Hochau osende Schichtanalytik mit hochenergetischen schweren ...
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<strong>Hochau</strong> <strong>osende</strong> <strong>Schichtanalytik</strong> <strong>mit</strong><br />
<strong>hochenergetischen</strong> <strong>schweren</strong> Ionen<br />
Im Fachbereich Physik<br />
der Freien Universitat Berlin<br />
eingereichte Dissertation<br />
zur Erlangung der Doktorwurde<br />
von<br />
Abel Blazevic<br />
23. Oktober 1998
1. Gutachter: Prof. Dr. W. von Oertzen<br />
2. Gutachter: Prof. Dr. W. Brewer<br />
Tag der Promotion: 9. 12. 1998
Inhaltsverzeichnis<br />
1 Einleitung 1<br />
1.1 Elastische Rucksto teilchen-Analyse ERDA . . . . . . . . . . . . . 2<br />
1.2 ERDA amQ3D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4<br />
1.3 Energieverlust von Ionen in Materie . . . . . . . . . . . . . . . . . 6<br />
2 <strong>Schichtanalytik</strong> <strong>mit</strong> <strong>schweren</strong> Ionen 9<br />
2.1 Verschiedene Me methoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10<br />
2.2 Energieverlust schwerer Ionen in Materie . . . . . . . . . . . . . . 12<br />
2.2.1 Der nukleare Energieverlust Sn . . . . . . . . . . . . . . . 14<br />
2.2.2 Der elektronische Energieverlust Se . . . . . . . . . . . . . 17<br />
2.2.3 Grenzen der Anwendbarkeit . . . . . . . . . . . . . . . . . 19<br />
3 Experimenteller Aufbau 21<br />
3.1 Der Beschleuniger . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21<br />
3.2 Die Streukammer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23<br />
3.2.1 Die Kammer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23<br />
3.2.2 Manipulator und Probentransfer . . . . . . . . . . . . . . . 25<br />
3.2.3 Strahlstrommessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25<br />
3.3 Der Q3D-Magnetspektrograph . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26<br />
3.4 Der Fokalebenendetektor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28<br />
3.5 Der Stochiometriezahler . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33<br />
4 ERDA-Messungen am Q3D 37<br />
4.1 Me bedingungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37<br />
4.2 Erzeugung der Energiespektren fur jedes Isotop . . . . . . . . . . 40<br />
4.3 Das Tiefenpro l einer Probe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41<br />
4.4 Diskussion der Tiefenau osung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44<br />
4.4.1 Beitrag des Strahls . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45<br />
4.4.2 Beitrag der Probe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46<br />
4.4.3 Beitrag durch die Geometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . 49<br />
4.4.4 Beitrag des Detektorsystems . . . . . . . . . . . . . . . . . 51<br />
4.4.5 Die Tiefenau osung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52<br />
4.4.6 Optimierung der Tiefenau osung . . . . . . . . . . . . . . 52<br />
i
ii INHALTSVERZEICHNIS<br />
4.5 Grenzen der Isotopentrennung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55<br />
5 Energieverlust im Nichtgleichgewicht 57<br />
5.1 Eine neue Me methode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58<br />
5.2 Das Experiment: Ne in C . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61<br />
5.2.1 Durchfuhrung des Experiments . . . . . . . . . . . . . . . 63<br />
5.3 Theoretische Analyse der Ladungsverteilung . . . . . . . . . . . . 67<br />
5.3.1 Die Ratengleichung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67<br />
5.3.2 Die Wirkungsquerschnitte . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68<br />
5.3.3 Das Programm ETACHA . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74<br />
5.3.4 Analyse der gemessenen Ladungsverteilungen . . . . . . . 75<br />
5.4 Analyse der Energieverluste . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82<br />
5.4.1 E(q i =q f ). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82<br />
5.4.2 E(q i ,q f ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94<br />
5.5 Energiestreuung durch Umladungsprozesse . . . . . . . . . . . . . 97<br />
5.6 Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99<br />
6 Zusammenfassung 101<br />
7 Anhang 103<br />
Literaturverzeichnis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
Kapitel 1<br />
Einleitung<br />
Die Dunnschichttechnologie hat in der heutigen Zeit einen hohen Stellenwert, sowohl<br />
in der Industrie als auch in der Forschung. Dunne Schichten aus Bornitrit<br />
(Kunstdiamant) auf Materialien schutzen diese vor mechanischer Beschadigung<br />
und Korrosion. Fensterschichten aus ZnOAl (ca. 300 { 500 nm) auf Solarzellen<br />
haben neben der Eigenschaft, fur das Licht transparent zu sein, auch die Aufgabe,<br />
den elektrischen Kontakt nach au en herzustellen, mussen also eine hohe<br />
Leitfahigkeit haben. Diese kann durch das stochiometrische Verhaltnis der Konstituenten<br />
geregelt werden. Wassersto in Solarzellen auf Siliziumbasis beein u t<br />
den Wirkungsgrad der Zelle erheblich, dessen Konzentration in der Si-Schicht<br />
ist ein wichtiger Parameter. Zuletzt sei noch das Beispiel der Neutronenspiegel<br />
in Neutronenleitern von Forschungsreaktoren angefuhrt. Diese bestehen aus vielen,<br />
abwechselnd aufgetragenen Schichten aus Fe/Co und Si <strong>mit</strong> abnehmender<br />
Schichtdicke (80 { 8 nm). Dabei ist sowohl das stochiometrische Verhaltnis von<br />
Fe zu Co als auch die Dicke der einzelnen Schichten fur die Qualitat des Spiegels<br />
entscheidend.<br />
Die Methoden zur Herstellung dunner Schichten sind so vielfaltig wie ihre Einsatzgebiete.<br />
Die Eigenschaften der Schichten werden unter anderem durch ihre<br />
Dicke, Stochiometrie, Homogenitat oder Reinheit bestimmt. Zur Beurteilung sind<br />
die Hersteller an einem Tiefenpro l der Schicht interessiert, um da<strong>mit</strong> Materialeigenschaften<br />
korrelieren zu konnen. Zur Tiefenpro lmessung existieren diverse<br />
Analysemethoden, die auf unterschiedlichen physikalischen und chemischen<br />
Prozessen beruhen. Eine weit verbreitete Klasse von Methoden basiert auf der<br />
Ionenstrahlanalytik, bei der die Streuung geladener Teilchen <strong>mit</strong> bekanntem<br />
Wirkungsquerschnitt als Sonden benutzt werden. Die wohl am hau gsten benutzte,<br />
weil experimentell am einfachsten zu realisierende, Analysemethode ist<br />
die Rutherford-Ruckstreuung RBS (Rutherford Backscattering Spectroscopy).<br />
Als Projektil werden hierfur leichte Ionen (z.B. He) benutzt. Sie werden an<br />
den Probenatomen elastisch gestreut und in einem in Ruckwartsrichtung positionierten<br />
Detektor nachgewiesen. Ihre Energie wird durch den Energieubertrag<br />
auf das Probenatom beim Sto (proportional zur Masse des Atoms) und den<br />
1
2 KAPITEL 1. EINLEITUNG<br />
Energieverlust, den sie auf dem Weg in der Probe erlitten haben (proportional<br />
zur Tiefe des Streuortes), bestimmt. Eine moglichst genaue Messung der Energie<br />
erlaubt daher im Prinzip die Rekonstruktion der Zusammensetzung der Probe<br />
in Abhangigkeit von der Tiefe. Da jedoch beide Informationen (Masse des Reaktionspartners<br />
und Tiefe des Streuortes) in nur einer Variablen (Energie) stecken,<br />
kann es insbesondere bei der Analyse leichter Elemente in einer schwereren Matrix<br />
zu Zweideutigkeiten kommen, die dann nur durch eine Simulation der gemessenen<br />
Spektren entfaltet werden konnen. Ein weiterer Nachteil dieser Me methode wird<br />
durch die Anordnung des Detektors bei gro en Winkeln bedingt. Zwar ergeben<br />
unter Ruckwartsrichtung gestreute Teilchen eine bessere Tiefen- und Massenau<br />
osung, man ist aber auf Probenatome, die schwerer als das Projektil sind,<br />
beschrankt. So kann Wassersto z.B. <strong>mit</strong> RBS nicht nachgewiesen werden. Eine<br />
Alternative dazu, bei der diese Probleme nicht auftauchen, stellt die elastische<br />
Rucksto teilchen-Analyse ERDA (Elastic Recoil Detection Analysis) dar.<br />
1.1 Elastische Rucksto teilchen-Analyse ERDA<br />
Bei ERDA wird ebenfalls die Rutherfordstreuung genutzt. Man verwendet schwere<br />
Ionen als Projektil, um meist viel leichtere Konstituenten der Probe nachzuweisen.<br />
In Abb. 1.1 ist das Prinzip graphisch dargestellt. Die Projektile, wie z.B.<br />
E0<br />
α<br />
Δ<br />
Ep<br />
Δ<br />
Er<br />
E r(x)<br />
Abbildung 1.1: Prinzip der ERDA-Messung<br />
Θ<br />
β<br />
Detektor<br />
Ar, Ni, Kr oder Xe, <strong>mit</strong> Einschu energien von E 0 = 0,5{3MeV/Nukleon treten<br />
meist unter einem kleinen Eintrittswinkel in die Probe ein, wo sie durch Wechselwirkung<br />
<strong>mit</strong> den Probenatomen und -elektronen kontinuierlich abgebremst<br />
werden, also Energie verlieren ( Ep). Tri t ein Projektil in einer Tiefe x ein Probenatom,<br />
so ubertragt es auf dieses eine vom Streuwinkel abhangige Energie E 0 r :<br />
E 0 r = k(E 0 , Ep(x)) (1.1)<br />
x
1.1. ELASTISCHE RUCKSTOSSTEILCHEN-ANALYSE ERDA 3<br />
<strong>mit</strong><br />
k =4 MpMr<br />
(Mp+Mr) 2cos2<br />
(Mp=r : Masse von Projektil und Rucksto teilchen)<br />
(1.2)<br />
Der kinematische Faktor k gibt den Bruchteil der beim elastischen Sto ubertragenen<br />
Energie an. Ist die Masse des Projektils deutlich gro er als die des Ejektils,<br />
so erhalt das Rucksto teilchen genugend Energie, um die Probe verlassen zu<br />
konnen. Auf dem Weg zur Ober ache wird es ebenfalls abgebremst ( Er), so<br />
da es schlie lich den Detektor <strong>mit</strong> einer Energie Er(x) erreicht:<br />
Er(x) =k(E 0, Ep(x)) , Er(x) (1.3)<br />
Da bei ERDA im Gegensatz zu RBS die aus der Probe herausgestreuten Isotope<br />
nachgewiesen werden sollen, hat der Detektor mehrere Aufgaben zu erfullen. Zum<br />
einen mi t er die Energie der Rucksto teilchen moglichst genau. Desweiteren ist<br />
er in der Lage, die Teilchen zu identi zieren, d.h. sie nach Masse A und Kernladungszahl<br />
Z zu trennen. Aus diesem Grunde sind die meisten ERDA-Detektoren<br />
als E-E-Zahler aufgebaut. Mit der Identi kation der Rucksto teilchen ist es<br />
dann moglich, fur jedes Element separat ein Energiespektrum zu erzeugen, das<br />
dann in ein Tiefenpro l umgewandelt werden kann. Hierfur ist die Kenntnis des<br />
Abbremsvermogens oder spezi schen Energieverlustes S = E/ x von<br />
Projektil und Ejektil notwendig, da die Tiefenposition in der Probe <strong>mit</strong> x E/S<br />
bestimmt wird. Um die Me genauigkeit zu erhohen, wird der Energieverlust des<br />
Teilchens auf dem Weg durch das Material im allgemeinen durch einen kleinen<br />
Einfallswinkel um den Faktor 1/sin fur das Projektil bzw. 1/sin fur das<br />
Rucksto atom vergro ert.<br />
Die gemessene Hau gkeit eines Isotops kann man bei bekanntem Strahlstrom<br />
und Wirkungsquerschnitt der elastischen Streuung zur Bestimmung der Konzentration<br />
in dieser Tiefe benutzen. Dabei erkennt man einen weiteren Vorteil der<br />
ERDA-Methode. Der Rutherford-Wirkungsquerschnitt fur Rucksto teilchen wird<br />
folgenderma en berechnet:<br />
Da Mp<br />
d<br />
d = ZpZre2 (Mp + Mr)<br />
2EpMr<br />
2<br />
1<br />
cos 3<br />
Zpe 2 Mp<br />
4Ep<br />
2<br />
1<br />
cos 3<br />
( : erfa ter Raumwinkel, Zp=r: Kernladungszahl von Projektil/Ejektil)<br />
(1.4)<br />
Mr verwendet wird und fur die leichten bis <strong>mit</strong>tel<strong>schweren</strong> Elemente<br />
naherungsweise Zr = 1/2 Mr gilt, ist die Nachweisemp ndlichkeit fur diese Isotope<br />
nahezu gleich. Eine Ausnahme bildet dabei 1 H(Zr=Mr); dessen Emp ndlichkeit<br />
ist aufgrund des Quadrates um den Faktor 4 hoher, was diese Methode<br />
fur den Nachweis von H besonders interessant macht.
4 KAPITEL 1. EINLEITUNG<br />
1.2 ERDA am Q3D-Magnetspektrographen<br />
Fur die ERDA-Messungen haben wir einen Q3D-Magnetspektrographen und einen<br />
ortsemp ndlichen Detektor in dessen Fokalebene verwendet. Abb. 1.2 zeigt das<br />
Prinzip des Verfahrens. Die Projektile (Xe, Kr oder Ar <strong>mit</strong> E 0 = 1,5 { 3 MeV/Nukleon)<br />
treten unter einem achen Winkel ( = 4 { 8 ) in die Probe ein und<br />
streuen verschiedene, in der Probe enthaltene Ionen heraus. Der Magnetspektrograph<br />
transformiert das Impulsspektrum der Rucksto teilchen in ein Ortsspektrum<br />
gema der Spektrographengleichung<br />
p = q B (1.5)<br />
(p,q: Impuls, Ladung des Ions, B: Feldstarke des Magneten, : Ablenkradius)<br />
In seiner Fokalebene be ndet sich der Ortsdetektor zur Messung des Impulses.<br />
Au erdem werden in ihm zur Teilchenidenti zierung drei weitere Parameter bestimmt:<br />
der Energieverlust E in einem <strong>mit</strong> Gas gefulltem Bereich und dahinter<br />
die Restenergie E und die Flugzeit T. In einer Darstellung E-E (rechter Graph<br />
in Abb. 1.2) konnen die verschiedenen Isotope nach Ladung q und Massenzahl A<br />
Konzentration [%]<br />
Tiefenprofil<br />
Projektil<br />
Tiefe<br />
Impuls-Winkel-<br />
Darstellung<br />
T ~ Θ<br />
X ~ p<br />
E ~ A 2<br />
Δ<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
Q3D: p =<br />
B<br />
− .<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
q ρ<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
000000000000000000000<br />
111111111111111111111<br />
Probe<br />
Isotopenidentifizierung<br />
Abbildung 1.2: Prinzip der ERDA-Messung am Q3D<br />
E ~ q /A 2<br />
Detektor<br />
(X, ΔE,<br />
E, T)
1.2. ERDA AMQ3D 5<br />
identi ziert werden. Durch Setzen von Fensterbedingungen wird fur jedes Isotop<br />
uber die Projektion eines X- -Plots (<strong>mit</strong>tleres Bild in Abb. 1.2), wobei der Streuwinkel<br />
aus der Flugzeit T gewonnen wird, auf die X-Achse ein Impulsspektrum<br />
erzeugt, das zu einem Energie- und weiter zu einem Tiefenpro lspektrum verarbeitet<br />
werden kann (linker Graph in Abb. 1.2).<br />
Mit dieser Kombination wird eine extrem gute Energieau osung erzielt, die sich<br />
in einer entsprechend guten Tiefenau osung widerspiegelt. Zwei Eigenschaften<br />
des Spektrographen ermoglichen diese hohe Au osung:<br />
Die Dispersion der drei Dipole betragt 9,5 cm/%p 0, d.h. ausgehend von einem<br />
Teilchen <strong>mit</strong> dem Impuls p 0 wird ein zweites Teilchen <strong>mit</strong> einem um 1 % verschiedenen<br />
Impuls um 9,5 cm versetzt in die Fokalebene abgebildet. Bei einer<br />
Ortsau osung des Detektors von x = 1,5 mm wird eine Energieau osung von<br />
E/E = 2 p/p = 3 10 ,4 erreicht.<br />
Eine ausfuhrliche Beschreibung des Spektrographen und des Detektors wird in<br />
Kap. 3 gegeben.<br />
Die zweite Eigenschaft, die dieses System so geeignet fur ERDA-Analysen macht,<br />
besteht in der simultanen kinematischen Korrektur fur alle Rucksto kerne.<br />
Wie aus Gl. 1.1 zu ersehen ist, hangt die Energie des Rucksto teilchens vom<br />
Streuwinkel ab. Der Bereich der Winkelvariation wird durch den Detektorraumwinkel<br />
de niert. Um eine Energieau osung wie oben erwahnt allein durch die<br />
Begrenzung des Akzeptanzwinkels zu erhalten, mu te man diesen in der Streuebene<br />
auf weniger als 1 mrad reduzieren. Das Ergebnis ware eine unakzeptabel kleine<br />
Zahlrate, sehr lange Bestrahlungszeiten und dadurch eine erhebliche Schadigung<br />
der Probe. Mit Hilfe der Ionenoptik jedoch kann man diese Abhangigkeit bis<br />
auf einen vernachlassigbar kleinen Anteil eliminieren (s. Kap. 4.4.3). Nach der<br />
Spektrographengleichung (Gl. 1.5) sortiert das Magnetfeld die Ejektile nach ihren<br />
relativen Impulsdi erenzen. Die kinematische Impulsvariation wird <strong>mit</strong> dem<br />
Parameter charakterisiert. Er gibt an, um welchen Anteil sich der Impuls eines<br />
Teilchens andert, wenn man den Streuwinkel um variiert. Mit Hilfe von<br />
Gl. 1.1 und Gl. 1.2 kann bestimmt werden:<br />
= 1<br />
p<br />
dp<br />
d<br />
= , tan (1.6)<br />
Die kinematische Impulsvariation hangt also (im Gegensatz zu elastisch gestreuten<br />
Projektilen) weder von der Masse des Projektils, noch von der des Ejektils ab.<br />
Das bedeutet, da eine kinematische Korrektur fur alle Rucksto isotope gleichzeitig<br />
optimal ist. Die Eliminierung der Streuwinkelabhangigkeit ermoglicht nun<br />
die Nutzung eines gro en Raumwinkels, am Q3D maximal 10,4 msr, ohne die<br />
Energieau osung zu verschlechtern, so da dann kurze Bestrahlungszeiten, niedrige<br />
Strahlstrome und so<strong>mit</strong> eine schonende Behandlung der Probe moglich sind.<br />
Die E ekte der kinematischen Korrektur und deren Auswirkungen auf die Energieau<br />
osung werden in Kap. 4.4.3 an einem Beispiel demonstriert.
6 KAPITEL 1. EINLEITUNG<br />
1.3 Energieverlust von Ionen in Materie<br />
Aus der bisherigen Darstellung ist zu entnehmen, da die Kenntnis der Abbremsung<br />
von Ionen in Materie von essentieller Bedeutung fur die ERDA-Methode<br />
ist. Kap. 2.2 gibt aus diesem Grunde einen Uberblick uber die gangigen Theorien<br />
des Energieverlustes. Die dort vorgestellten Berechnungen beziehen sich vorwiegend<br />
auf dicke Schichten. Dies hat folgenden Grund. Die Projektile sind geladene<br />
Ionen, d.h. Kerne <strong>mit</strong> einigen Elektronen. Tritt ein Ion in den Festkorper ein,<br />
so wechselwirkt es <strong>mit</strong> den Probenatomen und -elektronen. Dabei sind mehrere<br />
alternative Prozesse moglich. Das Ion kann Elektronen einfangen oder verlieren,<br />
inneren Elektronen konnen angeregt werden sowie durch radiative oder Augerprozesse<br />
wieder zerfallen. All diese Prozesse beein ussen das Coulomb-Potential<br />
des Ions und so<strong>mit</strong> dessen Abbremsung. Ab einer gewissen Tiefe in der Probe<br />
stellt sich ein dynamisches Gleichgewicht dieser Prozesse ein, es werden ge<strong>mit</strong>telt<br />
gleich viele Elektronen eingefangen wie ionisiert, das Ion andert im Mittel seinen<br />
Ladungszustand nicht mehr. Die heute benutzten Angaben zu Energieverlusten<br />
beziehen sich stets auf diesen Gleichgewichtszustand. Soweit der Nichtgleichgewichtsbereich<br />
beim Eindringen in die Schicht gegenuber der Schichtdicke bzw.<br />
im Vergleich zur Tiefenau osung vernachlassigbar ist, kann man die Energieverlustabweichung<br />
in diesem Bereich ignorieren. Mit der hohen Au osung des Q3D-<br />
Spektrographen und bei den in unseren ERDA-Messungen verwendeten Projektilenergien<br />
ist diese Abweichung jedoch fur die Tiefenau osung nahe der Ober ache<br />
relevant. Die Kenntnis dieser Nichtgleichgewichtsprozesse ist bisher noch unvollstandig<br />
und wurde in fruheren Analysen nicht berucksichtigt.<br />
Die Untersuchung von Umladungsprozessen und Energieverlusten im Nichtgleichgewicht<br />
ist aus physikalischer Sicht ein interessantes Thema, bei dem elementare<br />
Prozesse, die einer theoretischen Beschreibung zugrunde liegen, noch nicht in allen<br />
Einzelheiten verstanden sind. Wir haben aus diesen Grunden eine neuartige,<br />
e ektive Me methode entwickelt, um Mechanismen wie Umladungen und Energieverlustprozesse<br />
in dunnen Schichten eines Festkorpers in Abhangigkeit vom<br />
Ein- und Ausgangsladungszustand zu untersuchen und mikroskopische, theoretische<br />
Modelle zu testen.
1.3. ENERGIEVERLUST VON IONEN IN MATERIE 7<br />
Gliederung der Arbeit<br />
Nach einem kurzen Uberblick uber Analysemethoden, die die Abbremsung von<br />
Ionen zur Tiefenanalyse nutzen, werden wegen der zentralen Bedeutung des Energieverlustes<br />
von Ionen in Materie in Kap. 2.2 die heute am hau gsten verwendeten<br />
Theorien und Methoden zu Energieverlustberechnung vorgestellt. Der experimentelle<br />
Aufbau fur ERDA-Messungen am HMI wird in Kap. 3 beschrieben, wahrend<br />
in Kap. 4 an einem Beispiel das Prinzip, die Analyse und die gewonnen Ergebnisse<br />
demonstriert werden. Eine Diskussion der Tiefenau osung und deren Grenzen<br />
bei ERDA-Messungen am Q3D schlie en das Kapitel ab.<br />
Das Prinzip der neuen Methode zur Untersuchung der Umladungsprozesse und<br />
Energieverluste in Abhangigkeit vom Ein- und Ausgangsladungszustand und der<br />
experimentelle Aufbau dazu, sowie die Ergebnisse der Messungen fur Ne-Ionen<br />
in dunnen C-Schichten und deren theoretische Beschreibung auf einer mikroskopischen<br />
Basis werden anschlie end in Kap. 5 vorgestellt.
8 KAPITEL 1. EINLEITUNG
Kapitel 2<br />
<strong>Schichtanalytik</strong> <strong>mit</strong> <strong>schweren</strong><br />
Ionen durch<br />
Energieverlustmessung<br />
Es existiert eine Vielzahl von Methoden zur Analyse von dunnen, ober achennahen<br />
Schichten. Sie basieren auf den unterschiedlichsten Wechselwirkungen der<br />
Sonden <strong>mit</strong> den Probenatomen und der Detektion verschiedenster Reaktionsprodukte.<br />
Tab. 2.1 gibt einen Uberblick uber diese Vielfalt, geordnet nach anregenden<br />
und e<strong>mit</strong>tierten Teilchen. Im folgenden werden die Verfahren der weitverbreiteten<br />
Ionenstrahlanalytik naher betrachtet, insbesondere diejenigen, die die Tiefeninformation<br />
aus dem Energieverlust des Projektilions ableiten. Darunter fallen die<br />
Nukleare Reaktionsanalyse NRA, die Rutherford Ruckstreuung RBS<br />
und die Elastische Rucksto teilchenanalyse ERDA.<br />
Im Gegensatz zu diesen Verfahren, die zu den zerstorungsfreien Methoden<br />
zahlen, kann auch bei der Secondary Ion Mass Spectroscopy (SIMS) und beim<br />
Ion Surface Scattering (ISS) { zwei Verfahren, bei denen <strong>mit</strong> <strong>schweren</strong> Ionen die<br />
Ober ache weggesputtert (abgetragen) wird und die herausgeschlagenen Atome<br />
in einem Massenspektrometer identi ziert werden { ebenfalls eine Tiefeninformation<br />
gewonnen werden. Diese basiert jedoch auf der Kenntnis von Sputterraten,<br />
d.h. der Geschwindigkeit, <strong>mit</strong> der die Ober ache abgetragen wird, und des Zeitpunktes<br />
der Detektion des Teilchens, um auf die Tiefe, aus der es kommt, schlie en<br />
zu konnen.<br />
Eine weitere Moglichkeit, Tiefenpro le zu bestimmen, bietet ein Verfahren, bei<br />
dem die Probe schrag angeschli en wird. So<strong>mit</strong> wird eine Tiefenverteilung der<br />
Elemente in eine laterale Verteilung umgewandelt. Mit einem ortsau <strong>osende</strong>n<br />
Verfahren, wie z.B RFA, AES oder ELS (s. Tab. 2.1), kann dann ein Tiefenpro<br />
l gewonnen werden. Dabei wird die Probe jedoch zerstort. Zudem ist ein<br />
Schragschli nicht bei allen Materialien moglich.<br />
9
10 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN<br />
Emission<br />
Anregung durch<br />
von Rontgen Elektronen Ionen thermisch<br />
Photonen RFA<br />
EPMA<br />
SXAPS<br />
PIXE, NRA<br />
SIPS<br />
Laseremissionsanalyse<br />
Elektronen<br />
PES AES, AEAPS<br />
(AES)<br />
AES DAPS, ELS<br />
Ionen<br />
SIMS, ISS<br />
NRA, RBS, ERDA<br />
Funken-, Laser-<br />
Massenspektr.<br />
Tabelle 2.1: Methoden der <strong>Schichtanalytik</strong> ober achennaher, dunner Schichten:<br />
RFA : Roentgen Flourescence Anal. PIXE : Particle Ind. X-Ray Emission<br />
PES : Photo Electron Spectroscopy NRA : Nuclear Reaction Analysis<br />
AES : Auger Electron Spectroscopy SIPS : Sputtering Ind. Photo Emis.<br />
EPMA : Electron Probe Micro Anal. SIMS : Secondary Ion Mass Spec.<br />
SXAPS: Soft X-Ray Appearance Spec. ISS : Ion Surface Scattering<br />
AEAPS: Auger Elec. Appearance Spec. RBS : Rutherford Back Scattering<br />
DAPS : Disappearance Potential Spec. ERDA: Elastic Recoil Detection Anal.<br />
ELS : Electron Loss Spectroscopy<br />
2.1 Verschiedene Me methoden der Ionenstrahlanalytik<br />
a) Fur die Nukleare Reaktionsanalyse [Fel86]benotigt man eine Kernreaktion<br />
des Projektils <strong>mit</strong> dem zu untersuchendem Isotop <strong>mit</strong> einer moglichst schmalen<br />
Resonanz. Dabei unterscheidet man zwei Klassen, je nachdem, ob nach der Reaktion<br />
ein Teilchen oder ein -Quant nachgewiesen wird.<br />
Teilchen-Nachweis<br />
Unter der Vielzahl der geeigneten Reaktionen seien hier beispielhaft nur<br />
einige aufgefuhrt.<br />
15 N(p; ) 12 C;<br />
9 Be(d; t) 8 Be;<br />
16 O( 3 He; ) 15 O;<br />
31 P ( ; p) 34 S<br />
-Nachweis<br />
Hierfur sei die am Hahn-Meitner-Institut angewandte 15 N-Methode zur Bestimmung<br />
von Wassersto pro len als Beispiel au uhren. Es handelt sich<br />
dabei um die Reaktion<br />
1 H( 15 N; ) 12 C ;
2.1. VERSCHIEDENE MESSMETHODEN 11<br />
wobei das -Quant, das vom ersten angeregten Zustand im 12 C-Kern <strong>mit</strong><br />
einer Energie von E = 4,43 MeV e<strong>mit</strong>tiert wurde, nachgewiesen wird. Die<br />
Resonanzenergie der Fusionsreaktion 15 N + 1 H betragt ERes = 6,385 MeV<br />
<strong>mit</strong> einer Breite von nur ERes = 0,005 MeV.<br />
Generell wird in einer NRA-Messung die Energie des Projektils variiert. Ublicherweise<br />
beginnt man <strong>mit</strong> einer Einschu energie, die der Resonanzenergie entspricht,<br />
so da die Reaktion an der Ober ache statt ndet. Die Anzahl der detektierten<br />
Reaktionsprodukte ist dann ein Ma fur die Hau gkeit des untersuchten Elementes<br />
an der Ober ache. Erhoht man die Einschu energie, so erreicht das Projektil<br />
aufgrund des Energieverlustes die Resonanzenergie erst in gro erer Tiefe x, die<br />
uber den Energieverlust des Projektils bestimmt werden kann:<br />
x =<br />
Z<br />
E0<br />
ERes<br />
1<br />
dE (2.1)<br />
Sp(E)<br />
(E 0: Einschu energie, ERes: Resonanzenergie,<br />
Sp(E) = E= x: spez. Energieverlust des Projektils)<br />
Die nun gemessene Zahlrate ergibt die Konzentration in dieser Tiefe. Die Resonanzbreite<br />
bestimmt dabei die Tiefenau osung. Durch kontinuierliches Durchfahren<br />
der Einschu energie wird so<strong>mit</strong> die ganze Schicht durchquert und so<strong>mit</strong><br />
das gesuchte Tiefenpro l erhalten. Der Nachteil dieser Methode ist jedoch die<br />
Beschrankung auf ein zu untersuchendes Element und die zeitaufwendige Energievariation.<br />
b) Die Projektile einer RBS-Messung sind leichter als die Konstituenten der Probe.<br />
In den meisten Fallen sind es Protonen, -Teilchen oder 12 C-Ionen. Ahnlich<br />
wie bei ERDA-Messungen beschie t man die Probe unter einem achen Winkel.<br />
Die Projektile werden an den Atomkernen der Probe unter Ruckwartswinkeln<br />
zuruckgestreut und detektiert. Ihre Energie nach der Streuung gibt Aufschlu<br />
uber die Masse und Ladung der Atome in der Probe. Findet die Streuung in<br />
einer Tiefe x statt, so wird das Projektil auf dem Weg zum Streupartner und<br />
wieder hinaus abgebremst und verla t die Probe <strong>mit</strong> einer Energie E(x):<br />
x<br />
E(x) = k E0 , Sp(Ein)<br />
sin in<br />
, 2 Mt , M<br />
k =<br />
2<br />
p sin2<br />
1=2<br />
+ Mp cos<br />
Mp + Mt<br />
, Sp(Eout)<br />
x<br />
sin out<br />
(E 0: Einschu energie, Sp(Ein=out): spez. Energieverlust des ein-/auslaufenden<br />
Teilchens, in=out: Ein-/Austrittswinkel des Teilchens zur Probenober ache,<br />
M p=t: Masse von Projektil/Target, : Streuwinkel)<br />
!2<br />
(2.2)<br />
(2.3)
12 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN<br />
Der Energieverlust des Projektils liefert die Information uber die Tiefe des<br />
Streuortes. Diese Me methode ist sehr gut geeignet, wenn die Probe aus <strong>schweren</strong><br />
Elementen besteht. Allerdings kann es, wie schon in der Einleitung diskutiert,<br />
bei dickeren Schichten zu Uberlappungen der einzelnen Energiepro le kommen,<br />
die dann entfaltet werden mussen. Besondere Probleme bereiten Pro le von in<br />
der Probe selten vorkommenden Konstituenten, wenn sie <strong>mit</strong> einem sehr hau gen<br />
Element uberlappen.<br />
Im Gegensatz zu RBS benutzt man bei ERDA-Messungen schwere Projektile,<br />
denn nun werden die bei der Streuung unter einem kleinen Streuwinkel herausgeschlagenen,<br />
leichteren Rucksto teilchen detektiert. Dabei wird deren Energie,<br />
Masse und Kernladungszahl bestimmt. Wiederum ist die Energie der Teilchen<br />
ein Ma fur die Tiefe, aus der es herausgeschlagen wurde (s. Gl. 1.3). Sie wird<br />
vor allem durch den Energieverlust des <strong>schweren</strong> Projektils, dessen Abbremsvermogen<br />
im Vergleich zu leichten Ionen deutlich gro er ist, bestimmt. Im Gegensatz<br />
zu RBS jedoch kann hier fur jedes Element ein eigenes Tiefenpro l erzeugt<br />
werden, Uberlappungen existieren nicht. Diese Methode erweist sich als besonders<br />
wirksam bei Proben, die aus leichteren Elementen bestehen, und deckt so<strong>mit</strong><br />
den von RBS nicht erfa ten Bereich ab.<br />
Fur all diese Me verfahren ist die Kenntnis des Energieverlustes essentiell. Aus<br />
diesem Grunde wird im folgenden Kapitel ein Abri der gebrauchlichen Theorien<br />
der Abbremsung schwerer Ionen in einem Festkorper dargelegt.<br />
2.2 Energieverlust schwerer Ionen in Materie<br />
Dringt ein Ion in einen Festkorper ein, so wechselwirkt es <strong>mit</strong> den Atomen und<br />
wird dabei abgebremst. Die Starke der Abbremsung wird als spezi scher Energieverlust<br />
S oder dE/dx bezeichnet und gibt an, wieviel Energie das Projektil<br />
pro g/cm 2 bzw. Atome/cm 2 des Probenmaterials verliert.<br />
Der spez. Energieverlust S hangt stark von der Energie des Projektils ab. Man<br />
unterscheidet zwei Bereiche (s. Abb. 2.1):<br />
1. niedrige Energien (bis einige 100 keV/Nukleon)<br />
Hierbei erfolgt die Abbremsung durch elastische Sto e <strong>mit</strong> den Probenatomen.<br />
Die Prozesse nden punktweise statt und fuhren je nach Sto parameter<br />
zu mehr oder minder gro en Energie- und Richtungsanderungen. Diese<br />
Art der Abbremsung wird nuklearer Energieverlust Sn genannt.
