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Polarisationsanalyse Die Erforschung und Entwicklung von neuen Supraleitern, molekularen Magneten, Spintronik-Materialien oder magnetischen Nanostrukturen stellt eine der großen Herausforderungen der modernen Festkörperforschung dar. Um detaillierte Einblicke in die festkörperphysikalischen Mechanismen zu erhalten, die diesen Materialien zugrunde liegen, muss man Informationen über die atomaren magnetischen Momente und ihre Fluktuationen erhalten. Zur Bestimmung solcher Vektorgrößen eignet sich die Streuung polarisierter Neutronen in hervorragender Weise. Über die Neutronenpolarisation kann man wichtige Richtungs- und Phaseninformationen erhalten, die verloren gehen, wenn in einem konventionellen Experiment nur die Intensität der gestreuten Neutronen gemessen wird. Die Änderung der Richtung des Neutronenspins bei der Streuung an atomaren magnetischen Dipolen hängt empfi ndlich von ihrer relativen Orientierung ab und kann mit so genannten Neutronenpolarimetern hochpräzise gemessen werden. Aber auch im Bereich der weichen Materie und der Biologie spielt die Trennung von kohärenter und inkohärenter Streuung mit Hilfe von Neutronenpolarisationsanalyse eine zunehmend wichtige Rolle. Polarisierte Neutronen sind preisverdächtig! In der Vergangenheit wurden Experimente zur Polarisationsanalyse als schwierig, nur von Spezialisten interpretierbar und “fl usshungrig“ angesehen. In jüngster Zeit wurden entscheidende Fortschritte bei der Instrumentierung für, aber auch bei der Interpretation von Experimenten mit polarisierten Neutronen erzielt. Diese zunehmende Bedeutung polarisierter Neutronen wird allein schon durch die Verleihung des renommiertesten F. Mezei (1999) J. Brown (2001) Abb. 7.3. Die beiden ersten Preisträger des renommierten Walter Hälg-Preises, F. Mezei und J. Brown, die den Preis der Europäischen Neutronenstreugesellschaft für ihre Arbeiten mit polarisierten Neutronen erhalten haben. Preises in der Forschung mit Neutronen deutlich, des Walter Hälg-Preises. Die zwei ersten Preisträger haben den Preis der Europäischen Neutronenstreugesellschaft für Forschungsergebnisse erhalten, die mit polarisierten Neutronen erzielt wurden: Ferenc Mezei, HMI, im Jahre 1999 für die Erfi ndung der Neutronenspektroskopie mit der höchsten Auflösung – der Spinecho-Spektroskopie – und Jane Brown, ILL, im Jahre 2001 für ihre Untersuchungen komplexer magnetischer Strukturen und Spindichten mit Hilfe der Beugung polarisierter Neutronen und der vektoriellen Polarisationsanalyse. Neuartige Komponenten für die Polarisationsanalyse Die Entwicklung von neuen Methoden und Einrichtungen für die Neutronenpolarisationsanalyse hat durch weltweite Zusammenarbeit innerhalb des von der EU geförderten Netzwerks „PNT“ – Techniken für Polarisierte Neutronen – enormen Aufschwung gewonnen. Als Beispiele für fortschrittliche Komponenten, die erst in den letzten Jahren entwickelt wurden, seien genannt: • Hocheffi ziente Neutronenpolarisationsfi lter, die auch für kurzwellige Neutronen eine effi ziente Polarisation des Strahls zulassen und die an jede Streugeometrie angepasst werden können, um Polarisationsanalyse über einen großen Raumwinkel zu ermöglichen (s. Abb. 7.4). • Das Nullfeldpolarimeter „CRYOPAD“, das volle Vektorpolarisationsanalyse für Diffraktions- und Spektroskopieexperimente zulässt (s. Abb. 7.5). Bei der Vektorpolarisationsanalyse wird der Neutronenspin vor der Streuung in einer beliebigen Raumrichtung eingestellt und die Richtung des Spins nach der Streuung bestimmt. Angeregt durch die am ILL entwickel- Abb. 7.4. Station zur Polarisation von 3 He über das „Spin Exchange Optical Pumping“ SEOP am FZJ. Motoren 4K Pulsrohr- Kryokühler Stickstoffummantelung Heliumbad Ausgang Larmorr Präzessionsspule Eingang Larmor- Präzessionsspule Eulerwiege -Metallabschirmung