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1 Einleitung mit kommerziellen, schwefelfreien Kraftstoffen auf über 2000 h gesteigert und Probleme durch Verkokungen beseitigt werden. Zur Bereitstellung eines marktfähigen Brenngaserzeugungssystems liegt der Schwerpunkt der Reformerentwicklung derzeit auf den folgenden Bereichen: Auf Basis der Betriebserfahrungen wird die Langzeitstabilität auf den Zielwert von 5000 h gesteigert. Das Design ist zur Reduzierung der Material- und Herstellkosten sowie zur Steigerung des Leistungsgewichtes zu optimieren. Zur Darstellung der vollständigen Prozesskette ist die Bereitstellung eines technisch umsetzbaren Entschwefelungsprozesses erforderlich. 1.2 Zielsetzung und Gliederung der Arbeit Die hier beschriebene Arbeit befasst sich mit der analytischen und experimentellen Untersuchung von Ansätzen zur Entschwefelung von Mitteldestillaten in mobilen Brennstoffzellensystemen. Da der vorhandene Reformer für die Zufuhr von flüssigem Kraftstoff ausgelegt ist, liegt der Fokus dabei auf der Entschwefelung der Kraftstoffe in der flüssigen Phase. Das Ziel der Untersuchungen ist die Entwicklung eines technisch umsetzbaren Prozesses zur Entschwefelung von Kerosin. Neben der technischen Umsetzbarkeit in einem mobilen Brennstoffzellensystem stehen dabei die Trenneigenschaften und der Energiebedarf im Mittelpunkt der Untersuchungen. Aus der Zielsetzung ergibt sich die folgende Strukturierung der Arbeit: In Kapitel 2 werden zu Beginn der Arbeit die Eigenschaften der Mitteldestillatkraftstoffe zusammengestellt und voneinander abgegrenzt, die zum Betreiben von Brennstoffzellen- APUs eingesetzt werden sollen. Die Darstellung ist dabei auf den Schwefelgehalt der Kraftstoffe fokussiert. Zusammen mit den Grundlagen zur Verwendung von Mitteldestillaten als Kraftstoff für Brennstoffzellensysteme können daraus die Anforderungen an ein Verfahren zur Entschwefelung genauer bestimmt werden. Anschließend werden die heute kommerziell eingesetzten Entschwefelungsprozesse für flüssige Kraftstoffe beschrieben und in Bezug auf die Verwendung in mobilen Brennstoffzellensystemen bewertet. Da die kommerziell eingesetzten Prozesse aufgrund der immer höheren Anforderungen an die Entschwefelung an ihre Grenzen stoßen, wurde eine Vielzahl alternativer Ansätze zur Entschwefelung von flüssigen Kraftstoffen entwickelt. Diese Verfahren werden in Kapitel 3 anhand von Literatur- und Patenrecherchen analysiert und in Bezug auf ihre Eignung zum Einsatz in Brennstoffzellen-APUs bewertet. Auf Basis dieser Beurteilung werden potentiell viel versprechende Verfahren zur näheren Untersuchung ausgewählt. Kapitel 4 stellt die experimentellen Untersuchungen zur hydrierenden Entschwefelung mit Vorsättiger, zur destillativen Abtrennung, zur Pervaporation und zur adsorptiven Entschwefelung dar. Die Versuche zielen darauf ab, die technische Anwendbarkeit der ausgewählten Verfahren zu überprüfen und die erforderlichen Daten zur Auslegung einer Pilotanlage zu ermitteln. Danach werden in Kapitel 5 Entschwefelungsprozesse für die verschiedenen Kraftstoffqualitäten entworfen. Auf Basis der Laborversuche und mit Literaturangaben führen ver- 4
1.2 Zielsetzung und Gliederung der Arbeit fahrenstechnische Analysen zu einer praxisorientierten Bewertung der Prozesse bezüglich der Trennleistung, des Energiebedarfs und der Leistungsdichte. Um die technische Umsetzbarkeit nachzuweisen, wurde der favorisierte Prozess als Pilotanlage für ein Brennstofzellensystem mit einer Leistung von 5 kWel realisiert. Der Aufbau sowie die mit der Anlage durchgeführten Versuche werden in Kapitel 6 dokumentiert. Kapitel 7 fasst die Untersuchungsergebnisse zusammen und bietet mit der Bewertung der entwickelten Entschwefelungsprozesse die Grundlage zur Auswahl eines Entschwefelungsprozesses für Brennstoffzellen-APUs. Zudem werden mögliche Anknüpfungspunkte für weiterführende Arbeiten erörtert. 5
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Seite 29 und 30: 2.2 Mitteldestillate als Kraftstoff
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Seite 33 und 34: 2.3 Entschwefelung - Stand der Tech
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Seite 39 und 40: 3 Neue Lösungsansätze zur dezentr
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3.8 Zusammenfassung wendung in Bren
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4 Experimentelle Untersuchungen im
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Analyseverfahren Angewandte Norm Be
