubt daher im Prinzip die Rekonstruktion der Zusammensetzung der Probe
in Abhangigkeit von der Tiefe. Da jedoch beide Informationen (Masse des Reaktionspartners
und Tiefe des Streuortes) in nur einer Variablen (Energie) stecken,
kann es insbesondere bei der Analyse leichter Elemente in einer schwereren Matrix
zu Zweideutigkeiten kommen, die dann nur durch eine Simulation der gemessenen
Spektren entfaltet werden konnen. Ein weiterer Nachteil dieser Me methode wird
durch die Anordnung des Detektors bei gro en Winkeln bedingt. Zwar ergeben
unter Ruckwartsrichtung gestreute Teilchen eine bessere Tiefen- und Massenau
osung, man ist aber auf Probenatome, die schwerer als das Projektil sind,
beschrankt. So kann Wassersto z.B. mit RBS nicht nachgewiesen werden. Eine
Alternative dazu, bei der diese Probleme nicht auftauchen, stellt die elastische
Rucksto teilchen-Analyse ERDA (Elastic Recoil Detection Analysis) dar.
1.1 Elastische Rucksto teilchen-Analyse ERDA
Bei ERDA wird ebenfalls die Rutherfordstreuung genutzt. Man verwendet schwere
Ionen als Projektil, um meist viel leichtere Konstituenten der Probe nachzuweisen.
In Abb. 1.1 ist das Prinzip graphisch dargestellt. Die Projektile, wie z.B.
E0
α
Δ
Ep
Δ
Er
E r(x)
Abbildung 1.1: Prinzip der ERDA-Messung
Θ
β
Detektor
Ar, Ni, Kr oder Xe, mit Einschu energien von E 0 = 0,5{3MeV/Nukleon treten
meist unter einem kleinen Eintrittswinkel in die Probe ein, wo sie durch Wechselwirkung
mit den Probenatomen und -elektronen kontinuierlich abgebremst
werden, also Energie verlieren ( Ep). Tri t ein Projektil in einer Tiefe x ein Probenatom,
so ubertragt es auf dieses eine vom Streuwinkel abhangige Energie E 0 r :
E 0 r = k(E 0 , Ep(x)) (1.1)
x

1.1. ELASTISCHE RUCKSTOSSTEILCHEN-ANALYSE ERDA 3
mit
k =4 MpMr
(Mp+Mr) 2cos2
(Mp=r : Masse von Projektil und Rucksto teilchen)
(1.2)
Der kinematische Faktor k gibt den Bruchteil der beim elastischen Sto ubertragenen
Energie an. Ist die Masse des Projektils deutlich gro er als die des Ejektils,
so erhalt das Rucksto teilchen genugend Energie, um die Probe verlassen zu
konnen. Auf dem Weg zur Ober ache wird es ebenfalls abgebremst ( Er), so
da es schlie lich den Detektor mit einer Energie Er(x) erreicht:
Er(x) =k(E 0, Ep(x)) , Er(x) (1.3)
Da bei ERDA im Gegensatz zu RBS die aus der Probe herausgestreuten Isotope
nachgewiesen werden sollen, hat der Detektor mehrere Aufgaben zu erfullen. Zum
einen mi t er die Energie der Rucksto teilchen moglichst genau. Desweiteren ist
er in der Lage, die Teilchen zu identi zieren, d.h. sie nach Masse A und Kernladungszahl
Z zu trennen. Aus diesem Grunde sind die meisten ERDA-Detektoren
als E-E-Zahler aufgebaut. Mit der Identi kation der Rucksto teilchen ist es
dann moglich, fur jedes Element separat ein Energiespektrum zu erzeugen, das
dann in ein Tiefenpro l umgewandelt werden kann. Hierfur ist die Kenntnis des
Abbremsvermogens oder spezi schen Energieverlustes S = E/ x von
Projektil und Ejektil notwendig, da die Tiefenposition in der Probe mit x E/S
bestimmt wird. Um die Me genauigkeit zu erhohen, wird der Energieverlust des
Teilchens auf dem Weg durch das Material im allgemeinen durch einen kleinen
Einfallswinkel um den Faktor 1/sin fur das Projektil bzw. 1/sin fur das
Rucksto atom vergro ert.
Die gemessene Hau gkeit eines Isotops kann man bei bekanntem Strahlstrom
und Wirkungsquerschnitt der elastischen Streuung zur Bestimmung der Konzentration
in dieser Tiefe benutzen. Dabei erkennt man einen weiteren Vorteil der
ERDA-Methode. Der Rutherford-Wirkungsquerschnitt fur Rucksto teilchen wird
folgenderma en berechnet:
Da Mp
d
d = ZpZre2 (Mp + Mr)
2EpMr
2
1
cos 3
Zpe 2 Mp
4Ep
2
1
cos 3
( : erfa ter Raumwinkel, Zp=r: Kernladungszahl von Projektil/Ejektil)
(1.4)
Mr verwendet wird und fur die leichten bis mittelschweren Elemente
naherungsweise Zr = 1/2 Mr gilt, ist die Nachweisemp ndlichkeit fur diese Isotope
nahezu gleich. Eine Ausnahme bildet dabei 1 H(Zr=Mr); dessen Emp ndlichkeit
ist aufgrund des Quadrates um den Faktor 4 hoher, was diese Methode
fur den Nachweis von H besonders interessant macht.

4 KAPITEL 1. EINLEITUNG
1.2 ERDA am Q3D-Magnetspektrographen
Fur die ERDA-Messungen haben wir einen Q3D-Magnetspektrographen und einen
ortsemp ndlichen Detektor in dessen Fokalebene verwendet. Abb. 1.2 zeigt das
Prinzip des Verfahrens. Die Projektile (Xe, Kr oder Ar mit E 0 = 1,5 { 3 MeV/Nukleon)
treten unter einem achen Winkel ( = 4 { 8 ) in die Probe ein und
streuen verschiedene, in der Probe enthaltene Ionen heraus. Der Magnetspektrograph
transformiert das Impulsspektrum der Rucksto teilchen in ein Ortsspektrum
gema der Spektrographengleichung
p = q B (1.5)
(p,q: Impuls, Ladung des Ions, B: Feldstarke des Magneten, : Ablenkradius)
In seiner Fokalebene be ndet sich der Ortsdetektor zur Messung des Impulses.
Au erdem werden in ihm zur Teilchenidenti zierung drei weitere Parameter bestimmt:
der Energieverlust E in einem mit Gas gefulltem Bereich und dahinter
die Restenergie E und die Flugzeit T. In einer Darstellung E-E (rechter Graph
in Abb. 1.2) konnen die verschiedenen Isotope nach Ladung q und Massenzahl A
Konzentration [%]
Tiefenprofil
Projektil
Tiefe
Impuls-Winkel-
Darstellung
T ~ Θ
X ~ p
E ~ A 2
Δ
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Q3D: p =
B
− .
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q ρ
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Probe
Isotopenidentifizierung
Abbildung 1.2: Prinzip der ERDA-Messung am Q3D
E ~ q /A 2
Detektor
(X, ΔE,
E, T)

1.2. ERDA AMQ3D 5
identi ziert werden. Durch Setzen von Fensterbedingungen wird fur jedes Isotop
uber die Projektion eines X- -Plots (mittleres Bild in Abb. 1.2), wobei der Streuwinkel
aus der Flugzeit T gewonnen wird, auf die X-Achse ein Impulsspektrum
erzeugt, das zu einem Energie- und weiter zu einem Tiefenpro lspektrum verarbeitet
werden kann (linker Graph in Abb. 1.2).
Mit dieser Kombination wird eine extrem gute Energieau osung erzielt, die sich
in einer entsprechend guten Tiefenau osung widerspiegelt. Zwei Eigenschaften
des Spektrographen ermoglichen diese hohe Au osung:
Die Dispersion der drei Dipole betragt 9,5 cm/%p 0, d.h. ausgehend von einem
Teilchen mit dem Impuls p 0 wird ein zweites Teilchen mit einem um 1 % verschiedenen
Impuls um 9,5 cm versetzt in die Fokalebene abgebildet. Bei einer
Ortsau osung des Detektors von x = 1,5 mm wird eine Energieau osung von
E/E = 2 p/p = 3 10 ,4 erreicht.
Eine ausfuhrliche Beschreibung des Spektrographen und des Detektors wird in
Kap. 3 gegeben.
Die zweite Eigenschaft, die dieses System so geeignet fur ERDA-Analysen macht,
besteht in der simultanen kinematischen Korrektur fur alle Rucksto kerne.
Wie aus Gl. 1.1 zu ersehen ist, hangt die Energie des Rucksto teilchens vom
Streuwinkel ab. Der Bereich der Winkelvariation wird durch den Detektorraumwinkel
de niert. Um eine Energieau osung wie oben erwahnt allein durch die
Begrenzung des Akzeptanzwinkels zu erhalten, mu te man diesen in der Streuebene
auf weniger als 1 mrad reduzieren. Das Ergebnis ware eine unakzeptabel kleine
Zahlrate, sehr lange Bestrahlungszeiten und dadurch eine erhebliche Schadigung
der Probe. Mit Hilfe der Ionenoptik jedoch kann man diese Abhangigkeit bis
auf einen vernachlassigbar kleinen Anteil eliminieren (s. Kap. 4.4.3). Nach der
Spektrographengleichung (Gl. 1.5) sortiert das Magnetfeld die Ejektile nach ihren
relativen Impulsdi erenzen. Die kinematische Impulsvariation wird mit dem
Parameter charakterisiert. Er gibt an, um welchen Anteil sich der Impuls eines
Teilchens andert, wenn man den Streuwinkel um variiert. Mit Hilfe von
Gl. 1.1 und Gl. 1.2 kann bestimmt werden:
= 1
p
dp
d
= , tan (1.6)
Die kinematische Impulsvariation hangt also (im Gegensatz zu elastisch gestreuten
Projektilen) weder von der Masse des Projektils, noch von der des Ejektils ab.
Das bedeutet, da eine kinematische Korrektur fur alle Rucksto isotope gleichzeitig
optimal ist. Die Eliminierung der Streuwinkelabhangigkeit ermoglicht nun
die Nutzung eines gro en Raumwinkels, am Q3D maximal 10,4 msr, ohne die
Energieau osung zu verschlechtern, so da dann kurze Bestrahlungszeiten, niedrige
Strahlstrome und somit eine schonende Behandlung der Probe moglich sind.
Die E ekte der kinematischen Korrektur und deren Auswirkungen auf die Energieau
osung werden in Kap. 4.4.3 an einem Beispiel demonstriert.

6 KAPITEL 1. EINLEITUNG
1.3 Energieverlust von Ionen in Materie
Aus der bisherigen Darstellung ist zu entnehmen, da die Kenntnis der Abbremsung
von Ionen in Materie von essentieller Bedeutung fur die ERDA-Methode
ist. Kap. 2.2 gibt aus diesem Grunde einen Uberblick uber die gangigen Theorien
des Energieverlustes. Die dort vorgestellten Berechnungen beziehen sich vorwiegend
auf dicke Schichten. Dies hat folgenden Grund. Die Projektile sind geladene
Ionen, d.h. Kerne mit einigen Elektronen. Tritt ein Ion in den Festkorper ein,
so wechselwirkt es mit den Probenatomen und -elektronen. Dabei sind mehrere
alternative Prozesse moglich. Das Ion kann Elektronen einfangen oder verlieren,
inneren Elektronen konnen angeregt werden sowie durch radiative oder Augerprozesse
wieder zerfallen. All diese Prozesse beein ussen das Coulomb-Potential
des Ions und somit dessen Abbremsung. Ab einer gewissen Tiefe in der Probe
stellt sich ein dynamisches Gleichgewicht dieser Prozesse ein, es werden gemittelt
gleich viele Elektronen eingefangen wie ionisiert, das Ion andert im Mittel seinen
Ladungszustand nicht mehr. Die heute benutzten Angaben zu Energieverlusten
beziehen sich stets auf diesen Gleichgewichtszustand. Soweit der Nichtgleichgewichtsbereich
beim Eindringen in die Schicht gegenuber der Schichtdicke bzw.
im Vergleich zur Tiefenau osung vernachlassigbar ist, kann man die Energieverlustabweichung
in diesem Bereich ignorieren. Mit der hohen Au osung des Q3D-
Spektrographen und bei den in unseren ERDA-Messungen verwendeten Projektilenergien
ist diese Abweichung jedoch fur die Tiefenau osung nahe der Ober ache
relevant. Die Kenntnis dieser Nichtgleichgewichtsprozesse ist bisher noch unvollstandig
und wurde in fruheren Analysen nicht berucksichtigt.
Die Untersuchung von Umladungsprozessen und Energieverlusten im Nichtgleichgewicht
ist aus physikalischer Sicht ein interessantes Thema, bei dem elementare
Prozesse, die einer theoretischen Beschreibung zugrunde liegen, noch nicht in allen
Einzelheiten verstanden sind. Wir haben aus diesen Grunden eine neuartige,
e ektive Me methode entwickelt, um Mechanismen wie Umladungen und Energieverlustprozesse
in dunnen Schichten eines Festkorpers in Abhangigkeit vom
Ein- und Ausgangsladungszustand zu untersuchen und mikroskopische, theoretische
Modelle zu testen.

1.3. ENERGIEVERLUST VON IONEN IN MATERIE 7
Gliederung der Arbeit
Nach einem kurzen Uberblick uber Analysemethoden, die die Abbremsung von
Ionen zur Tiefenanalyse nutzen, werden wegen der zentralen Bedeutung des Energieverlustes
von Ionen in Materie in Kap. 2.2 die heute am hau gsten verwendeten
Theorien und Methoden zu Energieverlustberechnung vorgestellt. Der experimentelle
Aufbau fur ERDA-Messungen am HMI wird in Kap. 3 beschrieben, wahrend
in Kap. 4 an einem Beispiel das Prinzip, die Analyse und die gewonnen Ergebnisse
demonstriert werden. Eine Diskussion der Tiefenau osung und deren Grenzen
bei ERDA-Messungen am Q3D schlie en das Kapitel ab.
Das Prinzip der neuen Methode zur Untersuchung der Umladungsprozesse und
Energieverluste in Abhangigkeit vom Ein- und Ausgangsladungszustand und der
experimentelle Aufbau dazu, sowie die Ergebnisse der Messungen fur Ne-Ionen
in dunnen C-Schichten und deren theoretische Beschreibung auf einer mikroskopischen
Basis werden anschlie end in Kap. 5 vorgestellt.

8 KAPITEL 1. EINLEITUNG

Kapitel 2
Schichtanalytik mit schweren
Ionen durch
Energieverlustmessung
Es existiert eine Vielzahl von Methoden zur Analyse von dunnen, ober achennahen
Schichten. Sie basieren auf den unterschiedlichsten Wechselwirkungen der
Sonden mit den Probenatomen und der Detektion verschiedenster Reaktionsprodukte.
Tab. 2.1 gibt einen Uberblick uber diese Vielfalt, geordnet nach anregenden
und emittierten Teilchen. Im folgenden werden die Verfahren der weitverbreiteten
Ionenstrahlanalytik naher betrachtet, insbesondere diejenigen, die die Tiefeninformation
aus dem Energieverlust des Projektilions ableiten. Darunter fallen die
Nukleare Reaktionsanalyse NRA, die Rutherford Ruckstreuung RBS
und die Elastische Rucksto teilchenanalyse ERDA.
Im Gegensatz zu diesen Verfahren, die zu den zerstorungsfreien Methoden
zahlen, kann auch bei der Secondary Ion Mass Spectroscopy (SIMS) und beim
Ion Surface Scattering (ISS) { zwei Verfahren, bei denen mit schweren Ionen die
Ober ache weggesputtert (abgetragen) wird und die herausgeschlagenen Atome
in einem Massenspektrometer identi ziert werden { ebenfalls eine Tiefeninformation
gewonnen werden. Diese basiert jedoch auf der Kenntnis von Sputterraten,
d.h. der Geschwindigkeit, mit der die Ober ache abgetragen wird, und des Zeitpunktes
der Detektion des Teilchens, um auf die Tiefe, aus der es kommt, schlie en
zu konnen.
Eine weitere Moglichkeit, Tiefenpro le zu bestimmen, bietet ein Verfahren, bei
dem die Probe schrag angeschli en wird. Somit wird eine Tiefenverteilung der
Elemente in eine laterale Verteilung umgewandelt. Mit einem ortsau osenden
Verfahren, wie z.B RFA, AES oder ELS (s. Tab. 2.1), kann dann ein Tiefenpro
l gewonnen werden. Dabei wird die Probe jedoch zerstort. Zudem ist ein
Schragschli nicht bei allen Materialien moglich.
9

10 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN
Emission
Anregung durch
von Rontgen Elektronen Ionen thermisch
Photonen RFA
EPMA
SXAPS
PIXE, NRA
SIPS
Laseremissionsanalyse
Elektronen
PES AES, AEAPS
(AES)
AES DAPS, ELS
Ionen
SIMS, ISS
NRA, RBS, ERDA
Funken-, Laser-
Massenspektr.
Tabelle 2.1: Methoden der Schichtanalytik ober achennaher, dunner Schichten:
RFA : Roentgen Flourescence Anal. PIXE : Particle Ind. X-Ray Emission
PES : Photo Electron Spectroscopy NRA : Nuclear Reaction Analysis
AES : Auger Electron Spectroscopy SIPS : Sputtering Ind. Photo Emis.
EPMA : Electron Probe Micro Anal. SIMS : Secondary Ion Mass Spec.
SXAPS: Soft X-Ray Appearance Spec. ISS : Ion Surface Scattering
AEAPS: Auger Elec. Appearance Spec. RBS : Rutherford Back Scattering
DAPS : Disappearance Potential Spec. ERDA: Elastic Recoil Detection Anal.
ELS : Electron Loss Spectroscopy
2.1 Verschiedene Me methoden der Ionenstrahlanalytik
a) Fur die Nukleare Reaktionsanalyse [Fel86]benotigt man eine Kernreaktion
des Projektils mit dem zu untersuchendem Isotop mit einer moglichst schmalen
Resonanz. Dabei unterscheidet man zwei Klassen, je nachdem, ob nach der Reaktion
ein Teilchen oder ein -Quant nachgewiesen wird.
Teilchen-Nachweis
Unter der Vielzahl der geeigneten Reaktionen seien hier beispielhaft nur
einige aufgefuhrt.
15 N(p; ) 12 C;
9 Be(d; t) 8 Be;
16 O( 3 He; ) 15 O;
31 P ( ; p) 34 S
-Nachweis
Hierfur sei die am Hahn-Meitner-Institut angewandte 15 N-Methode zur Bestimmung
von Wassersto pro len als Beispiel au uhren. Es handelt sich
dabei um die Reaktion
1 H( 15 N; ) 12 C ;

2.1. VERSCHIEDENE MESSMETHODEN 11
wobei das -Quant, das vom ersten angeregten Zustand im 12 C-Kern mit
einer Energie von E = 4,43 MeV emittiert wurde, nachgewiesen wird. Die
Resonanzenergie der Fusionsreaktion 15 N + 1 H betragt ERes = 6,385 MeV
mit einer Breite von nur ERes = 0,005 MeV.
Generell wird in einer NRA-Messung die Energie des Projektils variiert. Ublicherweise
beginnt man mit einer Einschu energie, die der Resonanzenergie entspricht,
so da die Reaktion an der Ober ache statt ndet. Die Anzahl der detektierten
Reaktionsprodukte ist dann ein Ma fur die Hau gkeit des untersuchten Elementes
an der Ober ache. Erhoht man die Einschu energie, so erreicht das Projektil
aufgrund des Energieverlustes die Resonanzenergie erst in gro erer Tiefe x, die
uber den Energieverlust des Projektils bestimmt werden kann:
x =
Z
E0
ERes
1
dE (2.1)
Sp(E)
(E 0: Einschu energie, ERes: Resonanzenergie,
Sp(E) = E= x: spez. Energieverlust des Projektils)
Die nun gemessene Zahlrate ergibt die Konzentration in dieser Tiefe. Die Resonanzbreite
bestimmt dabei die Tiefenau osung. Durch kontinuierliches Durchfahren
der Einschu energie wird somit die ganze Schicht durchquert und somit
das gesuchte Tiefenpro l erhalten. Der Nachteil dieser Methode ist jedoch die
Beschrankung auf ein zu untersuchendes Element und die zeitaufwendige Energievariation.
b) Die Projektile einer RBS-Messung sind leichter als die Konstituenten der Probe.
In den meisten Fallen sind es Protonen, -Teilchen oder 12 C-Ionen. Ahnlich
wie bei ERDA-Messungen beschie t man die Probe unter einem achen Winkel.
Die Projektile werden an den Atomkernen der Probe unter Ruckwartswinkeln
zuruckgestreut und detektiert. Ihre Energie nach der Streuung gibt Aufschlu
uber die Masse und Ladung der Atome in der Probe. Findet die Streuung in
einer Tiefe x statt, so wird das Projektil auf dem Weg zum Streupartner und
wieder hinaus abgebremst und verla t die Probe mit einer Energie E(x):
x
E(x) = k E0 , Sp(Ein)
sin in
, 2 Mt , M
k =
2
p sin2
1=2
+ Mp cos
Mp + Mt
, Sp(Eout)
x
sin out
(E 0: Einschu energie, Sp(Ein=out): spez. Energieverlust des ein-/auslaufenden
Teilchens, in=out: Ein-/Austrittswinkel des Teilchens zur Probenober ache,
M p=t: Masse von Projektil/Target, : Streuwinkel)
!2
(2.2)
(2.3)

12 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN
Der Energieverlust des Projektils liefert die Information uber die Tiefe des
Streuortes. Diese Me methode ist sehr gut geeignet, wenn die Probe aus schweren
Elementen besteht. Allerdings kann es, wie schon in der Einleitung diskutiert,
bei dickeren Schichten zu Uberlappungen der einzelnen Energiepro le kommen,
die dann entfaltet werden mussen. Besondere Probleme bereiten Pro le von in
der Probe selten vorkommenden Konstituenten, wenn sie mit einem sehr hau gen
Element uberlappen.
Im Gegensatz zu RBS benutzt man bei ERDA-Messungen schwere Projektile,
denn nun werden die bei der Streuung unter einem kleinen Streuwinkel herausgeschlagenen,
leichteren Rucksto teilchen detektiert. Dabei wird deren Energie,
Masse und Kernladungszahl bestimmt. Wiederum ist die Energie der Teilchen
ein Ma fur die Tiefe, aus der es herausgeschlagen wurde (s. Gl. 1.3). Sie wird
vor allem durch den Energieverlust des schweren Projektils, dessen Abbremsvermogen
im Vergleich zu leichten Ionen deutlich gro er ist, bestimmt. Im Gegensatz
zu RBS jedoch kann hier fur jedes Element ein eigenes Tiefenpro l erzeugt
werden, Uberlappungen existieren nicht. Diese Methode erweist sich als besonders
wirksam bei Proben, die aus leichteren Elementen bestehen, und deckt somit
den von RBS nicht erfa ten Bereich ab.
Fur all diese Me verfahren ist die Kenntnis des Energieverlustes essentiell. Aus
diesem Grunde wird im folgenden Kapitel ein Abri der gebrauchlichen Theorien
der Abbremsung schwerer Ionen in einem Festkorper dargelegt.
2.2 Energieverlust schwerer Ionen in Materie
Dringt ein Ion in einen Festkorper ein, so wechselwirkt es mit den Atomen und
wird dabei abgebremst. Die Starke der Abbremsung wird als spezi scher Energieverlust
S oder dE/dx bezeichnet und gibt an, wieviel Energie das Projektil
pro g/cm 2 bzw. Atome/cm 2 des Probenmaterials verliert.
Der spez. Energieverlust S hangt stark von der Energie des Projektils ab. Man
unterscheidet zwei Bereiche (s. Abb. 2.1):
1. niedrige Energien (bis einige 100 keV/Nukleon)
Hierbei erfolgt die Abbremsung durch elastische Sto e mit den Probenatomen.
Die Prozesse nden punktweise statt und fuhren je nach Sto parameter
zu mehr oder minder gro en Energie- und Richtungsanderungen. Diese
Art der Abbremsung wird nuklearer Energieverlust Sn genannt.

2.2. ENERGIEVERLUST SCHWERER IONEN IN MATERIE 13
2. mittlere Energien (bis einige 10 MeV/Nukleon)
In diesem Bereich dominiert der elektronische Energieverlust Se. Es
handelt sich dabei um inelastische Sto e des Projektils mit den freien (Valenzund
Leitungsband-) Elektronen im Festkorper. Die Elektronen wirken dabei
wie ein zahes Medium, das das Projektil kontinuierlich abbremst. " Inelastisch\
soll dabei andeuten, da die Sto e auch zu Anregung oder zur Ionisation
sowohl des Probenatoms als auch des Projektilions fuhren konnen.
Bei niedrigeren Energien mussen stets beide Arten von Energieverlusten, Sn und
Se,berucksichtigt werden. Oberhalb ca. 200 keV/Nukleon wird der nukleare Energieverlust
vernachlassigbar klein, in den meisten Fallen betragt er weniger als 2 %.
Abb. 2.1 zeigt das Verhaltnis der beiden Abbremsmechanismen fur Kr-Ionen in
Kohlensto . Da wir fur unsere ERDA-Messungen stets Ionen mit einer Energie,
bei der der totale Energieverlust moglichst gro sein soll, also in einem Bereich
von 1 - 3 MeV/Nukleon benutzen, ist fur uns nur der elektronische Energieverlust
relevant, der nukleare kann vernachlassigt werden.
Abbildung 2.1: Nuklearer und elektronischer Energieverlust fur Kryptonionen in
Kohlensto als Funktion der Energie/Nukleon (logarithmischer Ma stab)
Einen guten Uberblick uber die Entwicklung der Theorien zur Abbremsung geladener
Teilchen in Materie vermittelt das Standardwerk von Ziegler, Biersack und
Littmark [Zie85]. Ihre Methode zur Berechnung des nuklearen und elektronischen
Energieverlustes ist heute wohl am weitesten verbreitet und soll im folgenden kurz
dargestellt werden.