2.2. ENERGIEVERLUST SCHWERER IONEN IN MATERIE 13<br />
2. <strong>mit</strong>tlere Energien (bis einige 10 MeV/Nukleon)<br />
In diesem Bereich dominiert der elektronische Energieverlust Se. Es<br />
handelt sich dabei um inelastische Sto e des Projektils <strong>mit</strong> den freien (Valenzund<br />
Leitungsband-) Elektronen im Festkorper. Die Elektronen wirken dabei<br />
wie ein zahes Medium, das das Projektil kontinuierlich abbremst. " Inelastisch\<br />
soll dabei andeuten, da die Sto e auch zu Anregung oder zur Ionisation<br />
sowohl des Probenatoms als auch des Projektilions fuhren konnen.<br />
Bei niedrigeren Energien mussen stets beide Arten von Energieverlusten, Sn und<br />
Se,berucksichtigt werden. Oberhalb ca. 200 keV/Nukleon wird der nukleare Energieverlust<br />
vernachlassigbar klein, in den meisten Fallen betragt er weniger als 2 %.<br />
Abb. 2.1 zeigt das Verhaltnis der beiden Abbremsmechanismen fur Kr-Ionen in<br />
Kohlensto . Da wir fur unsere ERDA-Messungen stets Ionen <strong>mit</strong> einer Energie,<br />
bei der der totale Energieverlust moglichst gro sein soll, also in einem Bereich<br />
von 1 - 3 MeV/Nukleon benutzen, ist fur uns nur der elektronische Energieverlust<br />
relevant, der nukleare kann vernachlassigt werden.<br />
Abbildung 2.1: Nuklearer und elektronischer Energieverlust fur Kryptonionen in<br />
Kohlensto als Funktion der Energie/Nukleon (logarithmischer Ma stab)<br />
Einen guten Uberblick uber die Entwicklung der Theorien zur Abbremsung geladener<br />
Teilchen in Materie ver<strong>mit</strong>telt das Standardwerk von Ziegler, Biersack und<br />
Littmark [Zie85]. Ihre Methode zur Berechnung des nuklearen und elektronischen<br />
Energieverlustes ist heute wohl am weitesten verbreitet und soll im folgenden kurz<br />
dargestellt werden.
14 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN<br />
2.2.1 Der nukleare Energieverlust Sn<br />
Wie schon erwahnt, erfolgt die nukleare Abbremsung durch elastische Streuung<br />
des Ions am Potential des Probenkerns. Fur kleine Sto parameter sieht das Projektil<br />
annahernd das Coulombpotential einer Punktladung, bei gro erem Abstand<br />
schirmen die gebundenen Elektronen die Kernladung ab. So ist eine der wichtigsten<br />
Grundlagen fur die Berechnung dieses Energieverlustes die Kenntnis der<br />
durch die Elektronenhulle abgeschirmten Potentiale. Demnach wird fur das Potential<br />
V(r) eines Atoms ein Separationsansatz in folgender Form gemacht:<br />
2 ZpZte<br />
V (r) =Vc(r) (r) =<br />
r<br />
(r) (2.4)<br />
(Vc(r): Coulombpotential, (r): Abschirmung Zp=t: Kernladungszahl von<br />
Projektil/Target, e: Elementarladung, r: Abstand vom Kern)<br />
Das Coulombpotential Vc(r) wird als kugelsymmetrisch angenommen, die Abschirmfunktion<br />
(r) beinhaltet die Schalene ekte der Elektronen, deren Bahnradius<br />
kleiner als r ist. In der Vergangenheit wurde eine Vielzahl verschiedener<br />
Atompotentiale und Abschirmfunktionen vorgeschlagen, sowohl aufgrund von<br />
theoretischen Betrachtungen als auch auf der Basis von semiempirischen Rechnungen.<br />
Die am meisten benutzten werden hier vorgestellt (s. auch Abb. 2.2):<br />
Bohr [Boh48]:<br />
<strong>mit</strong> aB =<br />
und a 0 =<br />
Thomas-Fermi [Som32]:<br />
(r) = exp , r<br />
Z 2=3<br />
p<br />
h 2<br />
aB<br />
a 0<br />
+ Z 2=3<br />
t<br />
1=2<br />
4 2 =0:529A<br />
mee2 (me = Elektronenmasse, e = Elementarladung)<br />
(r) =<br />
<strong>mit</strong> aTF =<br />
"<br />
1+<br />
Z 2=3<br />
p<br />
r<br />
aTF<br />
0:8853 a 0<br />
+ Z 2=3<br />
t<br />
# ,3=<br />
und = 0:8034; =12 2=3<br />
1=2<br />
(2.5)<br />
(2.6)<br />
(2.7)<br />
(2.8)
2.2. ENERGIEVERLUST SCHWERER IONEN IN MATERIE 15<br />
Moliere [Mol47]:<br />
(r) =<br />
3X<br />
i=1<br />
ai exp(,bi<br />
r<br />
aTF<br />
a 1 = 0.35 a 2 = 0.55 a 3 = 0.1<br />
b 1 = 0.3 b 2 = 1.2 b 3 = 6.0<br />
) (2.9)<br />
Lens-Jensen [Len32] verwendeten die gleich Abschirmfunktion wie Molliere <strong>mit</strong><br />
etwas anderen Parametern:<br />
a 1 = 0.7466 a 2 = 0.2433 a 3 = 0.0101<br />
b 1 = 1.038 b 2 = 0.3876 b 3 = 0.206<br />
Ziegler-Biersack-Littmark [Zie85] pa ten eine Abschirmfunktion an theoretisch<br />
berechnete Atompotentiale vieler Target-Projektil-Kombinationen an. Ihre<br />
Universalabschirmfunktion lautet:<br />
(r) =<br />
au =<br />
4X<br />
i=1<br />
ai exp(,bi<br />
0:8854 a 0<br />
Z 0:23<br />
p<br />
+ Z0:23 t<br />
r<br />
au<br />
) (2.10)<br />
a 1 = 0.1818 a 2 = 0.5099 a 3 = 0.2802 a 4 = 0.0281<br />
b 1 = 3.2 b 2 = 0.9423 b 3 = 0.4029 b 4 = 0.2016<br />
Abbildung 2.2: Abschirmfunktionen zur Beschreibung des Atompotentials.<br />
(2.11)
16 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN<br />
Mit Hilfe dieser Atompotentiale und der Energie-, Impuls- und Drehimpulserhaltungssatze<br />
la t sich das Streuproblem klassisch losen (Rutherfordstreuung). Uber<br />
den di erentiellen Wirkungsquerschnitt<br />
d<br />
d CM<br />
= ZpZte 2<br />
4ECM<br />
2<br />
1<br />
sin 4<br />
und den Energieubertrag T des Ions an das Rucksto teilchen<br />
T = 4E0MtMp sin2<br />
(Mt + Mp) 2 2<br />
erhalt man den spezi schen nuklearen Energieverlust Sn:<br />
Sn(E 0)=<br />
Z1<br />
0<br />
Td = 8 MpMtE 0<br />
(Mp + Mt) 2<br />
Z<br />
bmax<br />
0<br />
2<br />
sin 2<br />
2<br />
(2.12)<br />
(2.13)<br />
bdb (2.14)<br />
(b: Sto parameter, bmax: maximaler Sto parameter, fur b > bmax ist das<br />
Kernpotential total abgeschirmt.)<br />
Fur die Losung dieses Integrales unter Verwendung des universellen Potentials<br />
aus Gl. 2.10 erhalten Biersack und Ziegler [Zie85] folgenden Ausdruck:<br />
Sn(E 0)=<br />
red<br />
8:462 ZpZtSn (Ered)<br />
(Mp + Mt) , Z 0:23<br />
p<br />
+ Z0:23<br />
Dabei stehen Ered fur die reduzierte Energie und S red<br />
n<br />
Abbremsung und sind folgenderma en de niert:<br />
fur Ered<br />
30:<br />
und fur Ered > 30:<br />
Ered =<br />
S red<br />
n (Ered) =<br />
t<br />
32:53 MtE 0<br />
ZpZt(Mp + Mt) , Z 0:23<br />
p<br />
eV<br />
10 15 Atome/cm 2<br />
(2.15)<br />
fur die reduzierte nukleare<br />
+ Z0:23 t<br />
ln(1+1:1383 Ered)<br />
2(Ered +0:01321 E 0:21226<br />
red<br />
S red<br />
n (Ered) = ln(Ered)<br />
2 Ered<br />
+0:19593 E 0:5<br />
red )<br />
(2.16)<br />
(2.17)<br />
(2.18)
2.2. ENERGIEVERLUST SCHWERER IONEN IN MATERIE 17<br />
2.2.2 Der elektronische Energieverlust Se<br />
Im Gegensatz zur nuklearen Abbremsung la t sich der elektronische Energieverlust<br />
nicht klassisch berechnen. Er erfolgt im wesentlichen durch inelastische Sto e<br />
des Projektils <strong>mit</strong> dem Elektronengas im Festkorper. Dabei wechselt das Projektil<br />
mehrfach seinen Ladungszustand. Au erdem hangt die Abbremsung wesentlich<br />
von der elektronischen Struktur des Probenmaterials ab. So unterscheiden sich<br />
z.B. die Energieverluste in einer Graphit- und einer Diamantprobe. Man ist also<br />
auf analytische Naherungen angewiesen.<br />
Bei hohen Energien (v > 3vf ;vf:Fermi-Energie der Elektronen) berechneten Bethe<br />
[Bet32] und Bloch [Blo33] die elektronische Abbremsung als eine Wechselwirkung<br />
des Coulombpotentials <strong>mit</strong> einem harmonischen Oszillator. Sie erhielten fur<br />
den spez. elektronischen Energieverlust Se<br />
Se =4 Z2<br />
4<br />
pZte mev2 ln<br />
2mev 2<br />
I = 10,5[eV] Zt: <strong>mit</strong>tleres Ionisationspotential<br />
v = Geschwindigkeit des Projektils<br />
I<br />
(2.19)<br />
Fur niedrigere Energien (v
18 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN<br />
Der am leichtesten zu berechnende und am besten vermessene elektronische Energieverlust<br />
ist der von Protonen (SH). Das Abbremsvermogen von <strong>schweren</strong> Ionen<br />
SIon kann bei gleicher Geschwindigkeit relativ zu einem bekannten SH skaliert<br />
werden, insofern sich das Ion im Ladungsgleichgewicht be ndet. Es gilt dann:<br />
SIon(v) =SH(v)q 2<br />
eff (v) (2.24)<br />
qeff wird dabei als e ektive Ladung bezeichnet. Das Problem der Berechnung des<br />
spezi schen Energieverlustes von Ionen ist nun ubertragen auf die Bestimmung<br />
von qeff. Die e ektive Ladung hat auch einen physikalischen Hintergrund. Bei<br />
<strong>schweren</strong> Ionen wird die Elektronenhulle nur teilweise abgestreift. Bohr [Boh41]<br />
machte die Annahme, da das Ion alle Elektronen verliert, deren Umlaufgeschwindigkeit<br />
kleiner ist als die Projektilgeschwindigkeit. Die verbliebenen Elektronen<br />
schirmen den Kern je nach Sto parameter b mehr oder weniger ab. Ge<strong>mit</strong>telt<br />
uber alle b leitete Northcli [Nor60] fur die e ektive Ladung folgende Gleichung<br />
ab:<br />
qeff = Zp<br />
1 , exp<br />
, 0:92 vp<br />
Z 2=3<br />
p v0 !!<br />
(2.25)<br />
Ziegler, Biersack und Littmark extrahierten aus umfangreichen numerischen und<br />
experimentellen Daten folgende Parametrisierung:<br />
qeff = Zp<br />
"<br />
~q +(1,~q) v2<br />
0<br />
2v2ln f<br />
1+<br />
2 vf<br />
a0v0 2 !#<br />
(2.26)<br />
<strong>mit</strong> der Abschirmlange , die die Ausdehnung der Ladungsverteilung beschreibt:<br />
= 2a 0(1 , ~q) 2=3<br />
Z 1=3<br />
p<br />
, 1 , 1,~q<br />
7<br />
und der Ionisierung ~q = 1 - n/Zp (n: Anzahl der gebundenen Elektronen):<br />
~q =1,exp<br />
0<br />
@ 4X<br />
i=1<br />
i<br />
v<br />
v 0Z 2=3<br />
p<br />
! 1<br />
i<br />
A<br />
1 = 0.803 2 = 1.3167 3 = 0.38157 4 = 0.008983<br />
1 = 0.3 2 = 0.6 3 = 1 4 =2<br />
vist die Relativgeschwindigkeit des Projektils zu der Fermi-Geschwindigkeit der<br />
Elektronen im Festkorper hj~v 0 , ~vfji.<br />
Abb. 2.3 zeigt abschlie end den spezi schen Energieverlust (skaliert <strong>mit</strong> 1/Z2 p )<br />
verschiedener Ionen in Aluminium in Abhangigkeit von ihrer Energie. Fur die<br />
ERDA-Messungen ist fur eine gute Tiefenau osung der Bereich maximalen spezischen<br />
Energieverlustes relevant, d.h. fur Projektile <strong>mit</strong> Z = 20 { 60 ca.<br />
1{3 MeV/Nukleon.
2.2. ENERGIEVERLUST SCHWERER IONEN IN MATERIE 19<br />
Abbildung 2.3: Spezi sche Energieverlust verschiedener Ionen in Aluminium nach<br />
[Nor70]<br />
2.2.3 Grenzen der Anwendbarkeit<br />
Das hier aufgefuhrte Verfahren zur Berechnung des spezi schen Energieverlustes<br />
beliebiger Projektile in verschiedenen Materialien liefert meist sehr gute Werte<br />
<strong>mit</strong> Abweichungen unter 5 %. Dennoch mu man die Ergebnisse stets als mehr<br />
oder weniger gute Erwartungswerte betrachten. Mangel zeigen diese Verfahren<br />
z.B. bei kovalent gebundenen Materialien. Hier konnen die Potentiale nicht mehr<br />
als kugelsymmetrisch betrachten werden und auch die Elektronen sind langs der<br />
Bindungsachse konzentriert und nicht homogen um den Kern verteilt. Bei Kristallen<br />
tri t die Annahme, da die Streuzentren statistisch verteilt sind, nicht<br />
mehr zu. E ekte wie 'blocking' und 'channeling' konnen nicht berucksichtigt werden.<br />
Auch bei sehr dunnen Schichten treten merkliche Abweichungen auf. Dies hat<br />
seine Ursache zum einen in der Tatsache, da dunne Schichten teilweise andere<br />
physikalische Eigenschaften haben konnen als Festkorper (z.B. eine veranderte<br />
elektronische Struktur, geringere Dichte, etc.), zum anderen benotigt das Projektil<br />
eine gewisse Strecke xeq, bis sich die e ektive Ladung qeff bzw. das Ladungsgleichgewicht<br />
einstellt. Die in dieser Zeit zuruckgelegte Strecke hangt dabei<br />
von der Energie des Projektils ab und betragt z.B. fur 2 MeV/Nukleon schnelle<br />
Kr-Ionen in C nach einer groben Abschatzung [Bet83]:<br />
xeq [ g/cm 2 ] =8 E[MeV/Nukl.] =16 g/cm 2 b= 71 nm (2.27)
20 KAPITEL 2. SCHICHTANALYTIK MIT SCHWEREN IONEN<br />
Entlang dieses Weges treten Abweichungen im Energieverlust auf. Betrachtet<br />
man die Tatsache, da die Projektile bei unseren ERDA-Messungen unter einem<br />
kleinen Eintrittswinkel ( 6 ) in die Probe eindringen, so entspricht xeq einer<br />
Schichttiefe von ca. 7 nm. In dem in Kap. 4 besprochenen Beispiel ist die<br />
erste Schicht der Probe 10,5 nm dick und sie wurde <strong>mit</strong> einer Tiefenau osung<br />
von 1,3 nm gemessen. Die ERDA-Methode am Q3D ist also auf diese Abweichungen<br />
des Energieverlustes im Nichtgleichgewichtszustand sensitiv. Dies war<br />
unter anderem ein wichtiger Grund, warum wir uns <strong>mit</strong> der Untersuchung der<br />
Nichtgleichgewichtse ekte in diesem Bereich beschaftigt haben (s. Kap. 5).
Kapitel 3<br />
Experimenteller Aufbau<br />
Der Q3D-Magnetspektrograph wurde vor dieser Arbeit ausschlie lich fur kernphysikalische<br />
Experimente genutzt. Hierfur war es wichtig, da der Streuwinkel<br />
kontinuierlich verstellt werden konnte, ohne das Vakuum zu brechen. Dies wurde<br />
durch die Verwendung einer Bandkammer ermoglicht, bei der der Spektrograph<br />
<strong>mit</strong> einem Stahlband an die Kammer angekoppelt wurde. Bei einer Anderung des<br />
Spektrographenwinkels gleitete das Band auf Dichtungsringen und erlaubte so<strong>mit</strong><br />
eine Winkelverstellung unter Vakuum von 125 . Der Nachteil dieser Konstruktion<br />
war jedoch ein fur ober achennahe Untersuchungen nicht ausreichendes Vakuum<br />
von ca. 10 ,6 mbar. Desweiteren wurden die Targets auf einem einfachen Halter<br />
montiert, der den Anspruchen von ERDA-Messungen (Positionierungsgenauigkeit,<br />
Behandlung der Proben, leichter und schneller Probenwechsel, etc.) nicht<br />
genugte. Darum mu te eine neue Streukammer gebaut werden (Kap. 3.2).<br />
Da bei den kernphysikalischen Experimenten meist Reaktionen <strong>mit</strong> sehr kleinen<br />
Wirkungsquerschnitten untersucht wurden, war der Fokalebenendetektor<br />
(Kap. 3.4) vor allem auf hohe Zahlraten (der gleichzeitig auftretenden Storreaktionen)<br />
optimiert. Eine Energieau osung von dE/E 8 10 ,4 war ausreichend.<br />
Fur eine Tiefenau osung von unter 1 nm, wie sie von uns erstrebt wurde, mu te<br />
sie jedoch verbessert werden.<br />
Im folgenden werden nun der experimentelle Aufbau, wie er bei den ERDA-<br />
Messungen verwendet wurde, und die neuen Aufbauten beschrieben.<br />
3.1 Der Beschleuniger<br />
Alle Experimente wurden am Ionen-Strahl-Labor ISL des Hahn-Meitner-Instituts<br />
in Berlin durchgefuhrt. Abb. 3.1 zeigt das dortige Experimentierareal (die gestrichelte<br />
Linie zeigt den Verlauf der Strahlfuhrung von der Quelle bis zum Q3D).<br />
Die in einer ECR-Quelle erzeugten <strong>schweren</strong> Ionen werden <strong>mit</strong>tels eines CN-vande-Gra<br />
-Beschleunigers und nachfolgend in einem Zyklotron auf Energien von<br />
40 { 500 MeV gebracht. Durch horizontale und vertikale Schlitze direkt hinter<br />
21
22 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU<br />
ECR-Quelle<br />
CN-Injektor<br />
Zyklotron<br />
Q3D<br />
Abbildung 3.1: Das Experimentierareal des ISL am HMI in Berlin<br />
Die gestrichelte Linie folgt der Strahlfuhrung von der ECR-Quelle durch das<br />
Zyklotron zum Q3D-Magnetspektrographen.<br />
dem Zyklotron wird ein Objektpunkt de niert, der auf die Probe in der Streukammer<br />
im Verhaltnis 1:1 abgebildet wird. Ublicherweise hat dieser Punkt die<br />
Ausdehnung von 1 1 mm 2 . Ein weiteres, ca. 1 m entferntes Schlitzpaar legt<br />
die Winkele<strong>mit</strong>anz des Strahls fest. Es folgt ein Dipolmagnet, der eine Dispersion<br />
von p/ x = 1,6 10 ,4 p 0/mm im Strahl erzeugt. Mit einem weiteren Schlitzpaar<br />
dahinter kann die Impulsbreite des Strahls beschnitten und da<strong>mit</strong> die Energiebreite<br />
festgelegt werden. Im folgenden Verlauf der Strahlfuhrung gibt es nun zwei<br />
Moglichkeiten fur die Einstellung:<br />
achromatisch: In einem zweiten Dipol kann die im ersten Dipol erzeugte<br />
Dispersion kompensiert werden, so da an dessen Ausgang die gleichen<br />
Verhaltnisse herrschen wie am Zyklotronausgang. So<strong>mit</strong> wird auch die gesamte<br />
Intensitat trans<strong>mit</strong>tiert.
3.2. DIE STREUKAMMER 23<br />
doppelt-dispersiv: Zur Dispersion des ersten Dipols kommt nun auch die<br />
des zweiten hinzu, so da durch Zufahren der Schlitze am Ausgang des<br />
zweiten Magneten ein in der Energie sehr scharfer Strahl herausgeschnitten<br />
werden kann. Dies ist jedoch nur auf Kosten der Strahlintensitat moglich.<br />
Au erdem hat der Strahl eine gro ere raumliche Ausdehnung.<br />
Je nach dem, ob eine extrem hohe Energiescharfe oder gro e Intensitat benotigt<br />
wird, benutzt man die eine oder andere Einstellung. Die letzten magnetischen<br />
Elemente, (Quadrupoltripletts und -dubletts) dienen zum Fokussieren des Strahls<br />
auf die Probe in der Streukammer.<br />
3.2 Die Streukammer<br />
Wie oben erwahnt, wurde fur die ERDA-Messungen eine neue Kammer konzipiert<br />
und gebaut. Diese sollte folgende, fur die hochau <strong>osende</strong> <strong>Schichtanalytik</strong><br />
wichtigen Eigenschaften erfullen:<br />
Vakuum im Bereich von 10 ,8 mbar, um Ober achenbedeckung durch Restgasatome<br />
zu vermeiden<br />
hohe Prazision bei der Probenpositionierung, sowohl in x, y und z, als auch<br />
im Winkel<br />
Moglichkeit zum Heizen (Ober achenreinigung) bzw. Kuhlen (Einfrieren<br />
der Struktur) der Probe<br />
Moglichkeit zum Anlegen einer Spannung von ca. 5 kV an die Probe, um<br />
eine Sekundarelektronenemission weitgehend zu unterdrucken<br />
leichter und schneller Probenwechsel<br />
Flexibilitat im Streuwinkel (-5 bis +45 )fur den Q3D<br />
Platz und Durchfuhrungen fur weitere Analyseelemente in der Kammer<br />
3.2.1 Die Kammer<br />
Abb. 3.2 zeigt den schematischen Aufbau der neuen Kammer. Sie wird durch eine<br />
Kombination aus einer Turbo- und einer Titan-Sublimationspumpe von unten<br />
gepumpt. Alleine <strong>mit</strong> der Leistung der Turbopumpe wird ein Vakuum in der Kammer<br />
im 10 ,8 mbar-Bereich erreicht. Die Flexibilitat im Streuwinkel wurde durch<br />
die Verwendung eines Wellbalges zur Ankopplung an das Strahlrohr erhalten. Der<br />
Balg hat einen Durchmesser von 25 mm, der es erlaubt, die Kammer <strong>mit</strong> dem<br />
fest angekoppelten Spektrographen auch unter Hochvakuum in einem Bereich<br />
von 50 zu drehen, ohne da der Strahl eine Wand tri t. Neben vielen Flanschen
24 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU<br />
z-Motor<br />
Wellbalg<br />
Turbopumpe +<br />
Titansublimationspumpe<br />
Durchführung für flüssigen Stickstoff<br />
el.Durchführung (HV, Heizung)<br />
Winkel-Motor<br />
diff. gepumpte Drehdurchführung<br />
Manipulator<br />
x,y Mikrometerschrauben<br />
Schleusenkammer<br />
Turbopumpe<br />
Schleusenventil<br />
Abbildung 3.2: Die neue, fur ERDA-Experimente optimierte Probenkammer.
3.2. DIE STREUKAMMER 25<br />
fur Durchfuhrungen und weitere Detektoren ist gegenuber der Schleusenkammer<br />
ein gro er Flansch in Hohe des Strahls fur den Anschlu einer weiteren Kammer<br />
angebracht. Diese ist fur Vor- oder Nachbehandlungen der Proben, wie z.B.<br />
Bedampfen oder Reinigen der Ober ache, vorgesehen. Weitere Zusatzelemente<br />
konnen auf zwei drehbar gelagerten Zahnkranzen innerhalb der Streukammer angebracht<br />
werden. Der Anschlu an den Magnetspektrographen erfolgt <strong>mit</strong> einem<br />
30 mm Rohr. Dieses bietet hinter der Probe genugend Platz fur Eichblenden<br />
und weitere Elemente zur Analyse und Nachbehandlung der zu detektierenden<br />
Teilchen.<br />
3.2.2 Manipulator und Probentransfer<br />
Zum Probenwechsel dient die kleine Schleusenkammer am rechten unteren Rand<br />
der Hauptkammer. Sie ist durch ein Ventil abkoppelbar und wird durch eine<br />
eigene Turbopumpe gepumpt. In ihr be ndet sich ein auf einer Schiene verfahrbarer<br />
Wagen <strong>mit</strong> 10 Probenhaltern, der in die Streukammer eingeschleust werden<br />
kann. Die Proben werden dort <strong>mit</strong> einem Greifmechanismus am Kopf des Manipulators<br />
einzeln aufgenommen und <strong>mit</strong>tels Mikrometerschrauben auf 1/100 mm<br />
genau positioniert. Der Manipulator ist oben auf einer di erentiell gepumpten<br />
Drehdurchfuhrung angebracht und kann uber eine Motorsteuerung <strong>mit</strong> einer Genauigkeit<br />
von 1/100 Grad gedreht werden. In Position gebracht kann die Probe<br />
dort entweder <strong>mit</strong>tels einer Heizspirale ausgeheizt oder durch direktem Kontakt<br />
<strong>mit</strong> einem <strong>mit</strong> ussigem Sticksto befullbaren Kupferblock gekuhlt werden. Dies<br />
ist auch wahrend der Messung moglich. Desweiteren kann man die Probe uber<br />
den Heizungskontakt wahlweise auch auf Spannung legen.<br />
3.2.3 Strahlstrommessung<br />
Um Angaben uber die absolute Zusammensetzung einer Probe zu machen oder<br />
verschiedene Messungen aufeinander zu normieren, ist es notig zu wissen, <strong>mit</strong><br />
wievielen Teilchen die Probe beschossen wurde. Bei sehr dunnen Proben, bei<br />
denen der Strahl diese nahezu ungehindert passiert, ist dies <strong>mit</strong> einem Strahlstromfanger<br />
hinter der Probe, in dem die Ladung integriert wird, recht einfach<br />
zu realisieren. Im Falle von ERDA-Messungen jedoch sind die zu untersuchenden<br />
dunnen Schichten meist auf dicken Substraten, in denen der Strahl gestoppt wird,<br />
aufgebracht. Bei leitenden Proben kann man versuchen, die auftre ende Ladung<br />
direkt zu messen. Dies erfordert jedoch eine Kontaktierung der Probe und versagt<br />
bei Isolatoren. Eine weitere Moglichkeit besteht darin, eine dunne Folie in<br />
den Strahl zu halten, um uber die Streuung an deren Atomen den Strahlstrom<br />
zu bestimmen. Dieses Verfahren verschlechtert jedoch die Energieau osung. Wir<br />
benutzen deshalb einen Strahlmonitor, der direkt vor der Probenkammer sitzt,<br />
den Strahl aber nicht beein u t. Seine Funktionsweise basiert auf der Ionisation<br />
von Restgasmolekulen [Boh96]. Er besteht aus Ringelektroden, die uber eine Wi-
26 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU<br />
derstandsleiter verbunden sind, um ein moglichst homogenes Feld im Inneren zu<br />
erzeugen, einer Mikrokanalplatte (channel plate, CP) und der Anode dahinter.<br />
Restgasmolekule im Inneren des Monitors werden durch die Strahlteilchen, die ihn<br />
zwischen zwei Ringelektroden senkrecht zum elektrischen Feld passieren, ionisiert.<br />
Die Wahrscheinlichkeit fur diesen Proze ist proportional zur Anzahl der Ionen<br />
im Strahl und der Restgasdichte. Die ionisierten Molekule werden in dem elektrischen<br />
Feld des Monitors zum CP beschleunigt. Sie schlagen dort beim Auftre en<br />
mehrere Elektronen heraus, die dann im CP vervielfacht und auf der Anode gesammelt<br />
werden. Diese Stromsignale speist man in einen 100 MHz Diskriminator<br />
und zahlt sie. Die Zahlrate wird jeweils vor und nach jeder Messung <strong>mit</strong> einem<br />
verfahrbaren Strahlstopp hinter dem Monitor in nA absolut geeicht. Solange keine<br />
erheblichen Vakuumschwankungen auftreten, ist die gemessene Zahlrate linear<br />
proportional zur Anzahl der Projektile, d.h. zum Strahlstrom.<br />
3.3 Der Q3D-Magnetspektrograph<br />
Das Herzstuck der hochau <strong>osende</strong>n Energiemessung ist der Magnetspektrograph<br />
[Boh83]. Seine Hauptbestandteile sind ein Quadrupol gefolgt von drei Dipolen<br />
(Q3D). In Abb. 3.3 sind diese durch Q, DI, DII und DIII gekennzeichnet. Der<br />
Quadrupol dient zur Festlegung der Fokalebene. Die Dipole erzeugen eine Dispersion<br />
von 9.5 cm/%p0 (p0 = Impuls fur den zentralen Strahl <strong>mit</strong> = 1 m),<br />
d.h. ein Teilchen, das sich im Impuls um 1 % von p0 unterscheidet, durchquert<br />
die Fokalebene des Spektrographen in einem Abstand von 9,5 cm. So<strong>mit</strong> wandelt<br />
der Spektrograph ein Energiespektrum in ein Ortsspektrum <strong>mit</strong> hoher Impulsau<br />
osung um. Die Fokalebene ist 95 cm lang und die Dispersion ist uber die<br />
ganze Lange konstant, so da <strong>mit</strong> einem geraden, ortsemp ndlichen Detektor ein<br />
Impulsbereich der Teilchen von 10 % erfa t werden kann. Mit der Spektrographengleichung<br />
B = p<br />
(3.1)<br />
q<br />
la t sich dann bei bekanntem Magnetfeld B, Ladungzustand q des Ejektils und<br />
dessen Bahnradius , den man aus der Position in der Fokalebene erhalt, aus dem<br />
<strong>mit</strong> dem Fokalebenendetektor gemessenen Ortsspektrum wieder ein Impuls- oder<br />
Energiespektrum errechnen.<br />
Durch Schlitze am Eintritt in den Spektrographen kann der erfa te Winkelbereich<br />
begrenzt werden, horizontal und vertikal max. 3 (max. Raumwinkel: 10,4 msr).<br />
Die Multipolelemente MI und MII in Kombination <strong>mit</strong> den Randfeldern der Dipole,<br />
die ebenfalls fokussierende Eigenschaften besitzen, dienen zu der fur die hohe<br />
Energieau osung so wichtigen Korrektur der kinematischen E ekte und Abbildungsfehler<br />
hoherer Ordnung (s. Kap. 4.4.3). In Tabelle 3.1 sind die wichtigsten<br />
Kenngro en des Spektrographen zusammengefa t.
