A3. Heterogene Katalyse

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A3 Stand: 09.03 Seite - 2 - 7. Diffusion durch die Grenzschicht in das Reaktionsgemisch Bei der Bestimmung der katalytischen Aktivität von Festkörpern sind die Einflüsse der Stofftransportgeschwindigkeiten auf die Reaktion zu beachten, denn nur bei genauer Kenntnis des Zusammenwirkens von Diffusion und Reaktion lassen sich sinnvolle Vergleiche der Leistungsfähigkeit verschiedener Katalysatoren durchführen. Dies wird im folgenden am Beispiel einer volumenbeständigen und irreversiblen Reaktion erster Ordnung bei isothermen Bedingungen diskutiert. Abb. 2: Konzentrations-/Ortsverlauf für eine Gasreaktion an einem festen porösem Katalysator im a. Filmdiffusionsgebiet b. Porendiffusionsgebiet c. kinetischen Gebiet Abbildung 2 zeigt schematisch einen porösen Katalysator, in dem der Stofftransport nur in der x- Richtung (Ortskoordinaten) verläuft. Senkrecht zur x-Richtung treten keine Konzentrationsgradienten auf. Bezüglich des Zusammenwirkens von Stofftransport und Reaktion sind drei Grenzfälle zu betrachten.
A3 Stand: 09.03 Seite - 3 - 1. Kinetischer Bereich Die innere und äußere Oberfläche des Katalysators wird für die Reaktion vollständig genutzt, die Geschwindigkeiten des Stofftransports durch Grenzschicht und Kapillaren des Katalysators sind somit schnell im Vergleich zur Reaktionsgeschwindigkeit. Im Inneren des Katalysators ist die auf das Volumen bezogene Molzahl der Reaktanden gleich deren Konzentration im den Festkörper umgebenden Gasraum- entlang der Ortskoordinate x treten keine Konzentrationsgradienten auf. Für diesen Grenzfall ist der Ansatz für die Reaktionsgeschwindigkeit, d.h. die pro Volumen- und Zeiteinheit umgesetzte Zahl der Mole an Reaktanden, mit der experimentell zugänglichen Geschwindigkeitskonstanten k' und der Konzentration c gas der Reaktanden im Gasraum zu bilden 1 d n ,k' c V d t gas (1) max Die Temperaturabhängigkeit der Reaktionsgeschwindigkeit ist durch die der Geschwindigkeitskonstanten k' gegeben 1E' R4T k' ,A'4e (2) Im Experiment ist eine Bestimmung der Reaktionsgeschwindigkeitskoeffizienten k' z.B. dadurch realisierbar, dass die Reaktion bei geringen Reaktortemperaturen durchgeführt wird. Durch Erhöhung der Reaktortemperatur kann die Geschwindigkeit der Reaktion groß gegenüber der Diffusionsgeschwindigkeit in den Poren und klein gegenüber der Geschwindigkeit des Stoffübergangs sein. Dieser Bereich wird als Diffusionsbereich bezeichnet. 2. Diffusionsbereich (Porendiffuision) Die Reaktanden gelangen vergleichsweise schnell durch die Grenzschicht an die Katalysatoroberfläche. Während ihrer Diffusion in das Innere des Katalysators werden sie jedoch so schnell umgesetzt, dass keine oder nur sehr wenige Spezies ohne Reaktion weiter in den Festkörper diffundieren können. Die Reaktion findet an der äußeren Katalysatoroberfläche und in der äußeren Randzone des Festkörpers statt- entlang der Ortskoordinate x tritt ein Konzentrationsabfall auf. Die nun beobachtete Reaktionsgeschwindigkeit beträgt 1 d n ,k' c (3) V d t Da die mittlere Konzentration der Reaktanden im Inneren des Katalysators c experimentell nicht zugänglich ist, wird das Produkt k'4c ersetzt durch k'4c gas wobei die unbekannten Größen nun der mittleren oder effektiven Geschwindigkeitskonstanten k' anhaften.
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