14 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN
2.2.1 Der nukleare Energieverlust Sn
Wie schon erwahnt, erfolgt die nukleare Abbremsung durch elastische Streuung
des Ions am Potential des Probenkerns. Fur kleine Sto parameter sieht das Projektil
annahernd das Coulombpotential einer Punktladung, bei gro erem Abstand
schirmen die gebundenen Elektronen die Kernladung ab. So ist eine der wichtigsten
Grundlagen fur die Berechnung dieses Energieverlustes die Kenntnis der
durch die Elektronenhulle abgeschirmten Potentiale. Demnach wird fur das Potential
V(r) eines Atoms ein Separationsansatz in folgender Form gemacht:
2 ZpZte
V (r) =Vc(r) (r) =
r
(r) (2.4)
(Vc(r): Coulombpotential, (r): Abschirmung Zp=t: Kernladungszahl von
Projektil/Target, e: Elementarladung, r: Abstand vom Kern)
Das Coulombpotential Vc(r) wird als kugelsymmetrisch angenommen, die Abschirmfunktion
(r) beinhaltet die Schalene ekte der Elektronen, deren Bahnradius
kleiner als r ist. In der Vergangenheit wurde eine Vielzahl verschiedener
Atompotentiale und Abschirmfunktionen vorgeschlagen, sowohl aufgrund von
theoretischen Betrachtungen als auch auf der Basis von semiempirischen Rechnungen.
Die am meisten benutzten werden hier vorgestellt (s. auch Abb. 2.2):
Bohr [Boh48]:
mit aB =
und a 0 =
Thomas-Fermi [Som32]:
(r) = exp , r
Z 2=3
p
h 2
aB
a 0
+ Z 2=3
t
1=2
4 2 =0:529A
mee2 (me = Elektronenmasse, e = Elementarladung)
(r) =
mit aTF =
"
1+
Z 2=3
p
r
aTF
0:8853 a 0
+ Z 2=3
t
# ,3=
und = 0:8034; =12 2=3
1=2
(2.5)
(2.6)
(2.7)
(2.8)

2.2. ENERGIEVERLUST SCHWERER IONEN IN MATERIE 15
Moliere [Mol47]:
(r) =
3X
i=1
ai exp(,bi
r
aTF
a 1 = 0.35 a 2 = 0.55 a 3 = 0.1
b 1 = 0.3 b 2 = 1.2 b 3 = 6.0
) (2.9)
Lens-Jensen [Len32] verwendeten die gleich Abschirmfunktion wie Molliere mit
etwas anderen Parametern:
a 1 = 0.7466 a 2 = 0.2433 a 3 = 0.0101
b 1 = 1.038 b 2 = 0.3876 b 3 = 0.206
Ziegler-Biersack-Littmark [Zie85] pa ten eine Abschirmfunktion an theoretisch
berechnete Atompotentiale vieler Target-Projektil-Kombinationen an. Ihre
Universalabschirmfunktion lautet:
(r) =
au =
4X
i=1
ai exp(,bi
0:8854 a 0
Z 0:23
p
+ Z0:23 t
r
au
) (2.10)
a 1 = 0.1818 a 2 = 0.5099 a 3 = 0.2802 a 4 = 0.0281
b 1 = 3.2 b 2 = 0.9423 b 3 = 0.4029 b 4 = 0.2016
Abbildung 2.2: Abschirmfunktionen zur Beschreibung des Atompotentials.
(2.11)

16 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN
Mit Hilfe dieser Atompotentiale und der Energie-, Impuls- und Drehimpulserhaltungssatze
la t sich das Streuproblem klassisch losen (Rutherfordstreuung). Uber
den di erentiellen Wirkungsquerschnitt
d
d CM
= ZpZte 2
4ECM
2
1
sin 4
und den Energieubertrag T des Ions an das Rucksto teilchen
T = 4E0MtMp sin2
(Mt + Mp) 2 2
erhalt man den spezi schen nuklearen Energieverlust Sn:
Sn(E 0)=
Z1
0
Td = 8 MpMtE 0
(Mp + Mt) 2
Z
bmax
0
2
sin 2
2
(2.12)
(2.13)
bdb (2.14)
(b: Sto parameter, bmax: maximaler Sto parameter, fur b > bmax ist das
Kernpotential total abgeschirmt.)
Fur die Losung dieses Integrales unter Verwendung des universellen Potentials
aus Gl. 2.10 erhalten Biersack und Ziegler [Zie85] folgenden Ausdruck:
Sn(E 0)=
red
8:462 ZpZtSn (Ered)
(Mp + Mt) , Z 0:23
p
+ Z0:23
Dabei stehen Ered fur die reduzierte Energie und S red
n
Abbremsung und sind folgenderma en de niert:
fur Ered
30:
und fur Ered > 30:
Ered =
S red
n (Ered) =
t
32:53 MtE 0
ZpZt(Mp + Mt) , Z 0:23
p
eV
10 15 Atome/cm 2
(2.15)
fur die reduzierte nukleare
+ Z0:23 t
ln(1+1:1383 Ered)
2(Ered +0:01321 E 0:21226
red
S red
n (Ered) = ln(Ered)
2 Ered
+0:19593 E 0:5
red )
(2.16)
(2.17)
(2.18)

2.2. ENERGIEVERLUST SCHWERER IONEN IN MATERIE 17
2.2.2 Der elektronische Energieverlust Se
Im Gegensatz zur nuklearen Abbremsung la t sich der elektronische Energieverlust
nicht klassisch berechnen. Er erfolgt im wesentlichen durch inelastische Sto e
des Projektils mit dem Elektronengas im Festkorper. Dabei wechselt das Projektil
mehrfach seinen Ladungszustand. Au erdem hangt die Abbremsung wesentlich
von der elektronischen Struktur des Probenmaterials ab. So unterscheiden sich
z.B. die Energieverluste in einer Graphit- und einer Diamantprobe. Man ist also
auf analytische Naherungen angewiesen.
Bei hohen Energien (v > 3vf ;vf:Fermi-Energie der Elektronen) berechneten Bethe
[Bet32] und Bloch [Blo33] die elektronische Abbremsung als eine Wechselwirkung
des Coulombpotentials mit einem harmonischen Oszillator. Sie erhielten fur
den spez. elektronischen Energieverlust Se
Se =4 Z2
4
pZte mev2 ln
2mev 2
I = 10,5[eV] Zt: mittleres Ionisationspotential
v = Geschwindigkeit des Projektils
I
(2.19)
Fur niedrigere Energien (v

18 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN
Der am leichtesten zu berechnende und am besten vermessene elektronische Energieverlust
ist der von Protonen (SH). Das Abbremsvermogen von schweren Ionen
SIon kann bei gleicher Geschwindigkeit relativ zu einem bekannten SH skaliert
werden, insofern sich das Ion im Ladungsgleichgewicht be ndet. Es gilt dann:
SIon(v) =SH(v)q 2
eff (v) (2.24)
qeff wird dabei als e ektive Ladung bezeichnet. Das Problem der Berechnung des
spezi schen Energieverlustes von Ionen ist nun ubertragen auf die Bestimmung
von qeff. Die e ektive Ladung hat auch einen physikalischen Hintergrund. Bei
schweren Ionen wird die Elektronenhulle nur teilweise abgestreift. Bohr [Boh41]
machte die Annahme, da das Ion alle Elektronen verliert, deren Umlaufgeschwindigkeit
kleiner ist als die Projektilgeschwindigkeit. Die verbliebenen Elektronen
schirmen den Kern je nach Sto parameter b mehr oder weniger ab. Gemittelt
uber alle b leitete Northcli [Nor60] fur die e ektive Ladung folgende Gleichung
ab:
qeff = Zp
1 , exp
, 0:92 vp
Z 2=3
p v0 !!
(2.25)
Ziegler, Biersack und Littmark extrahierten aus umfangreichen numerischen und
experimentellen Daten folgende Parametrisierung:
qeff = Zp
"
~q +(1,~q) v2
0
2v2ln f
1+
2 vf
a0v0 2 !#
(2.26)
mit der Abschirmlange , die die Ausdehnung der Ladungsverteilung beschreibt:
= 2a 0(1 , ~q) 2=3
Z 1=3
p
, 1 , 1,~q
7
und der Ionisierung ~q = 1 - n/Zp (n: Anzahl der gebundenen Elektronen):
~q =1,exp
0
@ 4X
i=1
i
v
v 0Z 2=3
p
! 1
i
A
1 = 0.803 2 = 1.3167 3 = 0.38157 4 = 0.008983
1 = 0.3 2 = 0.6 3 = 1 4 =2
vist die Relativgeschwindigkeit des Projektils zu der Fermi-Geschwindigkeit der
Elektronen im Festkorper hj~v 0 , ~vfji.
Abb. 2.3 zeigt abschlie end den spezi schen Energieverlust (skaliert mit 1/Z2 p )
verschiedener Ionen in Aluminium in Abhangigkeit von ihrer Energie. Fur die
ERDA-Messungen ist fur eine gute Tiefenau osung der Bereich maximalen spezischen
Energieverlustes relevant, d.h. fur Projektile mit Z = 20 { 60 ca.
1{3 MeV/Nukleon.

2.2. ENERGIEVERLUST SCHWERER IONEN IN MATERIE 19
Abbildung 2.3: Spezi sche Energieverlust verschiedener Ionen in Aluminium nach
[Nor70]
2.2.3 Grenzen der Anwendbarkeit
Das hier aufgefuhrte Verfahren zur Berechnung des spezi schen Energieverlustes
beliebiger Projektile in verschiedenen Materialien liefert meist sehr gute Werte
mit Abweichungen unter 5 %. Dennoch mu man die Ergebnisse stets als mehr
oder weniger gute Erwartungswerte betrachten. Mangel zeigen diese Verfahren
z.B. bei kovalent gebundenen Materialien. Hier konnen die Potentiale nicht mehr
als kugelsymmetrisch betrachten werden und auch die Elektronen sind langs der
Bindungsachse konzentriert und nicht homogen um den Kern verteilt. Bei Kristallen
tri t die Annahme, da die Streuzentren statistisch verteilt sind, nicht
mehr zu. E ekte wie 'blocking' und 'channeling' konnen nicht berucksichtigt werden.
Auch bei sehr dunnen Schichten treten merkliche Abweichungen auf. Dies hat
seine Ursache zum einen in der Tatsache, da dunne Schichten teilweise andere
physikalische Eigenschaften haben konnen als Festkorper (z.B. eine veranderte
elektronische Struktur, geringere Dichte, etc.), zum anderen benotigt das Projektil
eine gewisse Strecke xeq, bis sich die e ektive Ladung qeff bzw. das Ladungsgleichgewicht
einstellt. Die in dieser Zeit zuruckgelegte Strecke hangt dabei
von der Energie des Projektils ab und betragt z.B. fur 2 MeV/Nukleon schnelle
Kr-Ionen in C nach einer groben Abschatzung [Bet83]:
xeq [ g/cm 2 ] =8 E[MeV/Nukl.] =16 g/cm 2 b= 71 nm (2.27)

20 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN
Entlang dieses Weges treten Abweichungen im Energieverlust auf. Betrachtet
man die Tatsache, da die Projektile bei unseren ERDA-Messungen unter einem
kleinen Eintrittswinkel ( 6 ) in die Probe eindringen, so entspricht xeq einer
Schichttiefe von ca. 7 nm. In dem in Kap. 4 besprochenen Beispiel ist die
erste Schicht der Probe 10,5 nm dick und sie wurde mit einer Tiefenau osung
von 1,3 nm gemessen. Die ERDA-Methode am Q3D ist also auf diese Abweichungen
des Energieverlustes im Nichtgleichgewichtszustand sensitiv. Dies war
unter anderem ein wichtiger Grund, warum wir uns mit der Untersuchung der
Nichtgleichgewichtse ekte in diesem Bereich beschaftigt haben (s. Kap. 5).

Kapitel 3
Experimenteller Aufbau
Der Q3D-Magnetspektrograph wurde vor dieser Arbeit ausschlie lich fur kernphysikalische
Experimente genutzt. Hierfur war es wichtig, da der Streuwinkel
kontinuierlich verstellt werden konnte, ohne das Vakuum zu brechen. Dies wurde
durch die Verwendung einer Bandkammer ermoglicht, bei der der Spektrograph
mit einem Stahlband an die Kammer angekoppelt wurde. Bei einer Anderung des
Spektrographenwinkels gleitete das Band auf Dichtungsringen und erlaubte somit
eine Winkelverstellung unter Vakuum von 125 . Der Nachteil dieser Konstruktion
war jedoch ein fur ober achennahe Untersuchungen nicht ausreichendes Vakuum
von ca. 10 ,6 mbar. Desweiteren wurden die Targets auf einem einfachen Halter
montiert, der den Anspruchen von ERDA-Messungen (Positionierungsgenauigkeit,
Behandlung der Proben, leichter und schneller Probenwechsel, etc.) nicht
genugte. Darum mu te eine neue Streukammer gebaut werden (Kap. 3.2).
Da bei den kernphysikalischen Experimenten meist Reaktionen mit sehr kleinen
Wirkungsquerschnitten untersucht wurden, war der Fokalebenendetektor
(Kap. 3.4) vor allem auf hohe Zahlraten (der gleichzeitig auftretenden Storreaktionen)
optimiert. Eine Energieau osung von dE/E 8 10 ,4 war ausreichend.
Fur eine Tiefenau osung von unter 1 nm, wie sie von uns erstrebt wurde, mu te
sie jedoch verbessert werden.
Im folgenden werden nun der experimentelle Aufbau, wie er bei den ERDA-
Messungen verwendet wurde, und die neuen Aufbauten beschrieben.
3.1 Der Beschleuniger
Alle Experimente wurden am Ionen-Strahl-Labor ISL des Hahn-Meitner-Instituts
in Berlin durchgefuhrt. Abb. 3.1 zeigt das dortige Experimentierareal (die gestrichelte
Linie zeigt den Verlauf der Strahlfuhrung von der Quelle bis zum Q3D).
Die in einer ECR-Quelle erzeugten schweren Ionen werden mittels eines CN-vande-Gra
-Beschleunigers und nachfolgend in einem Zyklotron auf Energien von
40 { 500 MeV gebracht. Durch horizontale und vertikale Schlitze direkt hinter
21

22 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
ECR-Quelle
CN-Injektor
Zyklotron
Q3D
Abbildung 3.1: Das Experimentierareal des ISL am HMI in Berlin
Die gestrichelte Linie folgt der Strahlfuhrung von der ECR-Quelle durch das
Zyklotron zum Q3D-Magnetspektrographen.
dem Zyklotron wird ein Objektpunkt de niert, der auf die Probe in der Streukammer
im Verhaltnis 1:1 abgebildet wird. Ublicherweise hat dieser Punkt die
Ausdehnung von 1 1 mm 2 . Ein weiteres, ca. 1 m entferntes Schlitzpaar legt
die Winkelemitanz des Strahls fest. Es folgt ein Dipolmagnet, der eine Dispersion
von p/ x = 1,6 10 ,4 p 0/mm im Strahl erzeugt. Mit einem weiteren Schlitzpaar
dahinter kann die Impulsbreite des Strahls beschnitten und damit die Energiebreite
festgelegt werden. Im folgenden Verlauf der Strahlfuhrung gibt es nun zwei
Moglichkeiten fur die Einstellung:
achromatisch: In einem zweiten Dipol kann die im ersten Dipol erzeugte
Dispersion kompensiert werden, so da an dessen Ausgang die gleichen
Verhaltnisse herrschen wie am Zyklotronausgang. Somit wird auch die gesamte
Intensitat transmittiert.

3.2. DIE STREUKAMMER 23
doppelt-dispersiv: Zur Dispersion des ersten Dipols kommt nun auch die
des zweiten hinzu, so da durch Zufahren der Schlitze am Ausgang des
zweiten Magneten ein in der Energie sehr scharfer Strahl herausgeschnitten
werden kann. Dies ist jedoch nur auf Kosten der Strahlintensitat moglich.
Au erdem hat der Strahl eine gro ere raumliche Ausdehnung.
Je nach dem, ob eine extrem hohe Energiescharfe oder gro e Intensitat benotigt
wird, benutzt man die eine oder andere Einstellung. Die letzten magnetischen
Elemente, (Quadrupoltripletts und -dubletts) dienen zum Fokussieren des Strahls
auf die Probe in der Streukammer.
3.2 Die Streukammer
Wie oben erwahnt, wurde fur die ERDA-Messungen eine neue Kammer konzipiert
und gebaut. Diese sollte folgende, fur die hochau osende Schichtanalytik
wichtigen Eigenschaften erfullen:
Vakuum im Bereich von 10 ,8 mbar, um Ober achenbedeckung durch Restgasatome
zu vermeiden
hohe Prazision bei der Probenpositionierung, sowohl in x, y und z, als auch
im Winkel
Moglichkeit zum Heizen (Ober achenreinigung) bzw. Kuhlen (Einfrieren
der Struktur) der Probe
Moglichkeit zum Anlegen einer Spannung von ca. 5 kV an die Probe, um
eine Sekundarelektronenemission weitgehend zu unterdrucken
leichter und schneller Probenwechsel
Flexibilitat im Streuwinkel (-5 bis +45 )fur den Q3D
Platz und Durchfuhrungen fur weitere Analyseelemente in der Kammer
3.2.1 Die Kammer
Abb. 3.2 zeigt den schematischen Aufbau der neuen Kammer. Sie wird durch eine
Kombination aus einer Turbo- und einer Titan-Sublimationspumpe von unten
gepumpt. Alleine mit der Leistung der Turbopumpe wird ein Vakuum in der Kammer
im 10 ,8 mbar-Bereich erreicht. Die Flexibilitat im Streuwinkel wurde durch
die Verwendung eines Wellbalges zur Ankopplung an das Strahlrohr erhalten. Der
Balg hat einen Durchmesser von 25 mm, der es erlaubt, die Kammer mit dem
fest angekoppelten Spektrographen auch unter Hochvakuum in einem Bereich
von 50 zu drehen, ohne da der Strahl eine Wand tri t. Neben vielen Flanschen

24 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
z-Motor
Wellbalg
Turbopumpe +
Titansublimationspumpe
Durchführung für flüssigen Stickstoff
el.Durchführung (HV, Heizung)
Winkel-Motor
diff. gepumpte Drehdurchführung
Manipulator
x,y Mikrometerschrauben
Schleusenkammer
Turbopumpe
Schleusenventil
Abbildung 3.2: Die neue, fur ERDA-Experimente optimierte Probenkammer.

3.2. DIE STREUKAMMER 25
fur Durchfuhrungen und weitere Detektoren ist gegenuber der Schleusenkammer
ein gro er Flansch in Hohe des Strahls fur den Anschlu einer weiteren Kammer
angebracht. Diese ist fur Vor- oder Nachbehandlungen der Proben, wie z.B.
Bedampfen oder Reinigen der Ober ache, vorgesehen. Weitere Zusatzelemente
konnen auf zwei drehbar gelagerten Zahnkranzen innerhalb der Streukammer angebracht
werden. Der Anschlu an den Magnetspektrographen erfolgt mit einem
30 mm Rohr. Dieses bietet hinter der Probe genugend Platz fur Eichblenden
und weitere Elemente zur Analyse und Nachbehandlung der zu detektierenden
Teilchen.
3.2.2 Manipulator und Probentransfer
Zum Probenwechsel dient die kleine Schleusenkammer am rechten unteren Rand
der Hauptkammer. Sie ist durch ein Ventil abkoppelbar und wird durch eine
eigene Turbopumpe gepumpt. In ihr be ndet sich ein auf einer Schiene verfahrbarer
Wagen mit 10 Probenhaltern, der in die Streukammer eingeschleust werden
kann. Die Proben werden dort mit einem Greifmechanismus am Kopf des Manipulators
einzeln aufgenommen und mittels Mikrometerschrauben auf 1/100 mm
genau positioniert. Der Manipulator ist oben auf einer di erentiell gepumpten
Drehdurchfuhrung angebracht und kann uber eine Motorsteuerung mit einer Genauigkeit
von 1/100 Grad gedreht werden. In Position gebracht kann die Probe
dort entweder mittels einer Heizspirale ausgeheizt oder durch direktem Kontakt
mit einem mit ussigem Sticksto befullbaren Kupferblock gekuhlt werden. Dies
ist auch wahrend der Messung moglich. Desweiteren kann man die Probe uber
den Heizungskontakt wahlweise auch auf Spannung legen.
3.2.3 Strahlstrommessung
Um Angaben uber die absolute Zusammensetzung einer Probe zu machen oder
verschiedene Messungen aufeinander zu normieren, ist es notig zu wissen, mit
wievielen Teilchen die Probe beschossen wurde. Bei sehr dunnen Proben, bei
denen der Strahl diese nahezu ungehindert passiert, ist dies mit einem Strahlstromfanger
hinter der Probe, in dem die Ladung integriert wird, recht einfach
zu realisieren. Im Falle von ERDA-Messungen jedoch sind die zu untersuchenden
dunnen Schichten meist auf dicken Substraten, in denen der Strahl gestoppt wird,
aufgebracht. Bei leitenden Proben kann man versuchen, die auftre ende Ladung
direkt zu messen. Dies erfordert jedoch eine Kontaktierung der Probe und versagt
bei Isolatoren. Eine weitere Moglichkeit besteht darin, eine dunne Folie in
den Strahl zu halten, um uber die Streuung an deren Atomen den Strahlstrom
zu bestimmen. Dieses Verfahren verschlechtert jedoch die Energieau osung. Wir
benutzen deshalb einen Strahlmonitor, der direkt vor der Probenkammer sitzt,
den Strahl aber nicht beein u t. Seine Funktionsweise basiert auf der Ionisation
von Restgasmolekulen [Boh96]. Er besteht aus Ringelektroden, die uber eine Wi-

26 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
derstandsleiter verbunden sind, um ein moglichst homogenes Feld im Inneren zu
erzeugen, einer Mikrokanalplatte (channel plate, CP) und der Anode dahinter.
Restgasmolekule im Inneren des Monitors werden durch die Strahlteilchen, die ihn
zwischen zwei Ringelektroden senkrecht zum elektrischen Feld passieren, ionisiert.
Die Wahrscheinlichkeit fur diesen Proze ist proportional zur Anzahl der Ionen
im Strahl und der Restgasdichte. Die ionisierten Molekule werden in dem elektrischen
Feld des Monitors zum CP beschleunigt. Sie schlagen dort beim Auftre en
mehrere Elektronen heraus, die dann im CP vervielfacht und auf der Anode gesammelt
werden. Diese Stromsignale speist man in einen 100 MHz Diskriminator
und zahlt sie. Die Zahlrate wird jeweils vor und nach jeder Messung mit einem
verfahrbaren Strahlstopp hinter dem Monitor in nA absolut geeicht. Solange keine
erheblichen Vakuumschwankungen auftreten, ist die gemessene Zahlrate linear
proportional zur Anzahl der Projektile, d.h. zum Strahlstrom.
3.3 Der Q3D-Magnetspektrograph
Das Herzstuck der hochau osenden Energiemessung ist der Magnetspektrograph
[Boh83]. Seine Hauptbestandteile sind ein Quadrupol gefolgt von drei Dipolen
(Q3D). In Abb. 3.3 sind diese durch Q, DI, DII und DIII gekennzeichnet. Der
Quadrupol dient zur Festlegung der Fokalebene. Die Dipole erzeugen eine Dispersion
von 9.5 cm/%p0 (p0 = Impuls fur den zentralen Strahl mit = 1 m),
d.h. ein Teilchen, das sich im Impuls um 1 % von p0 unterscheidet, durchquert
die Fokalebene des Spektrographen in einem Abstand von 9,5 cm. Somit wandelt
der Spektrograph ein Energiespektrum in ein Ortsspektrum mit hoher Impulsau
osung um. Die Fokalebene ist 95 cm lang und die Dispersion ist uber die
ganze Lange konstant, so da mit einem geraden, ortsemp ndlichen Detektor ein
Impulsbereich der Teilchen von 10 % erfa t werden kann. Mit der Spektrographengleichung
B = p
(3.1)
q
la t sich dann bei bekanntem Magnetfeld B, Ladungzustand q des Ejektils und
dessen Bahnradius , den man aus der Position in der Fokalebene erhalt, aus dem
mit dem Fokalebenendetektor gemessenen Ortsspektrum wieder ein Impuls- oder
Energiespektrum errechnen.
Durch Schlitze am Eintritt in den Spektrographen kann der erfa te Winkelbereich
begrenzt werden, horizontal und vertikal max. 3 (max. Raumwinkel: 10,4 msr).
Die Multipolelemente MI und MII in Kombination mit den Randfeldern der Dipole,
die ebenfalls fokussierende Eigenschaften besitzen, dienen zu der fur die hohe
Energieau osung so wichtigen Korrektur der kinematischen E ekte und Abbildungsfehler
hoherer Ordnung (s. Kap. 4.4.3). In Tabelle 3.1 sind die wichtigsten
Kenngro en des Spektrographen zusammengefa t.

3.3. DER Q3D-MAGNETSPEKTROGRAPH 27
Probe
Stöch.zähler
DI
Strahl
Strahlmonitor
Probenkammer
Schlitze
Q
MI
MII
DII
Fokalebenendetektor
Szintillator
Delayline
E, T
X2 ΔE
X
Fokalebene
Abbildung 3.3: Der Q3D(Quadrupol + 3 Dipole)-Magnetspektrograph
Die Projektile tre en von oben kommend auf die Probe und streuen dort Ionen
heraus. Einige gelangen durch die Schlitze in den Spektrographen. Die Dipole DI,
DII und DIII sortieren die Ejektile nach ihrem Impuls, so da sie die Fokalebene
je nach Energie an verschiedenen Stellen kreuzten, wo sie dann vom Fokalebenendetektor
nachgewiesen werden. Mit durchgezogenen Linien sind die Bahnen von
drei Teilchen gleicher Energie, aber unterschiedlichem Streuwinkel dargestellt. Die
au ere und innere Bahn unterscheiden sich in ihrer Weglange bis zu 60 cm, so
da man uber die Messung der Flugzeit eine Information uber den Streuwinkel
bekommt. Die Multipolelemente MI und MII dienen zur Korrektur von optischen
Abbildungsfehlern hoherer Ordnungen und zur kinematischen Korrektur.
1 m
DIII
1

28 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
Q3D-Magnetspektrograph, Typ QMG/2
mittlerer Ablenkradius 1 m
Ablenkwinkel 155
max. B 1,7 Tm
erfa ter Energiebereich 20 %
Dispersion entlang der Fokalebene 9,5 cm/% Impuls (konstant)
Lange der Fokalebene 95 cm
Winkel der Fokalebene 45 (konstant)
Winkelakzeptanz:
horizontal 50 mrad ^= 5,7
vertikal 52 mrad ^= 6,0
Raumwinkel 10,4 msr
Weglange der Zentralstrahls 746 cm
Tabelle 3.1: Kenngro en des Q3D-Magnetspektrographen
3.4 Der Fokalebenendetektor
Bei ERDA-Messungen gelangen verschiedene Ejektile in die Fokalebene, seien es
elastisch gestreute Projektile oder herausgeschlagene Atome aus der Probe. Bei
schwereren Elementen erreichen zum Teil auch zwei oder drei verschiedene Ladungszustande
die Fokalebene. Der Fokalebenendetektor FED erfullt nun zwei
wichtige Aufgaben. Zum einen bestimmt er die Position (X), an der die Ionen die
Fokalebene des Magnetspektrographen kreuzen, moglichst genau, damit daraus
ihre Energie errechnet werden kann. Zum anderen identi ziert er die detektierten
Teilchen, d.h. er trennt die Ejektile nach ihrer Kernladungszahl Z und Massenzahl
A, da die verschiedenen Massen mit unterschiedlicher Energie zum Teil
im Ort uberlappen. Er ist daher als ortsemp ndlicher E-E-Zahler konzipiert.
Abb. 3.4 zeigt den Aufbau des Detektors, im oberen Bild als Seitendarstellung
(aus der Sicht der einfallenden Ejektile), im unteren als Draufsicht (ohne Kathode,
Driftka g und Zwischengitter) mit zwei Ejektiltrajektorien als Beispiel.
Der vordere Teil wird als Vieldrahtkammer im Proportionalbereich betrieben. Er
be ndet sich in einem mit 20 { 100 mbar Isobutan durchstromten Gehause mit
einem Ein- und einem Austrittsfenster (35 1000 mm). Fur jedes Fenster wurden
je zwei 1,5 m dicke Mylar-Folien verwendet und der Zwischenraum di erentiell
abgepumpt, um das Ausgasen so klein wie moglich zu halten. Im Gasraum bendet
sich oberhalb der Fenster die Kathodenplatte, an die eine Spannung von
-1 kV angelegt wird, und unterhalb das Zwischengitter mit Erdpotential. Dazwischen
sind einzelne, uber eine Potentialleiter verbundene, horizontale Drahte

3.4. DER FOKALEBENENDETEKTOR 29
a)
b)
Y
Z
900V
-1.0 kV
X
Szintillator
PM PM
X
Δ Ε 3
Δ Ε 1
Austrittsfenster
940.
Eintrittsfenster Eintrittsfenster
Δ Ε 2
X2
X1
5
Kathode
Driftkäfig
39
10
Zwischengitter (0V)
4.5
4.5 Anodendrähte
Delayline
Abbildung 3.4: Der Fokalebenendetektor,
a) Seitenansicht, aus der Richtung der Ejektile, b)Draufsicht auf die
Anodendrahte und die darunterliegenden Streifenkathoden (ohne Zwischengitter,
Driftka g und Kathodenplatte) mit zwei Ejektiltrajektorien als Beispiel. E 1,3
werden mit Hilfe der Anodendrahte erzeugt, die Orte X1 und X2 aus der In uenz
auf die Delayline.
gespannt, die zur Homogenisierung des elektrischen Feldes dienen. Das Zwischengitter
besteht aus einer Drahtbespannung senkrecht zur Zeichenebene mit einer
Transmission von 90 %.
Dringt nun ein Teilchen durch die Fensterfolien in den Gasraum, so ionisiert es
entlang seiner Bahn Molekule. Die freigewordenen Elektronen werden im elektrischen
Feld zum Zwischengitter heruntergefuhrt. Unterhalb des Gitters sind
im Abstand von 4,5 mm senkrecht dazu 20 m dicke, goldbeschichtete Wolframdrahte
gespannt, an denen, je nach Druck und zu messenden Ejektilen, eine
Spannung von +800 bis +1000 V anliegt. In dem hohen Feldgradienten nahe der
Drahtober ache werden die Elektronen beschleunigt, so da sich die Anzahl der
Ladungstrager durch Sto ionisation lawinenartig vervielfacht. Am Draht wird
ein Stromsignal auslesen. Die Hohe des Signals ist dabei proportional zu dem
Energieverlust E des Ions im Gas. Nach Bethe-Bloch gilt:
E
Z 2
v 2
89.0
30.0
30.0
30.0
29.5
(3.2)

