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Bibliografische Information der Deutschen Nationalbibliothek. Die Deutsche Nationalbibliothek verzeichnet diese Publikation in der Deutschen Nationalbibliografie; detaillierte Bibliografische Daten sind im Internet über abrufbar. Herausgeber Forschungszentrum Jülich GmbH und Vertrieb: Zentralbibliothek, Verlag D-52425 Jülich Telefon (02461) 61-5368 · Telefax (02461) 61-6103 e-mail: zb-publikation@fz-juelich.de Internet: http://www.fz-juelich.de/zb Umschlaggestaltung: Grafische Medien, Forschungszentrum Jülich GmbH Druck: Grafische Medien, Forschungszentrum Jülich GmbH Copyright: Forschungszentrum Jülich 2008 Schriften des Forschungszentrums Jülich Reihe Energie & Umwelt / Energy & Environment Band / Volume 14 D 82 (Diss., RWTH Aachen, 2008) ISSN 1866-1793 ISBN: 978-3-89336-535-7 Alle Rechte vorbehalten. Kein Teil des Werkes darf in irgendeiner Form (Druck, Fotokopie oder in einem anderen Verfahren) ohne schriftliche Genehmigung des Verlages reproduziert oder unter Verwendung elektronischer Systeme verarbeitet, vervielfältigt oder verbreitet werden.
ENTSCHWEFELUNG VON MITTELDESTILLATEN FÜR DIE ANWENDUNG IN MOBILEN BRENNSTOFFZELLEN-SYSTEMEN von Jochen Latz KURZFASSUNG Der Einsatz von Brennstoffzellen für die Bordstromversorgung in Flugzeugen, Schiffen und LKW bietet sich an, um die Energieeffizienz zu verbessern und den steigenden Bedarf an elektrischer Energie zu decken. Um Brennstoffzellen mit den an Bord verfügbaren Mitteldestillaten zu betreiben, wird der Kraftstoff mit dem Prozess der katalytischen Reformierung in ein wasserstoffreiches Gas umgewandelt. Da die Katalysatoren sowohl im Reformer als auch in der Brennstoffzelle durch die im Kraftstoff enthaltenen Schwefelverbindungen deaktiviert werden, ist eine Entschwefelung des Kraftstoffs notwendig. Während Dieselkraftstoffe für den Straßenverkehr in der EU raffinerieseitig entschwefelt werden, darf Kerosin weltweit bis zu 3000 ppm und Bunkergasöl zum Betrieb von Binnenschiffen in der EU bis zu 1000 ppm Schwefel enthalten. Folglich ist für den Einsatz von Brennstoffzellen-APUs in Flugzeugen und Schiffen eine Entschwefelung an Bord erforderlich. Da die in Raffinerien eingesetzte hydrierende Entschwefelung für die mobile Anwendung nicht geeignet ist, war das Thema dieser Arbeit, einen alternativen Prozess zu entwickeln und dessen technische Umsetzbarkeit nachzuweisen. Dazu wurde eine Vielzahl in der Literatur diskutierter Verfahren im Hinblick auf ihre Anwendung in Brennstoffzellen-APUs bewertet und vier potentiell geeignete Verfahren für Detailuntersuchungen ausgewählt. In Laborversuchen wurde nachgewiesen, dass die Adsorption in Kombination mit der destillativen Abtrennung oder der Pervaporation zur Entschwefelung von Kerosin geeignet ist. Außerdem zeigte die hydrierende Entschwefelung mit Vorsättiger überzeugende Ergebnisse im Labormaßstab. Um die technische Anwendbarkeit in Brennstoffzellen-APUs zu prüfen, wurden die drei Entschwefelungsprozesse im Hinblick auf den erforderlichen Energieaufwand, die Baugröße sowie die Dauerhaltbarkeit bewertet, wobei die hydrierende Entschwefelung mit Vorsättiger die besten Ergebnisse zeigte. Während die technische Anwendung des Prozesses aus Adsorption und Pervaporation weitere Forschungsarbeiten erfordert, ist der Prozess aus Adsorption und destillativer Abtrennung vor allem aufgrund des hohen Energiebedarfs nicht wirtschaftlich. Zuletzt wurde die technische Anwendbarkeit der hydrierenden Entschwefelung mit Vorsättiger mit einer Pilotanlage für eine Brennstoffzellen-APU mit einer Leistung von 5 kWel auch über den Labormaßstab hinaus demonstriert. Damit wurde das Ziel, einen geeigneten Prozess für die Entschwefelung von Kerosin in Brennstoffzellen-APUs zu entwickeln, erreicht. Für Bunkergasöl haben die Untersuchungen dagegen gezeigt, dass die Entschwefelung in Brennstoffzellen-APUs auch mit den verfügbaren alternativen Ansätzen zur Entschwefelung derzeit nicht möglich ist. III
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Seite 39 und 40: 3 Neue Lösungsansätze zur dezentr
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3.5.2 Stand der Technik 3.6 Destill
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Kraftstoff Leichte Fraktion S-Gehal
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3.8 Zusammenfassung wendung in Bren