3.3. DER Q3D-MAGNETSPEKTROGRAPH 27<br />
Probe<br />
Stöch.zähler<br />
DI<br />
Strahl<br />
Strahlmonitor<br />
Probenkammer<br />
Schlitze<br />
Q<br />
MI<br />
MII<br />
DII<br />
Fokalebenendetektor<br />
Szintillator<br />
Delayline<br />
E, T<br />
X2 ΔE<br />
X<br />
Fokalebene<br />
Abbildung 3.3: Der Q3D(Quadrupol + 3 Dipole)-Magnetspektrograph<br />
Die Projektile tre en von oben kommend auf die Probe und streuen dort Ionen<br />
heraus. Einige gelangen durch die Schlitze in den Spektrographen. Die Dipole DI,<br />
DII und DIII sortieren die Ejektile nach ihrem Impuls, so da sie die Fokalebene<br />
je nach Energie an verschiedenen Stellen kreuzten, wo sie dann vom Fokalebenendetektor<br />
nachgewiesen werden. Mit durchgezogenen Linien sind die Bahnen von<br />
drei Teilchen gleicher Energie, aber unterschiedlichem Streuwinkel dargestellt. Die<br />
au ere und innere Bahn unterscheiden sich in ihrer Weglange bis zu 60 cm, so<br />
da man uber die Messung der Flugzeit eine Information uber den Streuwinkel<br />
bekommt. Die Multipolelemente MI und MII dienen zur Korrektur von optischen<br />
Abbildungsfehlern hoherer Ordnungen und zur kinematischen Korrektur.<br />
1 m<br />
DIII<br />
1
28 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU<br />
Q3D-Magnetspektrograph, Typ QMG/2<br />
<strong>mit</strong>tlerer Ablenkradius 1 m<br />
Ablenkwinkel 155<br />
max. B 1,7 Tm<br />
erfa ter Energiebereich 20 %<br />
Dispersion entlang der Fokalebene 9,5 cm/% Impuls (konstant)<br />
Lange der Fokalebene 95 cm<br />
Winkel der Fokalebene 45 (konstant)<br />
Winkelakzeptanz:<br />
horizontal 50 mrad ^= 5,7<br />
vertikal 52 mrad ^= 6,0<br />
Raumwinkel 10,4 msr<br />
Weglange der Zentralstrahls 746 cm<br />
Tabelle 3.1: Kenngro en des Q3D-Magnetspektrographen<br />
3.4 Der Fokalebenendetektor<br />
Bei ERDA-Messungen gelangen verschiedene Ejektile in die Fokalebene, seien es<br />
elastisch gestreute Projektile oder herausgeschlagene Atome aus der Probe. Bei<br />
schwereren Elementen erreichen zum Teil auch zwei oder drei verschiedene Ladungszustande<br />
die Fokalebene. Der Fokalebenendetektor FED erfullt nun zwei<br />
wichtige Aufgaben. Zum einen bestimmt er die Position (X), an der die Ionen die<br />
Fokalebene des Magnetspektrographen kreuzen, moglichst genau, da<strong>mit</strong> daraus<br />
ihre Energie errechnet werden kann. Zum anderen identi ziert er die detektierten<br />
Teilchen, d.h. er trennt die Ejektile nach ihrer Kernladungszahl Z und Massenzahl<br />
A, da die verschiedenen Massen <strong>mit</strong> unterschiedlicher Energie zum Teil<br />
im Ort uberlappen. Er ist daher als ortsemp ndlicher E-E-Zahler konzipiert.<br />
Abb. 3.4 zeigt den Aufbau des Detektors, im oberen Bild als Seitendarstellung<br />
(aus der Sicht der einfallenden Ejektile), im unteren als Draufsicht (ohne Kathode,<br />
Driftka g und Zwischengitter) <strong>mit</strong> zwei Ejektiltrajektorien als Beispiel.<br />
Der vordere Teil wird als Vieldrahtkammer im Proportionalbereich betrieben. Er<br />
be ndet sich in einem <strong>mit</strong> 20 { 100 mbar Isobutan durchstromten Gehause <strong>mit</strong><br />
einem Ein- und einem Austrittsfenster (35 1000 mm). Fur jedes Fenster wurden<br />
je zwei 1,5 m dicke Mylar-Folien verwendet und der Zwischenraum di erentiell<br />
abgepumpt, um das Ausgasen so klein wie moglich zu halten. Im Gasraum bendet<br />
sich oberhalb der Fenster die Kathodenplatte, an die eine Spannung von<br />
-1 kV angelegt wird, und unterhalb das Zwischengitter <strong>mit</strong> Erdpotential. Dazwischen<br />
sind einzelne, uber eine Potentialleiter verbundene, horizontale Drahte
3.4. DER FOKALEBENENDETEKTOR 29<br />
a)<br />
b)<br />
Y<br />
Z<br />
900V<br />
-1.0 kV<br />
X<br />
Szintillator<br />
PM PM<br />
X<br />
Δ Ε 3<br />
Δ Ε 1<br />
Austrittsfenster<br />
940.<br />
Eintrittsfenster Eintrittsfenster<br />
Δ Ε 2<br />
X2<br />
X1<br />
5<br />
Kathode<br />
Driftkäfig<br />
39<br />
10<br />
Zwischengitter (0V)<br />
4.5<br />
4.5 Anodendrähte<br />
Delayline<br />
Abbildung 3.4: Der Fokalebenendetektor,<br />
a) Seitenansicht, aus der Richtung der Ejektile, b)Draufsicht auf die<br />
Anodendrahte und die darunterliegenden Streifenkathoden (ohne Zwischengitter,<br />
Driftka g und Kathodenplatte) <strong>mit</strong> zwei Ejektiltrajektorien als Beispiel. E 1,3<br />
werden <strong>mit</strong> Hilfe der Anodendrahte erzeugt, die Orte X1 und X2 aus der In uenz<br />
auf die Delayline.<br />
gespannt, die zur Homogenisierung des elektrischen Feldes dienen. Das Zwischengitter<br />
besteht aus einer Drahtbespannung senkrecht zur Zeichenebene <strong>mit</strong> einer<br />
Transmission von 90 %.<br />
Dringt nun ein Teilchen durch die Fensterfolien in den Gasraum, so ionisiert es<br />
entlang seiner Bahn Molekule. Die freigewordenen Elektronen werden im elektrischen<br />
Feld zum Zwischengitter heruntergefuhrt. Unterhalb des Gitters sind<br />
im Abstand von 4,5 mm senkrecht dazu 20 m dicke, goldbeschichtete Wolframdrahte<br />
gespannt, an denen, je nach Druck und zu messenden Ejektilen, eine<br />
Spannung von +800 bis +1000 V anliegt. In dem hohen Feldgradienten nahe der<br />
Drahtober ache werden die Elektronen beschleunigt, so da sich die Anzahl der<br />
Ladungstrager durch Sto ionisation lawinenartig vervielfacht. Am Draht wird<br />
ein Stromsignal auslesen. Die Hohe des Signals ist dabei proportional zu dem<br />
Energieverlust E des Ions im Gas. Nach Bethe-Bloch gilt:<br />
E<br />
Z 2<br />
v 2<br />
89.0<br />
30.0<br />
30.0<br />
30.0<br />
29.5<br />
(3.2)
30 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU<br />
Mit der Spektrographengleichung (Gl. 3.1) erhalt man fur konstantes so<strong>mit</strong><br />
E A 2<br />
(3.3)<br />
d.h. Teilchen verschiedener Masse erzeugen verschieden hohe E-Signale.<br />
Unterhalb der Anodendrahte, wieder in 4,5 mm Abstand, be ndet sich die Streifenkathode<br />
zur Ortsbestimmung. Sie besteht aus einer der Lange nach dreifach<br />
segmentierten, <strong>mit</strong> Gold beschichteten Platine. Die au eren Segmente sind in<br />
2 mm breite, um 45 gedrehte strukturierte Streifen (parallel zu den Trajektorien<br />
der Ejektile) geteilt, deren Ende an eine Verzogerungsleitung (Delayline) angeschlossen<br />
ist. Die Verzogerung benachbarter Streifen betrug 2 ns, was zu einer<br />
totalen Verzogerung von 940 ns fur die gesamte Leitung fuhrt.<br />
Die hohe Elektronendichte an den Anodendrahten unterhalb der Ejektiltrajektorie<br />
in uenziert nun eine Spiegelladung auf die nachsten Streifen. Diese Ladung<br />
ie t zur Delayline, die einzelnen Signale aus jedem Streifen uberlagern sich zu<br />
einem Signal, das dann zu beiden Enden der Leitung ie t. Mi t man nun die Zeit<br />
zwischen dem schnellen Anodensignal (Start) und dem Signal aus der Delayline<br />
(Stopp), kann man auf den Ort, uber den die Trajektorie fuhrte, schlie en. Eine<br />
Ortsmessung wird dabei direkt entlang der Fokalebene durchgefuhrt (X1), eine<br />
zweite 60 mm dahinter (X2). Mit Hilfe der beiden Orte kann auf den Winkel, <strong>mit</strong><br />
dem das Ejektil die Fokalebene kreuzte, und so<strong>mit</strong> auf den Streuwinkel zuruckgerechnet<br />
werden.<br />
Am Anfang dieser Arbeit waren fur die E-Messung neun Anodendrahte gespannt.<br />
Jeweils drei Drahte im Abstand von 7,5 mm wurden an einem Ende fur<br />
ein E-Signal zusammengefuhrt. Mit diesem Aufbau betrug die Au osung der<br />
Ortsmessung x 3; 3mm, was einer Energieau osung von E=E 7 10 ,4<br />
entspricht.<br />
Eine fur ERDA-Messungen wichtige Aufgabe bestand darin, die Ortsau osung<br />
zu verbessern (< 2 mm). Dies gelang im wesentlichen durch zwei Modi kationen.<br />
Als erstes haben wir die Anzahl der Anodendrahte erhoht. Nun bilden je zehn<br />
Drahte in einem Abstand von 3 mm ein E-Signal. Dies fuhrt zu zwei E ekten,<br />
die die Au osung verbessern. Zum ersten werden die E-Signale, und da<strong>mit</strong><br />
auch das auf die Streifen in uenzierte Signal erhoht, da der Lawinene ekt jetzt<br />
an zehn statt drei Drahten geschieht. Zum anderen wird die Anstiegszeit der<br />
Signale verringert. Abb. 3.5 veranschaulicht diesen E ekt. Dargestellt sind <strong>mit</strong><br />
dem Programm Gar eld [Vee95] simulierte Driftwege von Elektronen im elektrischen<br />
Feld am hinteren Rand des Detektors, links fur den fruheren, rechts fur<br />
den jetzigen Aufbau. Gestrichelte Linien stellen dabei Orte gleicher Driftzeit in<br />
einem Abstand von 100 ns dar. Ein Ejektil durch iegt die Gaszone im allgemeinen<br />
parallel zur Drahtebene, die freigewordenen Elektronen starten also alle aus<br />
derselben Hohe. Nun haben aber die Elektronen direkt oberhalb eines Draht einen<br />
kurzeren Driftweg als Elektronen, die uber einem Zwischenraum der Drahte starten.<br />
Beim alten Detektor dauerte das Sammeln aller Elektronen etwa 50 ns, <strong>mit</strong>
3.4. DER FOKALEBENENDETEKTOR 31<br />
Δ t<br />
Ion<br />
Abbildung 3.5: Berechnungen der Driftwege der Elektronen fur den alten (links)<br />
und den neuen (rechts) Aufbau. Gestrichelte Linien stellen dabei Orte gleicher<br />
Driftzeit bis zum Anodendraht dar. Durch mehr Drahte la t sich die Variation der<br />
Driftzeit t der Elektronen und so<strong>mit</strong> die Anstiegszeit der Anoden- und Delayline-<br />
Signale deutlich reduzieren.<br />
mehr Anodendrahten la t sich diese Zeit ( t) auf etwa 20 ns verringern. Dieser<br />
E ekt au ert sich dann direkt in der Anstiegszeit des Anodensignals und verbessert<br />
die Zeitau osung, die zur Ortsmessung dient. Die zweite Modi kation betraf<br />
die Verzogerungszeit der Delayline zwischen zwei benachbarten Streifen, sie wurde<br />
von 2nsauf 5nserhoht. Abb. 3.6 zeigt die Auswirkungen dieser Anderung<br />
auf die Signalform fur zwei Ejektile, die im Abstand von 2mmden Detektor<br />
passieren. Durch die gro ere Verzogerung zwischen benachbarten Streifen ist das<br />
Summensignal breiter und kleiner (was durch mehr Anodendrahte zum Teil wieder<br />
kompensiert wurde), jedoch ist die zeitliche Trennung der Signale besser,<br />
nun 2,5 ns/mm statt fruher 1 ns/mm. Da zur Ortsbestimmung eine Zeitmessung<br />
durchgefuhrt wird, verbessert dies folglich deren Au osung.<br />
Zur Bestimmung der Ortsau osung dient direkt vor dem Detektor eine Blende<br />
<strong>mit</strong> 0,4 mm breiten Schlitzen. Abb. 3.7 zeigt einen Ausschnitt aus dem gemessenen<br />
Ortsspektrum. Ein Fit <strong>mit</strong> einer Gau kurve ergab fur die Halbwertsbreite<br />
Werte um 1,9 mm. Abzuglich der Spaltbreite erreichen wir so<strong>mit</strong> eine intrinsische<br />
Ortsau osung des Detektors von x =1;5mm,was einer Energieau osung von<br />
E=E =3 10 ,4 entspricht.<br />
Der erste Teil des Fokalebenendetektors liefert fur jedes Ejektil drei E-Signale,<br />
deren Hohe proportional zum Quadrat ihrer Masse ist, sowie zwei Ortsmessungen,<br />
aus denen wir die Energie der Teilchen und den Streuwinkel errechnen konnen.<br />
Δ t<br />
Ion
32 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU<br />
Abbildung 3.6: Berechnete Delayline-Signale fur zwei im Abstand von 2 mm passierenden<br />
Ejektile bei verschiedener Verzogerung zwischen benachbarten Streifen<br />
der Streifenkathode.<br />
Abbildung 3.7: Spektrum der Eichblende <strong>mit</strong> 0,4 mm breiten Schlitzen zur Demonstration<br />
der Ortsau osung ( x =1;5mm) des Fokalebenendetektors.
3.5. DER STOCHIOMETRIEZAHLER 33<br />
Die Ionen geben im Gasraum jedoch nicht ihre ganze Energie ab, sie verlassen die<br />
erste Kammer durch ein Austrittsfenster und werden in dem dahinterliegenden<br />
Szintillatorstab gestoppt. Dort erzeugen sie gema der Bechetti-Gleichung [Bec76]<br />
Szintilatorlicht,<br />
L<br />
E1:63 Z0:08A A0;6 q<br />
A<br />
3:3<br />
(L: Lichtausbeute, E = p 2 =2A; p = B q)<br />
(3.4)<br />
das in Photomultipliern (PM) an beiden Enden des Stabes in elektrische Signale<br />
umgewandelt wird. Die Signalhohe ist umgekehrt proportional zur Massenladungszahl<br />
A des Ejektils. Zudem ist das Szintillatorsignal ein sehr schnelles<br />
Signal <strong>mit</strong> guter Zeitau osung und bestens geeignet, die Flugzeit der Ionen im<br />
Magnetspektrographen zu messen. Hierfur wird dieses Signal zum Starten der<br />
Zeitmessung und den Nulldurchgang der Zyklotronfrequenz zum Stoppen (inverse<br />
Zeitmessung) verwendet. In nichtrelativistischer Naherung gilt fur die Flugzeit:<br />
T<br />
1<br />
v<br />
A<br />
q<br />
(3.5)<br />
Stellt man nun ein E-Signal ( A 2 ) gegen die Flugzeit ( A=q) oder dem Szintillatorsignal<br />
dar, so kann das Teilchen eindeutig identi ziert werden (s. Abb. 4.3).<br />
Desweiteren ist es moglich, dank der gro en Wegdi erenz von Ejektilen gleicher<br />
Energie aber unterschiedlichem Streuwinkel (s. Abb. 3.3) den Winkel aus der<br />
Flugzeit <strong>mit</strong> einer wesentlich besseren Au osung zu bestimmen als <strong>mit</strong> den beiden<br />
Ortsmessungen X1 und X2. Beispiele fur die Isotopenidenti zierung und fur<br />
die Winkelau osung in ERDA-Messungen sind in Kap. 4.2 zu nden.<br />
3.5 Der Stochiometriezahler<br />
Das Tiefenpro l eines Elements in einer Probe wird <strong>mit</strong> dem Q3D und dem Fokalebenendetektor<br />
gemessen. Da die Ejektile jedoch die Probe <strong>mit</strong> verschiedenen<br />
Ladungszustanden verlassen und der Magnetspektrograph nur einen oder zwei der<br />
Zustande eines Isotops in der Fokalebene erfa t, ist die Bestimmung der Stochiometrie<br />
ein Problem. Die theoretische Beschreibung der Ladungsverteilungen von<br />
Ejektilen sind noch zu ungenau, so da die Stochiometrie <strong>mit</strong> einem zusatzlichen<br />
Detektor in der Probenkammer bestimmt wird. Dieser mu alle Ladungszustande<br />
erfassen und die Ejektile uber einen weiten Energie- und Massenbereich identi -<br />
zieren konnen. Der von uns gebaute Zahler ist in Abb. 3.8 dargestellt. Er besteht<br />
aus vier Abschnitten <strong>mit</strong> zunehmender Massenbelegung. Hinter den beiden Eintrittsfenstern<br />
aus 1,5 m dicker Mylar-Folie, deren Zwischenraum di erentiell gepumpt<br />
wird, be ndet sich zunachst eine Ionisationskammer <strong>mit</strong> zwei Anoden A1<br />
und A2, deren Flachen im Verhaltnis 1:2 stehen. Auch hier benutzen wir Isobutan
34 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU<br />
Blende<br />
Folie<br />
Pumpenstutzen<br />
A1 FG A2 E1 E2<br />
elekt. Durchführungen<br />
Abbildung 3.8: Der Stochiometriezahler,<br />
A1: Anode1 (9 20 mm), A2: Anode2 (20 20 mm), FG: Frischgitter,<br />
E1: Si-Halbleiterzahler (120 m), E2: Si-Halbleiterzahler (300 m)<br />
als Fullgas in einem Druckbereich von 50 { 150 mbar, je nach zu detektierenden<br />
Teilchen. Dahinter folgen zwei Si-Halbleiterzahler, der erste (E1) <strong>mit</strong> einer Dicke<br />
von 120 m, der zweite (E2) von 300 m. Bei langsamen oder <strong>schweren</strong> Ejektilen,<br />
die noch im Gasraum gestoppt werden, kann man die Anodensignale A1 und A2<br />
zur Isotopentrennung benutzen. Werden die Ejektile in E1 gestoppt, so benutzen<br />
wir die Kombination (A1+A2)-E1, um die Teilchen zu identi zieren.<br />
Leichte Elemente, wie Wassersto , Deuterium oder Tritium durchdringen auch<br />
E1 und geben in E2 ein Restenergiesignal ab. Diese konnen in einer Darstellung<br />
E2-E1 getrennt werden. Die gro e Bandbreite in der detektierbaren Masse wird<br />
am besten an Hand eines Beispiels demonstriert. In Abb. 3.9 sind zwei Spektren<br />
aus der Untersuchung einer JET-Wandprobe (Fusionsreaktor in Culham) gezeigt.<br />
Oben ist der Energieverlust im Gasraum (A1 + A2) gegen die Summenenergie<br />
(A1 + A2 + E1) dargestellt. Eine deutliche Trennung der Isotope von Berilium<br />
bis hin zu Kalium ist zu erkennen. Wassersto und Deuterium hinterlassen zu<br />
kleine Signale im Gasraum, aber in einem E1-E2-Plot sind sie gut identi ziert<br />
(unteres Spektrum).<br />
Dieser Zahler ermoglicht so<strong>mit</strong>, die Stochiometrie einer Probe uber einen gro en<br />
Tiefen- und Massenbereich zu bestimmen.
3.5. DER STOCHIOMETRIEZAHLER 35<br />
Y: A1 + A2<br />
Y: E1<br />
X: E_sum<br />
X: E2<br />
Abbildung 3.9: Simultan aufgenommene Stochiometriezahlerspektren einer JET-<br />
Kachel. Es sind Elemente zwischen H und K gut getrennt zu erkennen.
36 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
Kapitel 4<br />
ERDA-Messungen am Q3D<br />
Die Tiefenpro l- und Stochiometriemessungen an der neuen Probenkammer und<br />
<strong>mit</strong> dem optimierten Fokalebenendetektor erwiesen sich als au erst e ektiv. Die<br />
hohe Gute dieser Me methode und die exzellente Au osung sollen nun im folgenden<br />
Kapitel anhand einer Messung an einer Multischichtprobe demonstriert<br />
werden. Die dabei erzielte Tiefenau osung wird in ihren Einzelbeitragen diskutiert.<br />
Anschlie end werden auch die Grenzen der ERDA-Methode an einem Magnetspektrographen<br />
aufgezeigt.<br />
4.1 Me bedingungen<br />
Als Strahl wurden bei diesem Experiment Krypton-Ionen <strong>mit</strong> einer Energie von<br />
119 MeV (=1,4 MeV=Nukleon) benutzt. Der spezi sche Energieverlust ist in diesem<br />
Energiebereich fur Kr maximal (52,9 keV=( g=cm 2 )). Durch Schlitze in der<br />
Strahlfuhrung wurde die Energiebreite des Strahls E 0 auf einen Wert von<br />
E 0=E 0 =3;9 10 ,4<br />
und die Winkelbreite auf 0,6 mrad begrenzt.<br />
Die Probe, bestehend aus einem Siliziumwaver <strong>mit</strong> nacheinander ca. 10 nm dick<br />
aufgedampften Kohlensto - und Aluminiumoxidschichten, wurde unter einem<br />
Winkel von 6 zur Ober ache beschossen. Dies fuhrt zu einer Wegverlangerung<br />
des Projektils in der Schicht um einen Faktor 1/sin 6 10. Abb. 4.1 zeigt die<br />
geometrischen Bedingungen <strong>mit</strong> den analysierten Dicken und den Energien der<br />
detektierten Rucksto teilchen aus den verschiedenen Schichten. Als Streuwinkel<br />
wurde =18 ausgewahlt. Dabei spielten verschiedene Aspekte eine Rolle. Zum<br />
einen soll der Winkel klein sein, um eine moglichst gute Au osung zu erhalten.<br />
Zum anderen erzwingt ein kleiner Streuwinkel auch einen kleinen Einfallswinkel<br />
. Da die Ausdehnung des Strahl ecks auf der Probe proportional zu 1/sin ist,<br />
37
38 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D<br />
Kr:119 MeV<br />
Al O 10,5 nm<br />
2 3<br />
C 10,0 nm<br />
Al O 11,9 nm<br />
2 3<br />
Al O 11,3 nm<br />
2 3<br />
o 6<br />
C 8,0 nm<br />
C 7,7 nm<br />
Si ~1 mm<br />
Al: 78.29-76.91 Al: 76.01-74.45 Al: 73.73-72.24 MeV<br />
O : 56.94-56.01 O : 55.40-54.34 O : 53.86-52.85 MeV<br />
C : 45.53-45.15 C : 44.21-43.83 C : 43.04-42.67 MeV<br />
Δ E(Kr)=8.58 MeV<br />
o 18<br />
Δ<br />
E(C)=0.26 MeV<br />
Abbildung 4.1: Querschnitt durch die Multischichtprobe. Die angegebenen<br />
Schichtdicken stellen das Ergebnis der Analyse dar. Oberhalb der Schicht sind<br />
die Energieintervalle der Rucksto teilchen aus den einzelnen Schichten angegeben.<br />
erzeugt ein Strahl <strong>mit</strong> einem Durchmesser von nur 1 mm bei dem von uns gewahlten<br />
Winkel =6 einen Strahl eck <strong>mit</strong> einer Lange von 10 mm. So<strong>mit</strong> li<strong>mit</strong>iert<br />
die Gro e der Probe die Wahl des Eintritts- und so<strong>mit</strong> auch des Austritts- oder<br />
Streuwinkels.<br />
Die Ejektile verlassen die Probe <strong>mit</strong> unterschiedlicher Ladung. Als Naherung fur<br />
die Ladungsverteilung kann man eine semi-empirische Gleichgewichtsladungsverteilung<br />
trans<strong>mit</strong>tierter Teilchen [Shi82] nehmen, wie z.B. in Tab. 4.1. Bei der<br />
5 + 6 + 7 + 8 + 9 + 10 + 11 + 12 + 13 +<br />
Al 1,7% 15,3% 40,9% 33,6% 8,4%<br />
O 1,8% 36,6% 61,6%<br />
C 14,6% 85,4%<br />
Tabelle 4.1: Gleichgewichtsladungsverteilungen von Ionen nach der Transmission<br />
durch eine Kohlensto olie <strong>mit</strong> Energien, wie sie den Rucksto teilchen aus der<br />
Multischicht entsprechen.<br />
Einstellung der Magnetfelder des Q3D-Spektrographen wurde darauf geachtet,<br />
Ladungszustande <strong>mit</strong> einem moglichst hohen Prozentsatz in die Fokalebene<br />
zu projizieren, um die Bestrahlungszeit der Probe moglichst gering zu halten.
4.1. MESSBEDINGUNGEN 39<br />
Abb. 4.2 zeigt den Ort der Ejektile in der Fokalebene bei der gewahlten Feldstarke<br />
von 5,4 kG und einem Streuwinkel von 18 . Diese treten in einer Breite auf, die<br />
der Dicke der Schicht entspricht, <strong>mit</strong> Abstanden dazwischen, die durch Schichten<br />
<strong>mit</strong> anderen Substanzen entstehen (s. auch Abb. 4.3, 4.4 oder 4.5). Es gelang uns,<br />
alle drei Elemente in einer Einstellung zu erfassen (auch wenn wir beim Aluminium<br />
nur den zweitstarksten Ladungszustand detektierten), d.h. das Tiefenpro l<br />
aller Elemente in der Probe konnte in nur einer Messung untersucht werden.<br />
Desweiteren kann die Bestrahlungszeit minimiert werden, indem man die O nung<br />
zum Spektrographen moglichst gro macht. Wie schon erwahnt (s. Tab. 3.1),<br />
betragt der maximal nutzbare Raumwinkel max = 10,4 msr. Da die gro ten<br />
Abbildungsfehler an den Randern der O nung zu nden sind und desweiteren<br />
moglichst wenig elastisch gestreutes Kr, das fur die Messung irrelevant ist, in die<br />
Fokalebene gelangen sollte, wurde der Raumwinkel vor allem auf der Kleinwinkelseite<br />
auf = 4,6 msr begrenzt ( =17 ,20 ; ' = 1; 5 ).<br />
+-----------------------+<br />
! 86Kr + 27Al,16O,12C ! E(lab): 119.00 MeV<br />
+-----------------------+ Theta : 18.00 deg<br />
Ejektil B*rho [kg*m]<br />
5.128 5.182 5.236 5.290 5.344 5.398 5.452 5.506 5.560 5.614 5.668 kGm<br />
+---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------+<br />
! i !<br />
27Al(12+) ! i !<br />
33.5878 % ! i !<br />
67.617 69.045 70.488 71.947 73.422 74.910 76.414 77.932 79.465 81.014 82.576 MeV<br />
+---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------+<br />
! i !<br />
16O ( 8+) ! i !<br />
61.5845 % ! i !<br />
50.676 51.747 52.828 53.921 55.025 56.140 57.267 58.403 59.553 60.712 61.883 MeV<br />
+---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------+<br />
! i !<br />
12C ( 6+) ! i !<br />
85.4125 % ! i !<br />
37.995 38.798 39.608 40.428 41.256 42.092 42.937 43.789 44.650 45.520 46.397 MeV<br />
+---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------*---------+<br />
5.128 5.182 5.236 5.290 5.344 5.398 5.452 5.506 5.560 5.614 5.668 kGm<br />
Abbildung 4.2: Berechnung der Orte, an denen die Ejektile in die Fokalebene<br />
tre en, bei einer Magnetfeldeinstellung von B = 5,4 kG (der dargestellte Bereich<br />
entspricht der Lange der Fokalebene). Als X-Achsen-Beschriftung sind neben<br />
den B -Werten die Energien der Teilchen abzulesen. Die Rechtecke stellen<br />
die Impulsbreiten der jeweiligen Rucksto ionen aus den verschiedenen Schichten<br />
dar. Die %-Angaben links geben den Anteil des jeweiligen Ladungszustandes an<br />
(s. Tab. 4.1).<br />
Zum Schlu sei noch erwahnt, da der Fokalebenendetektor <strong>mit</strong> 30 mbar Isobutan<br />
und einer Spannung von -900 V an den Anodendrahten betrieben wurde.<br />
Die Ejektile deponierten uber jedem E-Streifen zwischen 1,3 (C) und 6 MeV<br />
(Al) ihrer Energie.
40 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D<br />
4.2 Erzeugung der Energiespektren fur jedes Isotop<br />
Von jedem Ejektil wurden drei E- und zwei Ortssignale aus der Vieldrahtkammer,<br />
sowie ein Energie- und ein Flugzeitsignal vom Szintillator aufgenommen.<br />
Der erste Schritt bei der Analyse besteht nun in der Isotopenidenti zierung.<br />
Nachdem durch Setzen von Gates (Fensterbedingungen) in verschiedenen Kombinationen<br />
der gemessenen Parameter kleine Untergrundbeitrage eliminiert wurden,<br />
wird ein E-Signal ( A 2 ) gegen das Restenergiesignal aus dem Szintillator<br />
( A 0;6 (q=A) 3;3 ) dargestellt. In Abb. 4.3 links ist diese Darstellung abgebildet.<br />
Jedes Isotop bildet darin eine Insel (es gelangt naturlich auch herausgestreutes Si<br />
in den Detektor, doch wurden die Schwellen fur die E-Signale so hoch gesetzt, da<br />
das Si-Signal nicht aufgenommen wurde.). Hier konnen nun Fensterbedingungen<br />
auf einzelne Isotope gesetzt werden, so da im weiteren Verlauf jedes Isotop fur<br />
sich behandelt werden kann. Rechts ist die Flugzeit (T) der Ejektile gegen das<br />
Ortssignal der ersten Delayline (X1) aufgetragen (ohne Fensterbedingung). Da<br />
Y: DE<br />
X: E_sum<br />
Y: TOF<br />
X: X-Fokal<br />
Abbildung 4.3: Plots zur Isotopenidenti zierung und Erzeugung der Energiespektren<br />
. Links ist die Restenergie E (X) aus dem Szintillator gegen das Energieverlustsignal<br />
E (Y) der Vieldrahtkammer aufgetragen. Jedes Isotop bildet dabei<br />
eine Insel. Durch Fensterbedingungen konnen fur die darauf folgende Analyse die<br />
einzelnen Massen isoliert werden.<br />
Rechts ist der Ort in der Fokalebene (X) gegen die Flugzeit TOF (Y) dargestellt<br />
(ohne Fensterbedingungen im linken Spektrum). Jedes Rechteck beinhaltet<br />
die Rucksto teilchen eines Elementes aus einer Schicht. Die vertikale Ausdehnung<br />
entspricht der Winkelo nung = 3 des Spektrographen.