30 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
Mit der Spektrographengleichung (Gl. 3.1) erhalt man fur konstantes somit
E A 2
(3.3)
d.h. Teilchen verschiedener Masse erzeugen verschieden hohe E-Signale.
Unterhalb der Anodendrahte, wieder in 4,5 mm Abstand, be ndet sich die Streifenkathode
zur Ortsbestimmung. Sie besteht aus einer der Lange nach dreifach
segmentierten, mit Gold beschichteten Platine. Die au eren Segmente sind in
2 mm breite, um 45 gedrehte strukturierte Streifen (parallel zu den Trajektorien
der Ejektile) geteilt, deren Ende an eine Verzogerungsleitung (Delayline) angeschlossen
ist. Die Verzogerung benachbarter Streifen betrug 2 ns, was zu einer
totalen Verzogerung von 940 ns fur die gesamte Leitung fuhrt.
Die hohe Elektronendichte an den Anodendrahten unterhalb der Ejektiltrajektorie
in uenziert nun eine Spiegelladung auf die nachsten Streifen. Diese Ladung
ie t zur Delayline, die einzelnen Signale aus jedem Streifen uberlagern sich zu
einem Signal, das dann zu beiden Enden der Leitung ie t. Mi t man nun die Zeit
zwischen dem schnellen Anodensignal (Start) und dem Signal aus der Delayline
(Stopp), kann man auf den Ort, uber den die Trajektorie fuhrte, schlie en. Eine
Ortsmessung wird dabei direkt entlang der Fokalebene durchgefuhrt (X1), eine
zweite 60 mm dahinter (X2). Mit Hilfe der beiden Orte kann auf den Winkel, mit
dem das Ejektil die Fokalebene kreuzte, und somit auf den Streuwinkel zuruckgerechnet
werden.
Am Anfang dieser Arbeit waren fur die E-Messung neun Anodendrahte gespannt.
Jeweils drei Drahte im Abstand von 7,5 mm wurden an einem Ende fur
ein E-Signal zusammengefuhrt. Mit diesem Aufbau betrug die Au osung der
Ortsmessung x 3; 3mm, was einer Energieau osung von E=E 7 10 ,4
entspricht.
Eine fur ERDA-Messungen wichtige Aufgabe bestand darin, die Ortsau osung
zu verbessern (< 2 mm). Dies gelang im wesentlichen durch zwei Modi kationen.
Als erstes haben wir die Anzahl der Anodendrahte erhoht. Nun bilden je zehn
Drahte in einem Abstand von 3 mm ein E-Signal. Dies fuhrt zu zwei E ekten,
die die Au osung verbessern. Zum ersten werden die E-Signale, und damit
auch das auf die Streifen in uenzierte Signal erhoht, da der Lawinene ekt jetzt
an zehn statt drei Drahten geschieht. Zum anderen wird die Anstiegszeit der
Signale verringert. Abb. 3.5 veranschaulicht diesen E ekt. Dargestellt sind mit
dem Programm Gar eld [Vee95] simulierte Driftwege von Elektronen im elektrischen
Feld am hinteren Rand des Detektors, links fur den fruheren, rechts fur
den jetzigen Aufbau. Gestrichelte Linien stellen dabei Orte gleicher Driftzeit in
einem Abstand von 100 ns dar. Ein Ejektil durch iegt die Gaszone im allgemeinen
parallel zur Drahtebene, die freigewordenen Elektronen starten also alle aus
derselben Hohe. Nun haben aber die Elektronen direkt oberhalb eines Draht einen
kurzeren Driftweg als Elektronen, die uber einem Zwischenraum der Drahte starten.
Beim alten Detektor dauerte das Sammeln aller Elektronen etwa 50 ns, mit

3.4. DER FOKALEBENENDETEKTOR 31
Δ t
Ion
Abbildung 3.5: Berechnungen der Driftwege der Elektronen fur den alten (links)
und den neuen (rechts) Aufbau. Gestrichelte Linien stellen dabei Orte gleicher
Driftzeit bis zum Anodendraht dar. Durch mehr Drahte la t sich die Variation der
Driftzeit t der Elektronen und somit die Anstiegszeit der Anoden- und Delayline-
Signale deutlich reduzieren.
mehr Anodendrahten la t sich diese Zeit ( t) auf etwa 20 ns verringern. Dieser
E ekt au ert sich dann direkt in der Anstiegszeit des Anodensignals und verbessert
die Zeitau osung, die zur Ortsmessung dient. Die zweite Modi kation betraf
die Verzogerungszeit der Delayline zwischen zwei benachbarten Streifen, sie wurde
von 2nsauf 5nserhoht. Abb. 3.6 zeigt die Auswirkungen dieser Anderung
auf die Signalform fur zwei Ejektile, die im Abstand von 2mmden Detektor
passieren. Durch die gro ere Verzogerung zwischen benachbarten Streifen ist das
Summensignal breiter und kleiner (was durch mehr Anodendrahte zum Teil wieder
kompensiert wurde), jedoch ist die zeitliche Trennung der Signale besser,
nun 2,5 ns/mm statt fruher 1 ns/mm. Da zur Ortsbestimmung eine Zeitmessung
durchgefuhrt wird, verbessert dies folglich deren Au osung.
Zur Bestimmung der Ortsau osung dient direkt vor dem Detektor eine Blende
mit 0,4 mm breiten Schlitzen. Abb. 3.7 zeigt einen Ausschnitt aus dem gemessenen
Ortsspektrum. Ein Fit mit einer Gau kurve ergab fur die Halbwertsbreite
Werte um 1,9 mm. Abzuglich der Spaltbreite erreichen wir somit eine intrinsische
Ortsau osung des Detektors von x =1;5mm,was einer Energieau osung von
E=E =3 10 ,4 entspricht.
Der erste Teil des Fokalebenendetektors liefert fur jedes Ejektil drei E-Signale,
deren Hohe proportional zum Quadrat ihrer Masse ist, sowie zwei Ortsmessungen,
aus denen wir die Energie der Teilchen und den Streuwinkel errechnen konnen.
Δ t
Ion

32 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
Abbildung 3.6: Berechnete Delayline-Signale fur zwei im Abstand von 2 mm passierenden
Ejektile bei verschiedener Verzogerung zwischen benachbarten Streifen
der Streifenkathode.
Abbildung 3.7: Spektrum der Eichblende mit 0,4 mm breiten Schlitzen zur Demonstration
der Ortsau osung ( x =1;5mm) des Fokalebenendetektors.

3.5. DER STOCHIOMETRIEZAHLER 33
Die Ionen geben im Gasraum jedoch nicht ihre ganze Energie ab, sie verlassen die
erste Kammer durch ein Austrittsfenster und werden in dem dahinterliegenden
Szintillatorstab gestoppt. Dort erzeugen sie gema der Bechetti-Gleichung [Bec76]
Szintilatorlicht,
L
E1:63 Z0:08A A0;6 q
A
3:3
(L: Lichtausbeute, E = p 2 =2A; p = B q)
(3.4)
das in Photomultipliern (PM) an beiden Enden des Stabes in elektrische Signale
umgewandelt wird. Die Signalhohe ist umgekehrt proportional zur Massenladungszahl
A des Ejektils. Zudem ist das Szintillatorsignal ein sehr schnelles
Signal mit guter Zeitau osung und bestens geeignet, die Flugzeit der Ionen im
Magnetspektrographen zu messen. Hierfur wird dieses Signal zum Starten der
Zeitmessung und den Nulldurchgang der Zyklotronfrequenz zum Stoppen (inverse
Zeitmessung) verwendet. In nichtrelativistischer Naherung gilt fur die Flugzeit:
T
1
v
A
q
(3.5)
Stellt man nun ein E-Signal ( A 2 ) gegen die Flugzeit ( A=q) oder dem Szintillatorsignal
dar, so kann das Teilchen eindeutig identi ziert werden (s. Abb. 4.3).
Desweiteren ist es moglich, dank der gro en Wegdi erenz von Ejektilen gleicher
Energie aber unterschiedlichem Streuwinkel (s. Abb. 3.3) den Winkel aus der
Flugzeit mit einer wesentlich besseren Au osung zu bestimmen als mit den beiden
Ortsmessungen X1 und X2. Beispiele fur die Isotopenidenti zierung und fur
die Winkelau osung in ERDA-Messungen sind in Kap. 4.2 zu nden.
3.5 Der Stochiometriezahler
Das Tiefenpro l eines Elements in einer Probe wird mit dem Q3D und dem Fokalebenendetektor
gemessen. Da die Ejektile jedoch die Probe mit verschiedenen
Ladungszustanden verlassen und der Magnetspektrograph nur einen oder zwei der
Zustande eines Isotops in der Fokalebene erfa t, ist die Bestimmung der Stochiometrie
ein Problem. Die theoretische Beschreibung der Ladungsverteilungen von
Ejektilen sind noch zu ungenau, so da die Stochiometrie mit einem zusatzlichen
Detektor in der Probenkammer bestimmt wird. Dieser mu alle Ladungszustande
erfassen und die Ejektile uber einen weiten Energie- und Massenbereich identi -
zieren konnen. Der von uns gebaute Zahler ist in Abb. 3.8 dargestellt. Er besteht
aus vier Abschnitten mit zunehmender Massenbelegung. Hinter den beiden Eintrittsfenstern
aus 1,5 m dicker Mylar-Folie, deren Zwischenraum di erentiell gepumpt
wird, be ndet sich zunachst eine Ionisationskammer mit zwei Anoden A1
und A2, deren Flachen im Verhaltnis 1:2 stehen. Auch hier benutzen wir Isobutan

34 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
Blende
Folie
Pumpenstutzen
A1 FG A2 E1 E2
elekt. Durchführungen
Abbildung 3.8: Der Stochiometriezahler,
A1: Anode1 (9 20 mm), A2: Anode2 (20 20 mm), FG: Frischgitter,
E1: Si-Halbleiterzahler (120 m), E2: Si-Halbleiterzahler (300 m)
als Fullgas in einem Druckbereich von 50 { 150 mbar, je nach zu detektierenden
Teilchen. Dahinter folgen zwei Si-Halbleiterzahler, der erste (E1) mit einer Dicke
von 120 m, der zweite (E2) von 300 m. Bei langsamen oder schweren Ejektilen,
die noch im Gasraum gestoppt werden, kann man die Anodensignale A1 und A2
zur Isotopentrennung benutzen. Werden die Ejektile in E1 gestoppt, so benutzen
wir die Kombination (A1+A2)-E1, um die Teilchen zu identi zieren.
Leichte Elemente, wie Wassersto , Deuterium oder Tritium durchdringen auch
E1 und geben in E2 ein Restenergiesignal ab. Diese konnen in einer Darstellung
E2-E1 getrennt werden. Die gro e Bandbreite in der detektierbaren Masse wird
am besten an Hand eines Beispiels demonstriert. In Abb. 3.9 sind zwei Spektren
aus der Untersuchung einer JET-Wandprobe (Fusionsreaktor in Culham) gezeigt.
Oben ist der Energieverlust im Gasraum (A1 + A2) gegen die Summenenergie
(A1 + A2 + E1) dargestellt. Eine deutliche Trennung der Isotope von Berilium
bis hin zu Kalium ist zu erkennen. Wassersto und Deuterium hinterlassen zu
kleine Signale im Gasraum, aber in einem E1-E2-Plot sind sie gut identi ziert
(unteres Spektrum).
Dieser Zahler ermoglicht somit, die Stochiometrie einer Probe uber einen gro en
Tiefen- und Massenbereich zu bestimmen.

3.5. DER STOCHIOMETRIEZAHLER 35
Y: A1 + A2
Y: E1
X: E_sum
X: E2
Abbildung 3.9: Simultan aufgenommene Stochiometriezahlerspektren einer JET-
Kachel. Es sind Elemente zwischen H und K gut getrennt zu erkennen.

36 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU

Kapitel 4
ERDA-Messungen am Q3D
Die Tiefenpro l- und Stochiometriemessungen an der neuen Probenkammer und
mit dem optimierten Fokalebenendetektor erwiesen sich als au erst e ektiv. Die
hohe Gute dieser Me methode und die exzellente Au osung sollen nun im folgenden
Kapitel anhand einer Messung an einer Multischichtprobe demonstriert
werden. Die dabei erzielte Tiefenau osung wird in ihren Einzelbeitragen diskutiert.
Anschlie end werden auch die Grenzen der ERDA-Methode an einem Magnetspektrographen
aufgezeigt.
4.1 Me bedingungen
Als Strahl wurden bei diesem Experiment Krypton-Ionen mit einer Energie von
119 MeV (=1,4 MeV=Nukleon) benutzt. Der spezi sche Energieverlust ist in diesem
Energiebereich fur Kr maximal (52,9 keV=( g=cm 2 )). Durch Schlitze in der
Strahlfuhrung wurde die Energiebreite des Strahls E 0 auf einen Wert von
E 0=E 0 =3;9 10 ,4
und die Winkelbreite auf 0,6 mrad begrenzt.
Die Probe, bestehend aus einem Siliziumwaver mit nacheinander ca. 10 nm dick
aufgedampften Kohlensto - und Aluminiumoxidschichten, wurde unter einem
Winkel von 6 zur Ober ache beschossen. Dies fuhrt zu einer Wegverlangerung
des Projektils in der Schicht um einen Faktor 1/sin 6 10. Abb. 4.1 zeigt die
geometrischen Bedingungen mit den analysierten Dicken und den Energien der
detektierten Rucksto teilchen aus den verschiedenen Schichten. Als Streuwinkel
wurde =18 ausgewahlt. Dabei spielten verschiedene Aspekte eine Rolle. Zum
einen soll der Winkel klein sein, um eine moglichst gute Au osung zu erhalten.
Zum anderen erzwingt ein kleiner Streuwinkel auch einen kleinen Einfallswinkel
. Da die Ausdehnung des Strahl ecks auf der Probe proportional zu 1/sin ist,
37

38 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D
Kr:119 MeV
Al O 10,5 nm
2 3
C 10,0 nm
Al O 11,9 nm
2 3
Al O 11,3 nm
2 3
o 6
C 8,0 nm
C 7,7 nm
Si ~1 mm
Al: 78.29-76.91 Al: 76.01-74.45 Al: 73.73-72.24 MeV
O : 56.94-56.01 O : 55.40-54.34 O : 53.86-52.85 MeV
C : 45.53-45.15 C : 44.21-43.83 C : 43.04-42.67 MeV
Δ E(Kr)=8.58 MeV
o 18
Δ
E(C)=0.26 MeV
Abbildung 4.1: Querschnitt durch die Multischichtprobe. Die angegebenen
Schichtdicken stellen das Ergebnis der Analyse dar. Oberhalb der Schicht sind
die Energieintervalle der Rucksto teilchen aus den einzelnen Schichten angegeben.
erzeugt ein Strahl mit einem Durchmesser von nur 1 mm bei dem von uns gewahlten
Winkel =6 einen Strahl eck mit einer Lange von 10 mm. Somit limitiert
die Gro e der Probe die Wahl des Eintritts- und somit auch des Austritts- oder
Streuwinkels.
Die Ejektile verlassen die Probe mit unterschiedlicher Ladung. Als Naherung fur
die Ladungsverteilung kann man eine semi-empirische Gleichgewichtsladungsverteilung
transmittierter Teilchen [Shi82] nehmen, wie z.B. in Tab. 4.1. Bei der
5 + 6 + 7 + 8 + 9 + 10 + 11 + 12 + 13 +
Al 1,7% 15,3% 40,9% 33,6% 8,4%
O 1,8% 36,6% 61,6%
C 14,6% 85,4%
Tabelle 4.1: Gleichgewichtsladungsverteilungen von Ionen nach der Transmission
durch eine Kohlensto olie mit Energien, wie sie den Rucksto teilchen aus der
Multischicht entsprechen.
Einstellung der Magnetfelder des Q3D-Spektrographen wurde darauf geachtet,
Ladungszustande mit einem moglichst hohen Prozentsatz in die Fokalebene
zu projizieren, um die Bestrahlungszeit der Probe moglichst gering zu halten.

4.1. MESSBEDINGUNGEN 39
Abb. 4.2 zeigt den Ort der Ejektile in der Fokalebene bei der gewahlten Feldstarke
von 5,4 kG und einem Streuwinkel von 18 . Diese treten in einer Breite auf, die
der Dicke der Schicht entspricht, mit Abstanden dazwischen, die durch Schichten
mit anderen Substanzen entstehen (s. auch Abb. 4.3, 4.4 oder 4.5). Es gelang uns,
alle drei Elemente in einer Einstellung zu erfassen (auch wenn wir beim Aluminium
nur den zweitstarksten Ladungszustand detektierten), d.h. das Tiefenpro l
aller Elemente in der Probe konnte in nur einer Messung untersucht werden.
Desweiteren kann die Bestrahlungszeit minimiert werden, indem man die O nung
zum Spektrographen moglichst gro macht. Wie schon erwahnt (s. Tab. 3.1),
betragt der maximal nutzbare Raumwinkel max = 10,4 msr. Da die gro ten
Abbildungsfehler an den Randern der O nung zu nden sind und desweiteren
moglichst wenig elastisch gestreutes Kr, das fur die Messung irrelevant ist, in die
Fokalebene gelangen sollte, wurde der Raumwinkel vor allem auf der Kleinwinkelseite
auf = 4,6 msr begrenzt ( =17 ,20 ; ' = 1; 5 ).
+-----------------------+
! 86Kr + 27Al,16O,12C ! E(lab): 119.00 MeV
+-----------------------+ Theta : 18.00 deg
Ejektil B*rho [kg*m]
5.128 5.182 5.236 5.290 5.344 5.398 5.452 5.506 5.560 5.614 5.668 kGm
+---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------+
! i !
27Al(12+) ! i !
33.5878 % ! i !
67.617 69.045 70.488 71.947 73.422 74.910 76.414 77.932 79.465 81.014 82.576 MeV
+---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------+
! i !
16O ( 8+) ! i !
61.5845 % ! i !
50.676 51.747 52.828 53.921 55.025 56.140 57.267 58.403 59.553 60.712 61.883 MeV
+---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------+
! i !
12C ( 6+) ! i !
85.4125 % ! i !
37.995 38.798 39.608 40.428 41.256 42.092 42.937 43.789 44.650 45.520 46.397 MeV
+---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------+
5.128 5.182 5.236 5.290 5.344 5.398 5.452 5.506 5.560 5.614 5.668 kGm
Abbildung 4.2: Berechnung der Orte, an denen die Ejektile in die Fokalebene
tre en, bei einer Magnetfeldeinstellung von B = 5,4 kG (der dargestellte Bereich
entspricht der Lange der Fokalebene). Als X-Achsen-Beschriftung sind neben
den B -Werten die Energien der Teilchen abzulesen. Die Rechtecke stellen
die Impulsbreiten der jeweiligen Rucksto ionen aus den verschiedenen Schichten
dar. Die %-Angaben links geben den Anteil des jeweiligen Ladungszustandes an
(s. Tab. 4.1).
Zum Schlu sei noch erwahnt, da der Fokalebenendetektor mit 30 mbar Isobutan
und einer Spannung von -900 V an den Anodendrahten betrieben wurde.
Die Ejektile deponierten uber jedem E-Streifen zwischen 1,3 (C) und 6 MeV
(Al) ihrer Energie.

40 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D
4.2 Erzeugung der Energiespektren fur jedes Isotop
Von jedem Ejektil wurden drei E- und zwei Ortssignale aus der Vieldrahtkammer,
sowie ein Energie- und ein Flugzeitsignal vom Szintillator aufgenommen.
Der erste Schritt bei der Analyse besteht nun in der Isotopenidenti zierung.
Nachdem durch Setzen von Gates (Fensterbedingungen) in verschiedenen Kombinationen
der gemessenen Parameter kleine Untergrundbeitrage eliminiert wurden,
wird ein E-Signal ( A 2 ) gegen das Restenergiesignal aus dem Szintillator
( A 0;6 (q=A) 3;3 ) dargestellt. In Abb. 4.3 links ist diese Darstellung abgebildet.
Jedes Isotop bildet darin eine Insel (es gelangt naturlich auch herausgestreutes Si
in den Detektor, doch wurden die Schwellen fur die E-Signale so hoch gesetzt, da
das Si-Signal nicht aufgenommen wurde.). Hier konnen nun Fensterbedingungen
auf einzelne Isotope gesetzt werden, so da im weiteren Verlauf jedes Isotop fur
sich behandelt werden kann. Rechts ist die Flugzeit (T) der Ejektile gegen das
Ortssignal der ersten Delayline (X1) aufgetragen (ohne Fensterbedingung). Da
Y: DE
X: E_sum
Y: TOF
X: X-Fokal
Abbildung 4.3: Plots zur Isotopenidenti zierung und Erzeugung der Energiespektren
. Links ist die Restenergie E (X) aus dem Szintillator gegen das Energieverlustsignal
E (Y) der Vieldrahtkammer aufgetragen. Jedes Isotop bildet dabei
eine Insel. Durch Fensterbedingungen konnen fur die darauf folgende Analyse die
einzelnen Massen isoliert werden.
Rechts ist der Ort in der Fokalebene (X) gegen die Flugzeit TOF (Y) dargestellt
(ohne Fensterbedingungen im linken Spektrum). Jedes Rechteck beinhaltet
die Rucksto teilchen eines Elementes aus einer Schicht. Die vertikale Ausdehnung
entspricht der Winkelo nung = 3 des Spektrographen.

4.3. DAS TIEFENPROFIL EINER PROBE 41
T A/q ist, be nden sich C 6+ und O 8+ (A/q = 2) auf gleicher Hohe. Die vertikale
Ausdehnung der Rechtecke entspricht der Streuwinkelvariation von = 3 .
Wie in dem Spektrum gut zu sehen ist, sind die horizontalen Kanten (TOF) sehr
scharf, was auf eine sehr gute Winkelau osung durch die Flugzeitmessung schlieen
la t. Auch die vertikalen Rander sind gerade, d.h. die kinematische Korrektur
war richtig eingestellt, die Winkelabhangigkeit ist eliminiert. Mit Hilfe einer Eichung
der Fokalebene kann die im Impuls lineare X-Achse in eine Energieachse
fur jedes Isotop umgerechnet werden. Die Projektion des rechten Spektrums fur
jedes Isotop (Masse A) auf die Energieachse ergibt dann die getrennten Energiespektren
der in der Probe enthaltenen Elemente.
Um die Stochiometrie in den einzelnen Schichten zu bestimmen, mu man die
Anzahl der detektierten Teilchen ins Verhaltnis zueinander setzen. Wie bereits
oben erwahnt, wird bei dieser Einstellung nur ein Anteil eines Ladungszustandes
erfa t. Die Zahlraten lassen sich aber mit Hilfe des Stochiometriezahlers korrigieren.
Da er au erhalb des Magnetfeldes steht, erfa t er die vollstandige Zahlrate,
unabhangig von der Ladung der einzelnen Ejektile. Der Zahler steht bei einem
gro eren Streuwinkel (ca. 45 ), was jedoch, da mit ihm keine hohe Au osung
erzielt werden mu , nicht hinderlich ist. Auch hier erzeugt man sich einen E-E-
Plot, in dem die einzelnen Isotope identi ziert werden konnen. Das Verhaltnis der
Zahlraten im Stochiometriezahler kann dann auf die Zahlraten in der Fokalebene
ubertragen werden. Diese normierten Energiespektren dienen nun als Basis fur
die Erstellung des Tiefen- und Stochiometriepro ls der Probe.
4.3 Das Tiefenpro l einer Probe
Um aus den Energiespektren der Konstituenten der Probe ein Tiefenpro l zu
erhalten, gibt es zwei Moglichkeiten. Bei der ersten simuliert man die Spektren
mit einer Anfangsverteilung, variiert dann die Parameter der Schichtdicken
und -zusammensetzung und vergleicht die simulierten Spektren mit den gemessenen,
bis eine zufriedenstellende Ubereinstimmung gefunden wird. Hierbei sind
Au osungsfunktionen, in denen die in Kap. 4.4 diskutierten E ekte wie Energiebreite
des Strahls, Energieverlust- und Kleinwinkelstreuung, Detektorau osung,
etc. mitberucksichtigt werden, mit den Modellpro len gefaltet. In Abb. 4.4 sind
die Ergebnisse einer solchen Simulation mit den in Abb. 4.1 angegebenen Schichtdicken
und einem stochiometrischen Verhaltnis des Aluminiumoxids von Al 2O 3
dargestellt. Als Modellverteilungen wurden Kastenpro le genommen und mit den
oben erwahnten Au osungsfunktionen gefaltet. Es sind schwarz die gemessenen,
rot die simulierten Spektren aufgetragen. Dabei entsprechen die Pro le jeweils
ganz rechts den obersten Schichten. Es ist uber die ganze Dicke der Probe eine
sehr gute Ubereinstimmung zu erkennen. Die Steigungen der Flanken lassen
auf eine Obergrenze der Tiefenau osung x schlie en. An der Ober ache (rech-

42 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D
Abbildung 4.4: Spektren der Al 2O 3/C-Multischichtprobe (schwarz) und die Simulation
(rot) mit dem Programm SIMNRA [May96].

4.3. DAS TIEFENPROFIL EINER PROBE 43
te Kante im O-Spektrum) betrug sie bei dieser Messung x = 1,3 nm. Eine
Au osung kleiner als 1 nm ware alleine mit einem kleineren Einfallswinkel zu
erreichen. Mit der Tiefe in der Probe nimmt die Breite der Flanken aufgrund von
Energie- und Winkelstraggling kontinuierlich zu. Auch dieser E ekt wird durch
das Programm zufriedenstellend beschrieben.
Bei der zweiten Methode wird das Tiefenpro l iterativ berechnet. Hierfur sei
das Programm KONZERD [Ber93] der Munchner Q3D-Gruppe erwahnt. Dabei
unterteilt man die komplette Schicht in dunne Scheibchen xi. Fur die erste
Schicht x 0(Ober ache) wird das Energieinterval der jeweiligen Ejektile berechnet
und die Zahlrate Hk aus den entsprechenden Energiespektren ausgelesen. In
erster Naherung la t sich die Zusammensetzung (ni: stochiometrischer Anteil des
Elementes i) in x 0 folgenderma en beschreiben:
n 1 : n 2 : :nk
H 1
, d
d 1
: H2 , d
d 2
: : Hk , d
d k
(4.1)
Fur diese Komposition bestimmt man nun die Energieverluste von Projektil und
Ejektil in der Schicht, korrigiert damit die Energieintervalle und erhalt neue Zahlraten,
aus denen eine etwas andere Stochiometrie resultiert. Diese Iteration konvergiert
dann gegen die gemessene Zusammensetzung. Fur x 1 wird zunachst die
Abbildung 4.5: Iterativ berechnetes Tiefenpro l der Al 2O 3/C-Multischicht

44 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D
gleiche Elementkomposition angenommen. Dann berechnet man unter Berucksichtigung
der Energieverluste von Projektil und Ejektil in x 0 und x 1 wieder
die entsprechenden Energieintervalle, liest die gemessenen Zahlraten aus, erhalt
eine neue Zusammensetzung der Elemente usw. Das Ergebnis einer solchen Rechnung
ist fur die Vielfachschicht in Abb. 4.5 dargestellt. Es ist (bisher noch) keine
Entfaltung der Spektren erfolgt. So ist auch der Uberlapp der Schichten an den
gemessenen Grenzen nicht als Vermischung der Elemente zu interpretieren, sondern
auf die Tiefenau osung zuruckzufuhren. Als Vorteil dieser Methode erweist
sich die Tatsache, da keine Modellpro le benotigt werden, man erhalt direkt das
gemessene Konzentrationspro l, sei es auch noch so unstetig. Die Kombination
aus beiden Methoden, Tiefenpro l und Schichtdicken aus KONZERD, die dann
als Anfangswerte in SIMNRA verwendet werden, ermoglicht letztlich eine gute
und schnelle Analyse.
4.4 Diskussion der Tiefenau osung
Die Energie E 1 eines in der Tiefe x herausgeschlagenen Probenatoms la t sich aus
der Rutherford-Streuformel unter Berucksichtigung der Energieverluste von Projektil
und Ejektil berechnen. Obwohl das Abbremsvermogen von der Geschwindigkeit
der Ionen abhangt, sind die Energievariationen in den dunnen Schichten
so gering, da der spezi schen Energieverlust als konstant angenommen werden
kann. Fur O-Ionen, die von 2 MeV/Nukleon schnellen Kr-Projektilen unter einem
Winkel von =18 gestreut werden (s. Abb. 4.6), betragt E 1:
E 1 = k (E 0 , Spl 1) , Srl 2
mit k =4 MpMr
(Mp+Mr) 2cos 2 : kinematischer Faktor, de niert den Energieubertrag
auf das Ejektil
l 1 = x
sin : Weglange des Projektils
l 2 = x
sin : Weglange des Ejektils
Sp=r : Spez. Energieverlust von Projektil/Ejektil
(4.2)
Aufgrund von verschiedenen E ekten, die in folgenden diskutiert werden, streut
die gemessene Energie um diesen theoretischen Wert. Anstatt einer scharfen Linie
wird eine gau formige Verteilung um E 1 mit der Halbwertsbreite E 1 gemessen.
Diese Energiebreite setzt sich aus mehreren Anteilen zusammen, die sich quadra-
tisch uberlagern:
E 2
1 =
X
j
E 2
j