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4 Experimentelle Untersuchungen im
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Analyseverfahren Angewandte Norm Be
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4.3 Charakterisierung der eingesetz
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Bezeichnung Hersteller Typ A-1 W. R
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Gas Konzentration / % (Vol.) Sauers
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Einheit Wert 4.7 Hydrierende Entsch
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4.8 Zusammenfassung 4.8 Zusammenfas
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5 Verfahrensanalyse und Bewertung D
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5.1 Prozess 1: Destillative Abtrenn
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Abb. 5-5: Energiebilanz um eine Ads
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Energieaufwand / W x 1000 800 600 4
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5.1.3.2 Festlegung des optimalen Be
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Energieaufwand / W x 2000 1500 1000
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Energieaufwand / W x 5000 4000 3000
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a) b) 5.2 Prozess 2: Pervaporation
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5.2 Prozess 2: Pervaporation und Ad
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5.2.3.2 Ausführung der ersten Memb
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5.3 Prozess 3: Hydrierende Entschwe
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5.4 Zusammenfassung Die Lebensdaue
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6 Pilotanlage zur hydrierenden Ents
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6.2 Betriebserfahrungen Abb. 6-2: S
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x / (mol/(mol×bar)) 0,003 0,002 0,
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7 Zusammenfassung und Ausblick In L
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Die adsorptive Entschwefelung biete
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führten Kraftstoff 30 %(Masse) bet
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8 Literatur [1] Intergovernmental P
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Kraftstoffen durch den Einsatz eine
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Sulfur Fuels, Proceedings Fuel Cell
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Vol. 41, 2003, S. 528 - 534 [131] D
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9 Anhang 9.1 Verzeichnissse 9.1.1 A
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Abb. 4-23: Einfluss der Reaktordurc
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Abb. 9-5: REM Aufnahme der Probe 50
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Tab. 4-12: Im Rahmen der Vergleichs
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Tab. 9-22: Auswertematrix zur Besti
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Wärmeleitfähigkeit µ chemisches
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9.2 Pervaporation 9.2.1 Versuchsbed
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Faktor Stufe Wert Feedtemperatur TF
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Die Wechselwirkungen sind in Abb. 9
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Bezeichnung der Probe Versuchsdauer
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Abb. 9-6: REM Aufnahme der Probe 75
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Bei 90 °C sind bereits nach zwei T
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Aktivierung / Regeneration Adsorpti
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Aktivierung / Regeneration Adsorpti
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Vers. Nr. TAds ˆ LHSV ˆ Anzahl Ve
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0, 66 0, 51 0, 06 0, 13 0, 486 0,
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Schwefelgehalt / ppm 210 180 150 12
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T [°C] [g/cm³] cp [J/kgK] [W/mK
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Schriften des Forschungszentrums J
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Kurzzusammenfassung: Für den Einsa
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