4.3. DAS TIEFENPROFIL EINER PROBE 41<br />
T A/q ist, be nden sich C 6+ und O 8+ (A/q = 2) auf gleicher Hohe. Die vertikale<br />
Ausdehnung der Rechtecke entspricht der Streuwinkelvariation von = 3 .<br />
Wie in dem Spektrum gut zu sehen ist, sind die horizontalen Kanten (TOF) sehr<br />
scharf, was auf eine sehr gute Winkelau osung durch die Flugzeitmessung schlieen<br />
la t. Auch die vertikalen Rander sind gerade, d.h. die kinematische Korrektur<br />
war richtig eingestellt, die Winkelabhangigkeit ist eliminiert. Mit Hilfe einer Eichung<br />
der Fokalebene kann die im Impuls lineare X-Achse in eine Energieachse<br />
fur jedes Isotop umgerechnet werden. Die Projektion des rechten Spektrums fur<br />
jedes Isotop (Masse A) auf die Energieachse ergibt dann die getrennten Energiespektren<br />
der in der Probe enthaltenen Elemente.<br />
Um die Stochiometrie in den einzelnen Schichten zu bestimmen, mu man die<br />
Anzahl der detektierten Teilchen ins Verhaltnis zueinander setzen. Wie bereits<br />
oben erwahnt, wird bei dieser Einstellung nur ein Anteil eines Ladungszustandes<br />
erfa t. Die Zahlraten lassen sich aber <strong>mit</strong> Hilfe des Stochiometriezahlers korrigieren.<br />
Da er au erhalb des Magnetfeldes steht, erfa t er die vollstandige Zahlrate,<br />
unabhangig von der Ladung der einzelnen Ejektile. Der Zahler steht bei einem<br />
gro eren Streuwinkel (ca. 45 ), was jedoch, da <strong>mit</strong> ihm keine hohe Au osung<br />
erzielt werden mu , nicht hinderlich ist. Auch hier erzeugt man sich einen E-E-<br />
Plot, in dem die einzelnen Isotope identi ziert werden konnen. Das Verhaltnis der<br />
Zahlraten im Stochiometriezahler kann dann auf die Zahlraten in der Fokalebene<br />
ubertragen werden. Diese normierten Energiespektren dienen nun als Basis fur<br />
die Erstellung des Tiefen- und Stochiometriepro ls der Probe.<br />
4.3 Das Tiefenpro l einer Probe<br />
Um aus den Energiespektren der Konstituenten der Probe ein Tiefenpro l zu<br />
erhalten, gibt es zwei Moglichkeiten. Bei der ersten simuliert man die Spektren<br />
<strong>mit</strong> einer Anfangsverteilung, variiert dann die Parameter der Schichtdicken<br />
und -zusammensetzung und vergleicht die simulierten Spektren <strong>mit</strong> den gemessenen,<br />
bis eine zufriedenstellende Ubereinstimmung gefunden wird. Hierbei sind<br />
Au osungsfunktionen, in denen die in Kap. 4.4 diskutierten E ekte wie Energiebreite<br />
des Strahls, Energieverlust- und Kleinwinkelstreuung, Detektorau osung,<br />
etc. <strong>mit</strong>berucksichtigt werden, <strong>mit</strong> den Modellpro len gefaltet. In Abb. 4.4 sind<br />
die Ergebnisse einer solchen Simulation <strong>mit</strong> den in Abb. 4.1 angegebenen Schichtdicken<br />
und einem stochiometrischen Verhaltnis des Aluminiumoxids von Al 2O 3<br />
dargestellt. Als Modellverteilungen wurden Kastenpro le genommen und <strong>mit</strong> den<br />
oben erwahnten Au osungsfunktionen gefaltet. Es sind schwarz die gemessenen,<br />
rot die simulierten Spektren aufgetragen. Dabei entsprechen die Pro le jeweils<br />
ganz rechts den obersten Schichten. Es ist uber die ganze Dicke der Probe eine<br />
sehr gute Ubereinstimmung zu erkennen. Die Steigungen der Flanken lassen<br />
auf eine Obergrenze der Tiefenau osung x schlie en. An der Ober ache (rech-
42 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D<br />
Abbildung 4.4: Spektren der Al 2O 3/C-Multischichtprobe (schwarz) und die Simulation<br />
(rot) <strong>mit</strong> dem Programm SIMNRA [May96].
4.3. DAS TIEFENPROFIL EINER PROBE 43<br />
te Kante im O-Spektrum) betrug sie bei dieser Messung x = 1,3 nm. Eine<br />
Au osung kleiner als 1 nm ware alleine <strong>mit</strong> einem kleineren Einfallswinkel zu<br />
erreichen. Mit der Tiefe in der Probe nimmt die Breite der Flanken aufgrund von<br />
Energie- und Winkelstraggling kontinuierlich zu. Auch dieser E ekt wird durch<br />
das Programm zufriedenstellend beschrieben.<br />
Bei der zweiten Methode wird das Tiefenpro l iterativ berechnet. Hierfur sei<br />
das Programm KONZERD [Ber93] der Munchner Q3D-Gruppe erwahnt. Dabei<br />
unterteilt man die komplette Schicht in dunne Scheibchen xi. Fur die erste<br />
Schicht x 0(Ober ache) wird das Energieinterval der jeweiligen Ejektile berechnet<br />
und die Zahlrate Hk aus den entsprechenden Energiespektren ausgelesen. In<br />
erster Naherung la t sich die Zusammensetzung (ni: stochiometrischer Anteil des<br />
Elementes i) in x 0 folgenderma en beschreiben:<br />
n 1 : n 2 : :nk<br />
H 1<br />
, d<br />
d 1<br />
: H2 , d<br />
d 2<br />
: : Hk , d<br />
d k<br />
(4.1)<br />
Fur diese Komposition bestimmt man nun die Energieverluste von Projektil und<br />
Ejektil in der Schicht, korrigiert da<strong>mit</strong> die Energieintervalle und erhalt neue Zahlraten,<br />
aus denen eine etwas andere Stochiometrie resultiert. Diese Iteration konvergiert<br />
dann gegen die gemessene Zusammensetzung. Fur x 1 wird zunachst die<br />
Abbildung 4.5: Iterativ berechnetes Tiefenpro l der Al 2O 3/C-Multischicht
44 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D<br />
gleiche Elementkomposition angenommen. Dann berechnet man unter Berucksichtigung<br />
der Energieverluste von Projektil und Ejektil in x 0 und x 1 wieder<br />
die entsprechenden Energieintervalle, liest die gemessenen Zahlraten aus, erhalt<br />
eine neue Zusammensetzung der Elemente usw. Das Ergebnis einer solchen Rechnung<br />
ist fur die Vielfachschicht in Abb. 4.5 dargestellt. Es ist (bisher noch) keine<br />
Entfaltung der Spektren erfolgt. So ist auch der Uberlapp der Schichten an den<br />
gemessenen Grenzen nicht als Vermischung der Elemente zu interpretieren, sondern<br />
auf die Tiefenau osung zuruckzufuhren. Als Vorteil dieser Methode erweist<br />
sich die Tatsache, da keine Modellpro le benotigt werden, man erhalt direkt das<br />
gemessene Konzentrationspro l, sei es auch noch so unstetig. Die Kombination<br />
aus beiden Methoden, Tiefenpro l und Schichtdicken aus KONZERD, die dann<br />
als Anfangswerte in SIMNRA verwendet werden, ermoglicht letztlich eine gute<br />
und schnelle Analyse.<br />
4.4 Diskussion der Tiefenau osung<br />
Die Energie E 1 eines in der Tiefe x herausgeschlagenen Probenatoms la t sich aus<br />
der Rutherford-Streuformel unter Berucksichtigung der Energieverluste von Projektil<br />
und Ejektil berechnen. Obwohl das Abbremsvermogen von der Geschwindigkeit<br />
der Ionen abhangt, sind die Energievariationen in den dunnen Schichten<br />
so gering, da der spezi schen Energieverlust als konstant angenommen werden<br />
kann. Fur O-Ionen, die von 2 MeV/Nukleon schnellen Kr-Projektilen unter einem<br />
Winkel von =18 gestreut werden (s. Abb. 4.6), betragt E 1:<br />
E 1 = k (E 0 , Spl 1) , Srl 2<br />
<strong>mit</strong> k =4 MpMr<br />
(Mp+Mr) 2cos 2 : kinematischer Faktor, de niert den Energieubertrag<br />
auf das Ejektil<br />
l 1 = x<br />
sin : Weglange des Projektils<br />
l 2 = x<br />
sin : Weglange des Ejektils<br />
Sp=r : Spez. Energieverlust von Projektil/Ejektil<br />
(4.2)<br />
Aufgrund von verschiedenen E ekten, die in folgenden diskutiert werden, streut<br />
die gemessene Energie um diesen theoretischen Wert. Anstatt einer scharfen Linie<br />
wird eine gau formige Verteilung um E 1 <strong>mit</strong> der Halbwertsbreite E 1 gemessen.<br />
Diese Energiebreite setzt sich aus mehreren Anteilen zusammen, die sich quadra-<br />
tisch uberlagern:<br />
E 2<br />
1 =<br />
X<br />
j<br />
E 2<br />
j
4.4. DISKUSSION DER TIEFENAUFLOSUNG 45<br />
86<br />
Kr<br />
Al O<br />
2 3<br />
C<br />
α<br />
E<br />
0<br />
Θ<br />
27<br />
Al,<br />
l<br />
E 1(0)<br />
1<br />
16<br />
O<br />
E p E r l 2<br />
β<br />
E (x)<br />
Abbildung 4.6: Variablenbenennung in diesem Kapitel<br />
E 0: Energie des Projektils vor der Probe, Ep: Energie des Projektils in der Tiefe x,<br />
Er: Energie des Ejektils in der Tiefe x, E 1(x): Energie des Ejektils au erhalb der<br />
Probe, : Einfallswinkel, :Ausfallswinkel, = + : Streuwinkel, l 1:Weglange<br />
des Projektils, l 2: Weglange des Ejektils.<br />
4.4.1 Beitrag des Strahls<br />
Die Energie der Projektile wird durch Schlitze hinter dem letzten Dipolmagneten<br />
bestimmt. Dessen Dispersion betragt D=3; 3 10 ,4 ( E/E)/mm. Bei diesem<br />
Experiment wurden die Energieschlitze auf 1,16 mm gefahren, was zu einer Energiebreite<br />
des Strahls von E 0=E 0 =3;9 10 ,4 fuhrt.<br />
Die Ableitung von Gl. 4.2 nach E 0 ergibt:<br />
und so<strong>mit</strong> als Beitrag zur Au osung:<br />
dE 1 = kdE 0<br />
1<br />
x<br />
(4.3)<br />
EE0<br />
E1 E0 E0 =3;9 10 ,4<br />
(4.4)<br />
Eine weitere Verbreiterung erzeugt die Winkelbreite des Strahls, die zu einer<br />
Variation des Einfalls- und so<strong>mit</strong> auch des Streuwinkels fuhrt. Sie wird<br />
durch Schlitze direkt hinter dem Zyklotron geregelt und betrug beim Experiment<br />
= 0,634 mrad. Aus Gl. 4.2 erhalten wir fur die Variation von :<br />
E = k<br />
x<br />
Sp<br />
sin cot , 2(E x<br />
0 , Sp<br />
sin<br />
) tan (4.5)<br />
und so<strong>mit</strong> die Energieau osung an der Ober ache:<br />
E<br />
E1 = 2 tan =4;2 10 ,4<br />
und in einer Tiefe von x = 10,5 nm:<br />
E<br />
E 1<br />
=<br />
Sp x<br />
sin<br />
E 0 , Sp x<br />
sin<br />
cot , 2 tan =3;3 10 ,4<br />
(4.6)<br />
(4.7)
46 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D<br />
4.4.2 Beitrag der Probe<br />
Die Tatsache, da der elektronische Energieverlust ein statistischer Proze ist,<br />
impliziert alleine schon eine Energieverteilung. Fur ihre Halbwertsbreite bei hohen<br />
Geschwindigkeiten gab Bohr [Boh48] folgende Abschatzung an:<br />
Ees =<br />
r<br />
8ln2 4 e4Z2 pZt x<br />
sin<br />
(4.8)<br />
Streng genommen gilt diese Gleichung nur fur sehr hohe Geschwindigkeiten, bei<br />
denen der Kern nackt ist, es werden also keine vom Projektilkern gebundenen<br />
Elektronen <strong>mit</strong>berucksichtigt. So ist diese Abschatzung lediglich als eine obere<br />
Grenze anzusehen. Es ist sowohl die Energieverluststreuung (energy straggling)<br />
des Projektils, die sich uber den kinematischen Faktor k auf das Ejektil<br />
ubertragt, als auch die des Rucksto ions zu berucksichtigen (obwohl die letztere<br />
gegenuber der ersteren vernachlassigbar klein ist):<br />
Ees =<br />
s<br />
8ln24 e4Zt k2Z2 x<br />
p<br />
sin + Z2 x<br />
r<br />
sin<br />
(4.9)<br />
Bei der Al 2O 3-Schicht mu zwischen der Kernladung des Rucksto teilchens Zr<br />
und des Probenmaterials Zt, die sich als Mittelung uber die Kernladungen der<br />
Konstituenten errechnet (Zt =(2ZAl +3ZO)=5), unterschieden werden.<br />
Fur die erste Aluminiumoxidschicht ergibt das eine Halbwertsbreite der O-Energieverteilung<br />
von<br />
Ees<br />
E 1<br />
=19;7 10 ,4<br />
(4.10)<br />
Einen weiteren Beitrag zur Energieau osung liefert die Kleinwinkelstreuung<br />
(angular straggling). Der in Abb. 4.6 geradlinig gezeichnete Weg von Projektil<br />
und Ejektil ist eine Mittelung uber die tatsachlichen Trajektorien, die durch kleine<br />
Richtungsanderungen aufgrund der Wechselwirkung <strong>mit</strong> den Probenatomen gepragt<br />
werden. Abb. 4.7 veranschaulicht etwas ubertrieben diesen E ekt. Er setzt<br />
sich aus einem kinematischen und einem lateralen Anteil zusammen. Der kinematische<br />
beruht auf einer Winkelaufweitung, die zu einer Streuwinkelvariation<br />
fuhrt, wahrend der laterale Anteil seine Ursache in der Weglangendi erenz der<br />
Teilchen, und so<strong>mit</strong> einem Energieverlustunterschied, ndet. Da die laterale Aufspreizung<br />
nur aufgrund der Winkelaufweitung zustande kommt, sind diese zwei<br />
E ekte voneinander abhangig. Dennoch wird bei ihrer Beschreibung diese Tatsache<br />
vernachlassigt und die Energieverbreiterung als Summe zweier unabhangiger,<br />
quadratischer Terme betrachtet. Den Ausfuhrungen von [Pas91] folgend resultiert<br />
fur den Beitrag durch die Kleinwinkelstreuung:<br />
Eas = (,2E tan ) 2 2 1=2<br />
+(S(E) w cot )<br />
(4.11)
4.4. DISKUSSION DER TIEFENAUFLOSUNG 47<br />
Projektil<br />
α<br />
Θ1<br />
Θ2<br />
Ejektil<br />
Abbildung 4.7: Auswirkung der Kleinwinkelstreuung auf die Energiemessung<br />
und w sind die Halbwertsbreiten der Winkel- und der lateralen Aufspreizung<br />
der Projektiltrajektorien.<br />
Die Winkelaufweitung von Projektilen in einer Tiefe x eines Materials <strong>mit</strong> der<br />
atomaren Dichte Nt wird von Winterbon [Sig74] beschrieben durch:<br />
=<br />
4ZpZte 2<br />
(E 0 + E 1)a ( a 2 Ntl) 0:62<br />
β<br />
β<br />
(4.12)<br />
E 0 und E 1 stehen fur die Energie der Projektile an der Ober ache und in der<br />
Tiefe x, a ist der Thomas-Fermi-Abschirmradius aus Gl. 2.9 und l bezeichnet die<br />
Weglange in der Probe.<br />
Eine Abschatzung fur die laterale Aufspreizung gibt Sigmund [Mar75] an:<br />
w =<br />
<strong>mit</strong> dem Skalierungsfaktor =1,8 fur dickere Schichten.<br />
In der ersten Aluminiumoxidschicht ergibt das fur die Winkelaufspreizung:<br />
(Kr)=2;09 mrad und (O) =0;7 mrad<br />
und so<strong>mit</strong> fur die Halbwertsbreiten der Beitrage von Kr und O:<br />
Eas(Kr)<br />
E 1<br />
Eas(O)<br />
E 1<br />
l<br />
= 10; 5 10 ,4<br />
= 4; 5 10 ,4<br />
(4.13)<br />
(4.14)<br />
(4.15)
48 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D<br />
Als drittes tragt die Homogenitat der Probe zur Energieau osung bei. Obwohl<br />
der Strahl nur einen Durchmesser von 1,6 mm hatte, erzeugte er auf der Probe<br />
durch den achen Einfallswinkel einen Strahl eck von uber 15 mm Lange. Oberachenrauhigkeiten<br />
und Schichtdickeninhomogenitaten in diesem Bereich fuhren<br />
dann folglich zuFehlern bei der Tiefenbestimmung. Nach Angaben der Probenhersteller<br />
kommt es zu Dickenvariationen von 5 { 10 %. Die Beitrage zur Energieau<br />
osung wurden <strong>mit</strong> einer Inhomogenitat von 7,5 % berechnet.<br />
Dies ergibt an der Ober ache:<br />
und in 10,5 nm Tiefe:<br />
dx<br />
Edx = k Sp<br />
sin<br />
Edx<br />
E 1<br />
Edx<br />
E 1<br />
dx<br />
+ Sr<br />
sin<br />
=11;6 10 ,4<br />
=12;45 10 ,4<br />
(4.16)<br />
(4.17)<br />
(4.18)<br />
Zuletzt mu noch ein E ekt diskutiert werden, dessen quantitative Bestimmung<br />
leider einem Ausfall des Zyklotrons zum Opfer el. Es handelt sich hierbei um<br />
die Ladungszustandsabhangigkeit der Ejektile. Findet die Streuung in gro er<br />
Tiefe statt, so ist es egal, <strong>mit</strong> welcher Ladung die Ionen starten, sie werden sich<br />
umladen, eine Gleichgewichtsverteilung annehmen, so da der Anteil des detektierten<br />
Ladungszustandes von der Schichttiefe unabhangig wird. Anders verhalt es<br />
sich jedoch bei aus der Ober ache oder kleiner Schichttiefe gestreuten Ejektilen.<br />
Ihnen fehlt der Bereich zum Umladen, ihre Ladungsverteilung unterscheidet sich<br />
von der Gleichgewichtsverteilung. Dies fuhrt zu einer fehlerhaften Normierung<br />
der Zahlrate aus der ober achennahen Schicht. Dollinger [Dol98a] untersuchte<br />
die Ausbeute von C-Rucksto ionen beim Beschu einer Graphitschicht <strong>mit</strong><br />
1 MeV/Nukleon schnellen Ni-Ionen. Er fand fur die Ladungszustande 4 + und 5 +<br />
hohe Zahlraten an von der Ober ache kommenden Ionen, die dann <strong>mit</strong> der Tiefe<br />
exponentiell auf einen Gleichgewichtswert ab elen, wahrend die Ausbeute an<br />
Ionen <strong>mit</strong> der Ladung 6 + nahe der Ober ache stark anstieg. Da die Ejektile in<br />
dem hier beschriebenen Experiment noch schneller waren, ist anzunehmen, da<br />
sich dieser E ekt sogar noch starker bemerkbar machen mu te. Eine quantitative<br />
Analyse wird aber erst in einer der folgenden Strahlzeiten erfolgen.
4.4. DISKUSSION DER TIEFENAUFLOSUNG 49<br />
4.4.3 Beitrag durch die Geometrie<br />
Die Energie der Rucksto teilchen hangt vom Streuwinkel (Er cos 2 ), bei<br />
festem Einfallswinkel vom Austrittswinkel ab (<strong>mit</strong> + = ). Eine Variation<br />
von fuhrt zu einer Verbreiterung der Ejektilenergie:<br />
x<br />
E = 2k E0 , Sp<br />
sin<br />
(Variable wie in Gl. 4.2 und Abb. 4.6)<br />
tan (4.19)<br />
Bei einer Winkelo nung von = 3 , wie in dem Experiment eingestellt,<br />
ergabe das eine Energieau osung von 3,4 % in den Q3D-Spektren, einen unakzeptablen<br />
Wert. Dieses Problem wird <strong>mit</strong> Hilfe von Multipolelementen ionenoptisch<br />
gelost. Man betrachte hierfur die Energie des Rucksto atoms an der Ober ache:<br />
E1 = kE0 =4 MpMt<br />
2<br />
2Epcos<br />
(Mp+Mt)<br />
(4.20)<br />
Die Entwicklung dieser Gleichung um den <strong>mit</strong>tleren Streuwinkel ergibt fur die<br />
Winkelabhangigkeit des Energieubertrags den Ausdruck:<br />
E 1<br />
E 1<br />
= ,2 tan + (tan 2 , 1)<br />
2 + 4<br />
3 tan<br />
3 + ::: (4.21)<br />
Abb. 4.8, links, stellt die Streuwinkelabhangigkeit der Rucksto energie fur unseren<br />
Fall der Streuung von Kr an O unter = 18 fur eine extrem dunne Schicht<br />
und eine O nung der Winkelschlitze von 17 -20 dar. Die Krummung der Linie<br />
ist dabei aus didaktischen Grunden etwas ubertrieben. Die eingezeichnete Tangente<br />
entspricht dem linearen Term der Entwicklung. Diese Winkelabhangigkeit<br />
kann, insofern der Winkel genau genug gemessen wird, rechnerisch im nachhinein<br />
korrigiert werden. Besser geht es <strong>mit</strong> Hilfe der Ionenoptik, indem man einen<br />
Quadrupol, M II in Abb. 3.3, benutzt. Dieser Quadrupol besitzt die Eigenschaft,<br />
da er in horizontaler Richtung fokussiert. Die defokusierende Wirkung in vertikaler<br />
Richtung wird dadurch vermieden, da der Quadrupol M I am Ort von<br />
M II einen Fokus in Y-Richtung erzeugt, d.h. der Strahl hat nur eine minimale<br />
vertikale Ausdehnung. Rucksto teilchen, die unter einem Winkel, fur den der<br />
Spektrograph eingestellt ist, gestreut werden, durchqueren den Quadrupol zentral<br />
(<strong>mit</strong>tlere durchgezogene Linie in Abb. 3.3), werden also von M II nicht beein u t.<br />
Ejektile, die unter einem anderen Winkel gestreut wurden, verlaufen auf Trajektorien<br />
<strong>mit</strong> anderen Ablenkradien (au ere, durchgezogene Linien in Abb. 3.3).<br />
Ohne den Quadrupol wurden sie aufgrund ihrer verschiedenen Energien rechts<br />
und links von der Zentraltrajektorie die Fokalebene kreuzen. Sie passieren M II<br />
aber in einem Bereich, in dem er in horizontaler Richtung fokussierend wirkt und<br />
werden etwas zum Zentrum hin verschoben. Die Wirkung dieses Versatzes ist<br />
in Abb. 4.8 in der Mitte dargestellt. Der lineare Term der Winkelabhangigkeit
50 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D<br />
Θ Θ Θ<br />
20<br />
19<br />
18<br />
17<br />
2 MeV<br />
20<br />
20<br />
19 19<br />
18 18<br />
17 17<br />
55,6 57,0 57,6 Ε 1 57,0 Ε 1 Ε 1<br />
45 keV 17 keV<br />
Abbildung 4.8: Korrektur der Streuwinkelabhangigkeit von Er.<br />
Links: Kinematik der Reaktion 16 O( 86 Kr; 16 O) 86 Kr bei einem Streuwinkel von<br />
= 18 und einer Einschu energie von E 0 = 120 MeV.<br />
Mitte: Korrektur 1. Ordnung durch den Quadrupol M II (s. Abb. 3.3).<br />
Rechts:Korrektur hoherer Ordnung durch Multipolelemente oder rechnerisch.<br />
ist eliminiert, anstelle der Energiebreite von E = 2 MeV ist nur noch eine<br />
Breite von E = 45 keV zu sehen, was dem zweiten Term in Gl. 4.21 entspricht.<br />
Auch dieser kann <strong>mit</strong> Hilfe der Multipole MI { MIII oder aber o -line<br />
bei der Analyse rechnerisch korrigiert werden, so da schlie lich nur noch ein vernachlassigbar<br />
kleiner Anteil ( E 1=E 1 2 10 ,5 ) ubrigbleibt (Abb. 4.8 rechts,<br />
die Breite entspricht der intrinsischen Au osung des Detektors). Die kinematische<br />
Korrektur bewirkt also, da alle Teilchen eines Isotops, die aus der gleichen<br />
Tiefe kommen, egal unter welchem Streuwinkel sie herausgeschlagen wurden, <strong>mit</strong><br />
der gleichen Position in der Fokalebene gemessen werden. Und da bei der elastischen<br />
Ruckstreuung diese Winkelabhangigkeit nicht die Ladung oder Masse des<br />
Ejektils beinhaltet, werden alle Elemente richtig korrigiert.<br />
Ein Beitrag von der Winkelakzeptanz bleibt jedoch erhalten. Die Korrektur erfolgt<br />
richtig fur eine horizontale Winkelvariation. Der Raumwinkel wird aber auch<br />
durch eine O nung in vertikaler Richtung de niert. Diese betrug bei dem Experiment<br />
= 1,5 . Der e ektive Streuwinkel errechnet sich nun aus diesen zwei<br />
Winkeln:<br />
cos eff = cos cos (4.22)
4.4. DISKUSSION DER TIEFENAUFLOSUNG 51<br />
Die Winkelabweichung = eff - aufgrund der vertikalen O nung hat einer<br />
Verbreiterung der gemessenen Energie der Rucksto teilchen zur Folge:<br />
E<br />
E 1<br />
=<br />
,2 tan +<br />
= 6; 8 10 ,4<br />
Sr x<br />
sin<br />
k , E 0 , Sp x<br />
sin<br />
!<br />
(4.23)<br />
Der letzte Beitrag zur Energieverbreiterung durch die Geometrie betri t die Ausdehnung<br />
des Strahl ecks. Aus der Sicht des Spektrographen hat er eine Breite<br />
b0 von<br />
b 0 = sin<br />
b<br />
sin<br />
Die Ionenoptik projeziert dieses Bild <strong>mit</strong> einem Ma stab von M = 1:0,94 in die<br />
Fokalebene. Mit der bekannten Dispersion D des Q3D la t sich diese Objektbreite<br />
b =1;6mm in eine Energiebreite umrechnen:<br />
Eb<br />
E 1<br />
= 2 M<br />
D<br />
sin<br />
sin<br />
= 6; 4 10 ,4<br />
4.4.4 Beitrag des Detektorsystems<br />
b (4.24)<br />
Der Q3D-Spektrograph, wie jedes andere abbildende Gerat, projeziert das Objekt<br />
<strong>mit</strong> ionenoptischen Abbildungsfehlern. Es wurde versucht, diese Fehler zu<br />
minimieren, z.B. durch die Begrenzung der Winkelakzeptanz, um die Randfelder<br />
der Magnete, in denen die gro ten optischen Fehler auftreten, nicht auszuleuchten.<br />
Dennoch bleibt immer noch ein Beitrag. Fruhere Untersuchungen ergaben<br />
dafur einen Wert von:<br />
Eio<br />
E 1<br />
=1;33 10 ,4<br />
(4.25)<br />
Letztendlich tragt noch die intrinsische Ortsau osung des Fokalebenendetektors<br />
zur Energiebreite bei. Wie schon in Kap. 3.4 beschrieben, wurde sie <strong>mit</strong> Hilfe<br />
einer Blende direkt von dem Eintrittsfenster zum Detektor bestimmt und ergab:<br />
Edet<br />
Er<br />
=3 10 ,4<br />
(4.26)
52 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D<br />
4.4.5 Die Tiefenau osung<br />
Die verschiedenen Beitrage (s. Tab. 4.2) zur Energieverbreiterung werden nun<br />
quadratisch aufsummiert. Das Ergebnis fur die totale Energieau osung lautet:<br />
ET<br />
E 1<br />
ET<br />
E 1<br />
= 16; 3 10 ,4<br />
= 28; 2 10 ,4<br />
an der Ober ache (4.27)<br />
in einer Tiefe von 10,5 nm (4.28)<br />
Die Tiefenau osung X(x) ist direkt <strong>mit</strong> der energetischen Breite ET (x) der<br />
Energieverteilung der Rucksto ionen verknupft:<br />
X(x) = ET<br />
Seff<br />
(4.29)<br />
<strong>mit</strong> einem e ektiven spezi schen Energieverlust Seff , der die Abbremsung von<br />
Projektil Sp und Ejektil Sr pro nm angibt:<br />
Seff = k Sp<br />
sin<br />
+ Sr<br />
sin<br />
(4.30)<br />
Fur das beschriebene Beispiel der ERDA-Untersuchung einer Aluminiumoxidschicht<br />
ergibt das eine theoretische Tiefenau osung von 1,5 nm an der Oberache<br />
und 2,5 nm in einer Tiefe von 10,5 nm. In Abb. 4.9 sind die von der Tiefe<br />
abhangigen Beitrage fur eine Al 2O 3-Schicht dargestellt.<br />
Diese Werte konnen <strong>mit</strong> den gemessenen Spektren verglichen werden. Durch Anpassen<br />
von Gau kurven an die Flanken der ersten O-Schicht in Abb. 4.4 erhalt<br />
man die experimentelle Halbwertsbreite. Sie betrug in diesem Fall 1,3 nm an<br />
der Ober ache und 2,7 nm am Schichtende. Trotz der vielen Naherungen und<br />
Abschatzungen ist die Ubereinstimmung erstaunlich gut. Da nun die Frage, wie<br />
sich die Tiefen- bzw. Energieau osung zusammensetzt, geklart ist, kann man sich<br />
Gedanken zur Optimierung der dazu beitragenden Parameter machen.<br />
4.4.6 Optimierung der Tiefenau osung<br />
Die theoretischen Berechnungen der Tiefenau osung wurden <strong>mit</strong> dem Programm<br />
DEPTH [Szi94] gemacht, das nach den oben beschriebenen Methoden die Energieau<br />
osung in Abhangigkeit der Tiefe fur folgende E ekte berucksichtigt: Winkelund<br />
Energiebreite des Strahls, Energiestraggling, Kleinwinkelstreuung, geometrische<br />
Fehler (fur uns = 0, da die kinematische Korrektur im Programm nicht<br />
<strong>mit</strong>berucksichtigt werden kann) und die Energieau osung des Detektorsystems.<br />
Es stellte sich dabei heraus, da die e ektivste Methode, die Tiefenau osung nahe<br />
der Ober ache zu verbessern, die Maximierung von Se ist. Hierzu liefert<br />
der Term des Projektils den weitaus gro eren Beitrag. Das fuhrt zu der Forderung<br />
nach <strong>schweren</strong> Projektilen, Einschu energien, bei denen der spezi sche
4.4. DISKUSSION DER TIEFENAUFLOSUNG 53<br />
rel. Fehler Ober ache x = 10,5 nm<br />
E:::=E 1 ( 10 ,4 ) ( 10 ,4 )<br />
Quelle des Fehlers<br />
EE0 3,9 3,9 Energiebreite des Strahls<br />
E 4,2 3,3 Winkelbreite des Strahls<br />
Ees 19,7 Energiestraggling<br />
Eas(Kr) 10,5 Kleinwinkelstreuung von Kr<br />
Eas(O) 4,5 Kleinwinkelstreuung von O<br />
Edx 11,6 12,5 Inhomogenitat der Probe<br />
E 6,8 6,8 Winkelakzeptanz in<br />
Eb 6,4 6,4 Ausdehnung des Strahl ecks<br />
Eio 1,33 1,33 Ionenoptik des Spektrographen<br />
Edet 3,0 3,0 intrinsische Ortsau osung des FED<br />
E T 16,3 28,3 Totale Energieau osung<br />
X theo 1,5 2,5 theor. Tiefenau osung in nm<br />
Xexp 1,3 2,7 exp. Tiefenau osung in nm<br />
Tabelle 4.2: Einzelbeitrage zur Energieau osung von O-Ionen aus der ersten<br />
Schicht der Al 2O 3/C-Vielfachschicht.<br />
Abbildung 4.9: Beitrage der tiefenabhangigen Komponenten der Energieau osung<br />
als Funktion der Tiefe in einer Al 2O 3-Schicht.
