Photoelektron-Photoion-Koinzidenz- spektroskopie mit ...

Zusammenfassung
Erstmals wurden freie Metallatome mit der Methode der Photoelektron-Photoion-Koinzidenzspektroskopie
nach Anregung mit Synchrotronstrahlung untersucht. Das in dieser Arbeit entwickelte
Me verfahren ermoglicht es, direkt zu messen, mit welcher Wahrscheinlichkeit die
Emission eines Elektrons einer vorgegebenen kinetischen Energie mit der Bildung eines n-fach
geladenen Photoions (n =1;2;3;:::)korreliert ist. Die Experimentiertechnik basiert auf einem
hier vorgestellten statistischen Auswerteverfahren fur gemessene Flugzeit-Koinzidenzspektren,
mit dem wahre und zufallige Koinzidenzen auch bei sehr hohen Raten zufalliger Koinzidenzen
quantitativ sauber getrennt werden konnen. Die hohe E zienz des Me verfahrens ermoglicht
erstmals das koinzidente Ausmessen einer beliebigen, vorgegebenen Elektronenverteilung zu
fest eingestellter Photonenenergie h und deren Aufteilung in ladungsselektierte Unterspektren.
Fur diese Me methode wurde der Name FIRE-Spektroskopie (final ion-charge resolving
electron spectroscopy) eingefuhrt.
Die Experimente erstreckten sich auf die Elemente Xe, Ba, Sm und Eu im Anregungsenergiebereich
der 4d-Riesenresonanzen zwischen 70 und 170 eV Photonenenergie. Mit der FIRE-
Spektroskopie wurden die Verzweigungsverhaltnisse fur den Zerfall angeregter 4f ,1 -, 5p ,1 -,
5s ,1 - und 4d ,1 -Lochzustande in die verschiedenen ionischen Ladungsendzustande gemessen.
In Kombination mit Me ergebnissen von Richter et al. [14,15,30] konnten au erdem Wirkungsquerschnitte
fur die direkte Doppelphotoionisation (DDPI) sowie fur den direkten Doppelauger
(DDA) beim Zerfall der 4d ,1 -Lochzustande bestimmt werden.
Folgende Ergebnisse wurden gewonnen:
Bei den untersuchten Elementen spielen Mehrelektronenkorrelationen in Anregung und
Zerfall eine wichtige Rolle. Die Analyse des intensiven Untergrunds in den Photoelektronenspektren
von Ba, Sm und Eu zeigte, da dieser mit (2+)-, (3+)- und (4+)-Ionen
korreliert ist und daher aus direkten Mehrfachemissionsprozessen stammt. Der Zerfall
der 4d ,1-Lochzustande erfolgt in Xe zu 22(1) % (4d ,1
3=2 ) bzw. 16(1) % (4d,1
5=2 ), in Ba zu
61(8) % und in Sm und Eu jeweils zu 25(5) % uber DDA. Die Ergebnisse an Xe sind in
sehr guter Ubereinstimmung mit den bislang einzig verfugbaren Referenzdaten [10]. Der
Wirkungsquerschnitt fur DDPI betragt bei Ba unterhalb der 4d-Ionisationsschwellen etwa
20{25% 5 % des totalen Photoionisationswirkungsquerschnittes, ist aber im Bereich
der 4d-Riesenresonanz kein wichtiger Anregungskanal. Demgegenuber erfolgen bei Sm
25{30% 8% undbeiEu20{25% 8 % aller Anregungsprozesse in diesem Energiebereich
uber DDPI.