Adsorbat-modifiziertes Wachstum ultradünner Seltenerdoxid ... - E-LIB

5.4 Zusammenfassung und Ausblick
nicht hauptsächlich an der Grenzfläche zwischen Metal und Oxid stattfindet, wie
bis jetzt häufig angenommen wurde, sondern an unterschiedlichsten Bereichen der
Ceroxid-Inseln abläuft, die wiederum unabhängig von der Größe und Form der Inseln
sind. Zusätzlich konnte durch die Aufnahme von kontinuierlichen I(V)-Kurven
die Reduktion des Ceroxids durch die zyklische Adsorption von Methanol in-situ
verfolgt werden.
Insgesamt zeigen die Ergebnisse zum Wachstum von Ceroxid auf Ruthenium(0001),
dass durch die präzise Wahl der Wachstumstemperatur und des Sauerstoffhintergrunddrucks
die Inselgröße und die Nukleationsdichte sowie die Anzahl und die
Ausrichtung der Ceroxid-Rotationsdomänen bestimmt werden können. Weiterhin
ist es möglich, durch die Substratoberflächenmorphologie die Ceroxid-Inselform aufgrund
des Wachstums nach dem Teppichmodell maßgeblich zu beeinflussen. Diese
Erkenntnisse sollten wesentliche Auswirkungen auf die Grundlagenforschung und
anwendungsbezogene Forschung an Ceroxid-basierten Katalysatoren haben. Zum
einen kann das vertiefte Verständnis der Abhängigkeit zwischen der Oberflächenstruktur
von Ceroxid und den Präparationsbedingungen helfen verbesserte Modellkatalysatoren
herzustellen, um den Zusammenhang zwischen der Reaktivität von
chemischen Reaktionen und der Oberflächenstruktur des Modellkatalysators grundlegend
aufklären zu können und somit die fundamentalen katalytischen Prozesse
noch detaillierter und grundlegender zu verstehen. Zum anderen offenbart die Kontrolle
über die Struktur von Ceroxid auf Ru(0001) die Möglichkeit, die Reaktivität
des Modellkatalysators gezielt zu beeinflussen. Da Oberflächendefekte wie z. B. Sauerstofffehlstellen
oder spezielle Stufenkanten als katalytisch sehr reaktiv betrachtet
werden, ist es durchaus vorstellbar, dass es durch die gezielte Beeinflussung der
Oberflächenstruktur von Ceroxid auf Ru(0001), wie z. B. das Wachstum von ausgedehnten
einkristallinen perfekt dreieckigen Inseln im Gegensatz zu kleinen Inseln mit
einer hohen Nukleationsdichte und von Ceroxid-Rotationsdomänen, möglich ist, die
Anzahl und Art der Defekte ganz gezielt zu beeinflussen und somit die Reaktivität
des Modellkatalysators sehr detailliert einzustellen. Für die Grundlagenforschung an
Ceroxid-basierten Modellkatalysatoren kann die Methode der zeitaufgelösten I(V)-
Analyse dabei während der katalytischen Reaktion sowohl die Kristallstruktur und
den Oxidationszustand des Ceroxids als auch die chemische Veränderung der Oberfläche
des Substrates mit einer lateralen Auflösung im Nanometerbereich verfolgen.
Dadurch sollten neue Einblicke in das Reduktions- und Oxidationsverhalten von
inversen Modellkatalysatoren unter Reaktionsbedingungen möglich sein.
Für weitere Studien im Rahmen der Grundlagenforschung an Ceroxid-basierten Modellkatalysatoren
sollten die oben genannten Punkte aufgegriffen und systematisch
untersucht werden. Um schließlich die Erkenntnisse aus den Studien an Modellkatalysatoren
auf reale Katalysatoren zu übertragen und damit die Materiallücke zu
schließen [42], könnten zunächst sputter-deponierte Ruthenium-Filme zum Einsatz
kommen, um den Ruthenium-Einkristall in den Untersuchungen zu ersetzen. Durch
weitere Wachstumsstudien von Ceroxid auf den gesputterten Rutheniumsubstraten
könnte der Einfluss der Substratmorphologie weiter aufgeklärt werden. In einem wei-
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