54 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D<br />
Energieverlust am gro ten ist (1 { 3 MeV/Nukleon), und kleinen Einfallswinkeln,<br />
um die Weglange des Projektils pro nm Tiefe moglichst gro zu machen.<br />
Da das Ejektil nur wenig zur Au osung beitragt, ist bei der Suche nach dem optimalen<br />
Ausfallswinkel der Fehler durch die Strahl eckausdehnung Eb sin<br />
dominierend. Seine Minimierung erfordert kleine Werte, ,was implizit auch<br />
die Forderung nach kleinen Streuwinkeln beinhaltet. Da<strong>mit</strong> werden gleichzeitig<br />
alle Fehler, die durch eine -Variation zustandekommen, so auch der durch<br />
die Kleinwinkelstreuung, klein gehalten, da in erster Ordnung Er tan<br />
gilt (s. Gl. 4.21).<br />
Abb. 4.10 zeigt die Tiefenau osung als Funktion der Tiefe fur ein optimiertes Sy-<br />
Abbildung 4.10: Beitrage zu einer optimierten, ober achennahen Tiefenau osung<br />
fur die folgenden Rahmenbedingungen. Projektil: Xe, Einschu energie E 0=250<br />
( 0,05) MeV, Einfallswinkel =3 ( 0,03 ), Streuwinkel =6 ( 0 ), Probe:<br />
Graphit<br />
stem. Es handelt sich dabei um Xe-Ionen <strong>mit</strong> 250 MeV in einer Graphitschicht. Es<br />
wurde eine glatte Ober ache angenommen und die Fehler der Strahl eckausdehnung<br />
Eb und des e ektiven Streuwinkels bei der kinematischen Korrektur E<br />
nicht <strong>mit</strong>berucksichtigt. Bei dieser Geometrie, = =3, sind ab einer Tiefe von<br />
ca. 1,5 nm alle Fehler bis auf den des Energiestragglings vernachlassigbar. Die Forderung,<br />
den e ektiven Energieverlust Seff durch gro e Weglangen des Projektils<br />
pro nm Tiefe zu maximieren, fuhrt zu dieser Dominanz des Energiestragglings.<br />
Zwar konnte man diesen Beitrag durch leichtere Projektile verringern, jedoch
4.5. GRENZEN DER ISOTOPENTRENNUNG 55<br />
uberwiegt die Tiefenau osung betre end der gro ere spezi sche Energieverlust<br />
der <strong>schweren</strong> Ionen. An der Ober ache ist demnach eine Tiefenau osung von 0,2<br />
nm erreichbar, was unter dem Netzebenenabstand der einzelnen Graphitschichten<br />
liegt. Es mu te demnach moglich sein, einzelne Monolagen aufzulosen, was<br />
Dollinger kurzlich [Dol98b] demonstriert hat. Als waagrechte Linie ist der e ektive<br />
Energieverlust Seff = 112; 5keV/nm des Systems Xe-C eingezeichnet. Dessen<br />
Schnittpunkt <strong>mit</strong> der Kurve der totalen Energieau osung ET kennzeichnet die<br />
Tiefe, bis zu der die Au osung kleiner als 1 nm ist.<br />
4.5 Grenzen der Isotopentrennung<br />
Bei der Konzipierung des Fokalebenendetektors galten andere Spezi kationen als<br />
sie fur ERDA-Messungen relevant sind. Er wurde fur Energien von<br />
10 { 30 MeV/Nukleon gebaut und sollte in einem Massenbereich von A = 4{30<br />
eine gute Massentrennung, Orts- und Winkelau osung aufweisen sowie hohe Zahlraten<br />
verarbeiten. Dafur war der Szintillatorstab eine sehr gute Losung. Er hat<br />
allerdings fur ERDA-Anforderungen einen Nachteil. Mit steigender Masse der<br />
Ejektile wird die Trennung benachbarter Isotope immer schlechter, die Abweichung<br />
von der Linearitat zwischen Ladungszahl Z des Projektils und der Lichtausbeute<br />
nimmt zu. Die Ursache dieses E ektes liegt im sogenannten 'quenching'.<br />
Wenn ein leichtes Ion in den Szintillator eindringt, so werden Elektronen durch<br />
das Projektilpotential angeregt und e<strong>mit</strong>tieren beim Zerfall Licht. Die Anzahl<br />
der Anregungsprozesse ist dabei proportional zur Kernladungszahl. Mit steigendem<br />
Z tritt aber eine Abweichung von dieser Linearitat ein, der Proze gerat in<br />
eine Sattigung, d.h. es werden nahezu alle Nachbarschaftselektronen angeregt.<br />
Trotz gro er werdendem Z steigt die Lichtausbeute in diesem Bereich immer<br />
langsamer an, die Signalhohen benachbarter Elemente unterscheiden sich immer<br />
weniger und sind nicht mehr zu trennen. In Abb. 4.11 links sind die E- (X-Achse)<br />
und E-Signale (Y-Achse) fur eine dicke Probe bestehend aus 59 Co, 56 Fe, 28 Si und<br />
27 Al simuliert. Der E ekt ist deutlich zuerkennen: wahrend die Al- und Si-Ionen<br />
sichtlichverschieden gro e Szintillatorwerte liefern, unterscheiden sich die Fe- und<br />
Co-Signale kaum und uberlappen. Das Quenching-Problem begrenzt die Anwendbarkeit<br />
des Szintillators zur Isotopentrennung auf einen Massenbereich bis etwa<br />
Schwefel. Durch Verwendung einer Ionisationskammer kann diese Grenze etwas<br />
nach oben verschoben werden, jedoch verliert man dabei die gute Zeit- und da<strong>mit</strong><br />
auch die gute Winkelau osung. Halbleiterdetektoren <strong>mit</strong> einer Lange von 1 m<br />
sind nur <strong>mit</strong> gro em Aufwand zu bauen.<br />
Die Isotopentrennung uber die Flugzeit macht <strong>mit</strong> zunehmender Masse der Ejektile<br />
ebenfalls Probleme. Im allgemeinen haben schwerere Elemente mehrere stabile<br />
Isotope, die dann alle in der Probe vorhanden sind. Ist die Probe dick, so gelangen<br />
zudem auch die tieferen Ladungszustande in die Fokalebene, wenn das Ion eine<br />
Energie von E = 2E q/q verloren hat. Wie schon erwahnt, wird die Flugzeit
56 KAPITEL 4. ERDA-MESSUNGEN AM Q3D<br />
Abbildung 4.11: Simulation der Detektorsignale fur eine <strong>mit</strong> 250 MeV Xe-Ionen<br />
beschossene dicke Probe aus Fe, CO, Si und Al. Die Gro e der Symbole ist proportional<br />
zur Hau gkeit des Ladungszustandes.<br />
invers gemessen, das Szintillatorsignal startet und der Nulldurchgang der Zyklotronfrequenz<br />
stoppt die Zeitmessung. Die Frequenz liegt im Bereich 10{20MHz,<br />
was zu Zeitintervallen von ca. 50 { 100 ns fuhrt. Ionen gleicher Masse, aber verschiedenen<br />
Ladungszustandes und Energie (weil aus anderer Tiefe herausgeschlagen),<br />
konnen sich in ihrer Flugzeit durch den Magnetspektrographen durchaus<br />
um mehr als das Zyklotronintervall unterscheiden. Das fuhrt bei <strong>schweren</strong> Elementen<br />
und dicken Proben zu einer Mehrdeutigkeit in der Messung. Ionen, deren<br />
Flugzeit sich um ein Vielfaches der Zeitdi erenz zwischen zwei Nulldurchgangen<br />
der Zyklotronfrequenz unterscheiden, konnen dann unter Umstanden das gleiche<br />
Zeitsignal haben. In Abb. 4.11 rechts ist die Flugzeit (X-Achse) gegen das Energieverlustsignal<br />
(Y-Achse) aus der Vieldrahtkammer aufgetragen. Dabei wurde<br />
eine Zyklotronfrequenz von 10 MHz angenommen, das entspricht einer Zeitdifferenz<br />
von 100 ns zwischen zwei Nulldurchgangen. Die Flugzeiten der Co-Ionen<br />
betragt bei dieser Magnetfeldeinstellung fur den Ladungszustand 21 + 326 ns, fur<br />
16 + schon 423 ns und fur 13 + sogar 518 ns. Dazu kommt nochFe20 + <strong>mit</strong> 325 ns.<br />
Diese vier Zustande erscheinen auf der Flugzeitachse auf nahezu gleicher Hohe<br />
und sind nicht zu trennen, da die Zeitmessung modulo des Pulsabstandes der<br />
Zyklotronfrequenz erfolgt, was in den vier Fallen zu Zeiten von 26 ns, 23 ns,<br />
18 ns und 25 ns fuhrt. Im Fall von Si und Al dagegen sind alle Ladungszustande<br />
separiert.
Kapitel 5<br />
Ladungsverteilungen und<br />
Energieverluste im<br />
Nichtgleichgewicht<br />
Aus den vorangehenden Kapiteln geht hervor, da der Energieverlust schwerer<br />
Ionen die Basis fur die Tiefenpro lbestimmung <strong>mit</strong> der ERDA-Me methode darstellt.<br />
Eine hohe Tiefenau osung erfordert die genaue Kenntnis dieser Gro e. Mit<br />
dem hochau <strong>osende</strong>m Q3D-Spektrographen sind wir in der Lage, Abweichungen<br />
des realen Energieverlustes von den theoretisch berechneten Werten, die vor allem<br />
nahe der Ober ache nicht mehr vernachlassigbar klein sind, festzustellen. Neben<br />
den teilweise zu ungenauen Tabellenwerten fur den spezi schen Energieverlust S<br />
tragt auch der Bereich des Nichtgleichgewichtes zu dieser Abweichung bei. Was<br />
verstehen wir darunter?<br />
Wie in Kap. 2.2 dargelegt, kann das Abbremsvermogen eines <strong>schweren</strong> Ions SIon<br />
dadurch berechnet werden, da man den spezi schen Energieverlust des Protons<br />
(SH) bei gleicher Geschwindigkeit im gleichen Material <strong>mit</strong> einer e ektiven Ladung<br />
qeff skaliert:<br />
SIon = SH q 2<br />
eff<br />
(5.1)<br />
Die e ektive Ladung des Ions hangt dabei vom Probenmaterial, dem Projektil<br />
und seiner Energie ab (s. Gl. 2.26). Physikalisch stellt sie eine Mittelung uber die<br />
Gleichgewichtsladungsverteilung der Projektile im Festkorper dar, von der der<br />
Energieverlust abhangt, und berucksichtigt so<strong>mit</strong> die mehr oder weniger abgeschirmten<br />
Kern-Coulombpotentiale. Sie beschreibt den Energieverlust von Ionen<br />
gut in einem Bereich, in dem ein dynamisches Ladungsgleichgewicht herrscht,<br />
in dem sich Elektroneneinfang- und Elektronenverlustprozesse die Waage halten<br />
und sich die Ladungsverteilung der Projektile im Mittel nur langsam <strong>mit</strong> der abnehmenden<br />
Geschwindigkeit andert.<br />
Im allgemeinen wird das Projektil <strong>mit</strong> der Ladung, <strong>mit</strong> der es aus dem Beschleuniger<br />
kommt, in die Probe eingeschossen. In den seltensten Fallen liegt dieser<br />
57
58 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Ladungszustand nahe bei qeff . Bei den um ein vielfaches kleineren Geschwindigkeiten<br />
vor dem Beschleuniger ist die Ausbeute an Teilchen <strong>mit</strong> q qeff ,<br />
insbesondere bei <strong>schweren</strong> Projektilen, verschwindend klein, so da man meist<br />
deutlich niedrigere Ladungszustande zum Beschleunigen verwendet. In dem im<br />
Kap. 4 beschriebenen Beispiel ergibt Gl. 2.25 fur das Kr-Projektil qeff = 16,84,<br />
wahrend der Beschleuniger Ionen <strong>mit</strong> der Ladung q =9 + lieferte. Beim Eintritt in<br />
die Probe laden sie sich <strong>mit</strong> zunehmender Tiefe in den Gleichgewichtszustand um.<br />
Dabei konkurrieren viele verschiedene Prozesse untereinander. Das Projektil kann<br />
Elektronen einfangen, entweder direkt aus einem gebundenen Zustand des Probenatoms,<br />
also ohne Strahlung, oder aus dem Leitungsband, <strong>mit</strong> Energieabgabe<br />
durch Lichtquanten. Es kann seine Elektronen direkt oder nach einer Anregung<br />
in eine hohere Schale, durch Ionisation verlieren. In einem angeregten Ion kann<br />
dieses aber auch zuruck in eine tiefer gelegene Schale fallen, entweder durch einen<br />
radiativen oder einen Augerzerfall. All diese Prozesse beein ussen das Potential<br />
des Projektils und so<strong>mit</strong> sein Abbremsvermogen. Folglich weicht der spez. Energieverlust<br />
bis zum Erreichen des oben beschriebenen Gleichgewichtszustandes<br />
von dem <strong>mit</strong> qeff berechneten ab. Zuverlassige Abschatzungen, in welcher Probentiefe<br />
das Gleichgewicht erreicht wird, gibt es hochstens fur Energien oberhalb<br />
von 10 MeV/Nukleon, nicht jedoch fur unseren Bereich von 1 { 3 MeV/Nukleon.<br />
Auch etwaige Abschatzungen, wie gro die Energieabweichungen sind, existierten<br />
bisher nicht. Mit dem hochau <strong>osende</strong>n Magnetspektrographen sind wir in der<br />
Lage, solche E ekte in Abhangigkeit vom Ladungszustand des Ejektils zu messen<br />
und es lag nahe, sich diesem Problem zuzuwenden.<br />
Wir haben hierfur eine neue Me methode entwickelt, die es uns ermoglicht, sowohl<br />
die Ladungsverteilungen als auch die Energieverluste schwerer Ionen<br />
in dunnen Schichten in Abhangigkeit vom Ein- und Ausgangsladungszustand<br />
e ektiv und genau zu vermessen.<br />
5.1 Eine neue Me methode zur Messung von<br />
Energieverlusten<br />
Energieverluste in Abhangigkeit vom Eingangsladungszustand im Bereich des<br />
Nichtgleichgewichtes wurden schon des ofteren vermessen [Pen94, Oga93, Dol98a].<br />
Dabei handelt es sich um sogenannte 0 -Messungen, bei denen der Projektilstrahl<br />
direkt in den Detektor geschossen wird. Die Strahlintensitat mu dabei so weit<br />
reduziert werden, da der Detektor die einfallende Zahlrate verarbeiten kann, was<br />
die Kontrolle der Strahlqualitat (Energie- und Positionsstabilitat) sehr erschwert.<br />
Die Energie der einfallenden Ionen <strong>mit</strong> der Ladung q i wird zunachst bestimmt, danach<br />
dunne Probenfolien, die fur die Projektile transparent sind, in den Strahl gehalten<br />
und die Energieverschiebung durch die Abbremsung in der Folie bestimmt.<br />
Aufgrund der minimalen Energieverluste in diesen dunnen Folien ist man auf ei-
5.1. EINE NEUE MESSMETHODE 59<br />
ne sehr hohe Energieau osung angewiesen, die nur <strong>mit</strong> Magnetspektrometern<br />
erreicht werden kann. Das wiederum schrankt die Wahl des Ausgangsladungszustandes<br />
q f auf q i = q f ein, denn nur in diesem Fall kann auf die Referenzmessung<br />
ohne Folie bezogen werden. Andernfalls ist eine Magnetfeldverstellung notwendig<br />
und dadurch verliert man den Referenzpunkt fur die Energieverlustmessung,<br />
denn nur bei konstantem Magnetfeld konnen relative Energiedi erenzen <strong>mit</strong> der<br />
notigen Prazision gemessen werden. Ein weiterer Nachteil dieser Methode ist die<br />
zeitaufwendige Variation von q i . Hierfur benutzt man direkt hinter dem Beschleuniger<br />
Umladungsfolien. Die Strahlfuhrung bis zum Experiment (diese kann sehr<br />
lang sein und viele ionenoptische Elemente enthalten) kann nur auf einen Ladungszustand<br />
eingestellt werden und mu demnach bei jeder q i -Anderung neu<br />
reguliert werden.<br />
Um all diese Probleme zu vermeiden, haben wir eine neue Methode entwickelt. Sie<br />
basiert auf der Erzeugung einer Ladungsverteilung in einer Streufolie, einer Separation<br />
der Eingangsladungszustande q i <strong>mit</strong>tels eines Potentials und der Selektion<br />
des Ausgangsladungszustandes q f durch das Magnetfeld des Spektrographen.<br />
Abb. 5.1 veranschaulicht das Prinzip dieser Me methode. Der einfallende Strahl,<br />
moglichst scharf in seiner Energie, E<strong>mit</strong>anz und lateraler Ausdehnung, wird<br />
zunachst in einer ersten Folie gestreut. Diese erfullt zwei Aufgaben. Zum einen<br />
dient sie dazu, die Intensitat des Strahls zu vermindern, da der Fokalebenendetektor<br />
keine Zahlraten gro er 10 4 /s verarbeiten kann. Die Rutherfordstreuung von<br />
Ne-Ionen an Nb-Kernen unter einem Streuwinkel von = 8 , wie von uns verwendet,<br />
ergibt eine Reduktion der Strahlintensitat um einen Faktor 10 7 . Zum anderen<br />
erzeugt die Streufolie mehrere Ladungszustande q i fur die weiteren Untersuchungen<br />
in der zweiten Folie. Aus diesem Grunde mu die erste Folie moglichst dunn<br />
und homogen in der Zusammensetzung und Massenbelegung sein, um die gute<br />
Strahlqualitat des ISL zu erhalten. Desweiteren mu sie aus Atomen schwerer<br />
Masse bestehen, um die kinematischen E ekte so klein wie moglich zu halten.<br />
Die zweite Folie, die als Transmissionsfolie bezeichnet wird, ist die zu untersuchende<br />
Probe. Durch Variation ihrer Massenbelegung konnen die Umladungsund<br />
Energieverlustprozesse im einzelnen in Abhangigkeit von der Eindringtiefe<br />
und deren Ein u auf die relevanten Gro en studiert werden.<br />
Einige Projektile werden also in der ersten Folie gestreut und laden sich au erdem<br />
dort um. Daraufhin durchdringen sie die zweite Folie, wo sie aufgrund ihrer<br />
Abbremsung Energie deponieren, sich teilweise umladen und dann in den Q3D<br />
gelangen. Dessen Magnetfeld ist nur auf einen Ladungszustand, in Abb. 5.1 auf<br />
q f = 8 + , eingestellt, d.h. nur die Ionen <strong>mit</strong> der Ladung q f werden detektiert, bzw.<br />
ihre Energie bestimmt. Mit diesem Aufbau alleine waren es moglich, die Energieverluste<br />
in Abhangigkeit des Ausgangsladungszustandes zu vermessen, indem<br />
die Energie der Ejektile <strong>mit</strong> und ohne Transmissionsfolie bestimmt wird. In einem<br />
Energiespektrum des Fokalebenendetektors ware eine Linie zu sehen, die<br />
alle Ionen beinhaltet, die die zweite Folie <strong>mit</strong> der Ladung q f verlassen haben,<br />
unabhangig davon welche Ladung sie vorher hatten. Um nun auch die verschie-
60 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
22<br />
3+<br />
Ne<br />
E 0=2<br />
MeV/Nukleon<br />
Streufolie<br />
12 93<br />
C + Nb<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
q = 6 - 10<br />
i<br />
σ (q ,q )<br />
+ +<br />
E (q )<br />
i<br />
ΔE<br />
(q ,q )<br />
U~ 80 kV<br />
i<br />
i<br />
i<br />
f<br />
f<br />
Transmissionsfolie<br />
θ<br />
6 8<br />
ΔE = 80 kV x Δq(=1)<br />
01 7 8<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
12 000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
C000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000 111000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
000000000000000000<br />
111111111111111111<br />
q = 8<br />
f<br />
+<br />
E (q ,q )<br />
f f<br />
i<br />
U<br />
00000<br />
11111<br />
00000<br />
11111<br />
00000<br />
11111<br />
00000<br />
11111<br />
00000<br />
11111<br />
00000<br />
11111<br />
00000<br />
11111<br />
00000<br />
11111<br />
00000<br />
11111<br />
00000<br />
11111<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
00 11 8 8<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
9 01 8<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
01<br />
10 00 118<br />
01<br />
000000<br />
111111<br />
01<br />
000000<br />
111111<br />
000000<br />
111111<br />
000000<br />
111111<br />
000000<br />
111111<br />
000000<br />
111111<br />
000000<br />
111111<br />
+<br />
000000<br />
111111<br />
f 000000<br />
111111<br />
000000<br />
111111<br />
E (q = 8 )<br />
Q3D<br />
Detektor<br />
Abbildung 5.1: Prinzip des am Q3D-Spektrographen realisierten Aufbaues zur<br />
Messung von Energieverlusten und Umladungsprozessen schwerer Ionen in<br />
dunnen Schichten. Die Hochspannung U dient dabei zur Separation der verschiedenen<br />
Eingangsladungszustande q i , der Magnetspektrograph selektiert den Ausgangsladungszustand<br />
q f .<br />
denen Eingangsladungszustande q i unterscheiden zu konnen, benutzen wir eine<br />
Potentialdi erenz zwischen den Folien. Zum Anlegen einer Hochspannung sind<br />
die Streu- und die verschieden dicken Transmissionsfolien jeweils in einem glatten,<br />
runden Gehause <strong>mit</strong> 1 cm hohen Ein- und Austrittsschlitzen fur den Strahl untergebracht.<br />
Das hat den Vorteil, da sich die emp ndlichen Folien im feldfreien<br />
Raum be nden und bei einem Spannungszusammenbruch oder Uberschlag nicht<br />
beschadigt werden. Ist die Spannung angelegt, so werden die Ionen im Potentialgefalle<br />
je nach Ladung mehr oder weniger stark beschleunigt (oder abgebremst),<br />
man erhalt eine Energiedi erenz EU = U q fur alle Ionen, deren Ein- und<br />
Ausgangsladungszustand sich um qunterscheidet. Nun registriert der Detektor<br />
bei festem q f fur jedes q i eine separate Linie. In Abb. 5.1 ist ein solches Spektrum<br />
fur das Beispiel q f =8 + dargestellt. Jede Linie ist durch q i !q f gekennzeichnet.<br />
Durch den Vergleich solcher Spektren <strong>mit</strong> dem entsprechenden Spektrum ohne<br />
zweite Folie erhalt man die Energieverluste der Ionen in der Folie fur alle q i .
5.2. DAS EXPERIMENT: NE IN C 61<br />
Durch Vermessen aller relevanten Ladungszustande q f kann je eine Matrix erzeugt<br />
werden, die fur alle q i und q f die Werte fur den Energieverlust und fur die<br />
Umladungswahrscheinlichkeit enthalt.<br />
Diese Me methode ermoglicht also den Zugang zu zwei wichtigen Gro en:<br />
der Umladungswahrscheinlichkeit f(q i ! q f )fur jede Kombination aus q i<br />
und q f in Abhangigkeit von der Schichtdicke,<br />
dem Energieverlust E(q i ,q f ) der Ionen in der Massenbelegung der zweiten<br />
Folie als Funktion des Ein- und Ausgangsladungszustandes q i und q f .<br />
5.2 Das Experiment: Ne in C<br />
Das hier beschriebene Experiment wurde <strong>mit</strong> einem 22 Ne-Strahl <strong>mit</strong> einer Energie<br />
von 2 MeV/Nukleon durchgefuhrt, einer Energie, wie sie auch bei ERDA-<br />
Experimenten verwendet wird. Die zum Zeitpunkt der Messung maximale anlegbare<br />
Spannung von 40 kV an den Folien bestimmte diese Wahl. Rechnungen<br />
ergaben eine theoretische Energieau osung der Ionen nach der Streufolie von<br />
E/E 1 10 ,3 . Um die zu den verschiedenen Eingangsladungszustanden gehorigen<br />
Linien separieren zu konnen, bedarf es einer Energiedi erenz durch die Spannung<br />
von mindestens EU >1,5 E, was die absolute Projektilenergien auf max.<br />
50 MeV beschrankte.<br />
Die Wahl der Streufolie erwies sich als problematisch. Wie schon oben diskutiert,<br />
soll sie aus Atomen schwerer Masse bestehen und sehr dunn und homogen in Zusammensetzung<br />
(isotopenrein) und Massenbelegung sein, da<strong>mit</strong> die Energiebreite<br />
des gestreuten Strahls moglichst klein bleibt. Verschiedene schwere Elemente, die<br />
nur ein stabiles Isotop haben, wurden auf dunne Kohlensto olien aufgedampft<br />
und <strong>mit</strong> Raster- und Transmissionselektronenmikroskopen untersucht. Es stellte<br />
sich dabei heraus, da einige Elemente, wie Gold oder Holmium, beim Aufdampfen<br />
Cluster bilden, so<strong>mit</strong> au erst inhomogen und fur unsere Zwecke unbrauchbar<br />
waren. Andere Materialien, wie z.B. Wismuth oder Rhenium, kristallisieren strukturiert<br />
aus, bilden in einer Richtung basaltartige Saulen, was zu einer unakzeptablen<br />
Inhomogenitat in der Massenbelegung fuhrt. Letztlich el die Entscheidung<br />
auf Niob, das sich sehr homogen aufdampfen lie . Auch hier war eine Kristallbildung<br />
zu erkennen, jedoch waren die kristallinen Bereiche klein (5 {10nm)und<br />
traten nur vereinzelt auf. In Abb. 5.2 ist links eine TEM-Aufnahme einer dunnen<br />
Niobschicht auf einer Kohlensto olie abgebildet. Die markierten Bereiche zeigen<br />
kleine Kristalle, die einzelnen Netzebenen sind deutlich zu erkennen. Im rechten<br />
Bild ist das entsprechende Di raktionsbild dargestellt. Der Kreis weist darauf hin,<br />
da die Kristalle unstrukturiert wachsen, und die Tatsache, da nur ein schwach
62 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
8 nm<br />
Abbildung 5.2: links: TEM-Aufnahme der <strong>mit</strong> Niob bedampften C-Schicht. Die<br />
Kreise markieren kristalline Bereiche, es sind einzelne Netzebenen erkennbar.<br />
rechts: Das dazugehorige Di raktionsbild, in dem nur ein schwach ausgepragter<br />
Kreis zu erkennen ist, was auf amorphes Material schlie en la t.<br />
ausgepragter Kreis zu sehen ist, weist darauf hin, da nur wenige kristalline Bereiche<br />
existieren, der gro te Teil des aufgedampften Niobs ist amorph.<br />
Die Streufolie bestand also aus 8 g/cm 2 Niob auf einer 6 g/cm 2 dicken Tragerfolie<br />
aus Kohlensto . Die Energiebestimmung der an dieser Folie unter einem Streuwinkel<br />
von =8 gestreuten Projektile ergab eine Au osung von E/E = 8 10 ,4 ,<br />
einen Wert, der sogar besser aus el, als die Rechnung voraussagte und <strong>mit</strong> dem<br />
wir sehr gut messen konnten.<br />
Auch die Transmissionsfolien mu ten sorgfaltig ausgewahlt werden. Grundvoraussetzung<br />
war vor allem eine moglichst hohe Homogenitat der Massenbelegung,<br />
auch bei den dunnsten Folien. Die ersten Versuche, sie selbst herzustellen, scheiterten<br />
genau an dieser Anforderung. Es wurden daraufhin mehrere industriell<br />
hergestellte Folien untersucht und bei den von Atomic Energy of Canada Li<strong>mit</strong>ed<br />
hergestellten Kohlensto lmen die besten Ergebnisse gefunden. Sie zeichneten sich<br />
durch eine sehr geringe Ober achenrauhigkeit aus. Folien <strong>mit</strong> verschiedenen Massenbelegungen<br />
wurden auf Aluminiumrahmen <strong>mit</strong> einem Lochdurchmesser von 8<br />
mm aufgespannt und im Hochspannungsgehause angebracht. Ihre genaue Massenbelegung<br />
wurde im Anschlu an das Experiment uber den sehr gut bekannten<br />
Energieverlust von -Teilchen (100% He2+ ) aus einer 244Cm-Quelle (E = 5,804<br />
und 5,761 MeV) bestimmt. Es ergaben sich folgende Foliendicken:<br />
3.85, 6.55, 9.45, 18.4 und 63.3 g/cm 2<br />
<strong>mit</strong> einem Fehler von 0,2 g/cm 2 .
5.2. DAS EXPERIMENT: NE IN C 63<br />
5.2.1 Durchfuhrung des Experiments<br />
An die Streu- und Transmissionsfolientrager konnte fur einen stabilen Betrieb<br />
+41 bzw. {41 kV angelegt werden. Dadurch, da sich die Folien im feldfreien<br />
Raum innerhalb ihres HV-Gehauses be nden, bleibt die Hochspannung fur die<br />
Umladungse ekte wirkungslos, wie auch eine Uberprufung <strong>mit</strong> dem Ne-Strahl<br />
ergab. Abb. 5.3 zeigt die gemessene Ladungsverteilung nach der Streufolie ohne<br />
(Sterne) und <strong>mit</strong> (Kreise) angelegter Hochspannung an beiden Folientragern. Wie<br />
deutlich zu sehen ist, ubt das elektrische Potential keine Wirkung auf die Ladungsverteilung<br />
der Projektile aus. Mit Rauten gekennzeichnet ist die Gleichgewichtsladungsverteilung<br />
nach Shima [Shi82] dargestellt. Die Abweichung von dieser ist<br />
auf die geringe Massenbelegung der Streufolie zuruckzufuhren, das Gleichgewicht<br />
der Ladungsverteilung ist bei dieser Schichtdicke, wie wir spater sehen werden,<br />
fur die Ne-Ionen dieser Energie noch nicht erreicht.<br />
Abbildung 5.3: Ladungsverteilung der Ne-Ionen nach der Streufolie <strong>mit</strong> und<br />
ohne angelegte Hochspannung sowie die berechnete Gleichgewichtsladungsverteilung<br />
nach Shima.<br />
Mit angelegter Spannung wurden daraufhin die verschiedenen Transmissionsfolien<br />
untersucht. Abb. 5.4 zeigt als Beispiel die aufgenommenen Spektren fur den<br />
Ausgangsladungszustand q f =7 + . Die gemessenen Zahlraten sind dabei auf gleichen<br />
integralen Strahlstrom normiert worden. In einer ersten Messung wurde
64 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
ΔEU<br />
Abbildung 5.4: Satz von Spektren fur q f = 7 + und verschiedene Massenbelegungen<br />
der Transmissionsfolie. Durch Pfeile dargestellt ist die Energieverschiebung<br />
EExp der Ionen <strong>mit</strong> q i = q f = 7 + aufgrund des Energieverlustes in der Folie.
5.2. DAS EXPERIMENT: NE IN C 65<br />
zunachst die Referenzenergie <strong>mit</strong> einem leeren Probenrahmen bestimmt. Da es<br />
zu keinen Umladungen kommt, ist folglich im obersten Spektrum nur eine Linie,<br />
die die Eingangsenergie E 0 der Projektile festlegt, zu sehen. Diese Linie dient nun<br />
als Referenz fur die Energieverlustmessungen. Mit den Transmissionsfolien sind<br />
in den dazugehorigen Spektren funf Linien, die zu den Eingangsladungszustanden<br />
6 + (links) bis 10 + (rechts) gehoren, zu erkennen. Jede Linie beinhaltet demnach<br />
diejenigen Ejektile, die vor der Transmissionsfolie die Ladung qi besa en, sich<br />
in der Folie umgeladen und diese als Ne7+ verlassen haben. Bei geringer Mas-<br />
senbelegung ist die Trennung sehr gut, die Straggling-E ekte sind noch gering.<br />
Mit zunehmender Foliendicke jedoch wachsen sie an, die Linien werden immer<br />
breiter. Bei der Folie <strong>mit</strong> 18,4 g/cm 2 sind sie gerade noch zu separieren, die<br />
dickste Folie zeigte keine trennbaren Strukturen mehr. Die funf Linien wurden<br />
daraufhin entfaltet. Als Fitfunktionen haben wir zunachst Gau funktionen verwendet.<br />
Da jedoch einige Linien Asymmetrien aufweisen, gingen wir zu einer<br />
asymmetrischen Gau funktion, bestehend aus zwei halben Gau kurven <strong>mit</strong> gleichem<br />
Scheitel aber verschiedener Breiten, uber. Die Ergebnisse der Anpassung an<br />
das gemessene Spektrum sind in Abb. 5.4 rot (Summe der grunen Kurven) eingezeichnet.<br />
Die Hohe der angepa ten Linien resultiert aus dem Anteil der Ladung<br />
q i der Ladungsverteilung nach der Streufolie (s. Abb. 5.3) und der Umladungswahrscheinlichkeit<br />
fur den Fall q i ! q f bei der jeweiligen Massenbelegung der<br />
Transmissionsfolie. Hieraus lassen sich unter bestimmten Annahmen die Wirkungsquerschnitte<br />
fur die atomaren Prozesse in der C-Folie bestimmen. Aus der<br />
Scheitelposition kann der Energieverlust des Ions fur die verschiedenen Eingangsladungszustande<br />
q i extrahiert werden. Die gemessene Energiedi erenz (Abstand<br />
des Linien von q i zur Linie ohne Folie, in Abb. 5.4 durch Pfeile dargestellt) setzt<br />
sich dabei aus dem Energiegewinn durch das Potential EU =U(q i -7) und<br />
dem Energieverlust des Teilchens in der Folie E(q i ,q f ) zusammen. Samtliche<br />
Spektren fur q i =6 + {10 + sind im Anhang A dargestellt.<br />
Die Ergebnisse der Energieverlustmessung werden in Kap. 5.4.2 diskutiert und<br />
sind in Abb. 5.15 abgebildet.<br />
Zur Erzeugung der Ladungsverteilung nach der Transmissionsfolie in Abhangigkeit<br />
von einem Eingangsladungszustand q i benotigt man aus der Analyse der<br />
Spektren die Inhalte der einzelnen Linien. Diese werden zunachst <strong>mit</strong> den gemessenen<br />
integrierten Strahlstromen normiert. Setzt man nun fur ein q i die normierten<br />
Zahlraten der verschiedenen q f fur eine Folie in Relation zueinander, so<br />
erhalt man die gesuchte Ladungsverteilung f(q i ,d), wenn d die Massenbelegung<br />
der Folie kennzeichnet. In Abb. 5.5 sind als Beispiel unsere gemessenen Ladungsverteilungen<br />
fur q f = 7 + aufgetragen, wobei die Punkte bei 50 g/cm 2 nicht in<br />
diesem Experiment gemessen worden sind, sondern der Gleichgewichtsladungsverteilung<br />
nach Shima [Shi82] entsprechen, die jedoch in einer fruheren Messung<br />
schon bestatigt worden war.
66 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Abbildung 5.5: Gemessene Ladungsverteilungen fur q i = 7 + in Abhangigkeit von<br />
der Schichtdicke der Kohlensto olie.<br />
Es ist ein schneller Abfall des Anteils an Ionen <strong>mit</strong> der Ladung 7 + zu sehen,<br />
bei einer Massenbelegung von 3,85 g/cm2 nur noch weniger als 20 %, wahrend<br />
die hoheren Ladungszustande 9 + und 10 + deutlich ansteigen. Da der Anteil an<br />
Ne8+ schon bei der dunnsten Folie sein Maximum erreicht hat und dann wieder<br />
abnimmt, mu der Wirkungsquerschnitt fur die Ionisation eines Elektrons, wahrscheinlich<br />
aus der 2s-Schale, sehr gro sein, so da schon nach wenigen Atomlagen<br />
der gro te Teil der Ne7+ -Projektile ein Elektron verloren und sich zuNe8+ umgeladen<br />
hat. Den dominanten Proze<br />
dar.<br />
in diesem Fall stellt demnach die Ionisation<br />
Der nachste Schritt in der Analyse besteht nun darin, aus den Me daten die<br />
Wirkungsquerschnitte fur die atomaren Prozesse zu extrahieren.