Abb. 7.5. Aufbau des „CRYOPAD“ zur vektoriellen Polarisationsanalyse. te CRYOPAD-Technik ist inzwischen am FZJ eine neue Methode mit präzedierenden Spins entstanden, die es erstmals ermöglicht, vektorielle Polarisationsanalyse für alle zugänglichen Energie- und Impulsüberträge simultan durchzuführen. Damit ist auch der Weg in die Zukunft aufgezeichnet: Einfachere universell einsetzbare Polarimeter für die verschiedenen Neutronenstreutechniken müssen entwickelt werden. ”Larmor-Markierung” Obwohl die Neutronenstreuung eine inhärent fl usslimitierte Technik ist, benutzen heutzutage die meisten Neutronenstreuexperimente Monochromatoren und Kollimatoren, um Neutronenstrahlen mit einer engen Verteilung von Energie und Impuls einzustellen. Auf diese Art und Weise lässt sich zwar eine ausreichende experimentelle Aufl ösung erzielen, aber gleichzeitig wird der größte Teil des Neutronenstrahls ausgeblendet und ist für das Experiment verloren. Die Kunst fast jeden Neutronenexperiments besteht daher darin, die beste Balance zwischen Aufl ösung und Intensität einzustellen. Kann es eine Alternative zu diesem konventionellen Verfahren geben, bei dem man eine gute instrumentelle Aufl ösung bei gleichzeitig hoher Intensität erreicht Neutronenforscher arbeiten zurzeit weltweit daran, Neutronenstreutechniken zu entwickeln, bei denen die Energie- und Impulsauflösung entkoppelt ist von der genauen Festlegung beider Größen. Larmor-Präzession Tatsächlich zeigt sich auch hier wieder, dass das Neutron für den Forscher ein Geschenk der Natur ist. Es trägt eine Eigenschaft in sich, die es dem geschickten Experimentator erlaubt, die Flugzeit bzw. Flugbahn eines jeden einzelnen Neutrons zu bestimmen. Dabei handelt es sich um die „Larmor-Präzession“ des Neutronenspins in einem äußeren Magnetfeld. Ähnlich wie ein Kreisel im Schwerefeld der Erde präzediert auch das Neutron im Magnetfeld mit einer genau bekannten Frequenz. Jedes Neutron trägt sozusagen seine eigene Uhr mit sich, wodurch ungewöhnliche Neutronenstreuexperimente ermöglicht werden, bei denen die geforderte Energie- und Impulsauflösung nicht verlangt, dass die Strahlen vor und nach der Streuung möglichst genau selektiert werden. Die älteste und am besten bekannte Technik dieser Art ist die höchstauflösende Neutronen- Spinecho-Methode. Ein neuartiges Instrument, das auf dieser Methode beruht, wird in Abb. 7.6 gezeigt: Das Weitwinkel-Spinecho-Spektrometer SPAN am HMI. Inzwischen zeichnet sich ab, dass Larmor-Präzessionsmethoden in geschickt ausgelegten Feldern auch genutzt werden können, um Richtungsänderungen der Neutronen beim Streuprozess genauer festzulegen. Im Rahmen des „PNT“-Netzwerks wird an der Entwicklung solcher Methoden gearbeitet. Vielleicht lassen sich in einigen Jahren völlig neuartige Instrumente für Spektroskopie, Beugung und Refl ektometrie realisieren, die auf Larmor-Präzessionsmethoden basieren und die die geschilderte reziproke Abhängigkeit von Aufl ösung und Intensität zumindest teilweise zu durchbrechen gestatten. Abb. 7.6. Neutronenspinecho-Spektrometer SPAN am HMI. 82 Polarisationsanalyse 83
Phasenraum: Volumen und Transformation Unabhängig vom Typ der Neutronenquelle - Reaktor oder Spallationsquelle - werden die für Streuexperimente genutzten Neutronen aus Moderatoren freigesetzt. Sie besitzen dann eine isotrope Geschwindigkeitsverteilung entsprechend der Temperatur des Moderators. Die Impuls- (Geschwindigkeits-) und Ortsverteilung der Neutronen wird durch ein Volumen im Phasenraum beschrieben. In jüngster Zeit gibt es vermehrte Anstrengungen, dieses Phasenraumvolumen zu manipulieren: Mit Hilfe von optischen Elementen wie Superspiegeln oder spezialisierten Kristallmonochromatoren sowie über ein multispektrales Extraktionsverfahren kann man das nutzbare Phasenraumvolumen vergrößern. Über Linsensysteme, fokussierende Spiegel