4.4. DISKUSSION DER TIEFENAUFLOSUNG 45
86
Kr
Al O
2 3
C
α
E
0
Θ
27
Al,
l
E 1(0)
1
16
O
E p E r l 2
β
E (x)
Abbildung 4.6: Variablenbenennung in diesem Kapitel
E 0: Energie des Projektils vor der Probe, Ep: Energie des Projektils in der Tiefe x,
Er: Energie des Ejektils in der Tiefe x, E 1(x): Energie des Ejektils au erhalb der
Probe, : Einfallswinkel, :Ausfallswinkel, = + : Streuwinkel, l 1:Weglange
des Projektils, l 2: Weglange des Ejektils.
4.4.1 Beitrag des Strahls
Die Energie der Projektile wird durch Schlitze hinter dem letzten Dipolmagneten
bestimmt. Dessen Dispersion betragt D=3; 3 10 ,4 ( E/E)/mm. Bei diesem
Experiment wurden die Energieschlitze auf 1,16 mm gefahren, was zu einer Energiebreite
des Strahls von E 0=E 0 =3;9 10 ,4 fuhrt.
Die Ableitung von Gl. 4.2 nach E 0 ergibt:
und somit als Beitrag zur Au osung:
dE 1 = kdE 0
1
x
(4.3)
EE0
E1 E0 E0 =3;9 10 ,4
(4.4)
Eine weitere Verbreiterung erzeugt die Winkelbreite des Strahls, die zu einer
Variation des Einfalls- und somit auch des Streuwinkels fuhrt. Sie wird
durch Schlitze direkt hinter dem Zyklotron geregelt und betrug beim Experiment
= 0,634 mrad. Aus Gl. 4.2 erhalten wir fur die Variation von :
E = k
x
Sp
sin cot , 2(E x
0 , Sp
sin
) tan (4.5)
und somit die Energieau osung an der Ober ache:
E
E1 = 2 tan =4;2 10 ,4
und in einer Tiefe von x = 10,5 nm:
E
E 1
=
Sp x
sin
E 0 , Sp x
sin
cot , 2 tan =3;3 10 ,4
(4.6)
(4.7)

46 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D
4.4.2 Beitrag der Probe
Die Tatsache, da der elektronische Energieverlust ein statistischer Proze ist,
impliziert alleine schon eine Energieverteilung. Fur ihre Halbwertsbreite bei hohen
Geschwindigkeiten gab Bohr [Boh48] folgende Abschatzung an:
Ees =
r
8ln2 4 e4Z2 pZt x
sin
(4.8)
Streng genommen gilt diese Gleichung nur fur sehr hohe Geschwindigkeiten, bei
denen der Kern nackt ist, es werden also keine vom Projektilkern gebundenen
Elektronen mitberucksichtigt. So ist diese Abschatzung lediglich als eine obere
Grenze anzusehen. Es ist sowohl die Energieverluststreuung (energy straggling)
des Projektils, die sich uber den kinematischen Faktor k auf das Ejektil
ubertragt, als auch die des Rucksto ions zu berucksichtigen (obwohl die letztere
gegenuber der ersteren vernachlassigbar klein ist):
Ees =
s
8ln24 e4Zt k2Z2 x
p
sin + Z2 x
r
sin
(4.9)
Bei der Al 2O 3-Schicht mu zwischen der Kernladung des Rucksto teilchens Zr
und des Probenmaterials Zt, die sich als Mittelung uber die Kernladungen der
Konstituenten errechnet (Zt =(2ZAl +3ZO)=5), unterschieden werden.
Fur die erste Aluminiumoxidschicht ergibt das eine Halbwertsbreite der O-Energieverteilung
von
Ees
E 1
=19;7 10 ,4
(4.10)
Einen weiteren Beitrag zur Energieau osung liefert die Kleinwinkelstreuung
(angular straggling). Der in Abb. 4.6 geradlinig gezeichnete Weg von Projektil
und Ejektil ist eine Mittelung uber die tatsachlichen Trajektorien, die durch kleine
Richtungsanderungen aufgrund der Wechselwirkung mit den Probenatomen gepragt
werden. Abb. 4.7 veranschaulicht etwas ubertrieben diesen E ekt. Er setzt
sich aus einem kinematischen und einem lateralen Anteil zusammen. Der kinematische
beruht auf einer Winkelaufweitung, die zu einer Streuwinkelvariation
fuhrt, wahrend der laterale Anteil seine Ursache in der Weglangendi erenz der
Teilchen, und somit einem Energieverlustunterschied, ndet. Da die laterale Aufspreizung
nur aufgrund der Winkelaufweitung zustande kommt, sind diese zwei
E ekte voneinander abhangig. Dennoch wird bei ihrer Beschreibung diese Tatsache
vernachlassigt und die Energieverbreiterung als Summe zweier unabhangiger,
quadratischer Terme betrachtet. Den Ausfuhrungen von [Pas91] folgend resultiert
fur den Beitrag durch die Kleinwinkelstreuung:
Eas = (,2E tan ) 2 2 1=2
+(S(E) w cot )
(4.11)

4.4. DISKUSSION DER TIEFENAUFLOSUNG 47
Projektil
α
Θ1
Θ2
Ejektil
Abbildung 4.7: Auswirkung der Kleinwinkelstreuung auf die Energiemessung
und w sind die Halbwertsbreiten der Winkel- und der lateralen Aufspreizung
der Projektiltrajektorien.
Die Winkelaufweitung von Projektilen in einer Tiefe x eines Materials mit der
atomaren Dichte Nt wird von Winterbon [Sig74] beschrieben durch:
=
4ZpZte 2
(E 0 + E 1)a ( a 2 Ntl) 0:62
β
β
(4.12)
E 0 und E 1 stehen fur die Energie der Projektile an der Ober ache und in der
Tiefe x, a ist der Thomas-Fermi-Abschirmradius aus Gl. 2.9 und l bezeichnet die
Weglange in der Probe.
Eine Abschatzung fur die laterale Aufspreizung gibt Sigmund [Mar75] an:
w =
mit dem Skalierungsfaktor =1,8 fur dickere Schichten.
In der ersten Aluminiumoxidschicht ergibt das fur die Winkelaufspreizung:
(Kr)=2;09 mrad und (O) =0;7 mrad
und somit fur die Halbwertsbreiten der Beitrage von Kr und O:
Eas(Kr)
E 1
Eas(O)
E 1
l
= 10; 5 10 ,4
= 4; 5 10 ,4
(4.13)
(4.14)
(4.15)

48 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D
Als drittes tragt die Homogenitat der Probe zur Energieau osung bei. Obwohl
der Strahl nur einen Durchmesser von 1,6 mm hatte, erzeugte er auf der Probe
durch den achen Einfallswinkel einen Strahl eck von uber 15 mm Lange. Oberachenrauhigkeiten
und Schichtdickeninhomogenitaten in diesem Bereich fuhren
dann folglich zuFehlern bei der Tiefenbestimmung. Nach Angaben der Probenhersteller
kommt es zu Dickenvariationen von 5 { 10 %. Die Beitrage zur Energieau
osung wurden mit einer Inhomogenitat von 7,5 % berechnet.
Dies ergibt an der Ober ache:
und in 10,5 nm Tiefe:
dx
Edx = k Sp
sin
Edx
E 1
Edx
E 1
dx
+ Sr
sin
=11;6 10 ,4
=12;45 10 ,4
(4.16)
(4.17)
(4.18)
Zuletzt mu noch ein E ekt diskutiert werden, dessen quantitative Bestimmung
leider einem Ausfall des Zyklotrons zum Opfer el. Es handelt sich hierbei um
die Ladungszustandsabhangigkeit der Ejektile. Findet die Streuung in gro er
Tiefe statt, so ist es egal, mit welcher Ladung die Ionen starten, sie werden sich
umladen, eine Gleichgewichtsverteilung annehmen, so da der Anteil des detektierten
Ladungszustandes von der Schichttiefe unabhangig wird. Anders verhalt es
sich jedoch bei aus der Ober ache oder kleiner Schichttiefe gestreuten Ejektilen.
Ihnen fehlt der Bereich zum Umladen, ihre Ladungsverteilung unterscheidet sich
von der Gleichgewichtsverteilung. Dies fuhrt zu einer fehlerhaften Normierung
der Zahlrate aus der ober achennahen Schicht. Dollinger [Dol98a] untersuchte
die Ausbeute von C-Rucksto ionen beim Beschu einer Graphitschicht mit
1 MeV/Nukleon schnellen Ni-Ionen. Er fand fur die Ladungszustande 4 + und 5 +
hohe Zahlraten an von der Ober ache kommenden Ionen, die dann mit der Tiefe
exponentiell auf einen Gleichgewichtswert ab elen, wahrend die Ausbeute an
Ionen mit der Ladung 6 + nahe der Ober ache stark anstieg. Da die Ejektile in
dem hier beschriebenen Experiment noch schneller waren, ist anzunehmen, da
sich dieser E ekt sogar noch starker bemerkbar machen mu te. Eine quantitative
Analyse wird aber erst in einer der folgenden Strahlzeiten erfolgen.

4.4. DISKUSSION DER TIEFENAUFLOSUNG 49
4.4.3 Beitrag durch die Geometrie
Die Energie der Rucksto teilchen hangt vom Streuwinkel (Er cos 2 ), bei
festem Einfallswinkel vom Austrittswinkel ab (mit + = ). Eine Variation
von fuhrt zu einer Verbreiterung der Ejektilenergie:
x
E = 2k E0 , Sp
sin
(Variable wie in Gl. 4.2 und Abb. 4.6)
tan (4.19)
Bei einer Winkelo nung von = 3 , wie in dem Experiment eingestellt,
ergabe das eine Energieau osung von 3,4 % in den Q3D-Spektren, einen unakzeptablen
Wert. Dieses Problem wird mit Hilfe von Multipolelementen ionenoptisch
gelost. Man betrachte hierfur die Energie des Rucksto atoms an der Ober ache:
E1 = kE0 =4 MpMt
2
2Epcos
(Mp+Mt)
(4.20)
Die Entwicklung dieser Gleichung um den mittleren Streuwinkel ergibt fur die
Winkelabhangigkeit des Energieubertrags den Ausdruck:
E 1
E 1
= ,2 tan + (tan 2 , 1)
2 + 4
3 tan
3 + ::: (4.21)
Abb. 4.8, links, stellt die Streuwinkelabhangigkeit der Rucksto energie fur unseren
Fall der Streuung von Kr an O unter = 18 fur eine extrem dunne Schicht
und eine O nung der Winkelschlitze von 17 -20 dar. Die Krummung der Linie
ist dabei aus didaktischen Grunden etwas ubertrieben. Die eingezeichnete Tangente
entspricht dem linearen Term der Entwicklung. Diese Winkelabhangigkeit
kann, insofern der Winkel genau genug gemessen wird, rechnerisch im nachhinein
korrigiert werden. Besser geht es mit Hilfe der Ionenoptik, indem man einen
Quadrupol, M II in Abb. 3.3, benutzt. Dieser Quadrupol besitzt die Eigenschaft,
da er in horizontaler Richtung fokussiert. Die defokusierende Wirkung in vertikaler
Richtung wird dadurch vermieden, da der Quadrupol M I am Ort von
M II einen Fokus in Y-Richtung erzeugt, d.h. der Strahl hat nur eine minimale
vertikale Ausdehnung. Rucksto teilchen, die unter einem Winkel, fur den der
Spektrograph eingestellt ist, gestreut werden, durchqueren den Quadrupol zentral
(mittlere durchgezogene Linie in Abb. 3.3), werden also von M II nicht beein u t.
Ejektile, die unter einem anderen Winkel gestreut wurden, verlaufen auf Trajektorien
mit anderen Ablenkradien (au ere, durchgezogene Linien in Abb. 3.3).
Ohne den Quadrupol wurden sie aufgrund ihrer verschiedenen Energien rechts
und links von der Zentraltrajektorie die Fokalebene kreuzen. Sie passieren M II
aber in einem Bereich, in dem er in horizontaler Richtung fokussierend wirkt und
werden etwas zum Zentrum hin verschoben. Die Wirkung dieses Versatzes ist
in Abb. 4.8 in der Mitte dargestellt. Der lineare Term der Winkelabhangigkeit

50 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D
Θ Θ Θ
20
19
18
17
2 MeV
20
20
19 19
18 18
17 17
55,6 57,0 57,6 Ε 1 57,0 Ε 1 Ε 1
45 keV 17 keV
Abbildung 4.8: Korrektur der Streuwinkelabhangigkeit von Er.
Links: Kinematik der Reaktion 16 O( 86 Kr; 16 O) 86 Kr bei einem Streuwinkel von
= 18 und einer Einschu energie von E 0 = 120 MeV.
Mitte: Korrektur 1. Ordnung durch den Quadrupol M II (s. Abb. 3.3).
Rechts:Korrektur hoherer Ordnung durch Multipolelemente oder rechnerisch.
ist eliminiert, anstelle der Energiebreite von E = 2 MeV ist nur noch eine
Breite von E = 45 keV zu sehen, was dem zweiten Term in Gl. 4.21 entspricht.
Auch dieser kann mit Hilfe der Multipole MI { MIII oder aber o -line
bei der Analyse rechnerisch korrigiert werden, so da schlie lich nur noch ein vernachlassigbar
kleiner Anteil ( E 1=E 1 2 10 ,5 ) ubrigbleibt (Abb. 4.8 rechts,
die Breite entspricht der intrinsischen Au osung des Detektors). Die kinematische
Korrektur bewirkt also, da alle Teilchen eines Isotops, die aus der gleichen
Tiefe kommen, egal unter welchem Streuwinkel sie herausgeschlagen wurden, mit
der gleichen Position in der Fokalebene gemessen werden. Und da bei der elastischen
Ruckstreuung diese Winkelabhangigkeit nicht die Ladung oder Masse des
Ejektils beinhaltet, werden alle Elemente richtig korrigiert.
Ein Beitrag von der Winkelakzeptanz bleibt jedoch erhalten. Die Korrektur erfolgt
richtig fur eine horizontale Winkelvariation. Der Raumwinkel wird aber auch
durch eine O nung in vertikaler Richtung de niert. Diese betrug bei dem Experiment
= 1,5 . Der e ektive Streuwinkel errechnet sich nun aus diesen zwei
Winkeln:
cos eff = cos cos (4.22)

4.4. DISKUSSION DER TIEFENAUFLOSUNG 51
Die Winkelabweichung = eff - aufgrund der vertikalen O nung hat einer
Verbreiterung der gemessenen Energie der Rucksto teilchen zur Folge:
E
E 1
=
,2 tan +
= 6; 8 10 ,4
Sr x
sin
k , E 0 , Sp x
sin
!
(4.23)
Der letzte Beitrag zur Energieverbreiterung durch die Geometrie betri t die Ausdehnung
des Strahl ecks. Aus der Sicht des Spektrographen hat er eine Breite
b0 von
b 0 = sin
b
sin
Die Ionenoptik projeziert dieses Bild mit einem Ma stab von M = 1:0,94 in die
Fokalebene. Mit der bekannten Dispersion D des Q3D la t sich diese Objektbreite
b =1;6mm in eine Energiebreite umrechnen:
Eb
E 1
= 2 M
D
sin
sin
= 6; 4 10 ,4
4.4.4 Beitrag des Detektorsystems
b (4.24)
Der Q3D-Spektrograph, wie jedes andere abbildende Gerat, projeziert das Objekt
mit ionenoptischen Abbildungsfehlern. Es wurde versucht, diese Fehler zu
minimieren, z.B. durch die Begrenzung der Winkelakzeptanz, um die Randfelder
der Magnete, in denen die gro ten optischen Fehler auftreten, nicht auszuleuchten.
Dennoch bleibt immer noch ein Beitrag. Fruhere Untersuchungen ergaben
dafur einen Wert von:
Eio
E 1
=1;33 10 ,4
(4.25)
Letztendlich tragt noch die intrinsische Ortsau osung des Fokalebenendetektors
zur Energiebreite bei. Wie schon in Kap. 3.4 beschrieben, wurde sie mit Hilfe
einer Blende direkt von dem Eintrittsfenster zum Detektor bestimmt und ergab:
Edet
Er
=3 10 ,4
(4.26)

52 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D
4.4.5 Die Tiefenau osung
Die verschiedenen Beitrage (s. Tab. 4.2) zur Energieverbreiterung werden nun
quadratisch aufsummiert. Das Ergebnis fur die totale Energieau osung lautet:
ET
E 1
ET
E 1
= 16; 3 10 ,4
= 28; 2 10 ,4
an der Ober ache (4.27)
in einer Tiefe von 10,5 nm (4.28)
Die Tiefenau osung X(x) ist direkt mit der energetischen Breite ET (x) der
Energieverteilung der Rucksto ionen verknupft:
X(x) = ET
Seff
(4.29)
mit einem e ektiven spezi schen Energieverlust Seff , der die Abbremsung von
Projektil Sp und Ejektil Sr pro nm angibt:
Seff = k Sp
sin
+ Sr
sin
(4.30)
Fur das beschriebene Beispiel der ERDA-Untersuchung einer Aluminiumoxidschicht
ergibt das eine theoretische Tiefenau osung von 1,5 nm an der Oberache
und 2,5 nm in einer Tiefe von 10,5 nm. In Abb. 4.9 sind die von der Tiefe
abhangigen Beitrage fur eine Al 2O 3-Schicht dargestellt.
Diese Werte konnen mit den gemessenen Spektren verglichen werden. Durch Anpassen
von Gau kurven an die Flanken der ersten O-Schicht in Abb. 4.4 erhalt
man die experimentelle Halbwertsbreite. Sie betrug in diesem Fall 1,3 nm an
der Ober ache und 2,7 nm am Schichtende. Trotz der vielen Naherungen und
Abschatzungen ist die Ubereinstimmung erstaunlich gut. Da nun die Frage, wie
sich die Tiefen- bzw. Energieau osung zusammensetzt, geklart ist, kann man sich
Gedanken zur Optimierung der dazu beitragenden Parameter machen.
4.4.6 Optimierung der Tiefenau osung
Die theoretischen Berechnungen der Tiefenau osung wurden mit dem Programm
DEPTH [Szi94] gemacht, das nach den oben beschriebenen Methoden die Energieau
osung in Abhangigkeit der Tiefe fur folgende E ekte berucksichtigt: Winkelund
Energiebreite des Strahls, Energiestraggling, Kleinwinkelstreuung, geometrische
Fehler (fur uns = 0, da die kinematische Korrektur im Programm nicht
mitberucksichtigt werden kann) und die Energieau osung des Detektorsystems.
Es stellte sich dabei heraus, da die e ektivste Methode, die Tiefenau osung nahe
der Ober ache zu verbessern, die Maximierung von Se ist. Hierzu liefert
der Term des Projektils den weitaus gro eren Beitrag. Das fuhrt zu der Forderung
nach schweren Projektilen, Einschu energien, bei denen der spezi sche

4.4. DISKUSSION DER TIEFENAUFLOSUNG 53
rel. Fehler Ober ache x = 10,5 nm
E:::=E 1 ( 10 ,4 ) ( 10 ,4 )
Quelle des Fehlers
EE0 3,9 3,9 Energiebreite des Strahls
E 4,2 3,3 Winkelbreite des Strahls
Ees 19,7 Energiestraggling
Eas(Kr) 10,5 Kleinwinkelstreuung von Kr
Eas(O) 4,5 Kleinwinkelstreuung von O
Edx 11,6 12,5 Inhomogenitat der Probe
E 6,8 6,8 Winkelakzeptanz in
Eb 6,4 6,4 Ausdehnung des Strahl ecks
Eio 1,33 1,33 Ionenoptik des Spektrographen
Edet 3,0 3,0 intrinsische Ortsau osung des FED
E T 16,3 28,3 Totale Energieau osung
X theo 1,5 2,5 theor. Tiefenau osung in nm
Xexp 1,3 2,7 exp. Tiefenau osung in nm
Tabelle 4.2: Einzelbeitrage zur Energieau osung von O-Ionen aus der ersten
Schicht der Al 2O 3/C-Vielfachschicht.
Abbildung 4.9: Beitrage der tiefenabhangigen Komponenten der Energieau osung
als Funktion der Tiefe in einer Al 2O 3-Schicht.

54 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D
Energieverlust am gro ten ist (1 { 3 MeV/Nukleon), und kleinen Einfallswinkeln,
um die Weglange des Projektils pro nm Tiefe moglichst gro zu machen.
Da das Ejektil nur wenig zur Au osung beitragt, ist bei der Suche nach dem optimalen
Ausfallswinkel der Fehler durch die Strahl eckausdehnung Eb sin
dominierend. Seine Minimierung erfordert kleine Werte, ,was implizit auch
die Forderung nach kleinen Streuwinkeln beinhaltet. Damit werden gleichzeitig
alle Fehler, die durch eine -Variation zustandekommen, so auch der durch
die Kleinwinkelstreuung, klein gehalten, da in erster Ordnung Er tan
gilt (s. Gl. 4.21).
Abb. 4.10 zeigt die Tiefenau osung als Funktion der Tiefe fur ein optimiertes Sy-
Abbildung 4.10: Beitrage zu einer optimierten, ober achennahen Tiefenau osung
fur die folgenden Rahmenbedingungen. Projektil: Xe, Einschu energie E 0=250
( 0,05) MeV, Einfallswinkel =3 ( 0,03 ), Streuwinkel =6 ( 0 ), Probe:
Graphit
stem. Es handelt sich dabei um Xe-Ionen mit 250 MeV in einer Graphitschicht. Es
wurde eine glatte Ober ache angenommen und die Fehler der Strahl eckausdehnung
Eb und des e ektiven Streuwinkels bei der kinematischen Korrektur E
nicht mitberucksichtigt. Bei dieser Geometrie, = =3, sind ab einer Tiefe von
ca. 1,5 nm alle Fehler bis auf den des Energiestragglings vernachlassigbar. Die Forderung,
den e ektiven Energieverlust Seff durch gro e Weglangen des Projektils
pro nm Tiefe zu maximieren, fuhrt zu dieser Dominanz des Energiestragglings.
Zwar konnte man diesen Beitrag durch leichtere Projektile verringern, jedoch

4.5. GRENZEN DER ISOTOPENTRENNUNG 55
uberwiegt die Tiefenau osung betre end der gro ere spezi sche Energieverlust
der schweren Ionen. An der Ober ache ist demnach eine Tiefenau osung von 0,2
nm erreichbar, was unter dem Netzebenenabstand der einzelnen Graphitschichten
liegt. Es mu te demnach moglich sein, einzelne Monolagen aufzulosen, was
Dollinger kurzlich [Dol98b] demonstriert hat. Als waagrechte Linie ist der e ektive
Energieverlust Seff = 112; 5keV/nm des Systems Xe-C eingezeichnet. Dessen
Schnittpunkt mit der Kurve der totalen Energieau osung ET kennzeichnet die
Tiefe, bis zu der die Au osung kleiner als 1 nm ist.
4.5 Grenzen der Isotopentrennung
Bei der Konzipierung des Fokalebenendetektors galten andere Spezi kationen als
sie fur ERDA-Messungen relevant sind. Er wurde fur Energien von
10 { 30 MeV/Nukleon gebaut und sollte in einem Massenbereich von A = 4{30
eine gute Massentrennung, Orts- und Winkelau osung aufweisen sowie hohe Zahlraten
verarbeiten. Dafur war der Szintillatorstab eine sehr gute Losung. Er hat
allerdings fur ERDA-Anforderungen einen Nachteil. Mit steigender Masse der
Ejektile wird die Trennung benachbarter Isotope immer schlechter, die Abweichung
von der Linearitat zwischen Ladungszahl Z des Projektils und der Lichtausbeute
nimmt zu. Die Ursache dieses E ektes liegt im sogenannten 'quenching'.
Wenn ein leichtes Ion in den Szintillator eindringt, so werden Elektronen durch
das Projektilpotential angeregt und emittieren beim Zerfall Licht. Die Anzahl
der Anregungsprozesse ist dabei proportional zur Kernladungszahl. Mit steigendem
Z tritt aber eine Abweichung von dieser Linearitat ein, der Proze gerat in
eine Sattigung, d.h. es werden nahezu alle Nachbarschaftselektronen angeregt.
Trotz gro er werdendem Z steigt die Lichtausbeute in diesem Bereich immer
langsamer an, die Signalhohen benachbarter Elemente unterscheiden sich immer
weniger und sind nicht mehr zu trennen. In Abb. 4.11 links sind die E- (X-Achse)
und E-Signale (Y-Achse) fur eine dicke Probe bestehend aus 59 Co, 56 Fe, 28 Si und
27 Al simuliert. Der E ekt ist deutlich zuerkennen: wahrend die Al- und Si-Ionen
sichtlichverschieden gro e Szintillatorwerte liefern, unterscheiden sich die Fe- und
Co-Signale kaum und uberlappen. Das Quenching-Problem begrenzt die Anwendbarkeit
des Szintillators zur Isotopentrennung auf einen Massenbereich bis etwa
Schwefel. Durch Verwendung einer Ionisationskammer kann diese Grenze etwas
nach oben verschoben werden, jedoch verliert man dabei die gute Zeit- und damit
auch die gute Winkelau osung. Halbleiterdetektoren mit einer Lange von 1 m
sind nur mit gro em Aufwand zu bauen.
Die Isotopentrennung uber die Flugzeit macht mit zunehmender Masse der Ejektile
ebenfalls Probleme. Im allgemeinen haben schwerere Elemente mehrere stabile
Isotope, die dann alle in der Probe vorhanden sind. Ist die Probe dick, so gelangen
zudem auch die tieferen Ladungszustande in die Fokalebene, wenn das Ion eine
Energie von E = 2E q/q verloren hat. Wie schon erwahnt, wird die Flugzeit

56 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D
Abbildung 4.11: Simulation der Detektorsignale fur eine mit 250 MeV Xe-Ionen
beschossene dicke Probe aus Fe, CO, Si und Al. Die Gro e der Symbole ist proportional
zur Hau gkeit des Ladungszustandes.
invers gemessen, das Szintillatorsignal startet und der Nulldurchgang der Zyklotronfrequenz
stoppt die Zeitmessung. Die Frequenz liegt im Bereich 10{20MHz,
was zu Zeitintervallen von ca. 50 { 100 ns fuhrt. Ionen gleicher Masse, aber verschiedenen
Ladungszustandes und Energie (weil aus anderer Tiefe herausgeschlagen),
konnen sich in ihrer Flugzeit durch den Magnetspektrographen durchaus
um mehr als das Zyklotronintervall unterscheiden. Das fuhrt bei schweren Elementen
und dicken Proben zu einer Mehrdeutigkeit in der Messung. Ionen, deren
Flugzeit sich um ein Vielfaches der Zeitdi erenz zwischen zwei Nulldurchgangen
der Zyklotronfrequenz unterscheiden, konnen dann unter Umstanden das gleiche
Zeitsignal haben. In Abb. 4.11 rechts ist die Flugzeit (X-Achse) gegen das Energieverlustsignal
(Y-Achse) aus der Vieldrahtkammer aufgetragen. Dabei wurde
eine Zyklotronfrequenz von 10 MHz angenommen, das entspricht einer Zeitdifferenz
von 100 ns zwischen zwei Nulldurchgangen. Die Flugzeiten der Co-Ionen
betragt bei dieser Magnetfeldeinstellung fur den Ladungszustand 21 + 326 ns, fur
16 + schon 423 ns und fur 13 + sogar 518 ns. Dazu kommt nochFe20 + mit 325 ns.
Diese vier Zustande erscheinen auf der Flugzeitachse auf nahezu gleicher Hohe
und sind nicht zu trennen, da die Zeitmessung modulo des Pulsabstandes der
Zyklotronfrequenz erfolgt, was in den vier Fallen zu Zeiten von 26 ns, 23 ns,
18 ns und 25 ns fuhrt. Im Fall von Si und Al dagegen sind alle Ladungszustande
separiert.