5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 67<br />
5.3 Theoretische Analyse der Ladungsverteilung<br />
5.3.1 Die Ratengleichung<br />
Die Beschreibung der gemessenen Ladungsverteilungen erfordert die Losung gekoppelter<br />
Di erentialgleichungen, den sogenannten Ratengleichungen. Sei Yi (x)<br />
der Anteil der Ionen <strong>mit</strong> der Ladung qi (<strong>mit</strong> P iYi (x) =1)und x die durchlaufene<br />
Schichtdicke. Dann setzt sich die Variation dieses Anteils beim Durchqueren<br />
der Probe aus dem Flu aus den restlichen Kanalen Yj in den Kanal Yi und dem<br />
Flu aus Yi in die anderen Kanale Yj zusammen:<br />
dYi<br />
dx =<br />
X<br />
j<br />
X<br />
Yj(x) ji , Yi(x)<br />
j<br />
ij<br />
(5.2)<br />
Hierbei steht ij fur den Wirkungsquerschnitt des Umladungsprozesses q i ! q j .<br />
Diese Beschreibung erwies sich jedoch sehr schnell als nicht ausreichend. Man<br />
erkannte, da die E ekte angeregter Ionen bei der Bestimmung des Ladungszustandes<br />
in Festkorpern (im Gegensatz zu Gasen, wo der Abstand der Atome um<br />
ein Vielfaches gro er ist) eine wichtige Rolle spielen. In der Tat steigt z.B. der<br />
Querschnitt fur die Ionisation eines Elektrons aus einer Schale stark <strong>mit</strong> deren<br />
Hauptquantenzahl n an und fuhrt so<strong>mit</strong> zu hoheren e ektiven Elektronenverlusten<br />
angeregter Ionen im Vergleich zu Projektilen im Grundzustand. Es erwies<br />
sich als vorteilhafter, Yi nicht als Anteil der Ionen eines Ladungszustandes q, sondern<br />
als Anteil der Ionen <strong>mit</strong> einer bestimmten Elektronenkon guration, bei der<br />
die Zahl der Elektronen in jeder Unterschale berucksichtigt wird, zu de nieren.<br />
Dies fuhrt zu einer enormen Vervielfachung der Zahl der Di erentialgleichungen.<br />
Wahrend im vorigen Modell fur ein H-ahnliches Atom (ein Elektron) nur ein Y<br />
genugte, benotigt man nun fur jede Unterschale ein Y, bei zwei Elektronen mu<br />
man alle moglichen Besetzungskon gurationen auf alle Unterschalen <strong>mit</strong> je einem<br />
Y belegen. Diese Anzahl kann aber praktisch aufgrund von physikalischen Uberlegungen<br />
li<strong>mit</strong>iert werden. Die Ionisationsquerschnitte wachsen <strong>mit</strong> steigender<br />
Hauptquantenzahl n an und werden in hoheren Schalen so gro , da die Elektronen<br />
<strong>mit</strong> nahezu 100 %-iger Wahrscheinlichkeit ionisiert werden. Anhold [Anh85]<br />
z.B. beschrankte sich bei seinen Untersuchungen <strong>mit</strong> relativistischen Projektilen<br />
nur auf die Unterschalen 1s, 2s und 2p und erhielt da<strong>mit</strong> zufriedenstellende Ergebnisse.<br />
Wir benutzten bei unseren Analysen ein Programm, das au erdem auch<br />
noch die M-Schale (n = 3) <strong>mit</strong>berucksichtigt.
68 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
5.3.2 Die Wirkungsquerschnitte<br />
Zur Losung der Di erentialgleichungen werden die Wirkungsquerschnitte ij fur<br />
alle Prozesse, die zu einer Anderung der Elektronenkon guration des Projektils<br />
fuhren, benotigt. Diese waren:<br />
NRC: nonradiative electron capture, strahlungsfreier Einfang eines gebundenen<br />
Elektrons in einen gebundenen Zustand des Projektils.<br />
REC: radiative electron capture, Einfang eines Valenzbandelektrons unter<br />
Emission von Strahlung.<br />
ion : ionisation, Elektronenverlust durch Ionisation oder Anregung in hohe<br />
Schalen <strong>mit</strong> gro en Ionisationsquerschnitten (n 4).<br />
ex: excitation, Anregung in einen gebundenen Zustand.<br />
rad : radiative decay, Zerfall eines angeregten Elektrons in eine tiefergelegene<br />
Schale <strong>mit</strong> Strahlungsemission.<br />
Aug : Auger decay, Augerzerfall.<br />
Alle diese Wirkungsquerschnitte zu messen ist au erst umstandlich. Deshalb sind<br />
wir auf die theoretische Berechnung dieser Gro en angewiesen. Einen guten Uberblick<br />
uber all die verschiedenen Ansatze zur Beschreibung der relevanten Prozesse<br />
ndet sich z.B. in [Dew94, Jan85, McD70]. Der folgende Abri uber die theoretische<br />
Behandlung von Umladungsprozessen ist diesen Arbeiten entnommen.<br />
Da bei atomaren Sto prozessen neben den beiden Kernen auch alle gebundenen<br />
Elektronen <strong>mit</strong>einander wechselwirken, stellt dieser Proze ein quantenmechanisch<br />
nicht losbares Mehr-Korper-Problem dar. Aus diesem Grund soll zunachst<br />
der einfachste Fall, ein 3-Korper-Problem, berechnet werden. Betrachtet wird die<br />
Wechselwirkung eines nackten Projektils P <strong>mit</strong> einem Probenkern T und einem<br />
gebundenen Elektron e. Das Projektil bewegt sich dabei auf einer geradlinigen<br />
Bahn, die gegenuber der Targetposition durch den Sto parameter ~ b und dessen<br />
Geschwindigkeitsvektor ~v beschrieben wird:<br />
~R(t) = ~ b+~vt <strong>mit</strong> ~ b ~v =0 (5.3)<br />
Die De nition des Hamiltonoperators im Schwerpunktssystem lautet dann:<br />
H = K + VTe + VPe + VPT<br />
(5.4)<br />
K symbolisiert den Operator der kinetischen Energie des Systems und Vxy die<br />
Wechselwirkung zwischen den Teilchen x und y. Das isolierte Targetsystem (T + e)<br />
la t sich <strong>mit</strong><br />
hT = , 1<br />
2 T r 2<br />
~rT + VTe<br />
(5.5)
5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 69<br />
C Pe<br />
v<br />
R<br />
P<br />
P R<br />
T<br />
R<br />
e<br />
r r<br />
b<br />
P T CTe<br />
Abbildung 5.6: Variablenbezeichnung fur das 3-Korper-Problem.<br />
P: Projektil, T: Targetatom, e: Elektron, C P e=T e: Schwerpunkt von Projektil/Target<br />
und Elektron, ~v: Bewegungsrichtung des Projektils, ~ b: Sto parameter<br />
beschreiben. T = meMT =(me + MT ) ist die reduzierte Targetmasse. Die korrespondierende,<br />
ungestorte Wellenfunktion ' T (~rT ) dieses Subsystems genugt der<br />
Schrodingergleichung<br />
(hT , " T )' T (~rT )=0 (5.6)<br />
wo " T fur die Eigenenergie steht. Das Projektil hingegen wird fur sich alleine<br />
durch seinen kinetischen Operator beschrieben:<br />
hP = , 1<br />
2 MP r 2<br />
~rP<br />
T<br />
(5.7)<br />
Aus diesen zwei Anteilen la t sichnun der Hamiltonoperator fur den (ungestorten)<br />
Eingangskanal zusammensetzen:<br />
hi = lim H = ,1<br />
R!1 2<br />
ir 2<br />
~RT<br />
+ hT<br />
(5.8)<br />
<strong>mit</strong> i = MP (me + MT )=(me + MT + MP ).<br />
Fur den Ausgangskanal kann analog vorgegangen werden. Bei einem Elektroneneinfang<br />
ist das Elektron aber im asymptotischen Zustand am Projektil gebunden,<br />
deshalb tauschen T und P ihre Platze. Nun kann auch der totale Hamiltonoperator<br />
de niert werden:<br />
H = hi + Vi = hf + Vf<br />
(5.9)
70 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
wobei Vi = VPT + VPe die Storung im Eingangskanal und Vf = VPT + VPe (bei<br />
Anregung) bzw. Vf = VPT + VTe (bei Elektroneneinfang) die Storung im Ausgangskanal<br />
darstellt. Hierfur lauten die totalen Wellenfunktionen<br />
i(E) = exp(i ~ k P<br />
i ~ RP )' T<br />
i (~rT ) (5.10)<br />
f (E) = exp(i ~ k T<br />
f ~ RT )' P<br />
f (~rP ) (fur e-Einfang) (5.11)<br />
(E :Energie des Systems, ~ k :Wellenvektor), die den Schrodingergleichungen<br />
(hi , E) i(E) =0 (5.12)<br />
(hf , E) f (E) =0 (5.13)<br />
genugen. E ist uber den Energieerhaltungssatz je nach Reaktion de niert durch:<br />
E = (k P<br />
i )2 =2 i + " T<br />
i =(kP n )2 =2 i+" T<br />
n (Anregung) (5.14)<br />
E = (k P<br />
i )2 =2 i + " T<br />
i =(kP f )2 =2 f+" P<br />
f (e-Einfang) (5.15)<br />
Mit den totalen Wellenfunktionen lassen sichnun im Rahmen der Storungsrechnung<br />
Ubergangswahrscheinlichkeiten Tif fur die jeweiligen Reaktionen angeben:<br />
T +<br />
if = h f(E) jH , hij i(E)i post-Form (5.16)<br />
T ,<br />
if = h i(E) jH , hfj f (E)i prior-Form (5.17)<br />
Mathematisch gesehen sind die beiden Formen identisch, solange sie exakt gerechnet<br />
werden. Gehen jedoch Naherungen ein, so kann es hau g zu Abweichungen<br />
kommen. Es emp ehlt sich stets, die Form zu wahlen, bei der die Storung<br />
geringer ist. Mit der richtigen Wahl la t sich letztendlich der gesuchte Wirkungsquerschnitt<br />
berechnen:<br />
if (E) =<br />
i f<br />
4 2<br />
kf<br />
ki<br />
Z jTifj 2 d (5.18)<br />
Im allgemeinen mussen aber viele Elektronen berucksichtigt werden. Dieser Normalfall<br />
kann jedoch auf den oben beschriebenen Sonderfall zuruckgefuhrt werden.<br />
Dazu bezieht man sich auf das Aktive-Elektron-Modell, bei dem nur die Wechselwirkung<br />
des an der Reaktion teilnehmenden Elektrons <strong>mit</strong>genommen wird und<br />
die Restelektronen als eingefroren anzusehen sind. Es wird zunachst deren Wechselwirkung<br />
<strong>mit</strong> den drei Reaktionsteilchen vernachlassigt und ihr Ein u dann<br />
durch Korrekturterme fur die zur Erzeugung der Wellenfunktionen relevanten<br />
Gro en berucksichtigt. Diese E ekte werden am Beispiel einer Ionisation eines<br />
Projektilelektrons durch das Potential eines Probenatoms erlautert. Die an das<br />
Targetatom gebundenen Elektronen schirmen dessen Kern zum Teil ab, das aktive<br />
Elektron sieht nur eine geringere, e ektive Kernladung, was den Ionisationswirkungsquerschnitt<br />
vermindern wird. Dieser E ekt wird Abschirmung oder
5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 71<br />
'screening' genannt. Andererseits tragen diese Elektronen durch ihre absto ende<br />
Wechselwirkung <strong>mit</strong> dem aktiven Elektron zur Ionisation bei und vergro ern dadurch<br />
ion (antiscreening). Anhold [Anh85] berucksichtigte diesen E ekt, indem<br />
er bei der Berechnung der Wirkungsquerschnitte den Faktor Z2 T <strong>mit</strong> folgender<br />
Abschirmfunktion multiplizierte:<br />
s(q) = 1<br />
Z2 T<br />
+ ZT , X<br />
ZT , X<br />
h i jexp(i~q~r)j ii 2<br />
i<br />
i<br />
h i jexp(i~q~r)j ii 2<br />
( i :Orbitalwellenfunktion fur das i-te Elektron, q :Impulsubertrag)<br />
(5.19)<br />
Der erste Term steht fur die e ektive, abgeschirmte Ladung des Probenatoms, die<br />
das Projektilelektron sieht, wobei die Summe den atomaren Formfaktor FT (q,Z),<br />
wie er bei der Berechnung der Comptonstreuung verwendet wird und z.B. in<br />
[Hub75] tabelliert ist, darstellt. Der zweite Term beschreibt den Antiscreening-<br />
E ekt und kann z.B. <strong>mit</strong> Hatree-Fock-Wellenfunktionen berechnet werden. Durch<br />
diese Abschirme ekte andern sich folglich auch die Eigenenergien der einzelnen<br />
Schalen und da<strong>mit</strong> auch ihre Wellenfunktionen und mussen angepa t werden. Die<br />
beschriebenen E ekte sind analog auch auf das Projektil anzuwenden.<br />
Zum Schlu mu der <strong>mit</strong> diesen Korrekturen errechnete Wirkungsquerschnitt,<br />
der ja fur das Ein-Elektron-System berechnet wurde, proportional zu den Besetzungszahlen<br />
der betro enen Schalen, d.h. zu der Anzahl der zur Verfugung<br />
stehenden Elektronen in der Ausgangsschale und den freien Lochern in der Endschale,<br />
skaliert werden.<br />
Elektronenverlust: l<br />
Bei den ersten Uberlegungen zu den Umladungsprozessen spielten die Orbitalgeschwindigkeiten<br />
der Elektronen u in Relation zur Projektilgeschwindigkeit v eine<br />
wichtige Rolle. Die ersten Abschatzungen machte Bohr [Boh48] fur den Elektronenverlust<br />
schneller, leichter Ionen in Gasen leichter Masse. Fur den Fall v u 0<br />
(u 0 = e 2 =~ =2;128 cm/s, Bohrsche Geschwindigkeit), benutzte er die free collision<br />
approximation, bei der die Elektronen als frei angesehen und die Bindungskrafte<br />
vernachlassigt werden, und erhielt fur den Wirkungsquerschnitt:<br />
l =4 a 2<br />
0 Z,2<br />
P<br />
, 2<br />
ZT + ZT<br />
(a 0 = ~ 2 =mee 2 =0;529A: Bohrscher Radius)<br />
u 0<br />
v<br />
2<br />
(5.20)<br />
Fur <strong>mit</strong>telschwere Probenatome argumentierte Bohr, da die fest gebundenen<br />
Elektronen nicht mehr unabhangig voneinander <strong>mit</strong> dem Elektron der Projektils
72 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
wechselwirken. Unter Berucksichtigung des Abschirmungse ektes der gebundenen<br />
Targetelektronen leitete er fur leichte Projektile folgende Naherung ab:<br />
l ' a 2<br />
0 Z2=3<br />
T Z,1<br />
P<br />
u 0<br />
v<br />
(5.21)<br />
D<strong>mit</strong>riev und Nikolaev [Dmi63] fuhrten die Abschirmung des Targetkerns auch<br />
durch die freien Elektronen im Festkorper und die e ektive Ladung Z ein und<br />
schlugen vor, den Elektronenverlust als Streuung eines freien Elektrons der Geschwindigkeit<br />
v an einem Atom des Mediums, verbunden <strong>mit</strong> einem Energieubertrag,<br />
der gro er als die Bindungsenergie ist, zu betrachten. Dies fuhrt zu einer<br />
deutlichen Reduktion des Bohrschen Wirkungsquerschnitts.<br />
Schwieriger erwies sich die Behandlung schwerer Projektile, die gebundene Elektronen<br />
<strong>mit</strong> Bahngeschwindigkeiten u > v <strong>mit</strong> sich fuhren. Eine wichtige und<br />
bis heute gebrauchliche Uberlegung von Bohr betri t folgende Argumentation:<br />
Einerseits fuhrt eine Kollision schwerer Ionen <strong>mit</strong> den Probenatomen stets zum<br />
Verlust der Elektronen <strong>mit</strong> u . v, wahrend Ionisation von Elektronen <strong>mit</strong> u v<br />
sehr unwahrscheinlich ist. Andererseits werden Elektronen vorwiegend in Schalen<br />
<strong>mit</strong> u & v eingefangen, in Orbitale <strong>mit</strong> u v dagegen so gut wie gar nicht. Diesen<br />
Schlu folgerungen folgend erhielt er fur schwere Projektile in leichten Medien<br />
l<br />
4 a 2<br />
0Z1=3 P Z2 T<br />
u 0<br />
v<br />
3<br />
(5.22)<br />
1954 entwickelten Bohr und Lindhard [Boh54] eine Naherung fur schwere Projektile,<br />
um den Elektronenverlust <strong>mit</strong>tels quantenmechanischer Storungstheorie zu<br />
rechnen, indem sie diesen Proze als Ionisation behandelten. Ein Elektron in der<br />
i-ten Schale eines Projektils <strong>mit</strong> der Ladung q betrachtend, leiteten sie dessen<br />
Ionisationsquerschnitt ab:<br />
i<br />
ion<br />
=4 a2<br />
0<br />
u2<br />
0<br />
q2<br />
uv<br />
2<br />
1 , u<br />
2v<br />
2<br />
(u 2v) (5.23)<br />
Den totalen Querschnitt erhalt man durch eine Summation uber alle Elektronen<br />
des Projektils <strong>mit</strong> Orbitalgeschwindigkeiten u 2v. Zur Bestimmung der<br />
Geschwindigkeitsverteilung der Elektronen verwendeten sie das Thomas-Fermi-<br />
Modell: dn=dv = A 1=2 =u 0 und fur q setzten sie die <strong>mit</strong>tlere Ladung im Gleichgewicht<br />
q = Z 1=3<br />
T v=u 0 ein. Da<strong>mit</strong> erhielten sie schlie lich:<br />
ion = a 2<br />
0Z2=3 T Z4=3<br />
P q,3 v<br />
u0 2<br />
(5.24)<br />
Mit der Entwicklung der Computer ubernahmen die quantenmechanischen Methoden<br />
das Feld. So werden heute die Ionisationsquerschnitte vorwiegend <strong>mit</strong><br />
den verschiedenen Bornschen Naherungen (Born II, PWBA, DWBA, CWBA,<br />
etc.) berechnet.
5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 73<br />
Elektroneneinfang: c<br />
Fur den Elektroneneinfang leichter Projektile machte Bohr folgenden Ansatz:<br />
c<br />
0 fne<br />
(5.25)<br />
Die Gro e 0 = 4 a 2<br />
0 Z2<br />
P u4<br />
0 =(uv)2 kennzeichnet dabei den Wirkungsquerschnitt<br />
fur eine Kollision, bei der das Projektil eine Energie in der Gro enordnung von<br />
mev 2 =2 an ein Targetelektron <strong>mit</strong> der Orbitalgeschwindigkeit u ubertragt. Die<br />
Wahrscheinlichkeit, da das herausgesto ene Elektron vom Projektil eingefangen<br />
wird, beschreibt der Faktor f (ZP u 0=v) 3 und ne = Z 1=3<br />
T u=u 0 gibt die Anzahl<br />
der Elektronen im Probenatom <strong>mit</strong> der Orbitalgeschwindigkeit u an. Fur den Fall<br />
v ' u leitete er folgende Gleichung ab:<br />
c<br />
4 a 2<br />
0 Z5<br />
P Z1=3<br />
T<br />
u 0<br />
v<br />
6<br />
(5.26)<br />
Fur schwere Projektile in leichten Medien erhielt er durch Vertauschen von ZP<br />
und ZT :<br />
c 4 a 2<br />
0Z1=3 P Z5<br />
u 6<br />
0<br />
T<br />
(5.27)<br />
v<br />
Nikolaev [Nik57] benutzte Bohrs Ansatz, um den Einfangsquerschnitt fur N in<br />
Ar-Gas zu bestimmen. Unter Berucksichtigung der Abschirme ekte erhielt er:<br />
c<br />
4 a 2<br />
0 q3 u 0<br />
v<br />
6<br />
ne (3u 0
74 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Daneben existieren eine gro e Anzahl quantenmechanischer Methoden, die sich<br />
durch die Wahl der Wellenfunktionen oder die De nition des Storpotentials unterscheiden,<br />
so wie DWBA (Distorted Wave Born Approximation), CDWA (Continuum<br />
Distorted Wave Approximation), IA (Impuls Approximation), EA (Eikonal<br />
Approximation), etc. Naheres zu diesen Verfahren ndet sich in den am Anfang<br />
des Kapitels zitierten Arbeiten.<br />
Anregung: ex<br />
Die Wirkungsquerschnitte fur die Anregungsprozesse werden analog zur Ionisation<br />
quantenmechanisch berechnet.<br />
Radiativer ( rad) und Augerzerfall ( Aug):<br />
Der Auger- bzw. der radiative Zerfall sind schon fruhzeitig untersucht worden. Die<br />
benotigten Wirkungsquerschnitte konnen aus der Literatur entnommen werden<br />
[Bet57, Kra79].<br />
5.3.3 Das Programm ETACHA<br />
Zur Losung der Ratengleichungen (Gl. 5.2) und Berechnung der dafur benotigten<br />
Wirkungsquerschnitte benutzen wir das Programm ETACHA [Roz96]. Es<br />
bestimmt die Ladungsverteilung in Abhangigkeit der Schichtdicke von bis zu<br />
28 Elektronen im Projektil, die auf die K, L und M Schale, sowie deren Unterschalen<br />
verteilt sind. Das Programm wurde fur Projektilenergien von 10 { 80 MeV/Nukleon<br />
geschrieben und erfolgreich getestet. Dessen Anwendung auf unseren Fall<br />
(2 MeV/Nukleon) stellt einen Test der verwendeten Methoden zur Berechnung<br />
der Wirkungsquerschnitte dar, bei dem Abweichungen aufgrund von Naherungen<br />
fur hohe Energien zu erwarten sind. Es bietet jedoch auch die Moglichkeit,<br />
Wirkungsquerschnitte, <strong>mit</strong> denen die Ratengleichungen gelost werden, auch extern<br />
einzugeben, was uns wiederum von diesen, fur unseren Fall nicht gultigen,<br />
Abschatzungen unabhangig macht.<br />
Die Bestimmung der Wirkungsquerschnitte erfolgt, wie in Kap. 5.3.2 beschrieben,<br />
uber die Skalierung der fur ein H-ahnliches Atom berechneten Querschnitte ij<br />
auf die wirkliche Elektronenkon guration des Projektils <strong>mit</strong> der Ladung q. Zu<br />
deren Berechnung werden folgende, nicht rechenzeitintensive Verfahren gewahlt:<br />
Der strahlungsfreie Elektroneneinfang NRC wird in ETACHA <strong>mit</strong><br />
einer analytischen Naherung von c(1s!1s) aus der Eikonalnaherung <strong>mit</strong><br />
relativistischen H-Wellenfunktionen [Eic85] berechnet. Dieses Verfahren liefert<br />
jedoch zu kleine Querschnitte, um die gemessenen Ladungsverteilungen<br />
zufriedenstellend zu beschreiben. Die beste Ubereinstimmung <strong>mit</strong> den
5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 75<br />
Me daten erhielten wir <strong>mit</strong> Wirkungsquerschnitten, die <strong>mit</strong> der continuum<br />
distorted wave approximation (CDWA) berechnet wurden.<br />
Zur Bestimmung der Wirkungsquerschnitte fur den radiativen Elektroneneinfang<br />
REC wird die Bethe-Salpeter Formel [Bet57] <strong>mit</strong> H-Wellenfunktionen<br />
verwendet.<br />
NRC und REC sind nur fur vollstandig gestrippte Ionen gultig. Hat das<br />
Projektil gebundene Elektronen, wird deren Ein u durch ihre Abschirmung<br />
des Kerns (! Zeff) berucksichtigt. Der erhaltene Querschnitt wird<br />
daraufhin <strong>mit</strong> der Anzahl der Locher in der betre enden Schale skaliert<br />
(Unabhangiges-Elektron-Modell).<br />
Der Wirkungsquerschnitt fur die Ionisation eines Elektrons aus einer Unterschale<br />
wird in ETACHA <strong>mit</strong> Hilfe der plane wave Born approximation<br />
(PWBA) [Kha69, Cho73] <strong>mit</strong> abgeschirmten H-Wellenfunktionen unter Berucksichtigung<br />
der screening und antiscreening E ekte durch die Targetelektronen<br />
berechnet. Auch hier wird der gefundene Wert <strong>mit</strong> der Anzahl<br />
der Elektronen in der betrachteten Unterschale skaliert.<br />
Die Behandlung der Anregung erfolgt auf gleiche Weise wie bei der Ionisation.<br />
Hier ist der Wirkungsquerschnitt jedoch proportional zur Anzahl<br />
der Elektronen in der Ausgangsschale und der Locher in der Endschale.<br />
Anregungen in Schalen n 4 werden durch eine Skalierung des Wirkungsquerschnitts<br />
furn=4<strong>mit</strong>einem 1/n 3 -Faktor bestimmt und zu ion hinzugezahlt.<br />
Radiative und Augerzerfallsraten wurden aus Tabellen entnommen<br />
[Bet57, Kra79].<br />
5.3.4 Analyse der gemessenen Ladungsverteilungen<br />
In Tab. 5.1 sind die einzelnen Wirkungsquerschnitte, wie sie zur Beschreibung unserer<br />
Daten verwendet wurden, angegeben. Die erste Spalte beinhaltet die Werte<br />
fur das H-ahnliche Ne, daneben sind die fur den jeweiligen Ladungszustand (Elektronenkon<br />
guration des Grundzustandes, Werte <strong>mit</strong> * bezeichnen ein Elektron<br />
in einer hoheren Schale) skalierten Querschnitte zu nden. NRC und REC sind<br />
zu c zusammengefa t, der Beitrag von REC ist in diesem Fall stets kleiner als<br />
1 %. Die Zerfallsraten fur den radiativen und den Augerproze wurden aus den<br />
<strong>mit</strong>tleren Lebensdauern fur ein Lochzustand abgeleitet ( rad(K) =1;46 10 ,13 s<br />
und Aug(K) = 2; 68 10 ,15 s). Fur uns relevant ist hochstens der Zerfall aus<br />
der L-Schale bzw. der KLL-Augerproze , da die Ionisationsquerschnitte in der<br />
M-Schale eindeutig dominieren. Dieser Fall (ein Loch in der K- und ein bzw zwei<br />
Elektronen in der L-Schale) fuhrt zu folgenden Wirkungsquerschnitten:<br />
rad(K) = 0; 4 10 ,20 cm 2<br />
und Aug(KLL) =42 10 ,20 cm 2
76 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Auch hier ergibt der Vergleich <strong>mit</strong> den Ionisationsquerschnitten, da der Anteil<br />
dieser Prozesse au erst gering ausfallt.<br />
Ne skaliert fur<br />
H-ahnl. 6 + 7 + 8 + 9 + 10 +<br />
c(1s) 221 - - - 115 221<br />
c(2s) 160 - 46.7 106 135 160<br />
c(2p) 298 152 174 197 251 298<br />
c(3s) 72.0 11.0 19.1 30.5 48.8 72.0<br />
c(3p) 121 18.5 32.1 51.4 81.9 121<br />
c(3d) 48.0 7.3 12.8 20.4 32.5 48.0<br />
ion(1s) 50.1 143 135 126 50.1 -<br />
ion(2s) 757 2370 1060 907* 757* -<br />
ion(2p) 838 1370* 1200* 1000* 838* -<br />
ion(3s) 2330 3150* 2890* 2620* 2330* -<br />
ion(3p) 2430 3260* 3000* 2720* 2430* -<br />
ion(3d) 2450 3300* 2980* 2700* 2450* -<br />
ex(1s!2s) 6.1 - 6.9 13.5 6.1 -<br />
ex(1s!2p) 28.3 75.5 72.0 68.4 28.3 -<br />
ex(1s!3s) 1.3 2.9 2.8 2.8 1.3 -<br />
ex(1s!3p) 5.3 14.4 13.7 12.9 5.3 -<br />
ex(1s!3d) 0.5 1.4 1.3 1.3 0.5 -<br />
ex(2s!2p) 1030 2070 1030 1030* 1030* -<br />
ex(2s!3s) 56 151 72 66* 56* -<br />
ex(2s!3p) 81 206 99 93* 81* -<br />
ex(2s!3d) 210 598 279 253* 210* -<br />
ex(2p!3s) 26 40* 35* 30* 26* -<br />
ex(2p!3p) 81 92* 85* 77* 81* -<br />
ex(2p!3d) 210 362* 343* 317* 210* -<br />
Tabelle 5.1: Wirkungsquerschnitte fur die atomaren Prozesse (in 10 ,20 cm 2 ) fur<br />
Ne-Projektile im Grundzustand bzw <strong>mit</strong> * gekennzeichnet in einem einfach angeregten<br />
Zustand.
5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 77<br />
In den Wirkungsquerschnitten fur den Elektroneneinfang und -verlust ist das<br />
Bohrsche Geschwindigkeitskriterium zu erkennen. Bei einer Energie von<br />
2 MeV/Nukleon hat das Ne-Ion eine Geschwindigkeit von:<br />
6 m<br />
vP =19;643 10<br />
s =8;945 u0 (5.31)<br />
Die Orbitalgeschwindigkeit der gebundenen Elektronen betragt nach Bohr<br />
(u = Ze 2 =n~)<br />
fur die K-Schale: u(K) = 21; 8 10 6 m/s (5.32)<br />
und die L-Schale: u(L) = 10; 9 10 6 m/s (5.33)<br />
Nach dem Geschwindigkeitskriterium werden Elektronen <strong>mit</strong> uvP gebunden werden.<br />
Beachtet man die Tatsache, da die in Tab. 5.1 angegebenen Einfangsquerschnitte<br />
stets fur eine leere Schale angegeben sind, und betrachtet stattdessen den<br />
Wirkungsquerschnitt 0 pro Loch in der Schale, so erkennt man die Gultigkeit<br />
von Bohrs Argumentation deutlich:<br />
0 (1s) : 0 (2s) : 0 (2p) : 0 (3s) : 0 (3p) : 0 (3d) = 110:80:50 : 36:20:5<br />
Mit nur diesem einen Satz von theoretisch berechneten Wirkungsquerschnitten<br />
waren wir in der Lage, alle unsere gemessenen Ladungsverteilungen <strong>mit</strong> zufriedenstellender<br />
Ubereinstimmung zu beschreiben. Die Abb. 5.7 { 5.9 zeigen die<br />
Ergebnisse dieser Rechnungen. In den oberen Bildern sind die berechneten Anteile<br />
der jeweiligen Ladungszustande als Linien aufgetragen, die Punkte stellen<br />
unsere Me werte dar. Aus den unteren Bildern ist zu entnehmen, welchen Anteil<br />
eine Elektronenkon guration zu einem Ladungszustand beitragt. Dabei sind nur<br />
die wichtigsten Werte von Yi fur q f = 8 + {10 + dargestellt.<br />
In Abb. 5.7 sind die Ladungsverteilung und Elektronenkon gurationen fur q i =6 + ,<br />
d.h. einem Ne-Ion <strong>mit</strong> zwei Elektronen in der 1s-Schale und zwei in der 2s-Schale,<br />
abgebildet. Das Projektil be ndet sich also vor der Probe in einem niedrigeren<br />
als dem <strong>mit</strong>tleren Ladungszustand q = 8,5 . Aufgrund des sehr hohen ion(2s)<br />
ist ein schneller Abfall des Anteils der Ionen <strong>mit</strong> der Ladung 6 + zu erkennen, der<br />
in einem steilen Anstieg von q=7 + resultiert. Auch fur Ne7+ ist der bei weitem<br />
gro te Wirkungsquerschnitt ion(2s), was zu einer schnellen Umladung zu Ne 8+<br />
fuhrt. Nachdem nun binnen einer Massenbelegung von nur 3-4 g/cm 2 12 C die<br />
meisten Projektile ihre zwei 2s-Elektronen verloren haben, be nden sie sich im<br />
Grundzustand <strong>mit</strong> der Ladung 8 + . Nun haben sie mehrere, nahezu gleich wahrscheinliche<br />
Prozesse zur Auswahl. Der gro te Querschnitt ist nun c(2p), also der<br />
Einfang eines Elektrons in die 2p-Schale. Im unteren Bild (Abb. 5.7) ist deutlich
78 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Abbildung 5.7: oben: Ladungsverteilung in Abhangigkeit von der Massenbelegung<br />
fur q i = 6 + . Die Symbole charakterisieren die experimentellen Resultate fur die<br />
gemessenen Dicken, die Linien stellen die berechneten Verteilungen dar.<br />
unten: Anteile der wichtigsten Elektronenkon gurationen, die zur Verteilung beitragen.