oder bewegte Kristalle lässt sich das Phasenraumvolumen entsprechend den Anforderungen eines Experimentes formen. Als Beispiele seien hier nur das multispektrale Extraktionsverfahren und die Phasenraumtransformation mit bewegten Kristallen kurz erläutert. Multispektrales Extraktionssystem Normalerweise nutzen Experimente Neutronenstrahlen entweder von einem thermischen Moderator oder einer kalten Quelle. Für Flugzeit-Diffraktometrie oder –Spektroskopie ist oft ein breiterer Wellenlängenbereich wünschenswert. Dies kann entweder durch eine untermoderierte kalte Quelle (realisiert am FRM-II) oder durch ein multispektrales Extraktionssystem (realisiert HMI) erreicht werden. Bei letzterem werden Neutronen über ein spezielles Neutronenspiegelsystem (Superspiegel) sowohl von einer kalten als auch einer thermischen Quelle in denselben Neutronenleiter eingekoppelt (s. Abbildung 7.7). Die rasante Weiterentwicklung der Superspiegel hat es erst ermöglicht, Strahlen mit einem breiten Wellenlängenband und / oder einer großen Divergenz effi zient über weite Entfernungen zu transportieren. Eine Divergenztransformation für das Streuexperiment kann dann durch fokussierende Spiegel oder Linsensysteme erreicht werden. Phasenraumtransformation mit bewegten Kristallen Für Streuexperimente ist in der Regel ein gerichteter monochromatischer Strahl erwünscht, während die Quelle Strahlen einer hohen Divergenz anbietet. Durch Bragg-Streuung an einem sich bewegenden Monochromatorkristall kann das Phasenraumvolumen gezielt geformt werden. Es gibt verschiedene Möglichkeiten, eine solche Phasenraumtransformation zu nutzen, um die Intensität der Neutronen in dem vom Instrument genutzten Energieband zu verbessern. Das FZJ hat hier weltweit eine Vorreiterrolle gespielt. Bei der Methode des parallelen Impulsübertrags wird das Spektrum thermischer Neutronen in einer kalten Quelle komprimiert, was zu einer erhöhten Phasenraumdichte führt. In einem zweiten Schritt wird ein Teil dieses niederenergetischen Spektrums durch Refl ektion an einem schnell bewegten Kristall (z. B. auf dem Umfang eines Rades bei hoher Drehzahl) auf thermische Energien zurückgeführt. Auf diese Weise wird ein thermischer Strahl mit engem Energieband und kleiner Divergenz erzeugt. Bei einer zweiten Methode wird durch Impulsübertrag senkrecht zum reziproken Gittervektor eines Mosaikkristalls ein kollimierter Strahl breiter Energieverteilung in einen monoenergetischen Strahl breiter Winkelverteilung transformiert. Praktisch ist diese Methode nur für kalte Neutronen einsetzbar, wobei die Geschwindigkeit des Deflektorkristalls in der Größenordnung von 300 m/s liegt. Die Methode wird an zwei modernen Rückstreuspektrometern eingesetzt und liefert einen Intensitätsgewinn von etwa einem Faktor 4. Im Moment wird die Phasenraumtransformation - nicht zuletzt wegen der damit verbundenen hohen technischen Schwierigkeiten - noch äußerst spärlich eingesetzt. Die Herausforderung für die Zukunft besteht darin, Abwandlungen der beschriebenen Methode der Phasenraumtransformation konsequenter anzuwenden, etwa bei kalten Flugzeitspektrometern, bei denen man höhere Intensitäten ohne Zeitfokussierung erzielen könnte. Kalte Quelle Thermischer Moderator Neutronen-Superspiegel Neutronenweiche Neutronen-Superspiegel Neutronenleiter Beispiel für Flugweg thermischer Neutronen Beispiel für Flugweg kalter Neutronen Abb. 7.7. Multispektrales Extraktionssystem. Dieses System wurde am HMI zur Versorgung der zweiten Neutronenleiterhalle mit thermischen und kalten Neutronen eingebaut. Abb. 7.8. Deflektorrad des Jülicher Rückstreuspektrometers am FRM-II vor Montage der Deflektorkristalle. Der Durchmesser (Abstand Kristallmitte zu Kristallmitte) beträgt 120 cm, die Umfangsgeschwindigkeit 300 m/s in der Kristallmitte. Phasenraum 84 85
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