Kapitel 5
Ladungsverteilungen und
Energieverluste im
Nichtgleichgewicht
Aus den vorangehenden Kapiteln geht hervor, da der Energieverlust schwerer
Ionen die Basis fur die Tiefenpro lbestimmung mit der ERDA-Me methode darstellt.
Eine hohe Tiefenau osung erfordert die genaue Kenntnis dieser Gro e. Mit
dem hochau osendem Q3D-Spektrographen sind wir in der Lage, Abweichungen
des realen Energieverlustes von den theoretisch berechneten Werten, die vor allem
nahe der Ober ache nicht mehr vernachlassigbar klein sind, festzustellen. Neben
den teilweise zu ungenauen Tabellenwerten fur den spezi schen Energieverlust S
tragt auch der Bereich des Nichtgleichgewichtes zu dieser Abweichung bei. Was
verstehen wir darunter?
Wie in Kap. 2.2 dargelegt, kann das Abbremsvermogen eines schweren Ions SIon
dadurch berechnet werden, da man den spezi schen Energieverlust des Protons
(SH) bei gleicher Geschwindigkeit im gleichen Material mit einer e ektiven Ladung
qeff skaliert:
SIon = SH q 2
eff
(5.1)
Die e ektive Ladung des Ions hangt dabei vom Probenmaterial, dem Projektil
und seiner Energie ab (s. Gl. 2.26). Physikalisch stellt sie eine Mittelung uber die
Gleichgewichtsladungsverteilung der Projektile im Festkorper dar, von der der
Energieverlust abhangt, und berucksichtigt somit die mehr oder weniger abgeschirmten
Kern-Coulombpotentiale. Sie beschreibt den Energieverlust von Ionen
gut in einem Bereich, in dem ein dynamisches Ladungsgleichgewicht herrscht,
in dem sich Elektroneneinfang- und Elektronenverlustprozesse die Waage halten
und sich die Ladungsverteilung der Projektile im Mittel nur langsam mit der abnehmenden
Geschwindigkeit andert.
Im allgemeinen wird das Projektil mit der Ladung, mit der es aus dem Beschleuniger
kommt, in die Probe eingeschossen. In den seltensten Fallen liegt dieser
57

58 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Ladungszustand nahe bei qeff . Bei den um ein vielfaches kleineren Geschwindigkeiten
vor dem Beschleuniger ist die Ausbeute an Teilchen mit q qeff ,
insbesondere bei schweren Projektilen, verschwindend klein, so da man meist
deutlich niedrigere Ladungszustande zum Beschleunigen verwendet. In dem im
Kap. 4 beschriebenen Beispiel ergibt Gl. 2.25 fur das Kr-Projektil qeff = 16,84,
wahrend der Beschleuniger Ionen mit der Ladung q =9 + lieferte. Beim Eintritt in
die Probe laden sie sich mit zunehmender Tiefe in den Gleichgewichtszustand um.
Dabei konkurrieren viele verschiedene Prozesse untereinander. Das Projektil kann
Elektronen einfangen, entweder direkt aus einem gebundenen Zustand des Probenatoms,
also ohne Strahlung, oder aus dem Leitungsband, mit Energieabgabe
durch Lichtquanten. Es kann seine Elektronen direkt oder nach einer Anregung
in eine hohere Schale, durch Ionisation verlieren. In einem angeregten Ion kann
dieses aber auch zuruck in eine tiefer gelegene Schale fallen, entweder durch einen
radiativen oder einen Augerzerfall. All diese Prozesse beein ussen das Potential
des Projektils und somit sein Abbremsvermogen. Folglich weicht der spez. Energieverlust
bis zum Erreichen des oben beschriebenen Gleichgewichtszustandes
von dem mit qeff berechneten ab. Zuverlassige Abschatzungen, in welcher Probentiefe
das Gleichgewicht erreicht wird, gibt es hochstens fur Energien oberhalb
von 10 MeV/Nukleon, nicht jedoch fur unseren Bereich von 1 { 3 MeV/Nukleon.
Auch etwaige Abschatzungen, wie gro die Energieabweichungen sind, existierten
bisher nicht. Mit dem hochau osenden Magnetspektrographen sind wir in der
Lage, solche E ekte in Abhangigkeit vom Ladungszustand des Ejektils zu messen
und es lag nahe, sich diesem Problem zuzuwenden.
Wir haben hierfur eine neue Me methode entwickelt, die es uns ermoglicht, sowohl
die Ladungsverteilungen als auch die Energieverluste schwerer Ionen
in dunnen Schichten in Abhangigkeit vom Ein- und Ausgangsladungszustand
e ektiv und genau zu vermessen.
5.1 Eine neue Me methode zur Messung von
Energieverlusten
Energieverluste in Abhangigkeit vom Eingangsladungszustand im Bereich des
Nichtgleichgewichtes wurden schon des ofteren vermessen [Pen94, Oga93, Dol98a].
Dabei handelt es sich um sogenannte 0 -Messungen, bei denen der Projektilstrahl
direkt in den Detektor geschossen wird. Die Strahlintensitat mu dabei so weit
reduziert werden, da der Detektor die einfallende Zahlrate verarbeiten kann, was
die Kontrolle der Strahlqualitat (Energie- und Positionsstabilitat) sehr erschwert.
Die Energie der einfallenden Ionen mit der Ladung q i wird zunachst bestimmt, danach
dunne Probenfolien, die fur die Projektile transparent sind, in den Strahl gehalten
und die Energieverschiebung durch die Abbremsung in der Folie bestimmt.
Aufgrund der minimalen Energieverluste in diesen dunnen Folien ist man auf ei-

5.1. EINE NEUE MESSMETHODE 59
ne sehr hohe Energieau osung angewiesen, die nur mit Magnetspektrometern
erreicht werden kann. Das wiederum schrankt die Wahl des Ausgangsladungszustandes
q f auf q i = q f ein, denn nur in diesem Fall kann auf die Referenzmessung
ohne Folie bezogen werden. Andernfalls ist eine Magnetfeldverstellung notwendig
und dadurch verliert man den Referenzpunkt fur die Energieverlustmessung,
denn nur bei konstantem Magnetfeld konnen relative Energiedi erenzen mit der
notigen Prazision gemessen werden. Ein weiterer Nachteil dieser Methode ist die
zeitaufwendige Variation von q i . Hierfur benutzt man direkt hinter dem Beschleuniger
Umladungsfolien. Die Strahlfuhrung bis zum Experiment (diese kann sehr
lang sein und viele ionenoptische Elemente enthalten) kann nur auf einen Ladungszustand
eingestellt werden und mu demnach bei jeder q i -Anderung neu
reguliert werden.
Um all diese Probleme zu vermeiden, haben wir eine neue Methode entwickelt. Sie
basiert auf der Erzeugung einer Ladungsverteilung in einer Streufolie, einer Separation
der Eingangsladungszustande q i mittels eines Potentials und der Selektion
des Ausgangsladungszustandes q f durch das Magnetfeld des Spektrographen.
Abb. 5.1 veranschaulicht das Prinzip dieser Me methode. Der einfallende Strahl,
moglichst scharf in seiner Energie, Emitanz und lateraler Ausdehnung, wird
zunachst in einer ersten Folie gestreut. Diese erfullt zwei Aufgaben. Zum einen
dient sie dazu, die Intensitat des Strahls zu vermindern, da der Fokalebenendetektor
keine Zahlraten gro er 10 4 /s verarbeiten kann. Die Rutherfordstreuung von
Ne-Ionen an Nb-Kernen unter einem Streuwinkel von = 8 , wie von uns verwendet,
ergibt eine Reduktion der Strahlintensitat um einen Faktor 10 7 . Zum anderen
erzeugt die Streufolie mehrere Ladungszustande q i fur die weiteren Untersuchungen
in der zweiten Folie. Aus diesem Grunde mu die erste Folie moglichst dunn
und homogen in der Zusammensetzung und Massenbelegung sein, um die gute
Strahlqualitat des ISL zu erhalten. Desweiteren mu sie aus Atomen schwerer
Masse bestehen, um die kinematischen E ekte so klein wie moglich zu halten.
Die zweite Folie, die als Transmissionsfolie bezeichnet wird, ist die zu untersuchende
Probe. Durch Variation ihrer Massenbelegung konnen die Umladungsund
Energieverlustprozesse im einzelnen in Abhangigkeit von der Eindringtiefe
und deren Ein u auf die relevanten Gro en studiert werden.
Einige Projektile werden also in der ersten Folie gestreut und laden sich au erdem
dort um. Daraufhin durchdringen sie die zweite Folie, wo sie aufgrund ihrer
Abbremsung Energie deponieren, sich teilweise umladen und dann in den Q3D
gelangen. Dessen Magnetfeld ist nur auf einen Ladungszustand, in Abb. 5.1 auf
q f = 8 + , eingestellt, d.h. nur die Ionen mit der Ladung q f werden detektiert, bzw.
ihre Energie bestimmt. Mit diesem Aufbau alleine waren es moglich, die Energieverluste
in Abhangigkeit des Ausgangsladungszustandes zu vermessen, indem
die Energie der Ejektile mit und ohne Transmissionsfolie bestimmt wird. In einem
Energiespektrum des Fokalebenendetektors ware eine Linie zu sehen, die
alle Ionen beinhaltet, die die zweite Folie mit der Ladung q f verlassen haben,
unabhangig davon welche Ladung sie vorher hatten. Um nun auch die verschie-

60 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
22
3+
Ne
E 0=2
MeV/Nukleon
Streufolie
12 93
C + Nb
01
01
01
01
01
01
01
01
01
01
01
q = 6 - 10
i
σ (q ,q )
+ +
E (q )
i
ΔE
(q ,q )
U~ 80 kV
i
i
i
f
f
Transmissionsfolie
θ
6 8
ΔE = 80 kV x Δq(=1)
01 7 8
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
12 000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
C000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000 111000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
000000000000000000
111111111111111111
q = 8
f
+
E (q ,q )
f f
i
U
00000
11111
00000
11111
00000
11111
00000
11111
00000
11111
00000
11111
00000
11111
00000
11111
00000
11111
00000
11111
01
01
01
01
01
01
01
00 11 8 8
01
01
01
01
01
01
01
9 01 8
01
01
01
01
01
01
10 00 118
01
000000
111111
01
000000
111111
000000
111111
000000
111111
000000
111111
000000
111111
000000
111111
+
000000
111111
f 000000
111111
000000
111111
E (q = 8 )
Q3D
Detektor
Abbildung 5.1: Prinzip des am Q3D-Spektrographen realisierten Aufbaues zur
Messung von Energieverlusten und Umladungsprozessen schwerer Ionen in
dunnen Schichten. Die Hochspannung U dient dabei zur Separation der verschiedenen
Eingangsladungszustande q i , der Magnetspektrograph selektiert den Ausgangsladungszustand
q f .
denen Eingangsladungszustande q i unterscheiden zu konnen, benutzen wir eine
Potentialdi erenz zwischen den Folien. Zum Anlegen einer Hochspannung sind
die Streu- und die verschieden dicken Transmissionsfolien jeweils in einem glatten,
runden Gehause mit 1 cm hohen Ein- und Austrittsschlitzen fur den Strahl untergebracht.
Das hat den Vorteil, da sich die emp ndlichen Folien im feldfreien
Raum be nden und bei einem Spannungszusammenbruch oder Uberschlag nicht
beschadigt werden. Ist die Spannung angelegt, so werden die Ionen im Potentialgefalle
je nach Ladung mehr oder weniger stark beschleunigt (oder abgebremst),
man erhalt eine Energiedi erenz EU = U q fur alle Ionen, deren Ein- und
Ausgangsladungszustand sich um qunterscheidet. Nun registriert der Detektor
bei festem q f fur jedes q i eine separate Linie. In Abb. 5.1 ist ein solches Spektrum
fur das Beispiel q f =8 + dargestellt. Jede Linie ist durch q i !q f gekennzeichnet.
Durch den Vergleich solcher Spektren mit dem entsprechenden Spektrum ohne
zweite Folie erhalt man die Energieverluste der Ionen in der Folie fur alle q i .

5.2. DAS EXPERIMENT: NE IN C 61
Durch Vermessen aller relevanten Ladungszustande q f kann je eine Matrix erzeugt
werden, die fur alle q i und q f die Werte fur den Energieverlust und fur die
Umladungswahrscheinlichkeit enthalt.
Diese Me methode ermoglicht also den Zugang zu zwei wichtigen Gro en:
der Umladungswahrscheinlichkeit f(q i ! q f )fur jede Kombination aus q i
und q f in Abhangigkeit von der Schichtdicke,
dem Energieverlust E(q i ,q f ) der Ionen in der Massenbelegung der zweiten
Folie als Funktion des Ein- und Ausgangsladungszustandes q i und q f .
5.2 Das Experiment: Ne in C
Das hier beschriebene Experiment wurde mit einem 22 Ne-Strahl mit einer Energie
von 2 MeV/Nukleon durchgefuhrt, einer Energie, wie sie auch bei ERDA-
Experimenten verwendet wird. Die zum Zeitpunkt der Messung maximale anlegbare
Spannung von 40 kV an den Folien bestimmte diese Wahl. Rechnungen
ergaben eine theoretische Energieau osung der Ionen nach der Streufolie von
E/E 1 10 ,3 . Um die zu den verschiedenen Eingangsladungszustanden gehorigen
Linien separieren zu konnen, bedarf es einer Energiedi erenz durch die Spannung
von mindestens EU >1,5 E, was die absolute Projektilenergien auf max.
50 MeV beschrankte.
Die Wahl der Streufolie erwies sich als problematisch. Wie schon oben diskutiert,
soll sie aus Atomen schwerer Masse bestehen und sehr dunn und homogen in Zusammensetzung
(isotopenrein) und Massenbelegung sein, damit die Energiebreite
des gestreuten Strahls moglichst klein bleibt. Verschiedene schwere Elemente, die
nur ein stabiles Isotop haben, wurden auf dunne Kohlensto olien aufgedampft
und mit Raster- und Transmissionselektronenmikroskopen untersucht. Es stellte
sich dabei heraus, da einige Elemente, wie Gold oder Holmium, beim Aufdampfen
Cluster bilden, somit au erst inhomogen und fur unsere Zwecke unbrauchbar
waren. Andere Materialien, wie z.B. Wismuth oder Rhenium, kristallisieren strukturiert
aus, bilden in einer Richtung basaltartige Saulen, was zu einer unakzeptablen
Inhomogenitat in der Massenbelegung fuhrt. Letztlich el die Entscheidung
auf Niob, das sich sehr homogen aufdampfen lie . Auch hier war eine Kristallbildung
zu erkennen, jedoch waren die kristallinen Bereiche klein (5 {10nm)und
traten nur vereinzelt auf. In Abb. 5.2 ist links eine TEM-Aufnahme einer dunnen
Niobschicht auf einer Kohlensto olie abgebildet. Die markierten Bereiche zeigen
kleine Kristalle, die einzelnen Netzebenen sind deutlich zu erkennen. Im rechten
Bild ist das entsprechende Di raktionsbild dargestellt. Der Kreis weist darauf hin,
da die Kristalle unstrukturiert wachsen, und die Tatsache, da nur ein schwach

62 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
8 nm
Abbildung 5.2: links: TEM-Aufnahme der mit Niob bedampften C-Schicht. Die
Kreise markieren kristalline Bereiche, es sind einzelne Netzebenen erkennbar.
rechts: Das dazugehorige Di raktionsbild, in dem nur ein schwach ausgepragter
Kreis zu erkennen ist, was auf amorphes Material schlie en la t.
ausgepragter Kreis zu sehen ist, weist darauf hin, da nur wenige kristalline Bereiche
existieren, der gro te Teil des aufgedampften Niobs ist amorph.
Die Streufolie bestand also aus 8 g/cm 2 Niob auf einer 6 g/cm 2 dicken Tragerfolie
aus Kohlensto . Die Energiebestimmung der an dieser Folie unter einem Streuwinkel
von =8 gestreuten Projektile ergab eine Au osung von E/E = 8 10 ,4 ,
einen Wert, der sogar besser aus el, als die Rechnung voraussagte und mit dem
wir sehr gut messen konnten.
Auch die Transmissionsfolien mu ten sorgfaltig ausgewahlt werden. Grundvoraussetzung
war vor allem eine moglichst hohe Homogenitat der Massenbelegung,
auch bei den dunnsten Folien. Die ersten Versuche, sie selbst herzustellen, scheiterten
genau an dieser Anforderung. Es wurden daraufhin mehrere industriell
hergestellte Folien untersucht und bei den von Atomic Energy of Canada Limited
hergestellten Kohlensto lmen die besten Ergebnisse gefunden. Sie zeichneten sich
durch eine sehr geringe Ober achenrauhigkeit aus. Folien mit verschiedenen Massenbelegungen
wurden auf Aluminiumrahmen mit einem Lochdurchmesser von 8
mm aufgespannt und im Hochspannungsgehause angebracht. Ihre genaue Massenbelegung
wurde im Anschlu an das Experiment uber den sehr gut bekannten
Energieverlust von -Teilchen (100% He2+ ) aus einer 244Cm-Quelle (E = 5,804
und 5,761 MeV) bestimmt. Es ergaben sich folgende Foliendicken:
3.85, 6.55, 9.45, 18.4 und 63.3 g/cm 2
mit einem Fehler von 0,2 g/cm 2 .

5.2. DAS EXPERIMENT: NE IN C 63
5.2.1 Durchfuhrung des Experiments
An die Streu- und Transmissionsfolientrager konnte fur einen stabilen Betrieb
+41 bzw. {41 kV angelegt werden. Dadurch, da sich die Folien im feldfreien
Raum innerhalb ihres HV-Gehauses be nden, bleibt die Hochspannung fur die
Umladungse ekte wirkungslos, wie auch eine Uberprufung mit dem Ne-Strahl
ergab. Abb. 5.3 zeigt die gemessene Ladungsverteilung nach der Streufolie ohne
(Sterne) und mit (Kreise) angelegter Hochspannung an beiden Folientragern. Wie
deutlich zu sehen ist, ubt das elektrische Potential keine Wirkung auf die Ladungsverteilung
der Projektile aus. Mit Rauten gekennzeichnet ist die Gleichgewichtsladungsverteilung
nach Shima [Shi82] dargestellt. Die Abweichung von dieser ist
auf die geringe Massenbelegung der Streufolie zuruckzufuhren, das Gleichgewicht
der Ladungsverteilung ist bei dieser Schichtdicke, wie wir spater sehen werden,
fur die Ne-Ionen dieser Energie noch nicht erreicht.
Abbildung 5.3: Ladungsverteilung der Ne-Ionen nach der Streufolie mit und
ohne angelegte Hochspannung sowie die berechnete Gleichgewichtsladungsverteilung
nach Shima.
Mit angelegter Spannung wurden daraufhin die verschiedenen Transmissionsfolien
untersucht. Abb. 5.4 zeigt als Beispiel die aufgenommenen Spektren fur den
Ausgangsladungszustand q f =7 + . Die gemessenen Zahlraten sind dabei auf gleichen
integralen Strahlstrom normiert worden. In einer ersten Messung wurde

64 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
ΔEU
Abbildung 5.4: Satz von Spektren fur q f = 7 + und verschiedene Massenbelegungen
der Transmissionsfolie. Durch Pfeile dargestellt ist die Energieverschiebung
EExp der Ionen mit q i = q f = 7 + aufgrund des Energieverlustes in der Folie.

5.2. DAS EXPERIMENT: NE IN C 65
zunachst die Referenzenergie mit einem leeren Probenrahmen bestimmt. Da es
zu keinen Umladungen kommt, ist folglich im obersten Spektrum nur eine Linie,
die die Eingangsenergie E 0 der Projektile festlegt, zu sehen. Diese Linie dient nun
als Referenz fur die Energieverlustmessungen. Mit den Transmissionsfolien sind
in den dazugehorigen Spektren funf Linien, die zu den Eingangsladungszustanden
6 + (links) bis 10 + (rechts) gehoren, zu erkennen. Jede Linie beinhaltet demnach
diejenigen Ejektile, die vor der Transmissionsfolie die Ladung qi besa en, sich
in der Folie umgeladen und diese als Ne7+ verlassen haben. Bei geringer Mas-
senbelegung ist die Trennung sehr gut, die Straggling-E ekte sind noch gering.
Mit zunehmender Foliendicke jedoch wachsen sie an, die Linien werden immer
breiter. Bei der Folie mit 18,4 g/cm 2 sind sie gerade noch zu separieren, die
dickste Folie zeigte keine trennbaren Strukturen mehr. Die funf Linien wurden
daraufhin entfaltet. Als Fitfunktionen haben wir zunachst Gau funktionen verwendet.
Da jedoch einige Linien Asymmetrien aufweisen, gingen wir zu einer
asymmetrischen Gau funktion, bestehend aus zwei halben Gau kurven mit gleichem
Scheitel aber verschiedener Breiten, uber. Die Ergebnisse der Anpassung an
das gemessene Spektrum sind in Abb. 5.4 rot (Summe der grunen Kurven) eingezeichnet.
Die Hohe der angepa ten Linien resultiert aus dem Anteil der Ladung
q i der Ladungsverteilung nach der Streufolie (s. Abb. 5.3) und der Umladungswahrscheinlichkeit
fur den Fall q i ! q f bei der jeweiligen Massenbelegung der
Transmissionsfolie. Hieraus lassen sich unter bestimmten Annahmen die Wirkungsquerschnitte
fur die atomaren Prozesse in der C-Folie bestimmen. Aus der
Scheitelposition kann der Energieverlust des Ions fur die verschiedenen Eingangsladungszustande
q i extrahiert werden. Die gemessene Energiedi erenz (Abstand
des Linien von q i zur Linie ohne Folie, in Abb. 5.4 durch Pfeile dargestellt) setzt
sich dabei aus dem Energiegewinn durch das Potential EU =U(q i -7) und
dem Energieverlust des Teilchens in der Folie E(q i ,q f ) zusammen. Samtliche
Spektren fur q i =6 + {10 + sind im Anhang A dargestellt.
Die Ergebnisse der Energieverlustmessung werden in Kap. 5.4.2 diskutiert und
sind in Abb. 5.15 abgebildet.
Zur Erzeugung der Ladungsverteilung nach der Transmissionsfolie in Abhangigkeit
von einem Eingangsladungszustand q i benotigt man aus der Analyse der
Spektren die Inhalte der einzelnen Linien. Diese werden zunachst mit den gemessenen
integrierten Strahlstromen normiert. Setzt man nun fur ein q i die normierten
Zahlraten der verschiedenen q f fur eine Folie in Relation zueinander, so
erhalt man die gesuchte Ladungsverteilung f(q i ,d), wenn d die Massenbelegung
der Folie kennzeichnet. In Abb. 5.5 sind als Beispiel unsere gemessenen Ladungsverteilungen
fur q f = 7 + aufgetragen, wobei die Punkte bei 50 g/cm 2 nicht in
diesem Experiment gemessen worden sind, sondern der Gleichgewichtsladungsverteilung
nach Shima [Shi82] entsprechen, die jedoch in einer fruheren Messung
schon bestatigt worden war.

66 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Abbildung 5.5: Gemessene Ladungsverteilungen fur q i = 7 + in Abhangigkeit von
der Schichtdicke der Kohlensto olie.
Es ist ein schneller Abfall des Anteils an Ionen mit der Ladung 7 + zu sehen,
bei einer Massenbelegung von 3,85 g/cm2 nur noch weniger als 20 %, wahrend
die hoheren Ladungszustande 9 + und 10 + deutlich ansteigen. Da der Anteil an
Ne8+ schon bei der dunnsten Folie sein Maximum erreicht hat und dann wieder
abnimmt, mu der Wirkungsquerschnitt fur die Ionisation eines Elektrons, wahrscheinlich
aus der 2s-Schale, sehr gro sein, so da schon nach wenigen Atomlagen
der gro te Teil der Ne7+ -Projektile ein Elektron verloren und sich zuNe8+ umgeladen
hat. Den dominanten Proze
dar.
in diesem Fall stellt demnach die Ionisation
Der nachste Schritt in der Analyse besteht nun darin, aus den Me daten die
Wirkungsquerschnitte fur die atomaren Prozesse zu extrahieren.

5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 67
5.3 Theoretische Analyse der Ladungsverteilung
5.3.1 Die Ratengleichung
Die Beschreibung der gemessenen Ladungsverteilungen erfordert die Losung gekoppelter
Di erentialgleichungen, den sogenannten Ratengleichungen. Sei Yi (x)
der Anteil der Ionen mit der Ladung qi (mit P iYi (x) =1)und x die durchlaufene
Schichtdicke. Dann setzt sich die Variation dieses Anteils beim Durchqueren
der Probe aus dem Flu aus den restlichen Kanalen Yj in den Kanal Yi und dem
Flu aus Yi in die anderen Kanale Yj zusammen:
dYi
dx =
X
j
X
Yj(x) ji , Yi(x)
j
ij
(5.2)
Hierbei steht ij fur den Wirkungsquerschnitt des Umladungsprozesses q i ! q j .
Diese Beschreibung erwies sich jedoch sehr schnell als nicht ausreichend. Man
erkannte, da die E ekte angeregter Ionen bei der Bestimmung des Ladungszustandes
in Festkorpern (im Gegensatz zu Gasen, wo der Abstand der Atome um
ein Vielfaches gro er ist) eine wichtige Rolle spielen. In der Tat steigt z.B. der
Querschnitt fur die Ionisation eines Elektrons aus einer Schale stark mit deren
Hauptquantenzahl n an und fuhrt somit zu hoheren e ektiven Elektronenverlusten
angeregter Ionen im Vergleich zu Projektilen im Grundzustand. Es erwies
sich als vorteilhafter, Yi nicht als Anteil der Ionen eines Ladungszustandes q, sondern
als Anteil der Ionen mit einer bestimmten Elektronenkon guration, bei der
die Zahl der Elektronen in jeder Unterschale berucksichtigt wird, zu de nieren.
Dies fuhrt zu einer enormen Vervielfachung der Zahl der Di erentialgleichungen.
Wahrend im vorigen Modell fur ein H-ahnliches Atom (ein Elektron) nur ein Y
genugte, benotigt man nun fur jede Unterschale ein Y, bei zwei Elektronen mu
man alle moglichen Besetzungskon gurationen auf alle Unterschalen mit je einem
Y belegen. Diese Anzahl kann aber praktisch aufgrund von physikalischen Uberlegungen
limitiert werden. Die Ionisationsquerschnitte wachsen mit steigender
Hauptquantenzahl n an und werden in hoheren Schalen so gro , da die Elektronen
mit nahezu 100 %-iger Wahrscheinlichkeit ionisiert werden. Anhold [Anh85]
z.B. beschrankte sich bei seinen Untersuchungen mit relativistischen Projektilen
nur auf die Unterschalen 1s, 2s und 2p und erhielt damit zufriedenstellende Ergebnisse.
Wir benutzten bei unseren Analysen ein Programm, das au erdem auch
noch die M-Schale (n = 3) mitberucksichtigt.