5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 79<br />
Abbildung 5.8: Ladungsverteilung und Anteile der wichtigsten Elektronenkon gurationen,<br />
die zur Verteilung beitragen, fur q i = 7 + und q i = 8 + , wie in Abb. 5.7.
80 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Abbildung 5.9: Ladungsverteilung und Anteile der wichtigsten Elektronenkon gurationen,<br />
die zur Verteilung beitragen, fur q i =9 + und q i =10 + , wie in Abb. 5.7.
5.3. THEORETISCHE ANALYSE DER LADUNGSVERTEILUNG 81<br />
zu erkennen, da der Anteil der Ionen <strong>mit</strong> der Kon guration 1s 2 2p (rot gestrichelt)<br />
korreliert <strong>mit</strong> derjenigen von 1s 2 verlauft. Dieser Kanal stellt im weiteren<br />
Verlauf den Hauptanteil der Ionen <strong>mit</strong> der Ladung 7 + . Aber auch der Ionisati-<br />
onsquerschnitt ion(1s) zeigt seinen Ein u im Anstieg von f(9 + ). In diesem Fall<br />
dominieren nun die Einfangprozesse, so da die meisten Ne9+ -Ionen sich zu 8 +<br />
zuruckumladen. Wie aus den Wirkungsquerschnitten und der Abbildung der Kongurationsanteile<br />
zu ersehen ist, werden nun die 1s2s- und 1s2p-Kon gurationen<br />
besetzt (da der 1s2s- schon vor 1s-Zustand ansteigt liegt an der Ionisation eines<br />
1s-Elektrons aus dem Ne7+ -Grundzustand 1s22s). Letztendlich verliert ein<br />
Teil der Ne9+ -Ionen auch das letzte Elektron und wird zum Ne10+ . Fangt es im<br />
folgenden ein Elektron in die 2s- oder 2p-Schale ein, so ist aufgrund des hohen<br />
Ionisationsquerschnitts fur diese Schalen anzunehmen, da sich das Ion schnell<br />
wieder zum Ne10+ umladen wird. Einen wirklichen Flu aus diesem Kanal bildet<br />
nur der Einfang in die 1s-Schale, also zum Grundzustand des Ne9+ .<br />
Aus der Abbildung der Kon gurationsanteile ist zu erkennen, da fur die niedrigeren<br />
Ladungszustande (6 + und 7 + ) das Gleichgewicht schon bei einer Massenbelegung<br />
von weniger als 10 g/cm 2 Kohlensto erreicht wird, die hoheren<br />
Zustande (8 + {10 + )benotigen dafur jedoch nahezu 30 g/cm 2 .<br />
Bei der Betrachtung der Entwicklung der Ladungsverteilung von Projektilen <strong>mit</strong><br />
einem hohen Eingangsladungszustand sind Unterschiede zu erkennen. Im Falle<br />
von q i = 10 + tragen zunachst nur die Einfangsquerschnitte zur Umladung<br />
bei. Da diese im Vergleich zum Ionisationsproze deutlich niedriger sind, verlauft<br />
der Abfall von f(10 + ) wesentlich langsamer. Folglich wachsen auch die Anteile<br />
der niedrigeren Ladungszustande ebenfalls nur langsam an. Auch unter diesen<br />
Umstanden wird eine Massenbelegung von etwa 30 g/cm 2 benotigt, um<br />
das Gleichgewicht zu erreichen. Etwas anders verhalt es sich bei q i = 9 + . Wie<br />
aus den Bildern zu ersehen ist, wird die Ladungsverteilung im Gleichgewicht zu<br />
90 % durch die Zustande 8 + , 9 + und 10 + gebildet. Ein Gleichgewichtszustand<br />
ist erreicht, wenn die Anteile dieser Ladungen nahezu konstant bleiben. Um von<br />
q =8 + zu q =10 + zu gelangen, benotigt das Projektil zweimal die Ionisation<br />
eines 1s-Elektrons, zwei Prozesse <strong>mit</strong> niedrigem Wirkungsquerschnitt. Auch der<br />
Weg von Ne10+ zum Ne8+ wird <strong>mit</strong> zwei relativ niedrigen Einfangsquerschnitten<br />
( c(1s)) beschrieben. Von q i =9 + aus werden jedoch der 8 + bzw. 10 + <strong>mit</strong> jeweils<br />
nur einem Proze erreicht, die Kanale konnen so<strong>mit</strong> schneller gefullt werden und<br />
der Gleichgewichtszustand ist schon nach der halben Strecke, etwa 15 g/cm 2<br />
erreicht.<br />
Zusammenfassend ist zu erwahnen, da die Kon gurationen, bei denen angeregte<br />
Ionenzustande belegt werden, wegen der hohen Ionisationsquerschnitte eine kurze<br />
Lebensdauer haben. Grundzustandskon gurationen dagegen besitzen deutlich<br />
gro ere freie Weglangen und tragen so<strong>mit</strong> am meisten zum Energieverlust bei.
82 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
5.4 Analyse der Energieverluste<br />
5.4.1 E(q i = q f )<br />
Analog zur Bestimmung des Energieverlustes E(q i = q f = 7 + ) in Abb. 5.4<br />
wurden alle anderen Me werte E(q i = q f ) bestimmt. In Abb. 5.10 ist fur den<br />
Fall q i = q f der gemessene Energieverlust der Ionen in den verschieden dicken<br />
Folien aufgetragen. Die Symbole charakterisieren unsere Me punkte (die gestrichelte<br />
Linie ist nur die Verbindung der Punkte), wahrend die durchgezogene<br />
Gerade den Energieverlust darstellt, der <strong>mit</strong> einem <strong>mit</strong>tleren Abbremsvermogen<br />
Seff = 9,98 keV/( g/cm 2 ) im Ladungsgleichgewicht berechnet ist. Die horizontale<br />
Abweichung der Me punkte zu dieser Geraden gibt dabei den Fehler x an, den<br />
man in diesem Fall bei der Berechnung der Schichtdicke <strong>mit</strong> Seff machen wurde.<br />
Fur q i = q f = 10 + und eine Massenbelegung der Folie von 9,45 g/cm 2 z.B. ergibt<br />
dies eine um x = 1,15 ( 0,7) g/cm 2 (b5 nm) zu dicke Schicht, wahrend<br />
im Falle q i =q f =7 + die Dickenangabe um x = 1,0 ( 0,9) g/cm 2 (b4,4 nm)<br />
zu niedrig ausfallt.<br />
An den Me punkten fur q i = 10 + ist gut zu erkennen, da die Abweichung<br />
zunachst <strong>mit</strong> steigender Massenbelegung anwachst, dann aber langsam einen kon-<br />
Abbildung 5.10: Energieverlust E(q i = q f ). Die durchgezogene Gerade stellt<br />
den Gleichgewichtsenergieverlust dar. Die Pfeile symbolisieren den Fehler x, den<br />
man bei einer Dickenbestimmung <strong>mit</strong> Seff = 9,98 keV/( g/cm 2 ) machen wurde.
5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 83<br />
stanten Wert annimmt. So hat die gestrichelte Linie im Vergleich zur durchgezogenen<br />
fur die ersten drei Me punkte eine deutlich groere Steigung, wahrend die<br />
Verbindung der letzten zwei Werte nahezu parallel zur durchgezogenen Geraden<br />
verlauft. Dieses Verhalten ist dadurch zu erklaren, da fur dunne Schichten der<br />
Energieverlust vorrangig alleine durch Ne10+ verursacht wird. Mit zunehmender<br />
Dicke kommt es immer hau ger zu Umladungen, so da der Anteil der Ionen, die<br />
sich zwischendurch in einem niedrigeren Ladungszustand befunden und dadurch<br />
einen etwas geringeren Energieverlust erlitten haben, immer mehr zu E(10 + )<br />
beitragt und so<strong>mit</strong> die Steigung der gestrichelten Kurve vermindert. Ab einer<br />
Massenbelegung, die sich aus der <strong>mit</strong>tleren Schichtdicke fur die Umladung von<br />
10 + zum Gleichgewichtszustand q und der <strong>mit</strong>tleren Massenbelegung fur die Ionisation<br />
von q nach 10 + zusammensetzt, andert sich die Steigung nicht mehr,<br />
da fur gro ere Schichtdicken der Zwischenbereich stets im Gleichgewichtzustand<br />
durchquert wird.<br />
Da der Gleichgewichtszustand zu mehr als 80 % von den Ladungen 8 + und 9 +<br />
gebildet wird, weicht deren Energieverlust am wenigsten von der Gleichgewichtsgeraden<br />
ab. Fur den Fall q i = 7 + erkennt man anfangs eine geringere Steigung,<br />
die sich aberschnell an die Gleichgewichtsgerade anpa t. Auch dieser E ekt kann<br />
anhand des Ladungsverteilungsbildes in Abb. 5.8 erklart werden. Es ist darin<br />
aufgrund der hohen Ionisationsquerschnitte ein sehr schnelles Umladen zu Ne 8+<br />
(binnen 3 g/cm 2 ) zu erkennen. Ionen <strong>mit</strong> q i =7 + verweilen also nur kurz in ih-<br />
rem Ladungszustand und machen so<strong>mit</strong> nur auf einem kleinen Stuck ihres Weges<br />
einen geringeren Energieverlust, bevor sie sich zuNe8+ umladen. Auch beim Austritt<br />
aus der Folie fangen sie erst kurz vor dem Verlassen der Folie ein Elektron<br />
ein. Je dicker also die Schicht, um so geringer wird der Beitrag des geringeren<br />
Energieverlustes durch Ne7+ und um so mehr kommt er dem von Ne8+ naher. Die<br />
Me werte fur qi =6 + sind durch den sehr kleinen Anteil in der Ladungsverteilung<br />
(kleiner 3 %), den dadurch geringeren Zahlraten in den Spektren und folglich der<br />
gro en Unsicherheit bei der Positionsbestimmung der Linie <strong>mit</strong> gro en Fehlern<br />
behaftet. Innerhalb dieser ist ein ahnliches Verhalten wie fur qi =7 + zu erkennen.<br />
Um nun beurteilen zu konnen, inwieweit die Me werte wirklich jeweils den Energieverlust<br />
eines einzelnen Ladungszustandes q darstellen, und wie sehr er durch<br />
Umladungs uktuationen auch Beitrage von anderen Ladungen beinhaltet, werden<br />
die <strong>mit</strong>tleren freien Weglangen (q) der einzelnen Zustande betrachtet. Sie<br />
sind als die Schichtdicke, nach der die Anfangsintensitat I0 auf I0/e abgefallen<br />
ist, de niert:<br />
I( ) = I0 exp , X<br />
!<br />
(5.34)<br />
) =<br />
1<br />
P<br />
i<br />
i<br />
i: Wirkungsquerschnitt, der zu einer Umladung fuhrt.<br />
i<br />
i<br />
(5.35)
84 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Dies ergibt fur die Grundzustandskon gurationen unter Betrachtung der Einfangund<br />
Ionisationsquerschnitte folgende Werte:<br />
(10 + ) = 2,17 g/cm 2<br />
(9 + ) = 2,79 g/cm 2<br />
(8 + ) = 3,75 g/cm 2<br />
(7 + ) = 1,35 g/cm 2<br />
(6 + ) = 0,74 g/cm 2<br />
Diese <strong>mit</strong>tleren freien Weglangen konnen als eine Obergrenze angesehen werden,<br />
da die Anregungsprozesse, die zu einer Erhohung der Ionisationswahrscheinlichkeit<br />
fuhren, nicht <strong>mit</strong>berucksichtigt worden sind. Da sie alle geringer als die Massenbelegung<br />
der dunnsten Folie sind, ist daraus zu schlie en, da in allen Me -<br />
punkten Beimischungen von anderen Ladungszustanden zu nden sind, insbesondere<br />
bei qi = 6 + und 7 + . Um eine Abschatzung uber die Gro e dieser Beitrage<br />
zu gewinnen, ist in Tab. 5.2 fur jeweils ein festes qi der gemessene Anteil IExp<br />
des Ladungszustandes qf = qi der Ladungsverteilung, die sich nach Durchgang<br />
durch die Schicht gebildet hat, aufgefuhrt. Er wird verglichen <strong>mit</strong> dem berechneten<br />
Anteil I(x) der Ionen, die die Folie im Eingangsladungszustand qi , also ohne<br />
zwischenzeitliche Umladungen (frozen charge state), durchquert haben. I(x) kann<br />
durch folgende Gleichung bestimmt werden:<br />
I(x) =I0exp , X<br />
!<br />
i x<br />
(5.36)<br />
Es wird dabei uber alle Wirkungsquerschnitte i, die zu einer Anderung des<br />
Ladungszustandes fuhren, summiert. Die Di erenz der zwei Werte ergibt den<br />
Beitrag der Ionen, die sich zwei oder mehrmals umgeladen haben und wieder im<br />
Ladungszustand q i gelandet sind. Man erkennt, da im Falle einer Ladung von<br />
q i = 10 + bis 8 + zumindest bei der dunnsten Folie der Energieverlust zu einem<br />
Anteil I(x)/IExp von etwa 50 % ohne Umladung gebildet wird, wahrend bei den<br />
niedrigeren Ladungen 7 + und 6 + , dieser Anteil deutlich niedriger ausfallt (29 %<br />
und 18 %). Mit zunehmender Massenbelegung wird der Beitrag zum Energieverlust<br />
durch andere Ladungszustande immer dominanter, so da hier eigentlich<br />
nicht mehr von E(q i ) gesprochen werden kann.<br />
Aus dem Programm ETACHA ist nicht zu entnehmen, wie gro der Flu aus einem<br />
Kanal heraus und der Ruck u hinein ist. Aus diesem Grunde habe ich ein<br />
Monte-Carlo-Simulationsprogramm geschrieben, <strong>mit</strong> dem die Umladungsprozesse<br />
der Ionen beim Durchgang durch Materie genauer untersucht werden konnen.<br />
Dafur wird die Probe in mehrere dunne Schichten unterteilt; bei den hier durchgefuhrten<br />
Rechnungen wurde eine Massenbelegung von 0,1 g/cm 2 verwendet.<br />
Eingeschossen wird ein Ion <strong>mit</strong> der Ladung q i in der Grundzustandskon guration.<br />
i
5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 85<br />
Fur dieses Projektil werden zunachst <strong>mit</strong> den gleichen Routinen wie in ETACHA<br />
die Wirkungsquerschnitte fur alle beitragenden Prozesse berechnet. Uber eine<br />
Zufallszahl wird im nachsten Schritt bestimmt, ob und falls ja, welcher Proze<br />
(Elektroneneinfang, Ionisation, Anregung oder Zerfall) ausgelost wird. Hat eine<br />
Reaktion stattgefunden, wird die Schalenbelegung des Projektils dem Proze<br />
entsprechend geandert und die Wirkungsquerschnitte fur die neue Kon guration<br />
berechnet, bevor fur die nachste Schicht neu gewurfelt wird. Die Simulationen<br />
wurden <strong>mit</strong> 1 000 000 Teilchen durchgefuhrt. Als Test fur die Richtigkeit der Simulation<br />
dient der Vergleich der so erhaltenen und der <strong>mit</strong> ETACHA berechneten<br />
Ladungsverteilung. Es ergaben sich Abweichungen um max. 1 %, die auf statistische<br />
Schwankungen zuruckzufuhren sind.<br />
Ein Baumdiagramm, wie in Abb. 5.11 fur den Fall qi = 10 + dargestellt, ist das<br />
Ergebnis einer solchen Rechnung. Ausgehend von der Zahl der Ionen auf der linken<br />
Seite einer Verzweigung, steht hinter einem waagrechten Zweig die Anzahl<br />
der Ionen, die die Folie ohne weitere Umladung verlassen (q ! q), ein Zweig nach<br />
oben gibt an, wieviele Ionen ein weiteres Elektron eingefangen (q ! q-1) haben,<br />
und ein Zweig nach unten weist auf die Anzahl der Projektile, die ein Elektron<br />
verloren haben (q ! q+1), hin. Die letzte Spalte des Diagramms beinhaltet die<br />
Zahl der Ionen, die sechs oder mehr Umladungsprozesse durchgemacht haben. In<br />
den eckigen Klammern sind die Ladungszustande qf , <strong>mit</strong> denen das Projektil die<br />
Probe verla t, angegeben. Nun konnen die Beitrage der anderen Ladungszustande<br />
durch Umladungs uktuationen zum Energieverlust E(qi = qf ) in erster Naherung<br />
bestimmt werden. Fur den abgebildeten Fall qi = qf = 10 + haben von den<br />
1 000 000 eingeschossenen Ne10+ -Ionen 183 302 die Probe passiert, ohne sich umzuladen.<br />
Zieht man in Betracht, da 42,4 % aller Teilchen die Folie <strong>mit</strong> qf =10 +<br />
verlassen (s. Rechnung in Abb. 5.9), so stellen diese 183 302 Projektile 43,3 %<br />
der Gesamtintensitat dar. 38 % (161 056 Teilchen) der Ionen <strong>mit</strong> qf =10 + haben<br />
auf ihrem Weg durch die Probe ein Elektron eingefangen und es wieder verloren<br />
q i =q f<br />
3,85 g/cm 2 6,55 g/cm 2 9,45 g/cm 2<br />
IExp [%] I(x) [%] IExp [%] I(x) [%] IExp [%] I(x) [%]<br />
10 + 32,5 16,5 24,1 4,8 20,4 1,2<br />
9 + 53,9 24,7 47,0 9,4 44,9 3,3<br />
8 + 55,8 35,4 49,8 17,2 46,3 8,0<br />
7 + 18,7 5,5 11,3 0,7 9,6 0,0<br />
6 + 2,8 0,5 0,8 0,0 0,6 0,0<br />
Tabelle 5.2: Vergleich der ohne Umladung trans<strong>mit</strong>tierten Ionen I(x) <strong>mit</strong> der<br />
durch Umladungs uktuationen erhohten, totalen, gemessenen Ausbeute eines Ladungszustandes<br />
IExp.
86 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
q<br />
q = 10 +<br />
in<br />
d = 3,85 g/cm<br />
1000000<br />
q q<br />
388<br />
9<br />
70<br />
309<br />
< 5+><br />
μ 2<br />
6243 1173<br />
460<br />
< 6+><br />
4682 1422<br />
2800<br />
< 7+><br />
57602 12152 < 7+><br />
6490<br />
588<br />
2151<br />
3751<br />
< 7+><br />
39207 14862 < 8+><br />
17855<br />
4000<br />
10358<br />
3497<br />
< 9+><br />
300274 70148 < 8+><br />
7501<br />
629<br />
2639<br />
4233<br />
< 7+><br />
48923 19380 < 8+><br />
22042<br />
4574<br />
13223<br />
4245<br />
< 9+><br />
172524 77664 < 9+><br />
16557<br />
3278<br />
9291<br />
3988<br />
< 9+><br />
45937 29380<br />
(7,0 %)<br />
<br />
816698 189388 < 9+><br />
6139<br />
519<br />
2279<br />
3341<br />
< 7+><br />
42730 17022 < 8+><br />
19569<br />
3769<br />
11835<br />
3965<br />
< 9+><br />
165980 74442 < 9+><br />
15851<br />
2992<br />
9392<br />
3467<br />
< 9+><br />
48808 32957<br />
(7,8%)<br />
<br />
327036 161056<br />
(38,0 %)<br />
<br />
183302<br />
(43,3 %)<br />
<br />
q q-1<br />
(e -Einfang)<br />
q q+1<br />
(e -Verlust)<br />
Abbildung 5.11: Monte-Carlo-Simulation der Umladungsprozesse fur q i = 10 +<br />
und eine Massenbelegung der C-Folie von 3,85 g/cm 2 . Ein waagrechter Zweig<br />
zeigt die Anzahl der Ionen, die die Folie ohne weitere Umladung passieren, ein<br />
Zweig nach oben symbolisiert den Elektroneneinfang und nach unten den Elektronenverlust.<br />
Der Ausgangsladungszustand q f ist ist der letzten Spalte in eckigen<br />
Klammern angegeben. Die %-Angaben beziehen sich auf alle Teilchen <strong>mit</strong><br />
q i = q f = 10 + .
5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 87<br />
(10 + ! 9 + ! 10 + ), 7,8 % haben die Umladungen 10 + ! 9 + ! 8 + ! 9 + ! 10 +<br />
gemacht und 7,8 % haben auf ihrem Weg die Ladungszustande 10 + ! 9 + ! 10 +<br />
! 9 + ! 10 + durchlaufen. Die restlichen 4,7 % haben sechs oder mehr Umladungen<br />
gemacht.<br />
Tab. 5.3 stellt fur die dunnste Folie (3,85 g/cm 2 ) diese Anteile (in %), aus denen<br />
sich die Gesamtintensitat der Projektile <strong>mit</strong> q i = q f zusammensetzt, dar.<br />
Die erste Spalte beschreibt die Prozesse, die die Ionen durchlaufen haben, um<br />
schlie lich <strong>mit</strong> der Ladung q f die Probe zu verlassen. Der Eintrag 'keine' bedeutet<br />
dabei, da die Projektile in ihrem Eingangsladungszustand q i die gesamte<br />
Probe passiert haben, sich also nicht umgeladen haben. Ein 'c' steht fur den<br />
Elektroneneinfang und ein 'l' fur den Elektronenverlust.<br />
Prozesse 10 + [%] 9 + [%] 8 + [%] 7 + [%] 6 + [%]<br />
keine 43,3 46,5 52,9 13,5 2,9<br />
c-l 38,0 34,4 29,3 12,7 3,5<br />
l-c - 2,8 5,5 40,2 30,5<br />
c-c-l-l 7,0 5,1 3,1 1,5 0,4<br />
c-l-c-l 7,8 6,2 4,4 3,4 1,1<br />
c-l-l-c - 0,8 1,1 6,0 4,5<br />
l-c-c-l - 0,5 0,8 5,3 4,6<br />
l-c-l-c - 0,5 0,8 8,0 12,1<br />
l-l-c-c - - 0,1 2,2 21,0<br />
6 und mehr 3,9 3,2 2,0 7,2 19,5<br />
Tabelle 5.3: Zusammensetzung der Gesamtintensitat der Projektile <strong>mit</strong> q i = q f .<br />
Ein c steht fur einen Elektroneneinfang (capture), ein l fur den Elektronenverlust<br />
(loss).<br />
Analog zur Tab. 5.2 ist auch hier erkennbar, da der gemessene Energieverlust<br />
fur die Ladungen q i = q f = 10 + bis 8 + zu etwa 50 % direkt und ohne Umladungen<br />
vom Ladungszustand gebildet wird. Zusatzlich kann aus dieser Tabelle<br />
geschlossen werden, da der Hauptbeitrag zum Energieverlust durch andere Ladungszustande<br />
vom benachbarten Zustand q i - 1, der durch einen Elektroneneinfang<br />
erreicht wird, stammt. Diese zwei Anteile bilden zusammen jeweils uber<br />
80 % der Gesammtintensitat.<br />
Fur q i =7 + und q i =6 + ist der Elektronenverlust der dominante Proze . So<br />
wird E(7 + ) vorwiegend durch Ionen <strong>mit</strong> der Ladung 8 + (40,2 % + 8,0 %) und<br />
E(6 + ) durch Ionen <strong>mit</strong> der Ladung 7 + (30,5 % + 12,1 %) und 8 + (21,0 %)<br />
gebildet.<br />
Aus der Simulation konnen noch weitere Informationen extrahiert werden, z.B. in<br />
welche Schalen die Elektronen eingefangen werden. Wieder wird der Fall
88 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
qi = qf =10 + und darin der Anteil von 38 % der Ionen, die zuerst ein Elektron<br />
eingefangen und es anschlie end wieder verloren haben (c-l), betrachtet.<br />
Angesichts der verschieden hohen Ionisationsquerschnitte fur die verschiedenen<br />
Schalen von Ne9+ (s. Tab. 5.1) ist dies fur den Energieverlust von Bedeutung. Wie<br />
erwartet, verteilen sich die eingefangenen Elektronen proportional zum Einfangsquerschnitt<br />
auf die Schalen. In Tab. 5.4 sind die Besetzungswahrscheinlichkeit der<br />
Orbitale und die <strong>mit</strong>tlere freie Weglange des Ions in dieser Kon guration nach<br />
Gl. 5.34 fur qi = qf =10 + angegeben. Aus dieser Aufstellung abgeleitet werden,<br />
Elektroneneinfang Besetzungswahrscheinlichkeit <strong>mit</strong>tl. freie Weglange<br />
in Schale [%] [ g/cm 2 ]<br />
1s 24,0 23,1<br />
2s 17,4 0,9<br />
2p 32,4 1,7<br />
3s 7,8 0,9<br />
3p 3,2 0,8<br />
3d 5,2 0,8<br />
Tabelle 5.4: Besetzungswahrscheinlichkeiten fur den Elektroneneinfang in die Orbitale<br />
von Ne10+ und <strong>mit</strong>tlere freie Weglange des Ions in dieser Kon guration<br />
da die Ionen, die ein Elektron in eine M-Unterschale (3s, 3p, 3d) einfangen,<br />
dieses auch sehr schnell wieder verlieren ( < 1 g/cm 2 ) und so<strong>mit</strong> den Energieverlust<br />
E(q i = 10 + ) nicht sehr beein ussen. Auch Ionen, die das Elektron<br />
in die L-Schale (2s, 2p) einbauen, verweilen durchschnittlich weniger als die halbe<br />
Schichtdicke im Ladungszustand 9 + , so da zur Abweichung des gemessenen<br />
Energieverlustes der Ionen <strong>mit</strong> der Ladung 10 + vorwiegend nur die 24 % der<br />
Projektile, bei denen das Elektron in die K-Schale eingebaut wird, beitragen.<br />
Berucksichtigt man all die bisher aufgefuhrten Aspekte | 43,3 % des Energieverlustes<br />
fur qi =qf =10 + werden von Ne10+ -Ionen, die sich nicht umladen, gemacht,<br />
von den restlichen 56,7 % halt sich nur etwa ein Viertel langer im Ladungszustand<br />
9 + auf, der Rest ladt sich sehr schnell wieder zu Ne10+ um | und nimmt<br />
an, da der spezi sche Energieverlust S <strong>mit</strong> q2 skaliert (s Gl. 2.19 oder 5.38), so<br />
kann man folgende Abschatzung fur den gemessenen Energieverlust EExp(10 + )<br />
der Ionen <strong>mit</strong> qi = qf = 10 + (<strong>mit</strong> Beitragen durch Umladungs uktuationen) in<br />
Relation zum Energieverlust E(10 + ) von Ne10+ ohne Umladungen machen:<br />
EExp(10 + ) = 43; 3% 10 2 +56;7% , 30 % 9 2 +70% 10 2 E(10 + )<br />
10 2<br />
= 96; 77 % E(10 + ) (5.37)<br />
Der gemessener Wert EExp(10 + , 3,85 g/cm 2 ) ist aufgrund der Umladungsuktuationen<br />
um etwa 5 % tiefer als der entsprechende Energieverlust E(10 + )
5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 89<br />
ohne die zwischenzeitliche Umladung in 9 + und wird deshalb entsprechend korrigiert.<br />
Ahnlich kann auch fur die Energieverluste von q i = 8 + und 9 + argumentiert<br />
werden. Elektroneneinfang in hohere Schalen andert nicht viel am Energieverlust<br />
des Ions, da die Lebensdauer aufgrund der hohen Ionisationsquerschnitte nur gering<br />
ist. Nur wenn Elektronen in eine Grundzustandskon guration eingefangen<br />
werden, konnen die Ionen lange genug in diesem Ladungszustand verweilen, um<br />
eine merkliche Abweichung des Energieverlustes gegenuber dem der Ionen ohne<br />
Umladung zu hinterlassen, bevor sie sich wieder nach q i umladen. Die Abweichung<br />
zum Energieverlust des reinen Ladungszustandes fallt sogar geringer aus,<br />
da sich die Beitrage durch die tieferen und die hoheren Ladungszustande zum<br />
Teil kompensieren.<br />
Mit Hilfe der Simulation kann man nun versuchen, den Beitrag durch Umladungsprozesse<br />
auch quantitativ zu erfassen. Hierfur wird ein spezi scher Energieverlust<br />
fur einen konstanten Ladungszustand des Projektils benotigt. Bohr und Bethe<br />
beschrieben den elektronischen Energieverlust bei hohen Energien (vollstandig<br />
ionisiertes Projektil) als Impulsubertrag p eines im Abstand b vorbei iegenden<br />
Projektils <strong>mit</strong> der Ladung q =ZPeauf ein freies, ruhendes Elektron:<br />
p =<br />
Z<br />
1<br />
,1<br />
FC dt =<br />
Z<br />
1<br />
,1<br />
ZP e2 (x2 + b2 ) dt = 2ZP e2 vb<br />
(FC: Coulombkraft, x: Ort des Projektils, b: Sto parameter,<br />
v: Projektilgeschwindigkeit)<br />
(5.38)<br />
Dann betragt der klassische kinetische Energieverlust in Abhangigkeit vom Sto -<br />
parameter:<br />
( p)2<br />
Eb = (5.39)<br />
2me<br />
= 2Z2<br />
P e4<br />
mev 2 b 2<br />
(me: Elektronenmasse)<br />
Es ist darin eine Proportionalitat des Energieverlustes zum Quadrat der Projektilladung<br />
zu erkennen, die auch nach der Integration uber den Sto parameter b<br />
bestehen bleibt (s. Gl. 2.19). Diese Abhangigkeit benutzten wir als Ansatz fur<br />
den gesuchten ladungsabhangigen spezi schen Energieverlust S(q):<br />
S(q) q 2<br />
(5.40)<br />
Im weiteren Verlauf wird der Quotient S(q)/q 2 als reduzierter spezi scher<br />
Energieverlust Sr bezeichnet und dafur folgender Ansatz gepruft:<br />
Sr = S(q)<br />
= konst: (5.41)<br />
q2
90 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Aus Gl. 2.24 fur die Gleichgewichtssituation kann man Sr = SIon/q 2<br />
eff ableiten.<br />
Der spezi sche Energieverlust SIon(v) kann aus Tabellen wie z.B [Nor70] entnommen<br />
werden und betragt fur Ne-Ionen <strong>mit</strong> einer Energie von 2 MeV/Nukleon in<br />
Kohlensto S(Ne) = 9,98 keV/( g/cm 2 ). Dabei wurde qeff gema Gl. 2.25 berechnet<br />
und ergibt qeff = 8,3. Daraus resultiert Sr = 0,145 keV/( g/cm 2 ).<br />
Mit diesem Ansatz kann nun der Energieverlust E(q i ,q f ) der Ionen in einer Probe<br />
simuliert werden. Fur ein Teilchen setzt er sich folgenderma en zusammen:<br />
E(q i ;q f )=<br />
X<br />
i<br />
S(q i ) x=<br />
X<br />
i<br />
Srq(i) 2 x (5.42)<br />
x steht fur die Schrittweite der Summation (0,1 g/cm 2 ) und q(i) kennzeichnet<br />
den Ladungszustand des Ions im i-ten Schritt. Abb. 5.12 zeigt die Energieverteilung<br />
der Ionen nach Durchgang durch die 3,85 g/cm 2 dicke C-Folie fur q i =q f .<br />
Die Einschu energie betrug 44 MeV. In dem Spektrum fur q i =q f =10 + ist bei<br />
der niedrigsten Energie eine scharfe Linie zu erkennen. Sie beinhaltet die 43,3 %<br />
(s.Tab. 5.3) der Ne10+ -Ionen, die keiner Umladung unterworfen waren (Y-Achse<br />
logarithmisch). Deren Energieverlust ist stets gleich, da keine Stragglinge ekte<br />
berucksichtigt worden sind. Die exponentiell abfallende Schulter rechts von der<br />
Linie beinhaltet Ionen, die durch Umladungen zwischenzeitlich in einem niedri-<br />
Abbildung 5.12: Simulation der Energieverteilung von Ne-Ionen nach Durchgang<br />
durch eine 3,85 g/cm 2 dicke C-Folie fur q i = q f .
