Photoelektron-Photoion-Koinzidenz- spektroskopie mit ...
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1.3. Me verfahren 49<br />
Im <strong>Koinzidenz</strong>modus liegt eine weitere Variante vor, die eine Synchronisations-Mischform darstellt:<br />
Da die Flugzeit eines Elektrons im CMA bei fester Analysatorenergie auf etwa 1ns<br />
genau de niert ist, sind die Ziehpulse im <strong>Koinzidenz</strong>modus uber das startgebende Elektron<br />
<strong>mit</strong> der Zeitstruktur der Quelle gekoppelt. Dies bedeutet, da die Phasendi erenz zwischen<br />
Bunch-Clock und Ziehpuls statistisch nur auf die Bereiche " <strong>mit</strong> Licht\ beschrankt ist. Im<br />
<strong>Koinzidenz</strong>spektrum sind daher Intensitatsmodulationen in den Nachstrukturen der einzelnen<br />
Hauptpeaks zu erwarten, die aber weit weniger ausgepragt sind als in Abbildung 1.26 links. Ein<br />
experimentelles Beispiel fur diesen E ekt ist im rechten Teil von Abbildung 1.16 auf Seite 34<br />
zu sehen: Die leichten Intensitatsmodulationen im <strong>Koinzidenz</strong>spektrum (oben) sind im Referenzspektrum<br />
(Mitte), das ohne Synchronisation aufgenommen wurde, herausge<strong>mit</strong>telt. Im<br />
berechneten Spektrum wahrer <strong>Koinzidenz</strong>en (unten) fuhrt dieser E ekt zu einer um die Nullinie<br />
oszillierenden Intensitat, was bei der Auswertung geeignet berucksichtigt werden mu . Dabei<br />
ist zu beachten, da wahre <strong>Koinzidenz</strong>en nur in den Hauptpeaks auftreten, da die zugehorigen<br />
Ionen stets kurz vor einem Ziehpuls entstanden sind.<br />
Thermische Bewegung der erzeugten <strong>Photoion</strong>en<br />
In <strong>Koinzidenz</strong>- und Referenzmodus liegen die <strong>mit</strong>tleren zeitlichen Abstande der Ziehpulse je<br />
nach Startrate zwischen einigen 100 s und einigen 100 ms, so da die Erzeugung in diesem<br />
Zeitraum als quasi-kontinuierlich betrachtet werden kann. Mit jedem TOF-Ziehpuls wird der<br />
Reaktionsraum praktisch von Ionen leergefegt. Im Zeitraum zwischen den Ziehpulsen herrscht<br />
Feldfreiheit, und Ionen <strong>mit</strong> geringen thermischen Geschwindigkeiten sammeln sich im Reaktionsraum<br />
an.<br />
Um die Dynamik dieses Ansammlungse ektes zu erkunden, wurde ein einfaches Modell angesetzt:<br />
Zum Zeitpunkt t = 0 wird im Mittelpunkt einer gedachten Kugel vom Radius r, die<br />
den Reaktionsraum reprasentieren soll, eine punktformige, zeitlich kontinuierliche Teilchenquelle<br />
der Erzeugungsrate R eingeschaltet (siehe Abbildung 1.27 links). Teilchen der Masse m<br />
stromen aufgrund ihrer thermischen Geschwindigkeit (Temperatur T ) aus der Kugel heraus.<br />
Nach einer zu berechnenden Zeit ergibt sich in der Kugel ein dynamisches Gleichgewicht, bei<br />
dem die Anzahl der erzeugten gleich der Anzahl der ausstromenden Teilchen ist. Die Anzahl<br />
von Teilchen, die sich zu einem Zeitpunkt t>0 in der Kugel be nden, betragt:<br />
N(t) = Rt0(t) = R<br />
t ,<br />
Z tZ<br />
1<br />
0<br />
r<br />
t0<br />
f( m<br />
T ;v)dvdt0<br />
!<br />
; (1.21)<br />
wobei f( m<br />
;v) die Maxwellsche Geschwindigkeitsverteilung (siehe z. B. [56, S. 209]) und t0(t)<br />
T<br />
der Proportionalitatsfaktor zwischen N(t) und R ist.<br />
Setzt man im Experiment gegebene Gro en in das Modell ein, so erhalt man z. B. fur Xe- bzw.<br />
La-Ionen <strong>mit</strong> r = 8 mm (halbe Langsausdehnung des Reaktionsraumes) bei den angegebenen<br />
Temperaturen einen zeitlichen Verlauf der Ionenanzahl wie in Abbildung 1.27 (dort ist die<br />
relative Ionenanzahl in der Kugel N(t) 1 aufgetragen). Da das einfache Modell die experi-<br />
N(1) R<br />
mentellen Verhaltnisse durchaus wiedergibt, ist durch einige Me werte fur Xe-Ionen belegt,<br />
die durch Variation des Ziehpulsabstandes bei einer TOF-Messung gewonnen wurden.