68 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
5.3.2 Die Wirkungsquerschnitte
Zur Losung der Di erentialgleichungen werden die Wirkungsquerschnitte ij fur
alle Prozesse, die zu einer Anderung der Elektronenkon guration des Projektils
fuhren, benotigt. Diese waren:
NRC: nonradiative electron capture, strahlungsfreier Einfang eines gebundenen
Elektrons in einen gebundenen Zustand des Projektils.
REC: radiative electron capture, Einfang eines Valenzbandelektrons unter
Emission von Strahlung.
ion : ionisation, Elektronenverlust durch Ionisation oder Anregung in hohe
Schalen mit gro en Ionisationsquerschnitten (n 4).
ex: excitation, Anregung in einen gebundenen Zustand.
rad : radiative decay, Zerfall eines angeregten Elektrons in eine tiefergelegene
Schale mit Strahlungsemission.
Aug : Auger decay, Augerzerfall.
Alle diese Wirkungsquerschnitte zu messen ist au erst umstandlich. Deshalb sind
wir auf die theoretische Berechnung dieser Gro en angewiesen. Einen guten Uberblick
uber all die verschiedenen Ansatze zur Beschreibung der relevanten Prozesse
ndet sich z.B. in [Dew94, Jan85, McD70]. Der folgende Abri uber die theoretische
Behandlung von Umladungsprozessen ist diesen Arbeiten entnommen.
Da bei atomaren Sto prozessen neben den beiden Kernen auch alle gebundenen
Elektronen miteinander wechselwirken, stellt dieser Proze ein quantenmechanisch
nicht losbares Mehr-Korper-Problem dar. Aus diesem Grund soll zunachst
der einfachste Fall, ein 3-Korper-Problem, berechnet werden. Betrachtet wird die
Wechselwirkung eines nackten Projektils P mit einem Probenkern T und einem
gebundenen Elektron e. Das Projektil bewegt sich dabei auf einer geradlinigen
Bahn, die gegenuber der Targetposition durch den Sto parameter ~ b und dessen
Geschwindigkeitsvektor ~v beschrieben wird:
~R(t) = ~ b+~vt mit ~ b ~v =0 (5.3)
Die De nition des Hamiltonoperators im Schwerpunktssystem lautet dann:
H = K + VTe + VPe + VPT
(5.4)
K symbolisiert den Operator der kinetischen Energie des Systems und Vxy die
Wechselwirkung zwischen den Teilchen x und y. Das isolierte Targetsystem (T + e)
la t sich mit
hT = , 1
2 T r 2
~rT + VTe
(5.5)

5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 69
C Pe
v
R
P
P R
T
R
e
r r
b
P T CTe
Abbildung 5.6: Variablenbezeichnung fur das 3-Korper-Problem.
P: Projektil, T: Targetatom, e: Elektron, C P e=T e: Schwerpunkt von Projektil/Target
und Elektron, ~v: Bewegungsrichtung des Projektils, ~ b: Sto parameter
beschreiben. T = meMT =(me + MT ) ist die reduzierte Targetmasse. Die korrespondierende,
ungestorte Wellenfunktion ' T (~rT ) dieses Subsystems genugt der
Schrodingergleichung
(hT , " T )' T (~rT )=0 (5.6)
wo " T fur die Eigenenergie steht. Das Projektil hingegen wird fur sich alleine
durch seinen kinetischen Operator beschrieben:
hP = , 1
2 MP r 2
~rP
T
(5.7)
Aus diesen zwei Anteilen la t sichnun der Hamiltonoperator fur den (ungestorten)
Eingangskanal zusammensetzen:
hi = lim H = ,1
R!1 2
ir 2
~RT
+ hT
(5.8)
mit i = MP (me + MT )=(me + MT + MP ).
Fur den Ausgangskanal kann analog vorgegangen werden. Bei einem Elektroneneinfang
ist das Elektron aber im asymptotischen Zustand am Projektil gebunden,
deshalb tauschen T und P ihre Platze. Nun kann auch der totale Hamiltonoperator
de niert werden:
H = hi + Vi = hf + Vf
(5.9)

70 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
wobei Vi = VPT + VPe die Storung im Eingangskanal und Vf = VPT + VPe (bei
Anregung) bzw. Vf = VPT + VTe (bei Elektroneneinfang) die Storung im Ausgangskanal
darstellt. Hierfur lauten die totalen Wellenfunktionen
i(E) = exp(i ~ k P
i ~ RP )' T
i (~rT ) (5.10)
f (E) = exp(i ~ k T
f ~ RT )' P
f (~rP ) (fur e-Einfang) (5.11)
(E :Energie des Systems, ~ k :Wellenvektor), die den Schrodingergleichungen
(hi , E) i(E) =0 (5.12)
(hf , E) f (E) =0 (5.13)
genugen. E ist uber den Energieerhaltungssatz je nach Reaktion de niert durch:
E = (k P
i )2 =2 i + " T
i =(kP n )2 =2 i+" T
n (Anregung) (5.14)
E = (k P
i )2 =2 i + " T
i =(kP f )2 =2 f+" P
f (e-Einfang) (5.15)
Mit den totalen Wellenfunktionen lassen sichnun im Rahmen der Storungsrechnung
Ubergangswahrscheinlichkeiten Tif fur die jeweiligen Reaktionen angeben:
T +
if = h f(E) jH , hij i(E)i post-Form (5.16)
T ,
if = h i(E) jH , hfj f (E)i prior-Form (5.17)
Mathematisch gesehen sind die beiden Formen identisch, solange sie exakt gerechnet
werden. Gehen jedoch Naherungen ein, so kann es hau g zu Abweichungen
kommen. Es emp ehlt sich stets, die Form zu wahlen, bei der die Storung
geringer ist. Mit der richtigen Wahl la t sich letztendlich der gesuchte Wirkungsquerschnitt
berechnen:
if (E) =
i f
4 2
kf
ki
Z jTifj 2 d (5.18)
Im allgemeinen mussen aber viele Elektronen berucksichtigt werden. Dieser Normalfall
kann jedoch auf den oben beschriebenen Sonderfall zuruckgefuhrt werden.
Dazu bezieht man sich auf das Aktive-Elektron-Modell, bei dem nur die Wechselwirkung
des an der Reaktion teilnehmenden Elektrons mitgenommen wird und
die Restelektronen als eingefroren anzusehen sind. Es wird zunachst deren Wechselwirkung
mit den drei Reaktionsteilchen vernachlassigt und ihr Ein u dann
durch Korrekturterme fur die zur Erzeugung der Wellenfunktionen relevanten
Gro en berucksichtigt. Diese E ekte werden am Beispiel einer Ionisation eines
Projektilelektrons durch das Potential eines Probenatoms erlautert. Die an das
Targetatom gebundenen Elektronen schirmen dessen Kern zum Teil ab, das aktive
Elektron sieht nur eine geringere, e ektive Kernladung, was den Ionisationswirkungsquerschnitt
vermindern wird. Dieser E ekt wird Abschirmung oder

5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 71
'screening' genannt. Andererseits tragen diese Elektronen durch ihre absto ende
Wechselwirkung mit dem aktiven Elektron zur Ionisation bei und vergro ern dadurch
ion (antiscreening). Anhold [Anh85] berucksichtigte diesen E ekt, indem
er bei der Berechnung der Wirkungsquerschnitte den Faktor Z2 T mit folgender
Abschirmfunktion multiplizierte:
s(q) = 1
Z2 T
+ ZT , X
ZT , X
h i jexp(i~q~r)j ii 2
i
i
h i jexp(i~q~r)j ii 2
( i :Orbitalwellenfunktion fur das i-te Elektron, q :Impulsubertrag)
(5.19)
Der erste Term steht fur die e ektive, abgeschirmte Ladung des Probenatoms, die
das Projektilelektron sieht, wobei die Summe den atomaren Formfaktor FT (q,Z),
wie er bei der Berechnung der Comptonstreuung verwendet wird und z.B. in
[Hub75] tabelliert ist, darstellt. Der zweite Term beschreibt den Antiscreening-
E ekt und kann z.B. mit Hatree-Fock-Wellenfunktionen berechnet werden. Durch
diese Abschirme ekte andern sich folglich auch die Eigenenergien der einzelnen
Schalen und damit auch ihre Wellenfunktionen und mussen angepa t werden. Die
beschriebenen E ekte sind analog auch auf das Projektil anzuwenden.
Zum Schlu mu der mit diesen Korrekturen errechnete Wirkungsquerschnitt,
der ja fur das Ein-Elektron-System berechnet wurde, proportional zu den Besetzungszahlen
der betro enen Schalen, d.h. zu der Anzahl der zur Verfugung
stehenden Elektronen in der Ausgangsschale und den freien Lochern in der Endschale,
skaliert werden.
Elektronenverlust: l
Bei den ersten Uberlegungen zu den Umladungsprozessen spielten die Orbitalgeschwindigkeiten
der Elektronen u in Relation zur Projektilgeschwindigkeit v eine
wichtige Rolle. Die ersten Abschatzungen machte Bohr [Boh48] fur den Elektronenverlust
schneller, leichter Ionen in Gasen leichter Masse. Fur den Fall v u 0
(u 0 = e 2 =~ =2;128 cm/s, Bohrsche Geschwindigkeit), benutzte er die free collision
approximation, bei der die Elektronen als frei angesehen und die Bindungskrafte
vernachlassigt werden, und erhielt fur den Wirkungsquerschnitt:
l =4 a 2
0 Z,2
P
, 2
ZT + ZT
(a 0 = ~ 2 =mee 2 =0;529A: Bohrscher Radius)
u 0
v
2
(5.20)
Fur mittelschwere Probenatome argumentierte Bohr, da die fest gebundenen
Elektronen nicht mehr unabhangig voneinander mit dem Elektron der Projektils

72 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
wechselwirken. Unter Berucksichtigung des Abschirmungse ektes der gebundenen
Targetelektronen leitete er fur leichte Projektile folgende Naherung ab:
l ' a 2
0 Z2=3
T Z,1
P
u 0
v
(5.21)
Dmitriev und Nikolaev [Dmi63] fuhrten die Abschirmung des Targetkerns auch
durch die freien Elektronen im Festkorper und die e ektive Ladung Z ein und
schlugen vor, den Elektronenverlust als Streuung eines freien Elektrons der Geschwindigkeit
v an einem Atom des Mediums, verbunden mit einem Energieubertrag,
der gro er als die Bindungsenergie ist, zu betrachten. Dies fuhrt zu einer
deutlichen Reduktion des Bohrschen Wirkungsquerschnitts.
Schwieriger erwies sich die Behandlung schwerer Projektile, die gebundene Elektronen
mit Bahngeschwindigkeiten u > v mit sich fuhren. Eine wichtige und
bis heute gebrauchliche Uberlegung von Bohr betri t folgende Argumentation:
Einerseits fuhrt eine Kollision schwerer Ionen mit den Probenatomen stets zum
Verlust der Elektronen mit u . v, wahrend Ionisation von Elektronen mit u v
sehr unwahrscheinlich ist. Andererseits werden Elektronen vorwiegend in Schalen
mit u & v eingefangen, in Orbitale mit u v dagegen so gut wie gar nicht. Diesen
Schlu folgerungen folgend erhielt er fur schwere Projektile in leichten Medien
l
4 a 2
0Z1=3 P Z2 T
u 0
v
3
(5.22)
1954 entwickelten Bohr und Lindhard [Boh54] eine Naherung fur schwere Projektile,
um den Elektronenverlust mittels quantenmechanischer Storungstheorie zu
rechnen, indem sie diesen Proze als Ionisation behandelten. Ein Elektron in der
i-ten Schale eines Projektils mit der Ladung q betrachtend, leiteten sie dessen
Ionisationsquerschnitt ab:
i
ion
=4 a2
0
u2
0
q2
uv
2
1 , u
2v
2
(u 2v) (5.23)
Den totalen Querschnitt erhalt man durch eine Summation uber alle Elektronen
des Projektils mit Orbitalgeschwindigkeiten u 2v. Zur Bestimmung der
Geschwindigkeitsverteilung der Elektronen verwendeten sie das Thomas-Fermi-
Modell: dn=dv = A 1=2 =u 0 und fur q setzten sie die mittlere Ladung im Gleichgewicht
q = Z 1=3
T v=u 0 ein. Damit erhielten sie schlie lich:
ion = a 2
0Z2=3 T Z4=3
P q,3 v
u0 2
(5.24)
Mit der Entwicklung der Computer ubernahmen die quantenmechanischen Methoden
das Feld. So werden heute die Ionisationsquerschnitte vorwiegend mit
den verschiedenen Bornschen Naherungen (Born II, PWBA, DWBA, CWBA,
etc.) berechnet.

5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 73
Elektroneneinfang: c
Fur den Elektroneneinfang leichter Projektile machte Bohr folgenden Ansatz:
c
0 fne
(5.25)
Die Gro e 0 = 4 a 2
0 Z2
P u4
0 =(uv)2 kennzeichnet dabei den Wirkungsquerschnitt
fur eine Kollision, bei der das Projektil eine Energie in der Gro enordnung von
mev 2 =2 an ein Targetelektron mit der Orbitalgeschwindigkeit u ubertragt. Die
Wahrscheinlichkeit, da das herausgesto ene Elektron vom Projektil eingefangen
wird, beschreibt der Faktor f (ZP u 0=v) 3 und ne = Z 1=3
T u=u 0 gibt die Anzahl
der Elektronen im Probenatom mit der Orbitalgeschwindigkeit u an. Fur den Fall
v ' u leitete er folgende Gleichung ab:
c
4 a 2
0 Z5
P Z1=3
T
u 0
v
6
(5.26)
Fur schwere Projektile in leichten Medien erhielt er durch Vertauschen von ZP
und ZT :
c 4 a 2
0Z1=3 P Z5
u 6
0
T
(5.27)
v
Nikolaev [Nik57] benutzte Bohrs Ansatz, um den Einfangsquerschnitt fur N in
Ar-Gas zu bestimmen. Unter Berucksichtigung der Abschirme ekte erhielt er:
c
4 a 2
0 q3 u 0
v
6
ne (3u 0

74 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Daneben existieren eine gro e Anzahl quantenmechanischer Methoden, die sich
durch die Wahl der Wellenfunktionen oder die De nition des Storpotentials unterscheiden,
so wie DWBA (Distorted Wave Born Approximation), CDWA (Continuum
Distorted Wave Approximation), IA (Impuls Approximation), EA (Eikonal
Approximation), etc. Naheres zu diesen Verfahren ndet sich in den am Anfang
des Kapitels zitierten Arbeiten.
Anregung: ex
Die Wirkungsquerschnitte fur die Anregungsprozesse werden analog zur Ionisation
quantenmechanisch berechnet.
Radiativer ( rad) und Augerzerfall ( Aug):
Der Auger- bzw. der radiative Zerfall sind schon fruhzeitig untersucht worden. Die
benotigten Wirkungsquerschnitte konnen aus der Literatur entnommen werden
[Bet57, Kra79].
5.3.3 Das Programm ETACHA
Zur Losung der Ratengleichungen (Gl. 5.2) und Berechnung der dafur benotigten
Wirkungsquerschnitte benutzen wir das Programm ETACHA [Roz96]. Es
bestimmt die Ladungsverteilung in Abhangigkeit der Schichtdicke von bis zu
28 Elektronen im Projektil, die auf die K, L und M Schale, sowie deren Unterschalen
verteilt sind. Das Programm wurde fur Projektilenergien von 10 { 80 MeV/Nukleon
geschrieben und erfolgreich getestet. Dessen Anwendung auf unseren Fall
(2 MeV/Nukleon) stellt einen Test der verwendeten Methoden zur Berechnung
der Wirkungsquerschnitte dar, bei dem Abweichungen aufgrund von Naherungen
fur hohe Energien zu erwarten sind. Es bietet jedoch auch die Moglichkeit,
Wirkungsquerschnitte, mit denen die Ratengleichungen gelost werden, auch extern
einzugeben, was uns wiederum von diesen, fur unseren Fall nicht gultigen,
Abschatzungen unabhangig macht.
Die Bestimmung der Wirkungsquerschnitte erfolgt, wie in Kap. 5.3.2 beschrieben,
uber die Skalierung der fur ein H-ahnliches Atom berechneten Querschnitte ij
auf die wirkliche Elektronenkon guration des Projektils mit der Ladung q. Zu
deren Berechnung werden folgende, nicht rechenzeitintensive Verfahren gewahlt:
Der strahlungsfreie Elektroneneinfang NRC wird in ETACHA mit
einer analytischen Naherung von c(1s!1s) aus der Eikonalnaherung mit
relativistischen H-Wellenfunktionen [Eic85] berechnet. Dieses Verfahren liefert
jedoch zu kleine Querschnitte, um die gemessenen Ladungsverteilungen
zufriedenstellend zu beschreiben. Die beste Ubereinstimmung mit den

5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 75
Me daten erhielten wir mit Wirkungsquerschnitten, die mit der continuum
distorted wave approximation (CDWA) berechnet wurden.
Zur Bestimmung der Wirkungsquerschnitte fur den radiativen Elektroneneinfang
REC wird die Bethe-Salpeter Formel [Bet57] mit H-Wellenfunktionen
verwendet.
NRC und REC sind nur fur vollstandig gestrippte Ionen gultig. Hat das
Projektil gebundene Elektronen, wird deren Ein u durch ihre Abschirmung
des Kerns (! Zeff) berucksichtigt. Der erhaltene Querschnitt wird
daraufhin mit der Anzahl der Locher in der betre enden Schale skaliert
(Unabhangiges-Elektron-Modell).
Der Wirkungsquerschnitt fur die Ionisation eines Elektrons aus einer Unterschale
wird in ETACHA mit Hilfe der plane wave Born approximation
(PWBA) [Kha69, Cho73] mit abgeschirmten H-Wellenfunktionen unter Berucksichtigung
der screening und antiscreening E ekte durch die Targetelektronen
berechnet. Auch hier wird der gefundene Wert mit der Anzahl
der Elektronen in der betrachteten Unterschale skaliert.
Die Behandlung der Anregung erfolgt auf gleiche Weise wie bei der Ionisation.
Hier ist der Wirkungsquerschnitt jedoch proportional zur Anzahl
der Elektronen in der Ausgangsschale und der Locher in der Endschale.
Anregungen in Schalen n 4 werden durch eine Skalierung des Wirkungsquerschnitts
furn=4miteinem 1/n 3 -Faktor bestimmt und zu ion hinzugezahlt.
Radiative und Augerzerfallsraten wurden aus Tabellen entnommen
[Bet57, Kra79].
5.3.4 Analyse der gemessenen Ladungsverteilungen
In Tab. 5.1 sind die einzelnen Wirkungsquerschnitte, wie sie zur Beschreibung unserer
Daten verwendet wurden, angegeben. Die erste Spalte beinhaltet die Werte
fur das H-ahnliche Ne, daneben sind die fur den jeweiligen Ladungszustand (Elektronenkon
guration des Grundzustandes, Werte mit * bezeichnen ein Elektron
in einer hoheren Schale) skalierten Querschnitte zu nden. NRC und REC sind
zu c zusammengefa t, der Beitrag von REC ist in diesem Fall stets kleiner als
1 %. Die Zerfallsraten fur den radiativen und den Augerproze wurden aus den
mittleren Lebensdauern fur ein Lochzustand abgeleitet ( rad(K) =1;46 10 ,13 s
und Aug(K) = 2; 68 10 ,15 s). Fur uns relevant ist hochstens der Zerfall aus
der L-Schale bzw. der KLL-Augerproze , da die Ionisationsquerschnitte in der
M-Schale eindeutig dominieren. Dieser Fall (ein Loch in der K- und ein bzw zwei
Elektronen in der L-Schale) fuhrt zu folgenden Wirkungsquerschnitten:
rad(K) = 0; 4 10 ,20 cm 2
und Aug(KLL) =42 10 ,20 cm 2

76 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Auch hier ergibt der Vergleich mit den Ionisationsquerschnitten, da der Anteil
dieser Prozesse au erst gering ausfallt.
Ne skaliert fur
H-ahnl. 6 + 7 + 8 + 9 + 10 +
c(1s) 221 - - - 115 221
c(2s) 160 - 46.7 106 135 160
c(2p) 298 152 174 197 251 298
c(3s) 72.0 11.0 19.1 30.5 48.8 72.0
c(3p) 121 18.5 32.1 51.4 81.9 121
c(3d) 48.0 7.3 12.8 20.4 32.5 48.0
ion(1s) 50.1 143 135 126 50.1 -
ion(2s) 757 2370 1060 907* 757* -
ion(2p) 838 1370* 1200* 1000* 838* -
ion(3s) 2330 3150* 2890* 2620* 2330* -
ion(3p) 2430 3260* 3000* 2720* 2430* -
ion(3d) 2450 3300* 2980* 2700* 2450* -
ex(1s!2s) 6.1 - 6.9 13.5 6.1 -
ex(1s!2p) 28.3 75.5 72.0 68.4 28.3 -
ex(1s!3s) 1.3 2.9 2.8 2.8 1.3 -
ex(1s!3p) 5.3 14.4 13.7 12.9 5.3 -
ex(1s!3d) 0.5 1.4 1.3 1.3 0.5 -
ex(2s!2p) 1030 2070 1030 1030* 1030* -
ex(2s!3s) 56 151 72 66* 56* -
ex(2s!3p) 81 206 99 93* 81* -
ex(2s!3d) 210 598 279 253* 210* -
ex(2p!3s) 26 40* 35* 30* 26* -
ex(2p!3p) 81 92* 85* 77* 81* -
ex(2p!3d) 210 362* 343* 317* 210* -
Tabelle 5.1: Wirkungsquerschnitte fur die atomaren Prozesse (in 10 ,20 cm 2 ) fur
Ne-Projektile im Grundzustand bzw mit * gekennzeichnet in einem einfach angeregten
Zustand.

5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 77
In den Wirkungsquerschnitten fur den Elektroneneinfang und -verlust ist das
Bohrsche Geschwindigkeitskriterium zu erkennen. Bei einer Energie von
2 MeV/Nukleon hat das Ne-Ion eine Geschwindigkeit von:
6 m
vP =19;643 10
s =8;945 u0 (5.31)
Die Orbitalgeschwindigkeit der gebundenen Elektronen betragt nach Bohr
(u = Ze 2 =n~)
fur die K-Schale: u(K) = 21; 8 10 6 m/s (5.32)
und die L-Schale: u(L) = 10; 9 10 6 m/s (5.33)
Nach dem Geschwindigkeitskriterium werden Elektronen mit uvP gebunden werden.
Beachtet man die Tatsache, da die in Tab. 5.1 angegebenen Einfangsquerschnitte
stets fur eine leere Schale angegeben sind, und betrachtet stattdessen den
Wirkungsquerschnitt 0 pro Loch in der Schale, so erkennt man die Gultigkeit
von Bohrs Argumentation deutlich:
0 (1s) : 0 (2s) : 0 (2p) : 0 (3s) : 0 (3p) : 0 (3d) = 110:80:50 : 36:20:5
Mit nur diesem einen Satz von theoretisch berechneten Wirkungsquerschnitten
waren wir in der Lage, alle unsere gemessenen Ladungsverteilungen mit zufriedenstellender
Ubereinstimmung zu beschreiben. Die Abb. 5.7 { 5.9 zeigen die
Ergebnisse dieser Rechnungen. In den oberen Bildern sind die berechneten Anteile
der jeweiligen Ladungszustande als Linien aufgetragen, die Punkte stellen
unsere Me werte dar. Aus den unteren Bildern ist zu entnehmen, welchen Anteil
eine Elektronenkon guration zu einem Ladungszustand beitragt. Dabei sind nur
die wichtigsten Werte von Yi fur q f = 8 + {10 + dargestellt.
In Abb. 5.7 sind die Ladungsverteilung und Elektronenkon gurationen fur q i =6 + ,
d.h. einem Ne-Ion mit zwei Elektronen in der 1s-Schale und zwei in der 2s-Schale,
abgebildet. Das Projektil be ndet sich also vor der Probe in einem niedrigeren
als dem mittleren Ladungszustand q = 8,5 . Aufgrund des sehr hohen ion(2s)
ist ein schneller Abfall des Anteils der Ionen mit der Ladung 6 + zu erkennen, der
in einem steilen Anstieg von q=7 + resultiert. Auch fur Ne7+ ist der bei weitem
gro te Wirkungsquerschnitt ion(2s), was zu einer schnellen Umladung zu Ne 8+
fuhrt. Nachdem nun binnen einer Massenbelegung von nur 3-4 g/cm 2 12 C die
meisten Projektile ihre zwei 2s-Elektronen verloren haben, be nden sie sich im
Grundzustand mit der Ladung 8 + . Nun haben sie mehrere, nahezu gleich wahrscheinliche
Prozesse zur Auswahl. Der gro te Querschnitt ist nun c(2p), also der
Einfang eines Elektrons in die 2p-Schale. Im unteren Bild (Abb. 5.7) ist deutlich

78 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Abbildung 5.7: oben: Ladungsverteilung in Abhangigkeit von der Massenbelegung
fur q i = 6 + . Die Symbole charakterisieren die experimentellen Resultate fur die
gemessenen Dicken, die Linien stellen die berechneten Verteilungen dar.
unten: Anteile der wichtigsten Elektronenkon gurationen, die zur Verteilung beitragen.

5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 79
Abbildung 5.8: Ladungsverteilung und Anteile der wichtigsten Elektronenkon gurationen,
die zur Verteilung beitragen, fur q i = 7 + und q i = 8 + , wie in Abb. 5.7.

80 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Abbildung 5.9: Ladungsverteilung und Anteile der wichtigsten Elektronenkon gurationen,
die zur Verteilung beitragen, fur q i =9 + und q i =10 + , wie in Abb. 5.7.

5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 81
zu erkennen, da der Anteil der Ionen mit der Kon guration 1s 2 2p (rot gestrichelt)
korreliert mit derjenigen von 1s 2 verlauft. Dieser Kanal stellt im weiteren
Verlauf den Hauptanteil der Ionen mit der Ladung 7 + . Aber auch der Ionisati-
onsquerschnitt ion(1s) zeigt seinen Ein u im Anstieg von f(9 + ). In diesem Fall
dominieren nun die Einfangprozesse, so da die meisten Ne9+ -Ionen sich zu 8 +
zuruckumladen. Wie aus den Wirkungsquerschnitten und der Abbildung der Kongurationsanteile
zu ersehen ist, werden nun die 1s2s- und 1s2p-Kon gurationen
besetzt (da der 1s2s- schon vor 1s-Zustand ansteigt liegt an der Ionisation eines
1s-Elektrons aus dem Ne7+ -Grundzustand 1s22s). Letztendlich verliert ein
Teil der Ne9+ -Ionen auch das letzte Elektron und wird zum Ne10+ . Fangt es im
folgenden ein Elektron in die 2s- oder 2p-Schale ein, so ist aufgrund des hohen
Ionisationsquerschnitts fur diese Schalen anzunehmen, da sich das Ion schnell
wieder zum Ne10+ umladen wird. Einen wirklichen Flu aus diesem Kanal bildet
nur der Einfang in die 1s-Schale, also zum Grundzustand des Ne9+ .
Aus der Abbildung der Kon gurationsanteile ist zu erkennen, da fur die niedrigeren
Ladungszustande (6 + und 7 + ) das Gleichgewicht schon bei einer Massenbelegung
von weniger als 10 g/cm 2 Kohlensto erreicht wird, die hoheren
Zustande (8 + {10 + )benotigen dafur jedoch nahezu 30 g/cm 2 .
Bei der Betrachtung der Entwicklung der Ladungsverteilung von Projektilen mit
einem hohen Eingangsladungszustand sind Unterschiede zu erkennen. Im Falle
von q i = 10 + tragen zunachst nur die Einfangsquerschnitte zur Umladung
bei. Da diese im Vergleich zum Ionisationsproze deutlich niedriger sind, verlauft
der Abfall von f(10 + ) wesentlich langsamer. Folglich wachsen auch die Anteile
der niedrigeren Ladungszustande ebenfalls nur langsam an. Auch unter diesen
Umstanden wird eine Massenbelegung von etwa 30 g/cm 2 benotigt, um
das Gleichgewicht zu erreichen. Etwas anders verhalt es sich bei q i = 9 + . Wie
aus den Bildern zu ersehen ist, wird die Ladungsverteilung im Gleichgewicht zu
90 % durch die Zustande 8 + , 9 + und 10 + gebildet. Ein Gleichgewichtszustand
ist erreicht, wenn die Anteile dieser Ladungen nahezu konstant bleiben. Um von
q =8 + zu q =10 + zu gelangen, benotigt das Projektil zweimal die Ionisation
eines 1s-Elektrons, zwei Prozesse mit niedrigem Wirkungsquerschnitt. Auch der
Weg von Ne10+ zum Ne8+ wird mit zwei relativ niedrigen Einfangsquerschnitten
( c(1s)) beschrieben. Von q i =9 + aus werden jedoch der 8 + bzw. 10 + mit jeweils
nur einem Proze erreicht, die Kanale konnen somit schneller gefullt werden und
der Gleichgewichtszustand ist schon nach der halben Strecke, etwa 15 g/cm 2
erreicht.
Zusammenfassend ist zu erwahnen, da die Kon gurationen, bei denen angeregte
Ionenzustande belegt werden, wegen der hohen Ionisationsquerschnitte eine kurze
Lebensdauer haben. Grundzustandskon gurationen dagegen besitzen deutlich
gro ere freie Weglangen und tragen somit am meisten zum Energieverlust bei.

82 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
5.4 Analyse der Energieverluste
5.4.1 E(q i = q f )
Analog zur Bestimmung des Energieverlustes E(q i = q f = 7 + ) in Abb. 5.4
wurden alle anderen Me werte E(q i = q f ) bestimmt. In Abb. 5.10 ist fur den
Fall q i = q f der gemessene Energieverlust der Ionen in den verschieden dicken
Folien aufgetragen. Die Symbole charakterisieren unsere Me punkte (die gestrichelte
Linie ist nur die Verbindung der Punkte), wahrend die durchgezogene
Gerade den Energieverlust darstellt, der mit einem mittleren Abbremsvermogen
Seff = 9,98 keV/( g/cm 2 ) im Ladungsgleichgewicht berechnet ist. Die horizontale
Abweichung der Me punkte zu dieser Geraden gibt dabei den Fehler x an, den
man in diesem Fall bei der Berechnung der Schichtdicke mit Seff machen wurde.
Fur q i = q f = 10 + und eine Massenbelegung der Folie von 9,45 g/cm 2 z.B. ergibt
dies eine um x = 1,15 ( 0,7) g/cm 2 (b5 nm) zu dicke Schicht, wahrend
im Falle q i =q f =7 + die Dickenangabe um x = 1,0 ( 0,9) g/cm 2 (b4,4 nm)
zu niedrig ausfallt.
An den Me punkten fur q i = 10 + ist gut zu erkennen, da die Abweichung
zunachst mit steigender Massenbelegung anwachst, dann aber langsam einen kon-
Abbildung 5.10: Energieverlust E(q i = q f ). Die durchgezogene Gerade stellt
den Gleichgewichtsenergieverlust dar. Die Pfeile symbolisieren den Fehler x, den
man bei einer Dickenbestimmung mit Seff = 9,98 keV/( g/cm 2 ) machen wurde.