5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 91<br />
geren Ladungszustand waren und dadurch weniger Energie verloren haben. Eine<br />
scharfe Linie erkennt man auch fur die anderen Ladungszustande. Sie resultiert<br />
ebenso aus den beiden Bedingungen q i = q f und keine zwischenzeitliche Umladungen<br />
beim Durchgang durch die Schicht. Fur den Fall q i = q f =9 + erkennt<br />
man neben der Schulter rechts von der Linie, die durch Umladung zu niedrigeren<br />
Ladungszustanden zustande kommt, auch links eine Schulter. Diese beinhaltet die<br />
Ionen, die sich zwischendurch im Ladungszustand 10 + aufgehalten und dadurch<br />
mehr Energie verloren haben. In den Spektren von q i =8 + und 7 + sind links von<br />
der scharfen Linie sogar zwei Schultern zu erkennen, die durch Umladungen nach<br />
q i + 1 und q i + 2 zustande kommen.<br />
Aus der Lage der scharfen Linie kann man den Energieverlust Emc(q) der<br />
Ionen ohne Umladungen bestimmen. Fur den Vergleich <strong>mit</strong> unseren gemessenen<br />
Energieverlusten wurden die Spektren der Simulation <strong>mit</strong> der experimentellen<br />
Au osung in Form einer Gau kurve <strong>mit</strong> einer Halbwertsbreite von 41 keV gefaltet<br />
und die Positionen der gefalteten Spektren bestimmt. Die hieraus erhaltene<br />
Di erenz zur Einschu energie ergibt den theoretischen Energieverlust Emc,f (q),<br />
den man messen wurde, wenn die Annahme uber die Ladungszustandsabhangigkeit<br />
des spez. Energieverlustes aus Gl. 5.41 zutre en wurde. Aus der Di erenz<br />
E q = Emc - Emc,falt von Linien-Energie zum Zentrum des gefalteten Spektrums<br />
kann abgelesen werden, um wieviel der Beitrag durch die Umladungs uktuationen<br />
den Energieverlust Emc verschiebt.<br />
In Tab. 5.5 sind die besprochenen Energieverluste im Vergleich zu den gemessenen<br />
Werten EExp aufgefuhrt. Wiederum ist zu erkennen, da die Abweichungen E q<br />
q EExp [keV] Emc [keV] Emc,f [keV] E q [keV]<br />
10 + 48,0 ( 3,9) 55,3 53,2 +2,1<br />
9 + 38,7 ( 3,9) 44,7 43,4 +1,3<br />
8 + 37,4 ( 5,7) 35,3 34,7 +0,6<br />
7 + 26,9 ( 4,0) 27,0 29,3 -2,3<br />
6 + 10,4 ( 9,4) 19,8 24,5 -4,7<br />
Tabelle 5.5: Energieverluste von Neq+ in 3,85 g/cm2 C.<br />
EExp: Experimentelle Werte, Emc: Simulation ohne Umladungs uktuationen,<br />
Emc,falt: Simulation <strong>mit</strong> Umladungs uktuationen,<br />
Beitrag der Umladungs uktuationen.<br />
E q: Di erenz durch den<br />
fur q i =8 + bis 10 + kleiner als 5 % sind. Die E q-Werte wurden dann benutzt, um<br />
den Ein u der Ladungs uktuationen, die in den Me werten (Abb. 5.10) enthalten<br />
sind, herauszukorrigieren. Dadurch verschieben sich die Punkte fur q i =8 +<br />
bis 10 + etwas nach oben, fur q i =6 + und 7 + deutlich nach unten. Durch Bestimmung<br />
der Steigung der Ausgleichsgeraden durch die korrigierten Werte bei
92 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
verschiedenen Dicken erhalt man nun bessere ladungszustandsabhangige spezi -<br />
sche Energieverluste S(q). Mit diesen konnen erneut Energieverlustspektren (wie<br />
in Abb. 5.12) simuliert und daraus genauere Korrekturen E q extrahiert werden,<br />
die wiederum zu exakteren S(q) fuhren. Es zeigte sich, da die S(q)-Werte<br />
der dritten Iteration sich nur unwesentlich (kleiner 1 %) von denen der zweiten<br />
unterscheiden, so da sich inAnbetracht der Fehlerbalken der Me punkte weitere<br />
Iterationen erubrigen. Es gelang da<strong>mit</strong>, den Ein u der Umladungs uktuationen<br />
auf die Me werte zu eliminieren. Die korrigierten Energieverluste fur drei Foliendicken<br />
sind in Tab. 5.6 angegeben.<br />
q i =q f<br />
3,85<br />
g<br />
cm 2<br />
6,55<br />
g<br />
cm 2<br />
9,45<br />
g<br />
cm 2<br />
10 + 50,02 ( 3,86) 83,67 ( 8,04) 122,0 ( 8,33)<br />
9 + 39,32 ( 3,85) 67,56 ( 3,85) 96,85 ( 7,99)<br />
8 + 38,19 ( 5,68) 62,30 ( 5,65) 88,52 ( 5,66)<br />
7 + 23,55 ( 4,03) 47,73 ( 8,23) 70,75 ( 8,53)<br />
6 + 8,16 ( 10,42) 33,43 ( 8,48) 58,44 ( 11,72)<br />
Tabelle 5.6: Korrigierte Energieverluste fur q i = q f und drei Schichtdicken.<br />
Das Ergebnis sind reine spezi sche Energieverluste S(q) von Ionen,<br />
die in einem 'eingefrorenen' Ladungszustand die Probe durchqueren.<br />
Abb. 5.13 zeigt diese korrigierten Energieverluste von Ne-Ionen <strong>mit</strong> q i = q f in<br />
Kohlensto . Die Steigungen der Ausgleichsgeraden ergeben S(q), die Werte sind<br />
in der Abbildung angegeben.<br />
Will man den spezi schen Energieverlust auf quantenmechanischem Weg bestimmen,<br />
so sind die Prozesse der Ionisation und Anregung der Probenelektronen und<br />
der da<strong>mit</strong> verbundene Impulsubertrag des Projektils auf das Elektron zu berechnen.<br />
Hierbei wird das Potential des Projektils VP qP als Storung angesehen.<br />
Wir erhalten als Wirkungsquerschnitt fur den Proze (s. Gl. 5.18):<br />
jh fjVPj iij 2<br />
q 2<br />
P : (5.43)<br />
Der spez. Energieverlust S(q) ist demnach proportional zu q 2 (s. auch Gl. 2.19<br />
oder Gl. 2.24). Diese Abhangigkeit ist in Abb. 5.14, in der die experimentell bestimmten<br />
ladungsabhangigen spezi schen Energieverlustes S(q) gegen das Quadrat<br />
der Ladung q 2 aufgetragen sind, als durchgezogene Gerade dargestellt. Wie<br />
aus der Abbildung zu entnehmen ist, stimmt dieser Zusammenhang fur die <strong>mit</strong>tleren<br />
Ladungszustande (q 8 + ) gut <strong>mit</strong> den Me werten uberein. Abweichungen zu<br />
niedrigeren Abbremsvermogen treten bei den hohen Ladungszustanden (q = 9 +<br />
und 10 + ) auf. Dieses Verhalten kann auf folgenden E ekt zuruckgefuhrt werden.<br />
Die Storungsrechnung liefert gute Ergebnisse unter der Voraussetzung, da
5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 93<br />
Abbildung 5.13: Korrigierte Energieverluste von Ne-Ionen <strong>mit</strong> q i = q f (nach<br />
Elimination der Beitrage durch Umladungs uktuationen).<br />
das Storungspotential klein gegenuber den Eigenenergien der Zustande ist. Die<br />
Ionisations- und Anregungswahrscheinlichkeiten sind dann klein und proportional<br />
zu q 2 . Durch Erhohung des Storungspotential <strong>mit</strong> dem Ladungszustand des<br />
Projektils kann die Starke so gro werden, da die Ubergangsamplitude nicht<br />
mehr linear ansteigt, sondern durch E ekte hoherer Ordnung, wie z.B. Mehrfachionisation,<br />
gedampft wird. Die Storungsrechnung uberschatzt so<strong>mit</strong> die Wirkungsquerschnitte<br />
und liefert zu hohe spezi sche Energieverluste. Ein ahnliches<br />
Verhalten wurde bereits von Xiao und Schiwietz [Xia96] fur 5 MeV/Nukleon<br />
schnelle Xe-Ionen in Kohlensto festgestellt. Auch hier ist eine Abnahme des Abbremsvermogens<br />
<strong>mit</strong> steigendem Ladungszustand des Projektils zu erkennen.<br />
Ein qualitativ realistischer Verlauf des Abbremsvermogens von Ne-Ionen in Kohlensto<br />
ist als gestrichelte Kurve in Abb. 5.14 dargestellt. Die Abweichung von<br />
der Geraden bei kleinen Ladungen ist auf Abschirme ekte zuruckzufuhren. Je<br />
niedriger der Ladungszustand des Projektils, umso gro er ist der Radius der Valenzelektronorbitale.<br />
Dies fuhrt zu gro eren Intervallen an Sto parametern, die<br />
kleiner sind als der Schalenradius. Diese Elektronen sehen ein nicht vollstandig<br />
abgeschirmtes Potential und konnen gestreut werden, bzw. Energie aufnehmen<br />
und da<strong>mit</strong> das Projektil abbremsen. So hat auch ein neutrales Ion (q = 0) ein<br />
Abbremsvermogen S(0) 6= 0, gegen das die Energieverlustkurve fur q ! 0 strebt.
94 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Abbildung 5.14: Ladungsabhangige spezi sche Energieverluste S(q) von Ne-Ionen<br />
(ohne Umladungs uktuationen) <strong>mit</strong> q = q i = q f als Funktion von q 2 . Die Fehlerbalken<br />
sind zum Teil kleiner als die Symbolgro e.<br />
5.4.2 E(q i ,q f )<br />
Abb. 5.15 zeigt den vollstandigen Satz der gemessenen Energieverluste<br />
EExp(q i ;q f )= EU (q i ,q f ) E(q i ;q f ) (5.44)<br />
( EU = 82 keV: Energiedi erenz durch angelegte Spannung zwischen Streuund<br />
Transmissionsfolie.)<br />
fur alle Kombinationen aus q i und q f (au er q i =6/q f = 10 und q i =10/q f =6,<br />
die zwar gemessen, aber aus Platzgrunden nicht dargestellt sind). Die Symbole<br />
kennzeichnen den Ausgangsladungszustand q f , der Eingangsladungszustand<br />
q i kann <strong>mit</strong> der Gleichung oberhalb der durchgezogenen Geraden berechnet werden.<br />
Die Gerade stellt wieder den Energieverlust dar, wie er sich <strong>mit</strong> Seff aus dem<br />
Ladungsgleichgewicht ergibt, und ist modulo der Energiedi erenz durch die angelegte<br />
Spannung EU = 82 KeV aufgetragen (s. Kap. 5.1). Anhand der Daten ist<br />
gut zu erkennen, da gro e Abweichungen zur Geraden (berechneter Energieverlust<br />
<strong>mit</strong> Seff = 9,98 keV/( g/cm 2 )) immer dann auftreten, wenn q i oder q f =10 +<br />
ist. Die kleinsten Abweichungen treten fur q f = 9 + auf (au er in Kombination<br />
<strong>mit</strong> q i = 10 + ), selbst <strong>mit</strong> q i =6 + liegen die Punkte nahezu auf der Geraden.
5.4. ANALYSE DER ENERGIEVERLUSTE 95<br />
Abbildung 5.15: Der vollstandige Satz gemessener Energieverluste E(q i ,q f ),<br />
(siehe Text fur weitere Erlauterungen).
96 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Mit den S(q)-Werten aus Abb. 5.13 wurden auch fur diese gemessenen E-Werte<br />
Simulationsrechnungen durchgefuhrt. Es sei hier noch einmal betont, da in diesen<br />
Rechnungen Umladungen in der Probe mikroskopisch, d.h. <strong>mit</strong> den Wirkungsquerschnitten<br />
fur Elektroneneinfang, -verlust, Anregung und Zerfall und<br />
fur unterschiedliche Elektronenkon gurationen, berechnet werden. Die Ergebnisse<br />
sind in Abb. 5.15 gestrichelt dargestellt. Wie zu erkennen ist, sind wir <strong>mit</strong> der<br />
Monte-Carlo-Simulation in Kombination <strong>mit</strong> dem Programm ETACHA in der<br />
Lage, die Energieverluste auch bei gro eren Massenbelegungen, also <strong>mit</strong> vielen<br />
Umladungen, fur beliebiges q i und q f zu berechnen. Leichte Uneinstimmigkeiten<br />
treten nur bei den dunnsten Folien fur den Fall q i = 6 + -9 + und q f =10 + auf.
5.5. ENERGIESTREUUNG DURCH UMLADUNGSPROZESSE 97<br />
5.5 Energiestreuung durch Umladungsprozesse<br />
Die Simulation ermoglicht den Zugang zu einer weiteren wichtigen Gro e, der<br />
Energieverbreiterung durch Umladungsprozesse. In Abb. 5.12 wurden die simulierten<br />
Energiespektren fur den Fall qi = qf dargestellt. Betrachtet man das<br />
Spektrum ganz links (qi = qf = 10 + ), so ist, wie schon diskutiert, die scharfe<br />
Linie derjenigen Ne10+ -Ionen, die ohne Umladungen die Folie passiert und so<strong>mit</strong><br />
den gleichen Energieverlust erlitten haben, zu erkennen. Rechts von der Linie<br />
taucht eine Schulter auf, die die Ionen enthalt, die sich zwischenzeitlich in einem<br />
niedrigeren Ladungszustand aufgehalten haben. Ihr Energieverlust ist dann<br />
niedriger (s. Kap. 5.4.1), die beobachtete Energiebreite entsteht dadurch, da die<br />
Ionen unterschiedliche Wegstrecken in der Probe im niedrigeren Ladungszustand<br />
zurucklegen, bevor sie sich wieder zu qf = 10 + umladen. Die Ionen <strong>mit</strong> qi 9 +<br />
haben zwei Schultern, da sie sich zwischenzeitlich in einem hoheren oder niedrigeren<br />
Ladungzustand aufhalten konnen. Abb. 5.16 zeigt als weiteres Beispiel die<br />
Energiespektren der Ne-Ionen <strong>mit</strong> q i =9 + und verschiedenen q f nach Durchgang<br />
durch die 3,85 g/cm 2 dicke C-Folie. Der Nullpunkt der Energieskala (X-Achse)<br />
entspricht 43950 keV in Abb. 5.12, das zweite Bild (9 ! 9) zeigt dasselbe Spektrum<br />
wie in Abb. 5.12, nur <strong>mit</strong> einer linearen Y-Skala.<br />
Ausbeute<br />
9 10<br />
9 9 9 8 9 7<br />
300 15000 3000 300 30<br />
0 10 20 30 0 10 20 30 0 10 20 30 0 10 20 30 0 10 20 30<br />
Energie [keV]<br />
9 6<br />
Abbildung 5.16: Simulierte Energiespektren fur Ne-Ionen <strong>mit</strong> q i = 9 + und verschiedenen<br />
q f nach Durchgang durch eine 3,85 g/cm 2 dicke C-Folie.
98 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT<br />
Es sei hier noch einmal darauf hingewiesen, da die Energiebreite dieser Spektren<br />
allein auf den Umladungs uktuationen und dem unterschiedlichen Abbremsvermogen<br />
der Ionen in Abhangigkeit von ihrer Ladung q basiert. Es ist deutlich<br />
zu erkennen, da die Form der Energiespektren von q f abhangt und asymmetrisch<br />
ist. Um aus solchen Spektren die Umladungsenergiestreuung Edq(q i ,q f ) zu<br />
extrahieren, wurden die Spektren zunachst <strong>mit</strong> einer Glattungsfunktion (Gau -<br />
kurve <strong>mit</strong> einer Halbwertsbreite von 2 keV) gefaltet. Das gefaltete Spektrum<br />
wurde dann <strong>mit</strong> einer asymmetrischen Gau funktion angepa t und daraus die<br />
Halbwertsbreite FWHM fur Edq(q i ,q f ) gewonnen. In Tab. 5.7 sind diese Werte<br />
fur alle gemessenen q i ,q f und drei Schichtdicken aufgefuhrt. Zum Vergleich dazu<br />
sei die Energieverluststreuung Ees nach Bohr (Gl. 4.8) angegeben:<br />
Ees(3; 85 g=cm 2 ) = 9; 985 keV<br />
Ees(6; 55 g=cm 2 ) = 13; 075 keV<br />
Ees(9; 45 g=cm 2 ) = 15; 705 keV<br />
Aus der Tabelle ist zu entnehmen, da die Umladungsenergiestreuung Edq<br />
von Ne-Ionen <strong>mit</strong> einer Energie von 2 MeV/Nukleon in Kohlensto in etwa<br />
gleich oder geringfugig kleiner als die Energieverluststreuung Ees ausfallt. Fur<br />
q i<br />
d<br />
q f<br />
10 + 9 + 8 + 7 + 6 +<br />
3.85 3.92 8.48 8.56 8.81 9.81<br />
10 + 6.55 8.68 16.60 14.43 14.56 15.21<br />
9.45 15.07 22.50 19.92 20.36 22.03<br />
3.85 7.38 2.84 4.66 6.13 7.73<br />
9 + 6.55 11.00 4.40 7.94 9.63 10.50<br />
9.45 16.53 7.43 11.92 13.35 15.01<br />
3.85 7.23 4.59 2.89 5.51 6.74<br />
8 + 6.55 11.64 7.99 4.91 7.72 9.07<br />
9.45 16.28 11.73 8.51 10.54 12.00<br />
3.85 8.42 6.45 6.11 8.06 7.72<br />
7 + 6.55 12.59 9.74 8.47 10.52 11.51<br />
9.45 17.17 13.22 11.39 12.72 13.33<br />
3.85 9.15 7.48 7.37 8.09 7.95<br />
6 + 6.55 13.27 10.78 9.99 11.75 12.48<br />
9.45 18.19 14.02 12.60 13.60 14.37<br />
Tabelle 5.7: Halbwertsbreiten der Umladungsenergiestreuung Edq(q i ,q f ) in keV<br />
als Ergebnis der Monte-Carlo-Simulation fur verschiedene q i , q f und Massenbelegungen<br />
d (in g/cm 2 ) der C-Folie.
5.6. AUSBLICK 99<br />
q i = 8 + ,9 + ,10 + ndet man die kleinsten Werte fur q i = q f , da hier ein relativ<br />
gro er Prozentsatz der Ionen, insbesondere bei der dunnsten C-Folie, ohne<br />
Umladung die Schicht durchquert und dadurch den gleichen Energieverlust erleidet.<br />
Ionen <strong>mit</strong> q i = 7 + , 6 + zeigen dagegen die kleinste Energieverbreiterung,<br />
wenn q f = 8 + gewahlt wird. Dieses Verhalten ist anhand der hohen Ionisationsquerschnitte<br />
fur q=7 + und 6 + erklarbar. Der Anteil der Ionen, die die Probe<br />
ohne Umladungen passieren, ist in diesem Fall sehr klein, so da nahezu alle<br />
Projektile, unabhangig von q f , sehr schnell den Ladungszustand 8 + einnehmen<br />
und im Mittel in diesem Zustand am langsten verweilen. Wird q f = 8 + gewahlt,<br />
so durchlaufen sie die wenigsten Umladungsprozesse, was zugleich die kleinste<br />
Umladungsenergiestreuung zur Folge hat.<br />
5.6 Ausblick<br />
Die von uns gemessenen Ladungsverteilungen f(q i ,q f ) konnen auf der Basis von<br />
theoretisch berechneten Wirkungsquerschnitten fur Elektroneneinfang, -verlust,<br />
Anregung und Zerfall zufriedenstellend beschrieben werden. Die Routinen, die die<br />
Ionisations- und die Anregungswirkungsquerschnitte berechnen, liefern gute Ergebnisse.<br />
Schwierigkeiten machte die Berechnung der Einfangsquerschnitte. Mit<br />
der Continuum Distorted Wave Approximation (CDWA) haben wir eine Methode<br />
gefunden, die zufriedenstellende Werte liefert. Sie soll anhand verschiedener<br />
Projektile und Energien weiter getestet werden. Den besten Test fur die Wirkungsquerschnitte<br />
stellt der Bereich dar, in dem sich die Ladungsverteilungen<br />
schnell andern (0 { 5 g/cm 2 in den Abb. 5.7-5.9). Um ihn zu erfassen, werden<br />
wir in den nachsten Experimenten dunnere Folien benutzen und die Projektilenergie<br />
etwas erhohen, um diesen Bereich zu vergro ern. Das impliziert jedoch<br />
auch eine hohere Spannung, die angelegt werden mu , um eine gute Trennung<br />
der einzelnen Ladungszustande weiterhin gewahrleisten zu konnen. Die Hochspannungsdurchfuhrungen<br />
und Isolatoren, an denen die Gehause <strong>mit</strong> den Folien<br />
angebracht sind, mussen entsprechend modi ziert werden.<br />
In Hinsicht auf die Energieverluste kann die Genauigkeit der Me punkte erhoht<br />
werden. In dem beschriebenen Experiment kommt die gro te Unsicherheit von<br />
Energieschwankungen des Strahls, hier sind weitere Verbesserungen moglich. Auch<br />
die Referenzposition fur die Energieverlustmessung, d.h. eine Messung ohne Transmissionsfolie,<br />
wird bei zukunftigen Experimenten vor und nach jeder Messung<br />
kontrolliert werden. So konnen auch geringste Anderungen der Einschu energie<br />
( 5 keV) schon wahrend des Experiments festgestellt werden. Die Verwendung<br />
von dunneren Folien und hoherer Einschu energie wird die Beitrage durch Umladungs<br />
uktuationen vermindern, so da S(q) direkter bestimmt werden kann.<br />
Durch Variation der Projektile erho en wir uns, eine Gesetzma igkeit der ladungsabhangigen<br />
spezi schen Energieverluste S(q) extrahieren zu konnen.
100 KAPITEL 5. ENERGIEVERLUST IM NICHTGLEICHGEWICHT
Kapitel 6<br />
Zusammenfassung<br />
Der Magnetspektrograph am ISL (Q3D) wurde im Rahmen dieser Arbeit fur<br />
ERDA-Analysen erweitert. Hierfur wurde eine den Anforderungen der Dunnschichtanalytik<br />
entsprechende Probenkammer konzipiert und aufgebaut, sowie<br />
Modi kationen am Fokalebenendetektor zur Verbesserung der Orts- und Massenau<br />
osung durchgefuhrt. Dadurch konnte eine Energieau osung des Systems<br />
von E/E = 3 10 ,4 erzielt werden. Diese spiegelt sich in einer Tiefenau osung<br />
der gemessenen Tiefenpro le von x 1 nm wider.<br />
Die Identi zierung der Rucksto teilchen wird bei schwereren Massen (Z > 16)<br />
wegen der zunehmenden Zahl von Ladungszustanden schwierig und begrenzt die<br />
Anwendbarkeit der Methode auf analysierbare Elemente bis etwa Schwefel. Dieser<br />
Bereich enthalt dennoch viele Isotope, wie z.B. H, B, N, O oder Si, deren Tiefenpro<br />
le in vielen Anwendungen von gro em Interesse und <strong>mit</strong> anderen Methoden<br />
schwer zuganglich sind. Das stochiometrische Verhaltnis schwererer Konstituenten<br />
kann in einem eigens dafur gebauten Stochiometriezahler in der Probenkammer<br />
bestimmt werden, jedoch nicht mehr ein Tiefenpro l.<br />
Wir haben hier<strong>mit</strong> ein System aufgebaut, <strong>mit</strong> dem ERDA-Analysen dunner<br />
Schichten (1 { 100 nm) durchgefuhrt werden konnen. Dabei wird das stochiometrische<br />
Verhaltnis der Konstituenten bestimmt und fur jedes identi zierte<br />
Isotop ein Tiefenpro l der Konzentration <strong>mit</strong> einer Tiefenau osung von<br />
ca. 1 nm ( nahe der Ober ache von Proben <strong>mit</strong> geringer Ober achenrauhigkeit)<br />
erstellt.<br />
Aufgrund der hohen Energieau osung ist die Methode auf kleinste Energieverlustvariationen<br />
sensitiv, so auch auf die Energieverlustunterschiede der Projektile<br />
in der Schicht nahe der Ober ache, in der sich das Ladungsgleichgewicht noch<br />
nicht eingestellt hat. Um diesen Bereich genau zu studieren, wurde eine neue<br />
Me methode entwickelt. Mit ihr konnen Umladungsprozesse und Energieverluste<br />
in Abhangigkeit von Ein- (q i ) und Ausgangsladungszustand (q f ) des Projektils<br />
e ektiv untersucht werden.<br />
101
102 KAPITEL 6. ZUSAMMENFASSUNG<br />
Ein erstes Experiment <strong>mit</strong> Ne-Ionen bei 2 MeV/Nukleon in Kohlensto wurde<br />
erfolgreich durchgefuhrt und analysiert. Aus den gemessenen Ladungsverteilungen<br />
konnten wir die fur die Umladungsprozesse relevanten Wirkungsquerschnitte<br />
(Elektroneneinfang, Ionisation, Anregung und Zerfall) extrahieren. Es gelang uns,<br />
<strong>mit</strong> nur einem Satz an Wirkungsquerschnitten die Ladungsverteilungen fur funf<br />
verschiedene Eingangsladungszustande (q i =6 + {10 + ) zufriedenstellend zu beschreiben.<br />
Weiterhin wurden die Energieverluste der Ne-Ionen in vier verschieden dicken<br />
C-Folien, ebenfalls in Abhangigkeit von Ein- und Ausgangsladungszustand,<br />
E(q i ,q f ), vermessen. Mit Hilfe einer Monte-Carlo-Simulation, die auf den Wirkungsquerschnitten<br />
aus der Analyse der gemessenen Ladungsverteilungen basiert,<br />
und den gemessenen Energieverlusten fur q i = q f konnten Beitrage durch<br />
Umladungs uktuationen eliminiert werden und der spezi sche Energieverlust<br />
S(Neq+ ), d.h. das Abbremsvermogen eines Ne-Ions ausschlie lich im Ladungszustand<br />
q + gewonnen werden. Mit diesen S(Neq+ )-Werten war es moglich,<br />
alle anderen gemessenen Energieverluste E(qi ,qf ) innerhalb der Fehlergrenzen<br />
zu simulieren. Uber die Anderung der Ladungsverteilung <strong>mit</strong> zunehmender<br />
Schichtdicke kann so<strong>mit</strong> auch die Anderung des Energieverlustes im Nichtgleichgewichtsbereich<br />
richtig beschrieben werden, indem man die gemessenen<br />
spezi schen Energieverluste fur reine Ladungszustande verwendet. Desweiteren<br />
kann <strong>mit</strong> dem verwendeten Satz von Wirkungsquerschnitten auch der<br />
Beitrag zum Energiestraggling durch Umladungs uktuationen berechnet werden.
Kapitel 7<br />
Anhang<br />
q i<br />
d<br />
q f<br />
10 + 9 + 8 + 7 + 6 +<br />
3.85 32.46 50.21 15.11 2.10 0.13<br />
10 + 6.55 24.10 48.60 23.41 3.61 0.28<br />
9.45 20.43 48.50 27.25 3.45 0.38<br />
3.85 7.35 53.87 33.86 4.57 0.35<br />
9 + 6.55 9.27 47.00 37.35 5.92 0.47<br />
9.45 11.17 44.92 37.08 6.33 0.49<br />
3.85 3.30 28.15 55.77 11.94 0.84<br />
8 + 6.55 5.50 33.90 49.85 9.96 0.79<br />
9.45 7.45 37.32 46.31 8.31 0.61<br />
3.85 2.40 22.40 55.15 18.74 1.31<br />
7 + 6.55 4.62 28.46 54.53 11.35 1.05<br />
9.45 6.12 34.44 49.11 9.65 0.68<br />
3.85 1.82 19.05 59.71 16.64 2.78<br />
6 + 6.55 3.82 31.41 53.28 10.70 0.79<br />
9.45 7.38 36.01 48.63 7.36 0.61<br />
Tabelle 7.1: Gemessene Anteile f(q f ) (in %) der Ladungsverteilungen fur verschiedene<br />
Eingangsladungszustande q i und drei Massenbelegungen d (in g/cm 2 ) der<br />
Kohlensto olie.<br />
103
104 KAPITEL 7. ANHANG<br />
Abbildung 7.1: Die gemessenen Spektren fur q f = 10 + . Oberstes Spektrum ohne<br />
Transmissionsfolie, darunter <strong>mit</strong> verschiedenen Massenbelegungen der Transmissionsfolie.<br />
Die einzelnen Linien beinhalten die Ionen <strong>mit</strong> q i = 6 + { 10 + (von<br />
links nach rechts)
105<br />
Abbildung 7.2: Die gemessenen Spektren fur q f = 9 + . Oberstes Spektrum ohne<br />
Transmissionsfolie, darunter <strong>mit</strong> verschiedenen Massenbelegungen der Transmissionsfolie.<br />
Die einzelnen Linien beinhalten die Ionen <strong>mit</strong> q i = 6 + { 10 + (von<br />
links nach rechts)
106 KAPITEL 7. ANHANG<br />
Abbildung 7.3: Die gemessenen Spektren fur q f = 8 + . Oberstes Spektrum ohne<br />
Transmissionsfolie, darunter <strong>mit</strong> verschiedenen Massenbelegungen der Transmissionsfolie.<br />
Die einzelnen Linien beinhalten die Ionen <strong>mit</strong> q i = 6 + { 10 + (von<br />
links nach rechts)
107<br />
Abbildung 7.4: Die gemessenen Spektren fur q f = 7 + . Oberstes Spektrum ohne<br />
Transmissionsfolie, darunter <strong>mit</strong> verschiedenen Massenbelegungen der Transmissionsfolie.<br />
Die einzelnen Linien beinhalten die Ionen <strong>mit</strong> q i = 6 + { 10 + (von<br />
links nach rechts)
108 KAPITEL 7. ANHANG<br />
Abbildung 7.5: Die gemessenen Spektren fur q f = 6 + . Oberstes Spektrum ohne<br />
Transmissionsfolie, darunter <strong>mit</strong> verschiedenen Massenbelegungen der Transmissionsfolie.<br />
Die einzelnen Linien beinhalten die Ionen <strong>mit</strong> q i = 6 + { 10 + (von<br />
links nach rechts)
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Lebenslauf<br />
Personalien<br />
Name Abel Blazevic<br />
Anschrift Prinz-Friedrich-Leopold-Str. 3<br />
14129 Berlin<br />
Geburtsdatum 9. 9. 1965<br />
Geburtsort Banja Luka (Jug.)<br />
Staatsangehorigkeit deutsch<br />
Familienstand ledig<br />
Schulausbildung<br />
1972 { 1974 Rade Koncar Grundschule, Banja Luka<br />
1974 { 1977 Kuppelnau-Grundschule, Ravensburg<br />
1977 { 1986 Welfengymnasium, Ravensburg<br />
Juni 1986 Abitur<br />
Wehrdienst<br />
9/86 { 9/87 Koprivnica (Jug.)<br />
Studium<br />
1987 { 1994 Physik an der Eberhard-Karls-Universitat<br />
zu Tubingen<br />
9/93 { 9/94 Diplomarbeit:<br />
"Vermessung und Auswertung der Streusysteme<br />
16 O + 16 O und 16 O + 40 Ca bei<br />
E Lab = 704 MeV"<br />
Tatigkeiten<br />
10/92 { 9/94 Studentische Hilfskraft an der<br />
Eberhard-Karls-Universitat zu Tubingen<br />
seit 11/94 Wissenschaftlicher Mitarbeiter am<br />
Hahn-Meitner- Institut in Berlin<br />
Berlin, den 23. Oktober 1998<br />
113
114
Danksagung<br />
Solch eine experimentelle Arbeit ist ohne die Unterstutzung anderer nicht machbar.<br />
Aus diesem Grunde mochte ich mich bei allen, die <strong>mit</strong>telbar oder un<strong>mit</strong>telbar<br />
zum Gelingen dieser Arbeit beigetragen haben, herzlich bedanken.<br />
Insbesondere danke ich Herrn Prof. W. von Oertzen fur die freundliche Aufnahme<br />
in seine Arbeitsgruppe und die vielen fruchtbaren Diskussionen, die die Arbeit<br />
stets ein Stuck weiter brachten, sowie fur die fursorgliche Unterstutzung bei administrativen<br />
Angelegenheiten.<br />
Herrn Dr. H. G. Bohlen danke ich herzlich fur die unermudliche und intensive<br />
Betreuung, sowie sein personliches Engagement, das viel zum Gelingen der Arbeit<br />
beigetragen hat. Die unendlich vielen Diskussionen uber technische und physikalische<br />
Probleme waren stets konstruktiv und au erst hilfreich. Zuletzt ein gro es<br />
Danke fur die Hilfe bei der Verfassung und Korrektur der Arbeit.<br />
Den Mitarbeitern in der Arbeitsgruppe, Dr. Martin Wilpert, Dr. Thomas Wilpert,<br />
Dr. Thomas Stolla, Christian Schulz uns Severin Thummerer sei herzlichst<br />
gedankt fur die Unterstutzung beim Aufbau und Durchfuhrung der Experimente<br />
sowie bei der Losung der zahlreichen EDV-Probleme. Besonders hilfreich waren<br />
die vielen kleinen Diskussionen wahrend der Teepausen.<br />
Einen herzlichen Dank gebuhrt den Kollegen der Technik, insbesondere aus der<br />
Bereichswerkstatt. Ohne ihre stets freundliche Hilfe in Rat und Tat ware diese<br />
Arbeit nicht zu diesem Abschlu gekommen.<br />
Danke schon an die Herren Peter Szimkokowiak, Peter Volz, Bjorn Pietzak und<br />
Dieter Nagengast fur die vielen Muhen bei der Probenherstellung, sowie Dr. Markus<br />
Weber und Dr. Michael Giersig fur die Hilfestellung bei der Analyse der Proben.<br />
Zuletzt danke an all meine Freunde, die ich hier kennen und lieben gelernt habe<br />
und die mir den Aufenthalt in Berlin so wertvoll und schon gestaltet haben, da<br />
mir der Abschied sicherlich schwer fallen wird. Merci.<br />
115