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Korrelationen Kondensierte Materie besteht aus vielen Teilkomponenten, die auf verschiedenen Längen- und Zeitskalen miteinander in Wechselbeziehung treten. Diese Korrelationen sind letztendlich verantwortlich für das Zustandekommen der unzähligen Phänomene, die die kondensierte Materie auszeichnen. Neutronenstreuung zeichnet sich unter der Vielfalt der Methoden darin aus, dass sie direkt diese Korrelationen misst (der Neutronenstreuquerschnitt ist direkt proportional zu den raumzeitlichen Korrelationsfunktionen) und zwar auf allen relevanten Längen- und Zeitskalen! Typische grundlegende Fragestellungen, die es hier zu beantworten gilt, sind: • Wie können wir die vielskaligen Prozesse in fehlgeordneten oder amorphen Systemen - etwa den Glasübergang - beschreiben • Welche anderen Überraschungen halten die korrelierten Elektronensysteme noch für uns bereit, neben den Quanteneffekten der Supraleitung, des kolossalen Magnetowiderstands, der Magnetoelektrizität oder Quantenphasenübergängen • Können wir quantenmechanische Größen wie Elektronenspins und ihre Korrelationen so gezielt beeinfl ussen, dass wir Informationstransport, Infor- mationsspeicherung und Informationsverarbeitung realisieren können Kann die quantenmechanische Verschränkung zwischen Spinzuständen für die Realisierung eines Quantencomputers genutzt werden Stark korrelierte Elektronen Eine der großen Herausforderungen der modernen Festkörperforschung ist das Verständnis von starken elektronischen Korrelationen. Gerade auch für Anwendungen wichtige Phänomene können nicht innerhalb des „Standardmodells“ der Festkörperphysik erklärt werden. Die Festkörperforscher durchleben eine sehr aufregende Zeit, in der ständig neue Effekte entdeckt werden, die aufgrund von elektronischen Korrelationen zustande kommen. Diese Effekte lassen sich mit unserem einfachen Bild vom „Fermisee“ der Elektronen nicht beschreiben, geschweige denn vorhersagen. Beispiele hierfür sind: • Supraleitung mit höchsten kritischen Temperaturen (z. B. in YBa 2 Cu 3 O 7 ); prinzipiell nutzbar etwa zum verlustfreien Stromtransport und zur Erzeugung hoher Magnetfelder. • Multiferroischer Effekt (z. B. in HoMnO 3 ) mit ungewöhnlich starker gegenseitiger Beeinfl ussung zwischen Ferromagnetismus und ferroelektrischer Polarisation; Anwendungsperspektiven liegen z. B. im Bereich der magnetischen Datenspeicherung, beim Schalten einzelner Bits durch elektrische Felder. • Magnetokalorischer Effekt (beobachtet z. B. in MnFeP 0.45 As 0.55 oder Gd 5 Ge 2 Si 2 ), d. h. starke Temperaturänderung im äußeren Magnetfeld mit möglichen Anwendungen bei der hocheffi zienten, treibhausgasfreien magnetischen Kühlung. • Kolossaler Magnetowiderstandseffekt (z. B. in La 1-x Ca x MnO 3 ), d. h. starke Magnetfeldabhängigkeit des elektrischen Widerstands; nutzbar einerseits zur Detektion magnetischer Felder (Sensorik), andererseits etwa zur magnetischen Datenspeicherung in sogenannten MRAMS (Magnetoelektronik). Empfindliches Gleichgewicht Für die komplexen Metalloxide ist das Zusammenspiel zwischen den wechselwirkenden Spin-, Orbital-, Ladungs- und Gitterfreiheitsgraden charakteristisch. Schon eine kleine äußere Störung über elektrische oder magnetische Felder, Drücke, mechanische Spannungen, Temperatur etc. kann dieses empfi ndliche Gleichgewicht stören und zu einer großen makroskopischen Antwort des Systems führen, die z. B. für Sensorik oder Magnetoelektronik genutzt werden kann. Harte Nuss Die geistige Herausforderung, die das Verständnis dieser Phänomene stellt, wird deutlich, wenn man bedenkt, dass fast zwei Jahrzehnte nach der Entdeckung der Hochtemperatursupraleitung der Mechanismus dieses Phänomens, trotz intensivster Forschung von Tausenden von Wissenschaftlern weltweit, noch