5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 83
stanten Wert annimmt. So hat die gestrichelte Linie im Vergleich zur durchgezogenen
fur die ersten drei Me punkte eine deutlich groere Steigung, wahrend die
Verbindung der letzten zwei Werte nahezu parallel zur durchgezogenen Geraden
verlauft. Dieses Verhalten ist dadurch zu erklaren, da fur dunne Schichten der
Energieverlust vorrangig alleine durch Ne10+ verursacht wird. Mit zunehmender
Dicke kommt es immer hau ger zu Umladungen, so da der Anteil der Ionen, die
sich zwischendurch in einem niedrigeren Ladungszustand befunden und dadurch
einen etwas geringeren Energieverlust erlitten haben, immer mehr zu E(10 + )
beitragt und somit die Steigung der gestrichelten Kurve vermindert. Ab einer
Massenbelegung, die sich aus der mittleren Schichtdicke fur die Umladung von
10 + zum Gleichgewichtszustand q und der mittleren Massenbelegung fur die Ionisation
von q nach 10 + zusammensetzt, andert sich die Steigung nicht mehr,
da fur gro ere Schichtdicken der Zwischenbereich stets im Gleichgewichtzustand
durchquert wird.
Da der Gleichgewichtszustand zu mehr als 80 % von den Ladungen 8 + und 9 +
gebildet wird, weicht deren Energieverlust am wenigsten von der Gleichgewichtsgeraden
ab. Fur den Fall q i = 7 + erkennt man anfangs eine geringere Steigung,
die sich aberschnell an die Gleichgewichtsgerade anpa t. Auch dieser E ekt kann
anhand des Ladungsverteilungsbildes in Abb. 5.8 erklart werden. Es ist darin
aufgrund der hohen Ionisationsquerschnitte ein sehr schnelles Umladen zu Ne 8+
(binnen 3 g/cm 2 ) zu erkennen. Ionen mit q i =7 + verweilen also nur kurz in ih-
rem Ladungszustand und machen somit nur auf einem kleinen Stuck ihres Weges
einen geringeren Energieverlust, bevor sie sich zuNe8+ umladen. Auch beim Austritt
aus der Folie fangen sie erst kurz vor dem Verlassen der Folie ein Elektron
ein. Je dicker also die Schicht, um so geringer wird der Beitrag des geringeren
Energieverlustes durch Ne7+ und um so mehr kommt er dem von Ne8+ naher. Die
Me werte fur qi =6 + sind durch den sehr kleinen Anteil in der Ladungsverteilung
(kleiner 3 %), den dadurch geringeren Zahlraten in den Spektren und folglich der
gro en Unsicherheit bei der Positionsbestimmung der Linie mit gro en Fehlern
behaftet. Innerhalb dieser ist ein ahnliches Verhalten wie fur qi =7 + zu erkennen.
Um nun beurteilen zu konnen, inwieweit die Me werte wirklich jeweils den Energieverlust
eines einzelnen Ladungszustandes q darstellen, und wie sehr er durch
Umladungs uktuationen auch Beitrage von anderen Ladungen beinhaltet, werden
die mittleren freien Weglangen (q) der einzelnen Zustande betrachtet. Sie
sind als die Schichtdicke, nach der die Anfangsintensitat I0 auf I0/e abgefallen
ist, de niert:
I( ) = I0 exp , X
!
(5.34)
) =
1
P
i
i
i: Wirkungsquerschnitt, der zu einer Umladung fuhrt.
i
i
(5.35)

84 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Dies ergibt fur die Grundzustandskon gurationen unter Betrachtung der Einfangund
Ionisationsquerschnitte folgende Werte:
(10 + ) = 2,17 g/cm 2
(9 + ) = 2,79 g/cm 2
(8 + ) = 3,75 g/cm 2
(7 + ) = 1,35 g/cm 2
(6 + ) = 0,74 g/cm 2
Diese mittleren freien Weglangen konnen als eine Obergrenze angesehen werden,
da die Anregungsprozesse, die zu einer Erhohung der Ionisationswahrscheinlichkeit
fuhren, nicht mitberucksichtigt worden sind. Da sie alle geringer als die Massenbelegung
der dunnsten Folie sind, ist daraus zu schlie en, da in allen Me -
punkten Beimischungen von anderen Ladungszustanden zu nden sind, insbesondere
bei qi = 6 + und 7 + . Um eine Abschatzung uber die Gro e dieser Beitrage
zu gewinnen, ist in Tab. 5.2 fur jeweils ein festes qi der gemessene Anteil IExp
des Ladungszustandes qf = qi der Ladungsverteilung, die sich nach Durchgang
durch die Schicht gebildet hat, aufgefuhrt. Er wird verglichen mit dem berechneten
Anteil I(x) der Ionen, die die Folie im Eingangsladungszustand qi , also ohne
zwischenzeitliche Umladungen (frozen charge state), durchquert haben. I(x) kann
durch folgende Gleichung bestimmt werden:
I(x) =I0exp , X
!
i x
(5.36)
Es wird dabei uber alle Wirkungsquerschnitte i, die zu einer Anderung des
Ladungszustandes fuhren, summiert. Die Di erenz der zwei Werte ergibt den
Beitrag der Ionen, die sich zwei oder mehrmals umgeladen haben und wieder im
Ladungszustand q i gelandet sind. Man erkennt, da im Falle einer Ladung von
q i = 10 + bis 8 + zumindest bei der dunnsten Folie der Energieverlust zu einem
Anteil I(x)/IExp von etwa 50 % ohne Umladung gebildet wird, wahrend bei den
niedrigeren Ladungen 7 + und 6 + , dieser Anteil deutlich niedriger ausfallt (29 %
und 18 %). Mit zunehmender Massenbelegung wird der Beitrag zum Energieverlust
durch andere Ladungszustande immer dominanter, so da hier eigentlich
nicht mehr von E(q i ) gesprochen werden kann.
Aus dem Programm ETACHA ist nicht zu entnehmen, wie gro der Flu aus einem
Kanal heraus und der Ruck u hinein ist. Aus diesem Grunde habe ich ein
Monte-Carlo-Simulationsprogramm geschrieben, mit dem die Umladungsprozesse
der Ionen beim Durchgang durch Materie genauer untersucht werden konnen.
Dafur wird die Probe in mehrere dunne Schichten unterteilt; bei den hier durchgefuhrten
Rechnungen wurde eine Massenbelegung von 0,1 g/cm 2 verwendet.
Eingeschossen wird ein Ion mit der Ladung q i in der Grundzustandskon guration.
i

5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 85
Fur dieses Projektil werden zunachst mit den gleichen Routinen wie in ETACHA
die Wirkungsquerschnitte fur alle beitragenden Prozesse berechnet. Uber eine
Zufallszahl wird im nachsten Schritt bestimmt, ob und falls ja, welcher Proze
(Elektroneneinfang, Ionisation, Anregung oder Zerfall) ausgelost wird. Hat eine
Reaktion stattgefunden, wird die Schalenbelegung des Projektils dem Proze
entsprechend geandert und die Wirkungsquerschnitte fur die neue Kon guration
berechnet, bevor fur die nachste Schicht neu gewurfelt wird. Die Simulationen
wurden mit 1 000 000 Teilchen durchgefuhrt. Als Test fur die Richtigkeit der Simulation
dient der Vergleich der so erhaltenen und der mit ETACHA berechneten
Ladungsverteilung. Es ergaben sich Abweichungen um max. 1 %, die auf statistische
Schwankungen zuruckzufuhren sind.
Ein Baumdiagramm, wie in Abb. 5.11 fur den Fall qi = 10 + dargestellt, ist das
Ergebnis einer solchen Rechnung. Ausgehend von der Zahl der Ionen auf der linken
Seite einer Verzweigung, steht hinter einem waagrechten Zweig die Anzahl
der Ionen, die die Folie ohne weitere Umladung verlassen (q ! q), ein Zweig nach
oben gibt an, wieviele Ionen ein weiteres Elektron eingefangen (q ! q-1) haben,
und ein Zweig nach unten weist auf die Anzahl der Projektile, die ein Elektron
verloren haben (q ! q+1), hin. Die letzte Spalte des Diagramms beinhaltet die
Zahl der Ionen, die sechs oder mehr Umladungsprozesse durchgemacht haben. In
den eckigen Klammern sind die Ladungszustande qf , mit denen das Projektil die
Probe verla t, angegeben. Nun konnen die Beitrage der anderen Ladungszustande
durch Umladungs uktuationen zum Energieverlust E(qi = qf ) in erster Naherung
bestimmt werden. Fur den abgebildeten Fall qi = qf = 10 + haben von den
1 000 000 eingeschossenen Ne10+ -Ionen 183 302 die Probe passiert, ohne sich umzuladen.
Zieht man in Betracht, da 42,4 % aller Teilchen die Folie mit qf =10 +
verlassen (s. Rechnung in Abb. 5.9), so stellen diese 183 302 Projektile 43,3 %
der Gesamtintensitat dar. 38 % (161 056 Teilchen) der Ionen mit qf =10 + haben
auf ihrem Weg durch die Probe ein Elektron eingefangen und es wieder verloren
q i =q f
3,85 g/cm 2 6,55 g/cm 2 9,45 g/cm 2
IExp [%] I(x) [%] IExp [%] I(x) [%] IExp [%] I(x) [%]
10 + 32,5 16,5 24,1 4,8 20,4 1,2
9 + 53,9 24,7 47,0 9,4 44,9 3,3
8 + 55,8 35,4 49,8 17,2 46,3 8,0
7 + 18,7 5,5 11,3 0,7 9,6 0,0
6 + 2,8 0,5 0,8 0,0 0,6 0,0
Tabelle 5.2: Vergleich der ohne Umladung transmittierten Ionen I(x) mit der
durch Umladungs uktuationen erhohten, totalen, gemessenen Ausbeute eines Ladungszustandes
IExp.

86 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
q
q = 10 +
in
d = 3,85 g/cm
1000000
q q
388
9
70
309
< 5+>
μ 2
6243 1173
460
< 6+>
4682 1422
2800
< 7+>
57602 12152 < 7+>
6490
588
2151
3751
< 7+>
39207 14862 < 8+>
17855
4000
10358
3497
< 9+>
300274 70148 < 8+>
7501
629
2639
4233
< 7+>
48923 19380 < 8+>
22042
4574
13223
4245
< 9+>
172524 77664 < 9+>
16557
3278
9291
3988
< 9+>
45937 29380
(7,0 %)
816698 189388 < 9+>
6139
519
2279
3341
< 7+>
42730 17022 < 8+>
19569
3769
11835
3965
< 9+>
165980 74442 < 9+>
15851
2992
9392
3467
< 9+>
48808 32957
(7,8%)
327036 161056
(38,0 %)
183302
(43,3 %)
q q-1
(e -Einfang)
q q+1
(e -Verlust)
Abbildung 5.11: Monte-Carlo-Simulation der Umladungsprozesse fur q i = 10 +
und eine Massenbelegung der C-Folie von 3,85 g/cm 2 . Ein waagrechter Zweig
zeigt die Anzahl der Ionen, die die Folie ohne weitere Umladung passieren, ein
Zweig nach oben symbolisiert den Elektroneneinfang und nach unten den Elektronenverlust.
Der Ausgangsladungszustand q f ist ist der letzten Spalte in eckigen
Klammern angegeben. Die %-Angaben beziehen sich auf alle Teilchen mit
q i = q f = 10 + .

5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 87
(10 + ! 9 + ! 10 + ), 7,8 % haben die Umladungen 10 + ! 9 + ! 8 + ! 9 + ! 10 +
gemacht und 7,8 % haben auf ihrem Weg die Ladungszustande 10 + ! 9 + ! 10 +
! 9 + ! 10 + durchlaufen. Die restlichen 4,7 % haben sechs oder mehr Umladungen
gemacht.
Tab. 5.3 stellt fur die dunnste Folie (3,85 g/cm 2 ) diese Anteile (in %), aus denen
sich die Gesamtintensitat der Projektile mit q i = q f zusammensetzt, dar.
Die erste Spalte beschreibt die Prozesse, die die Ionen durchlaufen haben, um
schlie lich mit der Ladung q f die Probe zu verlassen. Der Eintrag 'keine' bedeutet
dabei, da die Projektile in ihrem Eingangsladungszustand q i die gesamte
Probe passiert haben, sich also nicht umgeladen haben. Ein 'c' steht fur den
Elektroneneinfang und ein 'l' fur den Elektronenverlust.
Prozesse 10 + [%] 9 + [%] 8 + [%] 7 + [%] 6 + [%]
keine 43,3 46,5 52,9 13,5 2,9
c-l 38,0 34,4 29,3 12,7 3,5
l-c - 2,8 5,5 40,2 30,5
c-c-l-l 7,0 5,1 3,1 1,5 0,4
c-l-c-l 7,8 6,2 4,4 3,4 1,1
c-l-l-c - 0,8 1,1 6,0 4,5
l-c-c-l - 0,5 0,8 5,3 4,6
l-c-l-c - 0,5 0,8 8,0 12,1
l-l-c-c - - 0,1 2,2 21,0
6 und mehr 3,9 3,2 2,0 7,2 19,5
Tabelle 5.3: Zusammensetzung der Gesamtintensitat der Projektile mit q i = q f .
Ein c steht fur einen Elektroneneinfang (capture), ein l fur den Elektronenverlust
(loss).
Analog zur Tab. 5.2 ist auch hier erkennbar, da der gemessene Energieverlust
fur die Ladungen q i = q f = 10 + bis 8 + zu etwa 50 % direkt und ohne Umladungen
vom Ladungszustand gebildet wird. Zusatzlich kann aus dieser Tabelle
geschlossen werden, da der Hauptbeitrag zum Energieverlust durch andere Ladungszustande
vom benachbarten Zustand q i - 1, der durch einen Elektroneneinfang
erreicht wird, stammt. Diese zwei Anteile bilden zusammen jeweils uber
80 % der Gesammtintensitat.
Fur q i =7 + und q i =6 + ist der Elektronenverlust der dominante Proze . So
wird E(7 + ) vorwiegend durch Ionen mit der Ladung 8 + (40,2 % + 8,0 %) und
E(6 + ) durch Ionen mit der Ladung 7 + (30,5 % + 12,1 %) und 8 + (21,0 %)
gebildet.
Aus der Simulation konnen noch weitere Informationen extrahiert werden, z.B. in
welche Schalen die Elektronen eingefangen werden. Wieder wird der Fall

88 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
qi = qf =10 + und darin der Anteil von 38 % der Ionen, die zuerst ein Elektron
eingefangen und es anschlie end wieder verloren haben (c-l), betrachtet.
Angesichts der verschieden hohen Ionisationsquerschnitte fur die verschiedenen
Schalen von Ne9+ (s. Tab. 5.1) ist dies fur den Energieverlust von Bedeutung. Wie
erwartet, verteilen sich die eingefangenen Elektronen proportional zum Einfangsquerschnitt
auf die Schalen. In Tab. 5.4 sind die Besetzungswahrscheinlichkeit der
Orbitale und die mittlere freie Weglange des Ions in dieser Kon guration nach
Gl. 5.34 fur qi = qf =10 + angegeben. Aus dieser Aufstellung abgeleitet werden,
Elektroneneinfang Besetzungswahrscheinlichkeit mittl. freie Weglange
in Schale [%] [ g/cm 2 ]
1s 24,0 23,1
2s 17,4 0,9
2p 32,4 1,7
3s 7,8 0,9
3p 3,2 0,8
3d 5,2 0,8
Tabelle 5.4: Besetzungswahrscheinlichkeiten fur den Elektroneneinfang in die Orbitale
von Ne10+ und mittlere freie Weglange des Ions in dieser Kon guration
da die Ionen, die ein Elektron in eine M-Unterschale (3s, 3p, 3d) einfangen,
dieses auch sehr schnell wieder verlieren ( < 1 g/cm 2 ) und somit den Energieverlust
E(q i = 10 + ) nicht sehr beein ussen. Auch Ionen, die das Elektron
in die L-Schale (2s, 2p) einbauen, verweilen durchschnittlich weniger als die halbe
Schichtdicke im Ladungszustand 9 + , so da zur Abweichung des gemessenen
Energieverlustes der Ionen mit der Ladung 10 + vorwiegend nur die 24 % der
Projektile, bei denen das Elektron in die K-Schale eingebaut wird, beitragen.
Berucksichtigt man all die bisher aufgefuhrten Aspekte | 43,3 % des Energieverlustes
fur qi =qf =10 + werden von Ne10+ -Ionen, die sich nicht umladen, gemacht,
von den restlichen 56,7 % halt sich nur etwa ein Viertel langer im Ladungszustand
9 + auf, der Rest ladt sich sehr schnell wieder zu Ne10+ um | und nimmt
an, da der spezi sche Energieverlust S mit q2 skaliert (s Gl. 2.19 oder 5.38), so
kann man folgende Abschatzung fur den gemessenen Energieverlust EExp(10 + )
der Ionen mit qi = qf = 10 + (mit Beitragen durch Umladungs uktuationen) in
Relation zum Energieverlust E(10 + ) von Ne10+ ohne Umladungen machen:
EExp(10 + ) = 43; 3% 10 2 +56;7% , 30 % 9 2 +70% 10 2 E(10 + )
10 2
= 96; 77 % E(10 + ) (5.37)
Der gemessener Wert EExp(10 + , 3,85 g/cm 2 ) ist aufgrund der Umladungsuktuationen
um etwa 5 % tiefer als der entsprechende Energieverlust E(10 + )

5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 89
ohne die zwischenzeitliche Umladung in 9 + und wird deshalb entsprechend korrigiert.
Ahnlich kann auch fur die Energieverluste von q i = 8 + und 9 + argumentiert
werden. Elektroneneinfang in hohere Schalen andert nicht viel am Energieverlust
des Ions, da die Lebensdauer aufgrund der hohen Ionisationsquerschnitte nur gering
ist. Nur wenn Elektronen in eine Grundzustandskon guration eingefangen
werden, konnen die Ionen lange genug in diesem Ladungszustand verweilen, um
eine merkliche Abweichung des Energieverlustes gegenuber dem der Ionen ohne
Umladung zu hinterlassen, bevor sie sich wieder nach q i umladen. Die Abweichung
zum Energieverlust des reinen Ladungszustandes fallt sogar geringer aus,
da sich die Beitrage durch die tieferen und die hoheren Ladungszustande zum
Teil kompensieren.
Mit Hilfe der Simulation kann man nun versuchen, den Beitrag durch Umladungsprozesse
auch quantitativ zu erfassen. Hierfur wird ein spezi scher Energieverlust
fur einen konstanten Ladungszustand des Projektils benotigt. Bohr und Bethe
beschrieben den elektronischen Energieverlust bei hohen Energien (vollstandig
ionisiertes Projektil) als Impulsubertrag p eines im Abstand b vorbei iegenden
Projektils mit der Ladung q =ZPeauf ein freies, ruhendes Elektron:
p =
Z
1
,1
FC dt =
Z
1
,1
ZP e2 (x2 + b2 ) dt = 2ZP e2 vb
(FC: Coulombkraft, x: Ort des Projektils, b: Sto parameter,
v: Projektilgeschwindigkeit)
(5.38)
Dann betragt der klassische kinetische Energieverlust in Abhangigkeit vom Sto -
parameter:
( p)2
Eb = (5.39)
2me
= 2Z2
P e4
mev 2 b 2
(me: Elektronenmasse)
Es ist darin eine Proportionalitat des Energieverlustes zum Quadrat der Projektilladung
zu erkennen, die auch nach der Integration uber den Sto parameter b
bestehen bleibt (s. Gl. 2.19). Diese Abhangigkeit benutzten wir als Ansatz fur
den gesuchten ladungsabhangigen spezi schen Energieverlust S(q):
S(q) q 2
(5.40)
Im weiteren Verlauf wird der Quotient S(q)/q 2 als reduzierter spezi scher
Energieverlust Sr bezeichnet und dafur folgender Ansatz gepruft:
Sr = S(q)
= konst: (5.41)
q2

90 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Aus Gl. 2.24 fur die Gleichgewichtssituation kann man Sr = SIon/q 2
eff ableiten.
Der spezi sche Energieverlust SIon(v) kann aus Tabellen wie z.B [Nor70] entnommen
werden und betragt fur Ne-Ionen mit einer Energie von 2 MeV/Nukleon in
Kohlensto S(Ne) = 9,98 keV/( g/cm 2 ). Dabei wurde qeff gema Gl. 2.25 berechnet
und ergibt qeff = 8,3. Daraus resultiert Sr = 0,145 keV/( g/cm 2 ).
Mit diesem Ansatz kann nun der Energieverlust E(q i ,q f ) der Ionen in einer Probe
simuliert werden. Fur ein Teilchen setzt er sich folgenderma en zusammen:
E(q i ;q f )=
X
i
S(q i ) x=
X
i
Srq(i) 2 x (5.42)
x steht fur die Schrittweite der Summation (0,1 g/cm 2 ) und q(i) kennzeichnet
den Ladungszustand des Ions im i-ten Schritt. Abb. 5.12 zeigt die Energieverteilung
der Ionen nach Durchgang durch die 3,85 g/cm 2 dicke C-Folie fur q i =q f .
Die Einschu energie betrug 44 MeV. In dem Spektrum fur q i =q f =10 + ist bei
der niedrigsten Energie eine scharfe Linie zu erkennen. Sie beinhaltet die 43,3 %
(s.Tab. 5.3) der Ne10+ -Ionen, die keiner Umladung unterworfen waren (Y-Achse
logarithmisch). Deren Energieverlust ist stets gleich, da keine Stragglinge ekte
berucksichtigt worden sind. Die exponentiell abfallende Schulter rechts von der
Linie beinhaltet Ionen, die durch Umladungen zwischenzeitlich in einem niedri-
Abbildung 5.12: Simulation der Energieverteilung von Ne-Ionen nach Durchgang
durch eine 3,85 g/cm 2 dicke C-Folie fur q i = q f .

5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 91
geren Ladungszustand waren und dadurch weniger Energie verloren haben. Eine
scharfe Linie erkennt man auch fur die anderen Ladungszustande. Sie resultiert
ebenso aus den beiden Bedingungen q i = q f und keine zwischenzeitliche Umladungen
beim Durchgang durch die Schicht. Fur den Fall q i = q f =9 + erkennt
man neben der Schulter rechts von der Linie, die durch Umladung zu niedrigeren
Ladungszustanden zustande kommt, auch links eine Schulter. Diese beinhaltet die
Ionen, die sich zwischendurch im Ladungszustand 10 + aufgehalten und dadurch
mehr Energie verloren haben. In den Spektren von q i =8 + und 7 + sind links von
der scharfen Linie sogar zwei Schultern zu erkennen, die durch Umladungen nach
q i + 1 und q i + 2 zustande kommen.
Aus der Lage der scharfen Linie kann man den Energieverlust Emc(q) der
Ionen ohne Umladungen bestimmen. Fur den Vergleich mit unseren gemessenen
Energieverlusten wurden die Spektren der Simulation mit der experimentellen
Au osung in Form einer Gau kurve mit einer Halbwertsbreite von 41 keV gefaltet
und die Positionen der gefalteten Spektren bestimmt. Die hieraus erhaltene
Di erenz zur Einschu energie ergibt den theoretischen Energieverlust Emc,f (q),
den man messen wurde, wenn die Annahme uber die Ladungszustandsabhangigkeit
des spez. Energieverlustes aus Gl. 5.41 zutre en wurde. Aus der Di erenz
E q = Emc - Emc,falt von Linien-Energie zum Zentrum des gefalteten Spektrums
kann abgelesen werden, um wieviel der Beitrag durch die Umladungs uktuationen
den Energieverlust Emc verschiebt.
In Tab. 5.5 sind die besprochenen Energieverluste im Vergleich zu den gemessenen
Werten EExp aufgefuhrt. Wiederum ist zu erkennen, da die Abweichungen E q
q EExp [keV] Emc [keV] Emc,f [keV] E q [keV]
10 + 48,0 ( 3,9) 55,3 53,2 +2,1
9 + 38,7 ( 3,9) 44,7 43,4 +1,3
8 + 37,4 ( 5,7) 35,3 34,7 +0,6
7 + 26,9 ( 4,0) 27,0 29,3 -2,3
6 + 10,4 ( 9,4) 19,8 24,5 -4,7
Tabelle 5.5: Energieverluste von Neq+ in 3,85 g/cm2 C.
EExp: Experimentelle Werte, Emc: Simulation ohne Umladungs uktuationen,
Emc,falt: Simulation mit Umladungs uktuationen,
Beitrag der Umladungs uktuationen.
E q: Di erenz durch den
fur q i =8 + bis 10 + kleiner als 5 % sind. Die E q-Werte wurden dann benutzt, um
den Ein u der Ladungs uktuationen, die in den Me werten (Abb. 5.10) enthalten
sind, herauszukorrigieren. Dadurch verschieben sich die Punkte fur q i =8 +
bis 10 + etwas nach oben, fur q i =6 + und 7 + deutlich nach unten. Durch Bestimmung
der Steigung der Ausgleichsgeraden durch die korrigierten Werte bei

92 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
verschiedenen Dicken erhalt man nun bessere ladungszustandsabhangige spezi -
sche Energieverluste S(q). Mit diesen konnen erneut Energieverlustspektren (wie
in Abb. 5.12) simuliert und daraus genauere Korrekturen E q extrahiert werden,
die wiederum zu exakteren S(q) fuhren. Es zeigte sich, da die S(q)-Werte
der dritten Iteration sich nur unwesentlich (kleiner 1 %) von denen der zweiten
unterscheiden, so da sich inAnbetracht der Fehlerbalken der Me punkte weitere
Iterationen erubrigen. Es gelang damit, den Ein u der Umladungs uktuationen
auf die Me werte zu eliminieren. Die korrigierten Energieverluste fur drei Foliendicken
sind in Tab. 5.6 angegeben.
q i =q f
3,85
g
cm 2
6,55
g
cm 2
9,45
g
cm 2
10 + 50,02 ( 3,86) 83,67 ( 8,04) 122,0 ( 8,33)
9 + 39,32 ( 3,85) 67,56 ( 3,85) 96,85 ( 7,99)
8 + 38,19 ( 5,68) 62,30 ( 5,65) 88,52 ( 5,66)
7 + 23,55 ( 4,03) 47,73 ( 8,23) 70,75 ( 8,53)
6 + 8,16 ( 10,42) 33,43 ( 8,48) 58,44 ( 11,72)
Tabelle 5.6: Korrigierte Energieverluste fur q i = q f und drei Schichtdicken.
Das Ergebnis sind reine spezi sche Energieverluste S(q) von Ionen,
die in einem 'eingefrorenen' Ladungszustand die Probe durchqueren.
Abb. 5.13 zeigt diese korrigierten Energieverluste von Ne-Ionen mit q i = q f in
Kohlensto . Die Steigungen der Ausgleichsgeraden ergeben S(q), die Werte sind
in der Abbildung angegeben.
Will man den spezi schen Energieverlust auf quantenmechanischem Weg bestimmen,
so sind die Prozesse der Ionisation und Anregung der Probenelektronen und
der damit verbundene Impulsubertrag des Projektils auf das Elektron zu berechnen.
Hierbei wird das Potential des Projektils VP qP als Storung angesehen.
Wir erhalten als Wirkungsquerschnitt fur den Proze (s. Gl. 5.18):
jh fjVPj iij 2
q 2
P : (5.43)
Der spez. Energieverlust S(q) ist demnach proportional zu q 2 (s. auch Gl. 2.19
oder Gl. 2.24). Diese Abhangigkeit ist in Abb. 5.14, in der die experimentell bestimmten
ladungsabhangigen spezi schen Energieverlustes S(q) gegen das Quadrat
der Ladung q 2 aufgetragen sind, als durchgezogene Gerade dargestellt. Wie
aus der Abbildung zu entnehmen ist, stimmt dieser Zusammenhang fur die mittleren
Ladungszustande (q 8 + ) gut mit den Me werten uberein. Abweichungen zu
niedrigeren Abbremsvermogen treten bei den hohen Ladungszustanden (q = 9 +
und 10 + ) auf. Dieses Verhalten kann auf folgenden E ekt zuruckgefuhrt werden.
Die Storungsrechnung liefert gute Ergebnisse unter der Voraussetzung, da

5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 93
Abbildung 5.13: Korrigierte Energieverluste von Ne-Ionen mit q i = q f (nach
Elimination der Beitrage durch Umladungs uktuationen).
das Storungspotential klein gegenuber den Eigenenergien der Zustande ist. Die
Ionisations- und Anregungswahrscheinlichkeiten sind dann klein und proportional
zu q 2 . Durch Erhohung des Storungspotential mit dem Ladungszustand des
Projektils kann die Starke so gro werden, da die Ubergangsamplitude nicht
mehr linear ansteigt, sondern durch E ekte hoherer Ordnung, wie z.B. Mehrfachionisation,
gedampft wird. Die Storungsrechnung uberschatzt somit die Wirkungsquerschnitte
und liefert zu hohe spezi sche Energieverluste. Ein ahnliches
Verhalten wurde bereits von Xiao und Schiwietz [Xia96] fur 5 MeV/Nukleon
schnelle Xe-Ionen in Kohlensto festgestellt. Auch hier ist eine Abnahme des Abbremsvermogens
mit steigendem Ladungszustand des Projektils zu erkennen.
Ein qualitativ realistischer Verlauf des Abbremsvermogens von Ne-Ionen in Kohlensto
ist als gestrichelte Kurve in Abb. 5.14 dargestellt. Die Abweichung von
der Geraden bei kleinen Ladungen ist auf Abschirme ekte zuruckzufuhren. Je
niedriger der Ladungszustand des Projektils, umso gro er ist der Radius der Valenzelektronorbitale.
Dies fuhrt zu gro eren Intervallen an Sto parametern, die
kleiner sind als der Schalenradius. Diese Elektronen sehen ein nicht vollstandig
abgeschirmtes Potential und konnen gestreut werden, bzw. Energie aufnehmen
und damit das Projektil abbremsen. So hat auch ein neutrales Ion (q = 0) ein
Abbremsvermogen S(0) 6= 0, gegen das die Energieverlustkurve fur q ! 0 strebt.