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4.3 Charakterisierung der eingesetz
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4.5 Entschwefelung durch Pervaporat
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4.6 Adsorption allen Versuchen mind
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4.6 Adsorption Zur Durchführung de
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Bezeichnung Hersteller Typ A-1 W. R
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Gas Konzentration / % (Vol.) Sauers
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4.6 Adsorption mem Heizöl EL, eine
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Einheit Wert 4.7 Hydrierende Entsch
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4.8 Zusammenfassung 4.8 Zusammenfas
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5 Verfahrensanalyse und Bewertung D
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5.1 Prozess 1: Destillative Abtrenn
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Abb. 5-5: Energiebilanz um eine Ads
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Energieaufwand / W x 1000 800 600 4
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5.1.3.2 Festlegung des optimalen Be
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Energieaufwand / W x 2000 1500 1000
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Energieaufwand / W x 5000 4000 3000
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a) b) 5.2 Prozess 2: Pervaporation
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5.2 Prozess 2: Pervaporation und Ad
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5.2.3.2 Ausführung der ersten Memb
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5.3 Prozess 3: Hydrierende Entschwe
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5.4 Zusammenfassung Die Lebensdaue
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6 Pilotanlage zur hydrierenden Ents
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6.2 Betriebserfahrungen Abb. 6-2: S
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x / (mol/(mol×bar)) 0,003 0,002 0,
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7 Zusammenfassung und Ausblick In L
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Die adsorptive Entschwefelung biete
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führten Kraftstoff 30 %(Masse) bet
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8 Literatur [1] Intergovernmental P
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Kraftstoffen durch den Einsatz eine
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Sulfur Fuels, Proceedings Fuel Cell
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Vol. 41, 2003, S. 528 - 534 [131] D
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9 Anhang 9.1 Verzeichnissse 9.1.1 A
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Abb. 4-23: Einfluss der Reaktordurc
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Abb. 9-5: REM Aufnahme der Probe 50
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Tab. 4-12: Im Rahmen der Vergleichs
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Tab. 9-22: Auswertematrix zur Besti
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Wärmeleitfähigkeit µ chemisches
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9.2 Pervaporation 9.2.1 Versuchsbed
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Faktor Stufe Wert Feedtemperatur TF
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Die Wechselwirkungen sind in Abb. 9
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Bezeichnung der Probe Versuchsdauer
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Abb. 9-6: REM Aufnahme der Probe 75
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Bei 90 °C sind bereits nach zwei T
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Aktivierung / Regeneration Adsorpti
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Aktivierung / Regeneration Adsorpti
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Vers. Nr. TAds ˆ LHSV ˆ Anzahl Ve
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0, 66 0, 51 0, 06 0, 13 0, 486 0,
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Schwefelgehalt / ppm 210 180 150 12
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T [°C] [g/cm³] cp [J/kgK] [W/mK
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Schriften des Forschungszentrums J
Seite 236:
Kurzzusammenfassung: Für den Einsa
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