im Dunkeln liegt. Auch die Neutronenstreuung hat diese Nuss noch nicht geknackt. Sie hat jedoch harte quantitative experimentelle Fakten zu mikroskopischen Korrelationen und Fluktuationen von Gitter- und Spinfreiheitsgraden geliefert, an denen keine Theorie vorbeikommt und die schwerlich mit anderen Methoden zugänglich sind. Beispiele hierfür sind: • die Bestimmung von struktureller Ordnung und Fehlordnung: Die erste korrekte Strukturbestimmung an Hoch-T C Materialien wie YBa 2 Cu 3 O 7 gelang mit Neutronenpulverdiffraktion. Die Cu-O-Ebenen wurden als das strukturelle Element identifi ziert, in dem der Ladungstransport stattfi ndet, eine essentielle Information für jede Modellierung. Im Vergleich zur Röntgenstrahlung sind Neutronen wesentlich empfi ndlicher auf die Position der relativ leichten Sauerstoffatome und können daher nicht nur die mittlere Struktur, sondern auch die Sauerstoffnahordnung bestimmen. Diese Information ist wichtig, um den Mechanismus der Ladungsdotierung der Äußere Felder / Parameter H EµTPd Hohe Empfindlichkeit Ladung Gitter wechselwirkende Freiheitsgrade Spin Orbital Komplexes kollektives Verhalten / neue Grundzustände Ladungsordnung orbitale Ordnung Spinordnung Jahn-Teller Verzerrung Spin-Peierls Übergang Metall-Isolator Übergang Cooper Paare Orbital-/Spin-Flüssigkeit Neue Funktionalitäten Kolossaler Magnetowiderstand, Hochtemperatursupraleitung negative thermische Ausdehnung Kristallstruktur Phononen und Streifenordnung k (r.l.u.) 1 0,8 0,6 0,4 0,2 0 Magnetische Anregungen E=75 meV 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 h (r.l.u.) Abb 2.27. Schematische Darstellung des empfindlichen Gleichgewichts zwischen verschiedenen Freiheitsgraden in korrelierten Elektronensystemen. Unter der Einwirkung äußerer Parameter werden vielfältige Quantenzustände und Funktionalitäten realisiert. Abb 2.28. Beispiele für wichtige Beiträge der Neutronenstreuung auf dem Gebiet der Hochtemperatursupraleitung. 34 Korrelationen: korr. Elektronen 35
Cu-O-Ebenen zu verstehen, die wiederum direkt mit der Supraleitung verknüpft ist. • die Bestimmung von magnetischer Ordnung und Fehlordnung als Funktion der Dotierung: In allen Hoch-T C -Materialien gibt es abhängig von der Dotierung eine Konkurrenz zwischen magnetischer Ordnung und Supraleitung, die nahe legt, dass beide Phänomene direkt verknüpft sind. • die Bestimmung der Phononendispersion: Während die konventionelle BCS-Theorie zur Erklärung des Phänomens der Hoch-T C -Supraleitung ausgeschlossen werden kann, geben Anomalien im Phononenspektrum Hinweise auf die Bedeutung von Gitterschwingungen. • die Vermessung der Magnonendispersion: Damit lassen sich magnetische Kopplungen in den Cu-O- Ebenen bestimmen, die wichtige Parameter sind für alle Modelle, die von magnetischen Kopplungsmechanismen ausgehen. • die Entdeckung von statischer und dynamischer Streifenordnung: Neutronenstreuung hat die nanoskalige Separation von Ladungen und Spinordnung im Sinne eines Selbstorganisationsprozesses nachgewiesen. Neuere Experimente suggerieren, dass diese so genannte Streifenordnung in Form dynamischer Fluktuationen auch in der supraleitenden Phase auftritt und haben zu Modellen Anlass gegeben, die diese dynamische Streifenordnung mit dem Mechanismus der Supraleitung verbinden. • die Entdeckung von magnetischen Fluktuationen im supraleitenden Zustand, die Hinweise für einen magnetischen Kopplungsmechanismus geben können. Ordnungsparameter Diese Erfolgsgeschichte der Neutronen setzt sich bei den dotierten Manganat-Perovskiten fort, die zusätzlich orbitale Ordnung zeigen (Abb. 2.29). Neutronen sind direkt oder indirekt auf alle relevanten Ordnungsparameter empfi ndlich, wodurch die komplexen Übergangsmetalloxide ein außergewöhnliches Labor im Nanomaßstab werden und uns einen Zugang