94 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Abbildung 5.14: Ladungsabhangige spezi sche Energieverluste S(q) von Ne-Ionen
(ohne Umladungs uktuationen) mit q = q i = q f als Funktion von q 2 . Die Fehlerbalken
sind zum Teil kleiner als die Symbolgro e.
5.4.2 E(q i ,q f )
Abb. 5.15 zeigt den vollstandigen Satz der gemessenen Energieverluste
EExp(q i ;q f )= EU (q i ,q f ) E(q i ;q f ) (5.44)
( EU = 82 keV: Energiedi erenz durch angelegte Spannung zwischen Streuund
Transmissionsfolie.)
fur alle Kombinationen aus q i und q f (au er q i =6/q f = 10 und q i =10/q f =6,
die zwar gemessen, aber aus Platzgrunden nicht dargestellt sind). Die Symbole
kennzeichnen den Ausgangsladungszustand q f , der Eingangsladungszustand
q i kann mit der Gleichung oberhalb der durchgezogenen Geraden berechnet werden.
Die Gerade stellt wieder den Energieverlust dar, wie er sich mit Seff aus dem
Ladungsgleichgewicht ergibt, und ist modulo der Energiedi erenz durch die angelegte
Spannung EU = 82 KeV aufgetragen (s. Kap. 5.1). Anhand der Daten ist
gut zu erkennen, da gro e Abweichungen zur Geraden (berechneter Energieverlust
mit Seff = 9,98 keV/( g/cm 2 )) immer dann auftreten, wenn q i oder q f =10 +
ist. Die kleinsten Abweichungen treten fur q f = 9 + auf (au er in Kombination
mit q i = 10 + ), selbst mit q i =6 + liegen die Punkte nahezu auf der Geraden.

5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 95
Abbildung 5.15: Der vollstandige Satz gemessener Energieverluste E(q i ,q f ),
(siehe Text fur weitere Erlauterungen).

96 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Mit den S(q)-Werten aus Abb. 5.13 wurden auch fur diese gemessenen E-Werte
Simulationsrechnungen durchgefuhrt. Es sei hier noch einmal betont, da in diesen
Rechnungen Umladungen in der Probe mikroskopisch, d.h. mit den Wirkungsquerschnitten
fur Elektroneneinfang, -verlust, Anregung und Zerfall und
fur unterschiedliche Elektronenkon gurationen, berechnet werden. Die Ergebnisse
sind in Abb. 5.15 gestrichelt dargestellt. Wie zu erkennen ist, sind wir mit der
Monte-Carlo-Simulation in Kombination mit dem Programm ETACHA in der
Lage, die Energieverluste auch bei gro eren Massenbelegungen, also mit vielen
Umladungen, fur beliebiges q i und q f zu berechnen. Leichte Uneinstimmigkeiten
treten nur bei den dunnsten Folien fur den Fall q i = 6 + -9 + und q f =10 + auf.

5.5. ENERGIESTREUUNG DURCH UMLADUNGSPROZESSE 97
5.5 Energiestreuung durch Umladungsprozesse
Die Simulation ermoglicht den Zugang zu einer weiteren wichtigen Gro e, der
Energieverbreiterung durch Umladungsprozesse. In Abb. 5.12 wurden die simulierten
Energiespektren fur den Fall qi = qf dargestellt. Betrachtet man das
Spektrum ganz links (qi = qf = 10 + ), so ist, wie schon diskutiert, die scharfe
Linie derjenigen Ne10+ -Ionen, die ohne Umladungen die Folie passiert und somit
den gleichen Energieverlust erlitten haben, zu erkennen. Rechts von der Linie
taucht eine Schulter auf, die die Ionen enthalt, die sich zwischenzeitlich in einem
niedrigeren Ladungszustand aufgehalten haben. Ihr Energieverlust ist dann
niedriger (s. Kap. 5.4.1), die beobachtete Energiebreite entsteht dadurch, da die
Ionen unterschiedliche Wegstrecken in der Probe im niedrigeren Ladungszustand
zurucklegen, bevor sie sich wieder zu qf = 10 + umladen. Die Ionen mit qi 9 +
haben zwei Schultern, da sie sich zwischenzeitlich in einem hoheren oder niedrigeren
Ladungzustand aufhalten konnen. Abb. 5.16 zeigt als weiteres Beispiel die
Energiespektren der Ne-Ionen mit q i =9 + und verschiedenen q f nach Durchgang
durch die 3,85 g/cm 2 dicke C-Folie. Der Nullpunkt der Energieskala (X-Achse)
entspricht 43950 keV in Abb. 5.12, das zweite Bild (9 ! 9) zeigt dasselbe Spektrum
wie in Abb. 5.12, nur mit einer linearen Y-Skala.
Ausbeute
9 10
9 9 9 8 9 7
300 15000 3000 300 30
0 10 20 30 0 10 20 30 0 10 20 30 0 10 20 30 0 10 20 30
Energie [keV]
9 6
Abbildung 5.16: Simulierte Energiespektren fur Ne-Ionen mit q i = 9 + und verschiedenen
q f nach Durchgang durch eine 3,85 g/cm 2 dicke C-Folie.

98 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Es sei hier noch einmal darauf hingewiesen, da die Energiebreite dieser Spektren
allein auf den Umladungs uktuationen und dem unterschiedlichen Abbremsvermogen
der Ionen in Abhangigkeit von ihrer Ladung q basiert. Es ist deutlich
zu erkennen, da die Form der Energiespektren von q f abhangt und asymmetrisch
ist. Um aus solchen Spektren die Umladungsenergiestreuung Edq(q i ,q f ) zu
extrahieren, wurden die Spektren zunachst mit einer Glattungsfunktion (Gau -
kurve mit einer Halbwertsbreite von 2 keV) gefaltet. Das gefaltete Spektrum
wurde dann mit einer asymmetrischen Gau funktion angepa t und daraus die
Halbwertsbreite FWHM fur Edq(q i ,q f ) gewonnen. In Tab. 5.7 sind diese Werte
fur alle gemessenen q i ,q f und drei Schichtdicken aufgefuhrt. Zum Vergleich dazu
sei die Energieverluststreuung Ees nach Bohr (Gl. 4.8) angegeben:
Ees(3; 85 g=cm 2 ) = 9; 985 keV
Ees(6; 55 g=cm 2 ) = 13; 075 keV
Ees(9; 45 g=cm 2 ) = 15; 705 keV
Aus der Tabelle ist zu entnehmen, da die Umladungsenergiestreuung Edq
von Ne-Ionen mit einer Energie von 2 MeV/Nukleon in Kohlensto in etwa
gleich oder geringfugig kleiner als die Energieverluststreuung Ees ausfallt. Fur
q i
d
q f
10 + 9 + 8 + 7 + 6 +
3.85 3.92 8.48 8.56 8.81 9.81
10 + 6.55 8.68 16.60 14.43 14.56 15.21
9.45 15.07 22.50 19.92 20.36 22.03
3.85 7.38 2.84 4.66 6.13 7.73
9 + 6.55 11.00 4.40 7.94 9.63 10.50
9.45 16.53 7.43 11.92 13.35 15.01
3.85 7.23 4.59 2.89 5.51 6.74
8 + 6.55 11.64 7.99 4.91 7.72 9.07
9.45 16.28 11.73 8.51 10.54 12.00
3.85 8.42 6.45 6.11 8.06 7.72
7 + 6.55 12.59 9.74 8.47 10.52 11.51
9.45 17.17 13.22 11.39 12.72 13.33
3.85 9.15 7.48 7.37 8.09 7.95
6 + 6.55 13.27 10.78 9.99 11.75 12.48
9.45 18.19 14.02 12.60 13.60 14.37
Tabelle 5.7: Halbwertsbreiten der Umladungsenergiestreuung Edq(q i ,q f ) in keV
als Ergebnis der Monte-Carlo-Simulation fur verschiedene q i , q f und Massenbelegungen
d (in g/cm 2 ) der C-Folie.

5.6. AUSBLICK 99
q i = 8 + ,9 + ,10 + ndet man die kleinsten Werte fur q i = q f , da hier ein relativ
gro er Prozentsatz der Ionen, insbesondere bei der dunnsten C-Folie, ohne
Umladung die Schicht durchquert und dadurch den gleichen Energieverlust erleidet.
Ionen mit q i = 7 + , 6 + zeigen dagegen die kleinste Energieverbreiterung,
wenn q f = 8 + gewahlt wird. Dieses Verhalten ist anhand der hohen Ionisationsquerschnitte
fur q=7 + und 6 + erklarbar. Der Anteil der Ionen, die die Probe
ohne Umladungen passieren, ist in diesem Fall sehr klein, so da nahezu alle
Projektile, unabhangig von q f , sehr schnell den Ladungszustand 8 + einnehmen
und im Mittel in diesem Zustand am langsten verweilen. Wird q f = 8 + gewahlt,
so durchlaufen sie die wenigsten Umladungsprozesse, was zugleich die kleinste
Umladungsenergiestreuung zur Folge hat.
5.6 Ausblick
Die von uns gemessenen Ladungsverteilungen f(q i ,q f ) konnen auf der Basis von
theoretisch berechneten Wirkungsquerschnitten fur Elektroneneinfang, -verlust,
Anregung und Zerfall zufriedenstellend beschrieben werden. Die Routinen, die die
Ionisations- und die Anregungswirkungsquerschnitte berechnen, liefern gute Ergebnisse.
Schwierigkeiten machte die Berechnung der Einfangsquerschnitte. Mit
der Continuum Distorted Wave Approximation (CDWA) haben wir eine Methode
gefunden, die zufriedenstellende Werte liefert. Sie soll anhand verschiedener
Projektile und Energien weiter getestet werden. Den besten Test fur die Wirkungsquerschnitte
stellt der Bereich dar, in dem sich die Ladungsverteilungen
schnell andern (0 { 5 g/cm 2 in den Abb. 5.7-5.9). Um ihn zu erfassen, werden
wir in den nachsten Experimenten dunnere Folien benutzen und die Projektilenergie
etwas erhohen, um diesen Bereich zu vergro ern. Das impliziert jedoch
auch eine hohere Spannung, die angelegt werden mu , um eine gute Trennung
der einzelnen Ladungszustande weiterhin gewahrleisten zu konnen. Die Hochspannungsdurchfuhrungen
und Isolatoren, an denen die Gehause mit den Folien
angebracht sind, mussen entsprechend modi ziert werden.
In Hinsicht auf die Energieverluste kann die Genauigkeit der Me punkte erhoht
werden. In dem beschriebenen Experiment kommt die gro te Unsicherheit von
Energieschwankungen des Strahls, hier sind weitere Verbesserungen moglich. Auch
die Referenzposition fur die Energieverlustmessung, d.h. eine Messung ohne Transmissionsfolie,
wird bei zukunftigen Experimenten vor und nach jeder Messung
kontrolliert werden. So konnen auch geringste Anderungen der Einschu energie
( 5 keV) schon wahrend des Experiments festgestellt werden. Die Verwendung
von dunneren Folien und hoherer Einschu energie wird die Beitrage durch Umladungs
uktuationen vermindern, so da S(q) direkter bestimmt werden kann.
Durch Variation der Projektile erho en wir uns, eine Gesetzma igkeit der ladungsabhangigen
spezi schen Energieverluste S(q) extrahieren zu konnen.

100 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT

Kapitel 6
Zusammenfassung
Der Magnetspektrograph am ISL (Q3D) wurde im Rahmen dieser Arbeit fur
ERDA-Analysen erweitert. Hierfur wurde eine den Anforderungen der Dunnschichtanalytik
entsprechende Probenkammer konzipiert und aufgebaut, sowie
Modi kationen am Fokalebenendetektor zur Verbesserung der Orts- und Massenau
osung durchgefuhrt. Dadurch konnte eine Energieau osung des Systems
von E/E = 3 10 ,4 erzielt werden. Diese spiegelt sich in einer Tiefenau osung
der gemessenen Tiefenpro le von x 1 nm wider.
Die Identi zierung der Rucksto teilchen wird bei schwereren Massen (Z > 16)
wegen der zunehmenden Zahl von Ladungszustanden schwierig und begrenzt die
Anwendbarkeit der Methode auf analysierbare Elemente bis etwa Schwefel. Dieser
Bereich enthalt dennoch viele Isotope, wie z.B. H, B, N, O oder Si, deren Tiefenpro
le in vielen Anwendungen von gro em Interesse und mit anderen Methoden
schwer zuganglich sind. Das stochiometrische Verhaltnis schwererer Konstituenten
kann in einem eigens dafur gebauten Stochiometriezahler in der Probenkammer
bestimmt werden, jedoch nicht mehr ein Tiefenpro l.
Wir haben hiermit ein System aufgebaut, mit dem ERDA-Analysen dunner
Schichten (1 { 100 nm) durchgefuhrt werden konnen. Dabei wird das stochiometrische
Verhaltnis der Konstituenten bestimmt und fur jedes identi zierte
Isotop ein Tiefenpro l der Konzentration mit einer Tiefenau osung von
ca. 1 nm ( nahe der Ober ache von Proben mit geringer Ober achenrauhigkeit)
erstellt.
Aufgrund der hohen Energieau osung ist die Methode auf kleinste Energieverlustvariationen
sensitiv, so auch auf die Energieverlustunterschiede der Projektile
in der Schicht nahe der Ober ache, in der sich das Ladungsgleichgewicht noch
nicht eingestellt hat. Um diesen Bereich genau zu studieren, wurde eine neue
Me methode entwickelt. Mit ihr konnen Umladungsprozesse und Energieverluste
in Abhangigkeit von Ein- (q i ) und Ausgangsladungszustand (q f ) des Projektils
e ektiv untersucht werden.
101

102 KAPITEL 6. ZUSAMMENFASSUNG
Ein erstes Experiment mit Ne-Ionen bei 2 MeV/Nukleon in Kohlensto wurde
erfolgreich durchgefuhrt und analysiert. Aus den gemessenen Ladungsverteilungen
konnten wir die fur die Umladungsprozesse relevanten Wirkungsquerschnitte
(Elektroneneinfang, Ionisation, Anregung und Zerfall) extrahieren. Es gelang uns,
mit nur einem Satz an Wirkungsquerschnitten die Ladungsverteilungen fur funf
verschiedene Eingangsladungszustande (q i =6 + {10 + ) zufriedenstellend zu beschreiben.
Weiterhin wurden die Energieverluste der Ne-Ionen in vier verschieden dicken
C-Folien, ebenfalls in Abhangigkeit von Ein- und Ausgangsladungszustand,
E(q i ,q f ), vermessen. Mit Hilfe einer Monte-Carlo-Simulation, die auf den Wirkungsquerschnitten
aus der Analyse der gemessenen Ladungsverteilungen basiert,
und den gemessenen Energieverlusten fur q i = q f konnten Beitrage durch
Umladungs uktuationen eliminiert werden und der spezi sche Energieverlust
S(Neq+ ), d.h. das Abbremsvermogen eines Ne-Ions ausschlie lich im Ladungszustand
q + gewonnen werden. Mit diesen S(Neq+ )-Werten war es moglich,
alle anderen gemessenen Energieverluste E(qi ,qf ) innerhalb der Fehlergrenzen
zu simulieren. Uber die Anderung der Ladungsverteilung mit zunehmender
Schichtdicke kann somit auch die Anderung des Energieverlustes im Nichtgleichgewichtsbereich
richtig beschrieben werden, indem man die gemessenen
spezi schen Energieverluste fur reine Ladungszustande verwendet. Desweiteren
kann mit dem verwendeten Satz von Wirkungsquerschnitten auch der
Beitrag zum Energiestraggling durch Umladungs uktuationen berechnet werden.

Kapitel 7
Anhang
q i
d
q f
10 + 9 + 8 + 7 + 6 +
3.85 32.46 50.21 15.11 2.10 0.13
10 + 6.55 24.10 48.60 23.41 3.61 0.28
9.45 20.43 48.50 27.25 3.45 0.38
3.85 7.35 53.87 33.86 4.57 0.35
9 + 6.55 9.27 47.00 37.35 5.92 0.47
9.45 11.17 44.92 37.08 6.33 0.49
3.85 3.30 28.15 55.77 11.94 0.84
8 + 6.55 5.50 33.90 49.85 9.96 0.79
9.45 7.45 37.32 46.31 8.31 0.61
3.85 2.40 22.40 55.15 18.74 1.31
7 + 6.55 4.62 28.46 54.53 11.35 1.05
9.45 6.12 34.44 49.11 9.65 0.68
3.85 1.82 19.05 59.71 16.64 2.78
6 + 6.55 3.82 31.41 53.28 10.70 0.79
9.45 7.38 36.01 48.63 7.36 0.61
Tabelle 7.1: Gemessene Anteile f(q f ) (in %) der Ladungsverteilungen fur verschiedene
Eingangsladungszustande q i und drei Massenbelegungen d (in g/cm 2 ) der
Kohlensto olie.
103

104 KAPITEL 7. ANHANG
Abbildung 7.1: Die gemessenen Spektren fur q f = 10 + . Oberstes Spektrum ohne
Transmissionsfolie, darunter mit verschiedenen Massenbelegungen der Transmissionsfolie.
Die einzelnen Linien beinhalten die Ionen mit q i = 6 + { 10 + (von
links nach rechts)

105
Abbildung 7.2: Die gemessenen Spektren fur q f = 9 + . Oberstes Spektrum ohne
Transmissionsfolie, darunter mit verschiedenen Massenbelegungen der Transmissionsfolie.
Die einzelnen Linien beinhalten die Ionen mit q i = 6 + { 10 + (von
links nach rechts)

106 KAPITEL 7. ANHANG
Abbildung 7.3: Die gemessenen Spektren fur q f = 8 + . Oberstes Spektrum ohne
Transmissionsfolie, darunter mit verschiedenen Massenbelegungen der Transmissionsfolie.
Die einzelnen Linien beinhalten die Ionen mit q i = 6 + { 10 + (von
links nach rechts)

107
Abbildung 7.4: Die gemessenen Spektren fur q f = 7 + . Oberstes Spektrum ohne
Transmissionsfolie, darunter mit verschiedenen Massenbelegungen der Transmissionsfolie.
Die einzelnen Linien beinhalten die Ionen mit q i = 6 + { 10 + (von
links nach rechts)

108 KAPITEL 7. ANHANG
Abbildung 7.5: Die gemessenen Spektren fur q f = 6 + . Oberstes Spektrum ohne
Transmissionsfolie, darunter mit verschiedenen Massenbelegungen der Transmissionsfolie.
Die einzelnen Linien beinhalten die Ionen mit q i = 6 + { 10 + (von
links nach rechts)

Literaturverzeichnis
[Anh85] R. Anhold. Atomic collisions with relativistic heavy ions. Phys. Rev.
A31, 3579 (1985).
[Bec76] F.D. Becchetti, C.E. Thorn, and M.J. Levine. Response of
plastic scintillator detectors to heavy ions, Z 35, E 170 MeV. Nucl.
Instr. and Meth. 138, 93 (1976).
[Ber93] A. Bergmaier. Quantitative Tiefenpro lanalyse mit schweren Ionen.
Diplomarbeit, Technische Universitat Munchen (1993).
[Bet32] H.A. Bethe. Bremsformel fur Elektronen relativistischer Geschwindigkeit.
Z. f. Physik 76, 293 (1932).
[Bet57] H.A. Bethe and E.E. Salpeter. " Quantum Mechanics of One and
Two-Electron Atoms\. Academic Press, New York (1957).
[Bet83] H.D. Betz. " Applied Atomic Collision Physica\, volume 4. Academic
Press, Inc. (1983).
[Blo33] F. Bloch. Bremsvermogen von Atomen mit mehreren Elektronen.
Z. f. Physik 81, 363 (1933).
[Boh41] N. Bohr. Velocity-range relation for ssion fragments. Phys. Rev. 59,
270 (1941).
[Boh48] N. Bohr. The penetration of atomic particles through matter.
Mat. Fys. Medd. 18(8) (1948).
[Boh54] N. Bohr and J. Lindhard. Mat. Fys. Medd. 28(7) (1954).
[Boh83] H. G. Bohlen. The magnetic spectrometer at Vicksi. In " Symposium
on Detektors in Heavy Ion Reaktions\, volume 178 of " Lecture Notes
in Physics\, p. 105. Springer Verlag (1983).
[Boh96] W. Bohne, S. Hessler, and G. Roschert. Beam-current measurement
based on residual gas ionisation. Nucl. Instr. and Meth. B 113,
78{80 (1996).
109

110 LITERATURVERZEICHNIS
[Bri30] H.C. Brinkman and H.A. Kramers. Proc. Acad. Sci. (Amsterdam)
33, 973 (1930).
[Cho73] B.H. Choi. Phys. Rev. A 7, 2056 (1973).
[Dew94] D.P. Dewangan and J. Eichler. Charge exchange in energetic
ion-atom collisions. Phys. Rep. 247, 59 (1994).
[Dmi63] I.S. Dmitriev and V.S. Nikolaev. Sov. Phys. JEPT 16, 259 (1963).
[Dol98a] G. Dollinger, M. Boulouednine, A. Bergmaier, and T. Faestermann.
Nonequilibrium charge state of recoil ions in high resolution
elastic recoil detection analysis. Nucl. Instr. and Meth. B 136-138, 574
(1998).
[Dol98b] G. Dollinger, C.M. Frey, A. Bergmaier, and T. Faestermann.
Elastic recoil detection with single atomic layer depth resolution.
Nucl. Instr. and Meth. B 136-138, 603 (1998).
[Eic85] J. Eichler. Relativistic eikonal theory of electron capture. Phys. Rev.
A 32(1), 112 (1985).
[Fel86] L.C. Feldman and J.W. Mayer. " Fundamentals of Surface and
Thin Film Analysis\, Kap. 12. North-Holland, New York (1986).
[Hub75] J.H. Hubbell et al.. J. Phys. Chem. Ref. Data 471 (1975).
[Jan85] R.K. Janev, L.P. Presnyakov, and V.P. Shevelko. " Physics of
Highly Charged Ions\. Springer Series in Elektrophysics 13. Springerverlag
(1985).
[Kha69] G.S. Khandelwal, B.H. Choi, and E. Merzbacher. Table for
Born approximation calculation of K- and L-shell ionisation by protons
and other charged particles. At. Data 1, 103 (1969).
[Kra79] M.O. Krause. Atomic radiative and radiationless yields for K and L
shells. J. Phys. Chem. Ref. Data 8, 307 (1979).
[Len32] W. Lenz. Uber die Anwendbarkeit der statistischen Methode auf Ionengitter.
Z. f. Physik 77, 713 (1932).
[Lin54] J. Lindhard. On the properties of a gas of charged particles.
Mat. Fys. Medd. 28(8) (1954).
[Mar75] A.D. Marwick and P. Sigmund. Small-angle multiple scattering of
ions in the screened coulomb region II. Nucl. Instr. and Meth. 126, 317
(1975).

LITERATURVERZEICHNIS 111
[May96] M. Mayer. SIMNRA, a simulation program for RBS, ERDA and
NRA spectra. privat communication (1996). Max-Plank-Institut fur
Plasmaphysik, Garching.
[McD70] M.R.C. McDowell and J.P. Coleman. " Introduction to the Theory
of Ion-Atom-Collisions\. North-Holland publishing co. (1970).
[Mol47] G. Moliere. Theorie der Streuung schneller geladener Teilchen I.
Z. f. Physik 2a, 133 (1947).
[Nik57] V.S. Nikolaev. Sov. Phys. JETP 6, 417 (1957).
[Nor60] L.C. Northcliffe. Energy loss and e ektive charge of heavy ions in
aluminum. Phys. Rev. 120, 1744 (1960).
[Nor70] L.C. Northcliffe and R.F. Schilling. Range and stopping-power
tables for heavy ions. Nuclear Data Tables A7, 223 (1970).
[Oga93] H. Ogawa et al.. Charge state dependent energy loss of high velocity
oxygen ions in charge state non-equilibrium. Nucl. Instr. and Meth.
B82, 80 (1993).
[Opp28] J.R. Oppenheimer. Phys. Rev. 31, 349 (1928).
[Pas91] F. Pasti, E. Szilagly, and E. Kotai. Optimization if the depth
resolution in elastic recoil detection. NIM B54, 507 (1991).
[Pen94] J.F. Pendler and H.J.Hay. The measurement of pre-equilibrium
heavy ion energy loss. Nucl. Instr. and Meth. B4, 72 (1994).
[Roz96] J.P. Rozet, C. Stephan, and D. Vernhet. ETACHA: a program
for calculating charge states at GANIL energies. Nucl. Instr. and Meth.
B 107, 67 (1996).
[Shi82] H. Shima, T. Ishihara, and T. Mikumo. Empirical formula for
the average equilibrium charge-state of heavy ions behind various foils.
Nucl. Instr. and Meth. 200, 605 (1982).
[Sig74] P. Sigmund and K.B. Winterbon. Small-angle multiple scattering
of ions in the screened coulomb region I. Nucl. Instr. and Meth. 119,
541 (1974).
[Som32] A. Sommerfeld. Asymptotische Integration der Di erentialgleichung
des Thomas-Fermischen Atoms. Z. f. Physik 78, 238 (1932).
[Szi94] E. Szilagly and F. Paszti. Theoretical calculation of the depth
resolution of IBA methods. Nucl. Instr. and Meth. B85, 616 (1994).

112 LITERATURVERZEICHNIS
[Vee95] Rob Veenhof. Gar eld, a drift chamber simulation program. CERN
Program Library entry W5050 (1995).
[Xia96] G. Xiao. " Untersuchung von Ionenspure ekten bei der Wechselwirkung
hochgeladener schneller Ionen mit Festkorpern\. Dissertation,
Hahn-Meitner-Institut Berlin, 18 (1996).
[Zie85] J.F. Ziegler, J.P. Biersack, and U. Littmark. " The Stopping
and Range of Ions in Solids\. Pergamon Press (1985).

Lebenslauf
Personalien
Name Abel Blazevic
Anschrift Prinz-Friedrich-Leopold-Str. 3
14129 Berlin
Geburtsdatum 9. 9. 1965
Geburtsort Banja Luka (Jug.)
Staatsangehorigkeit deutsch
Familienstand ledig
Schulausbildung
1972 { 1974 Rade Koncar Grundschule, Banja Luka
1974 { 1977 Kuppelnau-Grundschule, Ravensburg
1977 { 1986 Welfengymnasium, Ravensburg
Juni 1986 Abitur
Wehrdienst
9/86 { 9/87 Koprivnica (Jug.)
Studium
1987 { 1994 Physik an der Eberhard-Karls-Universitat
zu Tubingen
9/93 { 9/94 Diplomarbeit:
"Vermessung und Auswertung der Streusysteme
16 O + 16 O und 16 O + 40 Ca bei
E Lab = 704 MeV"
Tatigkeiten
10/92 { 9/94 Studentische Hilfskraft an der
Eberhard-Karls-Universitat zu Tubingen
seit 11/94 Wissenschaftlicher Mitarbeiter am
Hahn-Meitner- Institut in Berlin
Berlin, den 23. Oktober 1998
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Danksagung
Solch eine experimentelle Arbeit ist ohne die Unterstutzung anderer nicht machbar.
Aus diesem Grunde mochte ich mich bei allen, die mittelbar oder unmittelbar
zum Gelingen dieser Arbeit beigetragen haben, herzlich bedanken.
Insbesondere danke ich Herrn Prof. W. von Oertzen fur die freundliche Aufnahme
in seine Arbeitsgruppe und die vielen fruchtbaren Diskussionen, die die Arbeit
stets ein Stuck weiter brachten, sowie fur die fursorgliche Unterstutzung bei administrativen
Angelegenheiten.
Herrn Dr. H. G. Bohlen danke ich herzlich fur die unermudliche und intensive
Betreuung, sowie sein personliches Engagement, das viel zum Gelingen der Arbeit
beigetragen hat. Die unendlich vielen Diskussionen uber technische und physikalische
Probleme waren stets konstruktiv und au erst hilfreich. Zuletzt ein gro es
Danke fur die Hilfe bei der Verfassung und Korrektur der Arbeit.
Den Mitarbeitern in der Arbeitsgruppe, Dr. Martin Wilpert, Dr. Thomas Wilpert,
Dr. Thomas Stolla, Christian Schulz uns Severin Thummerer sei herzlichst
gedankt fur die Unterstutzung beim Aufbau und Durchfuhrung der Experimente
sowie bei der Losung der zahlreichen EDV-Probleme. Besonders hilfreich waren
die vielen kleinen Diskussionen wahrend der Teepausen.
Einen herzlichen Dank gebuhrt den Kollegen der Technik, insbesondere aus der
Bereichswerkstatt. Ohne ihre stets freundliche Hilfe in Rat und Tat ware diese
Arbeit nicht zu diesem Abschlu gekommen.
Danke schon an die Herren Peter Szimkokowiak, Peter Volz, Bjorn Pietzak und
Dieter Nagengast fur die vielen Muhen bei der Probenherstellung, sowie Dr. Markus
Weber und Dr. Michael Giersig fur die Hilfestellung bei der Analyse der Proben.
Zuletzt danke an all meine Freunde, die ich hier kennen und lieben gelernt habe
und die mir den Aufenthalt in Berlin so wertvoll und schon gestaltet haben, da
mir der Abschied sicherlich schwer fallen wird. Merci.
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