zum Verständnis der elektronischen Korrelationen bieten. z O 2- Mn 4+ Mn 3+ Abb 2.29. Orbitales Polaron als Beispiel für eine lokale Ladungs- und Orbitalordnung in dotierten Manganaten. x y Quantendynamik in Spin-Eis Die Seltenerd-Verbindungen Holmium-Titan-Oxid und Dysprosium-Titan-Oxid (chemische Zusammensetzung Ho 2 Ti 2 O 7 und Dy 2 Ti 2 O 7 ) haben aufgrund außergewöhnlicher Eigenschaften, die bei tiefen Temperaturen zutage treten, in den letzten Jahren einige Berühmtheit erlangt. Diese Verbindungen werden einer Klasse von Substanzen zugerechnet, die als „topologisch frustrierte Magnete“ bezeichnet werden. Das sind Stoffe, bei denen einige Atome magnetische Momente besitzen (in diesem Falle Holmium oder Dysprosium), deren Wechselwirkungen aber durch ihre räumliche Anordnung (die durch die kristalline Struktur bedingt ist) beeinträchtigt werden. Da die magnetischen Wechselwirkungen nicht „in der gewohnten Weise“ wirken, entstehen hochkomplizierte und komplexe Situationen, in denen die Eigenschaften der Materialien sehr leicht durch äußere Parameter verändert werden können oder gänzlich durch andere Faktoren bedingt werden, die normalerweise eine untergeordnete Rolle spielen. Nicht ergodisch bei tiefer Temperatur Im vorliegenden Fall wurde man aufmerksam, nachdem die spezifi sche Wärme zwischen T=0,2 K und T=10 K gemessen und die Entropiedifferenz zwischen beiden Temperaturen bestimmt worden war. Es zeigte sich, dass diese Differenz nur 71 % des erwarteten Wertes betrug. Der Grund dafür ist derselbe wie in Wasser-Eis (daher der Name Spin-Eis), wo dieser Effekt historisch zuerst beobachtet wurde, und lässt sich mit einer direkten räumlichen Analogie zwischen beiden Stoffen anschaulich machen. Der Grundzustand bei tiefer Temperatur ist nicht eindeutig, sondern besitzt eine makroskopische Vielfalt der Größenordnung (3/2) N/2 , wobei N die Zahl der Atome in der Probe ist (≈ 10 23 ). Mit den Worten der Thermodynamik gesagt: beide Stoffe sind bei tiefer Temperatur nicht ergodisch. Die Rolle der Neutronen Was trägt die Neutronenstreuung zu unserem Wissen über Spin-Eis bei Man gewinnt ein direktes Abbild der Anordnung der Atome und magnetischen Momente auf mikroskopischer Skala und kann den Nachweis der o. g. Thesen direkt führen (Abb. 2.30). In diesem Falle bedeutet das, dass die magnetischen Momente bei tiefer Temperatur keine regelmäßige langreichweitige Ordnung eingehen, wie man eigentlich erwarten würde (und was einem eindeutigen Grundzustand entsprechen würde), sondern in einem chaotischen ungeordneten Muster einfrieren. Neutronenstreuung zeigt auch, wie der „Gefrierprozess“ mikroskopisch abläuft, wenn man die Probe abkühlt. Es zeigt sich, dass hier dynamische Tunnelprozesse auftreten, die rein quantentheoretischer Natur sind, jedoch bereits bei viel höherer Temperatur einsetzen als in anderen vergleichbaren Fällen. Neben den Cuprat-Hochtemperatursupraleitern gibt es viele andere Supraleiter, die nicht mit der BCS-Theorie der Elektron-Phonon-Kopplung verstanden werden können und bei denen man ein Wechselspiel zwischen Magnetismus und Supraleitung beobachtet, etwa CeCu 2 Si 2 oder Sr 2 RuO 4 . Auch hier sind Neutronenstreuexperimente zu magnetischen Anregungen ein Schlüssel zum Verständnis des supraleitenden Paarungsmechanismus. Abb 2.30. Schematische Darstellung der kubischen Elementarzelle von Spin-Eis bei tiefer Temperatur (im gefrorenen Zustand). Die Abbildung stellt die tetraedrische Koordination der nächsten SE-Nachbarn und eine mögliche Anordnung der magnetischen Momente (in jedem Tetraeder ist die Vektorsumme Null) dar. In benachbarten Elementarzellen haben die magnetischen Momente dieselben Positionen, sie sind aber anders ausgerichtet. 36 Korrelationen: Spin-Eis 37
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